CN110649314A - 一种全固态钠硫电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种全固态钠硫电池及其制备方法,该全固态钠硫电池包括电池正极、全固态电解质层、电池负极;其中,全固态电解质层为电解质钠盐,电池负极包括负极活性材料;电池正极包括正极集流体和正极活性材料层,正极集流体为金属、金属合金或金属复合物导电材料,正极活性材料层包括能容许组成钠盐的阴离子自由吸附与脱出的材料。与现有锂离子电池相比,该全固态钠硫电池使用钠盐替代了锂盐,使得其应用不受锂资源的制约。放电过程中产生的多硫化物,该多硫离子在正负极之间产生迁移,即多硫化物穿梭效应,而滑石是层状结构,作为路易斯酸可以很好的吸附路易斯碱的多硫化物,从而达到抑制多硫化物穿梭效应的效果。
Description
技术领域
本发明涉及固态电池技术领域,特别涉及一种全固态钠硫电池及其制备方法。
背景技术
锂离子电池具有能量密度高、能量效率高、循环寿命长、无记忆效应、快速放电等优点,因而在消费电子产品和电动交通工具、电网调峰、储能电源、航空航天等领域有巨大市场需求。但是,当前,锂离子电池面临着锂资源储量有限、成本高的缺点。作为潜在取代锂离子电池的储能技术,钠离子、钠金属电池在近几年日益受到关注,全固态钠-硫电池便是其中之一。相比于传统锂离子电池,钠-硫电池具有使用成本低、高能量密度、长寿命、运行维护方便、对环境污染小的优点。目前,钠硫电池主要作为储能电池开发研究,已建成的相关项目主要集中在日本,少部分在美国和德国。最早的钠硫二次电池主要基于β型的氧化铝固体电解质,钠负极和硫正极,使用温度较高;中温下的钠硫二次电池以Na2S/S为正极,负极为钠金属,β″型氧化铝陶瓷片作为固体电解质;室温下的钠硫二次电池,正极采用硫碳复合材料,负极为金属钠,电解质是聚合物电解质或有机电解液。全固态钠-硫电池的核心组成部件包含正极、负极和固态电解质,它通过发生在正极、负极与电解质界面上的离子传输与电子传输相分离的吸附和插层来实现电能存储与释放。放电时,负极材料中的钠失去电子变为钠离子,经过电解质传输到正极中,传输过来的钠离子与正极的硫及电子反应生成硫化物;充电时,过程相反。
现有锂离子电池中所需的锂资源储量非常有限,导致在使用过程中成本不断攀升,且锂离子石墨负极的制备增加了锂离子电池的生产流程。而基于钠硫电池开发出的正负极材料种类非常有限,且研究基本只限于对钠硫电池中的液体电解质,同时已开发材料的钠硫电池的电化学性能不是很理想,成本高,材料稀少,而且制备工艺也较为复杂。
发明内容
针对现有技术存在的问题,本发明提供一种全固态钠硫电池及其制备方法。本发明的目的在于克服现有技术的不足,旨在解决现有的锂离子电池锂资源储量有限、成本高的缺点,以及现有全固态钠硫电池的多硫化物的穿梭效应,制备工艺复杂,成本高,电化学性能不理想等问题。
为实现上述目的,本发明的具体技术方案如下:
一种全固态钠硫电池,包括:电池正极、全固态电解质层、电池负极;其中,全固态电解质层为电解质钠盐,电池负极包括负极活性材料;电池正极包括正极集流体和正极活性材料层,正极集流体为金属、金属合金或金属复合物导电材料,正极活性材料层包括能容许组成钠盐的阴离子自由吸附与脱出的材料。
作为本发明一优选方案,电池正极集流体选自涂炭铝箔、涂炭铜箔、涂炭铁箔、涂炭锡箔、涂碳锌箔、涂炭镍箔、涂炭钛箔、涂炭锰箔中的一种或其合金,或,其中任意一种金属的复合物或其中任意一种的合金。优选地,所述正极集流体为涂炭铝箔。
作为本发明一优选方案,所述正极活性材料选自自滑石/S、叶腊石/S、白云母/S、黑云母/S、蛭石/S、高岭石/S、坡缕石/S、蛇纹石/S、海泡石/S、硫/碳/PEO(聚氧化乙烯)、硫/ACET(乙炔碳黑)/PEO、HCS-S(中空碳硫复合物)/ACET/PEO、硫/碳/PVDF、S/C/MWCNT(多壁碳纳米管)/PTFE(聚四氟乙烯)、S/super-P/PVDF、Na2S6/MWCNT、S/C和Na2S/MWCNT、硫/ACET(乙炔碳黑)/PEO、HCS-S(中空碳硫复合物)/ACET/PEO、硫/碳/PVDF、S/C/MWCNT(多壁碳纳米管)/PTFE(聚四氟乙烯)、S/super-P/PVDF、Na2S6/MWCNT、S/C和Na2S/MWCNT等其中的一种或几种。所述正极活性材料优选滑石/S材料。
作为本发明一优选方案,所述电解质钠盐选自钙钛矿型晶态电解质、钠超离子导体型晶态电解质、反钙钛矿型晶态电解质、开放结构Na5MSi4O12电解质、钠-beta-氧化铝电解质、硫化物固体电解质、以及复合电解质中的一种或几种。
作为本发明一优选方案,所述电解质钠盐选自Na0.35Ba0.47Ta0.8Ti0.1Zr0.1O3、Na-β-Al2O3、Na-β″-Al2O3、Na1+xZr2SixP3-xO12(0≤x≤3)、Na1+yZr2-yYbySi2-yP1+yO12(0≤y≤1.2)、Na3PS4、Na3PSe4、Na3SbS4、Na10MP2S12(M=Si、Sn、Ge)、Na11Sn2PS12、Na5MSi4O12(M=Sc、Y、Fe、In、稀土元素)、(1-z)Na3PS4·zNa4SiS4、(Na2O+NaF)-TiO2-B2O3-P2O5-ZrF4(NTBPZ)、Na1.5A10.5Ge1.5P3O12、0.5Na2S+0.5[zGeS2+(1-z)PS5/2]、Na2Se-Ga2Se3-GeSe2、Na2.9Sr0.05OBr0.6I0.4、Na2S-P2S5、Na2S-GeS2-SiS2、Na2S-GeS2-GaS2中的一种或几种,其中,0≤z≤1。电解质钠盐优选为Na0.35Ba0.47Ta0.8Ti0.1Zr0.1O3。
作为本发明一优选方案,电池负极选自金属钠、钠-锡-碳合金、铝、镁、锂、铜、铁、锡、锌中中的一种或多种。电池负极优选为金属钠。
本发明还提供一种全固态钠硫电池的制备方法,包括如下步骤:
(1)制备电池负极:
按一定比例称取负极活性材料,待所述负极活性材料层完全干燥后进行裁切,得所需尺寸的电池负极;
(2)配制电解质:称取一定量电解质钠盐;
(3)制备电池正极:
按一定比例称取正极活性材料、导电剂以及粘结剂,加入适当溶剂中充分混合成均匀浆料制成正极活性材料层;将正极集流体清洗干净,然后将所述正极活性材料层均匀涂覆于正极集流体表面,待所述正极活性材料层完全干燥后进行裁切,得所需尺寸的电池正极;
(4)电池组装:
利用所述电池负极、电解质以及电池正极进行组装。
需要说明的是尽管上述步骤(1)-(4)是以特定顺序描述了本发明制备方法的操作,但是,这并非要求或者暗示必须按照该特定顺序来执行这些操作。步骤(1)-(3)的制备可以同时或者任意先后执行。
进一步地,所述步骤(4)中,电池组装方法为:
在惰性气体保护的手套箱中,将上述制备好的电池正极、电解质、电池负极依次紧密堆叠,然后将上述堆叠部分封装入扣式电池壳体,完成电池组装。
与现有锂离子电池相比,该全固态钠硫电池使用钠盐替代了锂盐,使得其应用不受锂资源的制约。放电过程中产生的多硫化物,该多硫离子在正负极之间产生迁移,即多硫化物穿梭效应,而滑石是层状结构,作为路易斯酸可以很好的吸附路易斯碱的多硫化物,从而达到抑制多硫化物穿梭效应的效果。而且,该固体电解质在比较宽的温度和酸碱度范围内均可使用,有效降低电池的界面电阻,较大的提高电池的性能;该电池具有易组装、低成本和具有较长的周期寿命的特点。同时,由于钠盐的价格远低于锂盐,使得该新型全固态钠硫电池的生产成本得到显著降低。与现有钠离子电池相比,其正负极材料简单、易得、环保、安全,使得电池的生产工艺简单,成本低,且电池的电化学性能优异。
附图说明
图1为本发明实施例提供的二次电池的结构示意图,其中,1-电池正极集流体、2-电池正极活性材料、3-固态电解质层、4-电池负极。
具体实施方式
以下结合附图和具体实施例,对本发明进一步说明。
实施例1:
参考图1,本发明实施例提供的全固态钠硫电池包括:正极集流体1、正极活性材料层2、全固态电解质层3、电池负极4;正极集流体1为金属箔片、金属的合金或者金属的复合物中一种;正极活性材料层2为硅酸盐类材料或硫碳复合材料;全固态电解质层3能够离解成阴阳离子的复合类材料;其中,正极活性材料层包括能容许钠离子自由吸附与脱出的材料;电池负极活性材料4为金属钠或者合金类的材料。
本发明实施例提供的电池正极材料和固态电解质可以有效吸附多硫化物的,减弱多硫化物的穿梭效应和界面电阻。其工作原理为:在充电过程中,正极材料中的钠离子脱出,经过电解质传输到负极中。电子从外电路传到负极,与正极过来的钠离子复合后在负极中扩散;放电时,过程相反。在该过程中,硅酸盐和硫复合类材料有效吸附多硫化物,同时电解质全部由钠盐替代了传统的锂盐,解决了锂资源储量有限的问题。
本发明制备上述全固态钠硫电池的方法,包括:
制备电池负极:将钠金属箔片裁切成直径12mm的圆片,压实后作为电池负极备用。
配制电解质:称取3gNa0.35Ba0.47Ta0.8Ti0.1Zr0.1O3作为电解质备用。
制备电池正极:将0.8g滑石/S、0.1g碳黑、0.1g聚偏氟乙烯加入到2ml氮甲基吡咯烷酮溶液中,充分研磨获得均匀浆料;然后将浆料均匀的涂覆于涂炭铝箔表面(即,正极集流体)并真空干燥。对干燥所得电极片裁切成直径12mm的圆片,压实后作为电池正极备用。
电池组装:在惰性气体保护的手套箱中,将上述制备好的电池正极、电解质、电池负极依次紧密堆叠,然后将上述堆叠部分封装入扣式电池壳体,完成电池组装。
实施例2-26
实施例2-26与实施例1钠-硫电池制备过程步骤与实施例1相同,区别在于制备材料不同或者材料含量的不同,具体参见表1。
表1实施例1-26负极材料、正极材料及固态电解质层对比
本发明涉及的全固态钠硫电池形态不局限于扣式电池,也可根据核心成分设计成平板电池、圆柱电池等形态。本发明提出的钠离子超级电池主要活性成分为可吸附多硫化物的正极材料以及能够在电极和电解质界面之间可以很好的传输钠离子的电解质材料。
本发明提出的正极材料和固态电解质也可以用作其他类型的二次电池或者超级混合电容器的正极材料或电解质中(如锂离子,钾离子,钠离子,钙离子,锌离子,铝离子,镁离子电池中),或者可作为氧化还原反应中的电催化剂。
以上所述仅为本发明的优选实施例,并非因此限制本发明的专利范围,凡是在本发明的发明构思下,利用本发明说明书及附图内容所作的等效变换,或直接/间接运用在其他相关的技术领域均包括在本发明的专利保护范围内。
Claims (8)
1.一种全固态钠硫电池,其特征在于,包括:电池正极、全固态电解质层、电池负极;其中,全固态电解质层为电解质钠盐,电池负极包括负极活性材料;电池正极包括正极集流体和正极活性材料层,正极集流体为金属、金属合金或金属复合物导电材料,正极活性材料层包括能容许组成钠盐的阴离子自由吸附与脱出的材料。
2.如权利要求1所述的全固态钠硫电池,其特征在于,电池正极集流体选自涂炭铝箔、涂炭铜箔、涂炭铁箔、涂炭锡箔、涂碳锌箔、涂炭镍箔、涂炭钛箔、涂炭锰箔中的一种或其合金,或,其中任意一种金属的复合物或其中任意一种的合金。
3.如权利要求1所述的全固态钠硫电池,其特征在于,所述正极活性材料选自滑石/S、叶腊石/S、白云母/S、黑云母/S、蛭石/S、高岭石/S、坡缕石/S、蛇纹石/S、海泡石/S、硫/碳/PEO(聚氧化乙烯)、硫/ACET(乙炔碳黑)/PEO、HCS-S(中空碳硫复合物)/ACET/PEO、硫/碳/PVDF、S/C/MWCNT(多壁碳纳米管)/PTFE(聚四氟乙烯)、S/super-P/PVDF、Na2S6/MWCNT、S/C和Na2S/MWCNT、硫/ACET(乙炔碳黑)/PEO、HCS-S(中空碳硫复合物)/ACET/PEO、硫/碳/PVDF、S/C/MWCNT(多壁碳纳米管)/PTFE(聚四氟乙烯)、S/super-P/PVDF、Na2S6/MWCNT、S/C和Na2S/MWCNT等其中的一种或几种。
4.如权利要求1所述的全固态钠硫电池,其特征在于,所述电解质钠盐选自钙钛矿型晶态电解质、钠超离子导体型晶态电解质、反钙钛矿型晶态电解质、开放结构Na5MSi4O12电解质、钠-beta-氧化铝电解质、硫化物固体电解质、以及复合电解质中的一种或几种。
5.如权利要求4所述的全固态钠硫电池,其特征在于,所述电解质钠盐包括Na0.35Ba0.47Ta0.8Ti0.1Zr0.1O3、Na-β-Al2O3、Na-β″-Al2O3、Na1+xZr2SixP3-xO12(0≤x≤3)、Na1+ yZr2-yYbySi2-yP1+yO12(0≤y≤1.2)、Na3PS4、Na3PSe4、Na3SbS4、Na10MP2S12(M=Si、Sn、Ge)、Na11Sn2PS12、Na5MSi4O12(M=Sc、Y、Fe、In、稀土元素)、(1-z)Na3PS4·zNa4SiS4、(Na2O+NaF)-TiO2-B2O3-P2O5-ZrF4(NTBPZ)、Na1.5A10.5Ge1.5P3O12、0.5Na2S+0.5[zGeS2+(1-z)PS5/2]、Na2Se-Ga2Se3-GeSe2、Na2.9Sr0.05OBr0.6I0.4、Na2S-P2S5、Na2S-GeS2-SiS2、Na2S-GeS2-GaS2中的一种或几种,其中,0≤z≤1。
6.如权利要求1所述的全固态钠硫电池及其制备方法,其特征在于,电池负极选自金属钠、钠-锡-碳合金、铝、镁、锂、铜、铁、锡、锌中中的一种或多种。
7.如权利要求1-6任一项所述的全固态钠硫电池的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
(1)制备电池负极:
按一定比例称取负极活性材料,待所述负极活性材料层完全干燥后进行裁切,得所需尺寸的电池负极;
(2)配制电解质:称取一定量电解质钠盐;
(3)制备电池正极:
按一定比例称取正极活性材料、导电剂以及粘结剂,加入适当溶剂中充分混合成均匀浆料制成正极活性材料层;将正极集流体清洗干净,然后将所述正极活性材料层均匀涂覆于正极集流体表面,待所述正极活性材料层完全干燥后进行裁切,得所需尺寸的电池正极;
(4)电池组装:
利用所述电池负极、电解质以及电池正极进行组装。
8.如权利要求7所述的全固态钠硫电池的制备方法,其特征在于,所述步骤(4)中,电池组装方法为:
在惰性气体保护的手套箱中,将上述制备好的电池正极、电解质、电池负极依次紧密堆叠,然后将上述堆叠部分封装入扣式电池壳体,完成电池组装。
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PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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RJ01 | Rejection of invention patent application after publication |
Application publication date: 20200103 |
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