CN110501337A - 一种有序多孔纳米干涉薄膜中液晶排列取向的测试方法 - Google Patents
一种有序多孔纳米干涉薄膜中液晶排列取向的测试方法 Download PDFInfo
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Abstract
本发明公开了一种有序多孔纳米干涉薄膜中液晶排列取向的测量方法,包括以下步骤:a、制备二氧化硅胶体微球/无水乙醇溶液;b、向步骤a制得的溶液中竖直放入玻璃片,制备二氧化硅胶体晶薄膜并进行烷基化处理;c、将步骤b制得的薄膜固定于倒置光学显微镜载物台上,反射光线接入光纤光谱仪,测量薄膜的反射干涉光谱;d、将液晶通入步骤c制备的薄膜上,通入液晶、超纯水,实时测量反射干涉光谱;e、对选定反射干涉光谱波段进行拟合,得到光学厚度,即当前的取向信息;f、再通入表面活性剂,拟合,得到的光学厚度变化,即液晶排列取向变化。本发明对液晶排列取向测量方法更加准确,并且精度取决于光谱仪精度以及光源稳定性。
Description
技术领域
本发明涉及液晶取向表征方法,具体为一种有序多孔纳米干涉薄膜中液晶排列取向的测试方法。
背景技术
近几十年来,液晶材料在显示技术等领域的研究取得了重大进展并获得了成熟的应用。表面活性剂作为一种两亲性物质可以在液体-液晶界面上调控液晶的排列取向,通过表面活性剂与生物分子之间的相互作用,实现生物分子的微量检测,这使其在生物分子相互作用的研究当中存在巨大的潜力。
通过液晶排列取向的变化可以放大和转换被分析物在液晶界面上引起的响应。因此如何实现检测这种取向变化就意义重大。现有技术主要是通过液晶的各向异性,利用偏光显微镜观察液晶光学形貌的变化来实现液晶排列取向的检测。这种检测手段容易受到偏振片制备精度以及角度测量精度的影响,使得液晶排列取向角度的变化检测不能实现量化。
发明内容
发明目的:为了克服现有技术中存在的不足,本发明目的是提供一种利用反射干涉光谱、测量准确、精度高的有序多孔纳米干涉薄膜中液晶排列取向的测试方法。
技术方案:本发明所述的一种有序多孔纳米干涉薄膜中液晶排列取向的测量方法,包括以下步骤:
a、制备质量体积比为1~2%的二氧化硅胶体微球/无水乙醇溶液;
b、以玻璃片为二氧化硅胶体晶薄膜的基底,玻璃片在20~25℃下浸泡于食人鱼洗液中8~16h,然后使用纯净水冲洗4~5次,超纯水冲洗4~5次,在100~110℃下烘干8~16h,向步骤a制得的溶液中竖直放入玻璃片,在20~25℃下采用垂直蒸发法在玻璃片表面制备二氧化硅胶体晶薄膜,反应时间为5~7天,并进行烷基化处理;
c、将步骤b制得的厚度为2500~4500nm的二氧化硅胶体晶薄膜固定于光学基底上,将基底水平放置于倒置光学显微镜载物台上,调节显微镜载物台,使光斑对焦于薄膜上,将显微镜光路中反射光线通过光纤接入光纤光谱仪,测量二氧化硅胶体晶薄膜的反射干涉光谱;
d、将液晶通入步骤c制备的薄膜上,使得液晶以0.3~0.4mL/min的流速进入薄膜的孔隙中,温度保持在35~40℃,接着利用蠕动泵以0.3~0.4mL/min的流速向薄膜中通入超纯水,冲洗掉未结合的液晶分子,实时测量反射干涉光谱;
e、对选定反射干涉光谱波段进行谱线拟合,经过计算得到光学厚度该光学厚度,即当前的取向信息;
f、再向薄膜中通入浓度为0.25~1mmol·L-1的表面活性剂,表面活性剂为十二烷基磺酸钠、十二烷基三甲基溴化铵和十二烷基硫酸钠中的任意一种,实时进行谱线拟合,得到的光学厚度变化即可反映液晶在有序多孔纳米薄膜中的排列取向变化。
其中,步骤b中烷基化处理包括以下步骤:
(1)配制浓度为5~6mmol·L-1的十八烷基三氯硅烷或1~2mmol·L-1N-二甲基-N-十八烷基-3-氨丙基三甲基甲硅烷基氯化物烷基化试剂;
(2)将有序多孔二氧化硅胶体晶薄膜放入步骤(1)的溶液中30~40min;
(3)将经过步骤(2)处理的薄膜用二氯甲烷冲洗干净,氮气冲干,备用。
光谱仪所测得的反射干涉光谱图可以使用式I进行计算:
I1为在薄膜下表面发生反射的反射光强度,I2为在薄膜上表面发生反射的反射光强度,n为薄膜整体的平均折射率,d为薄膜厚度,λ为波长,I为发生干涉后反射光强度。利用该公式可以对反射干涉光谱进行模拟计算。
将反射干涉光谱与在空基底上得到的参考反射光谱作比即可得到反射率谱,使用式II进行计算:
I为发生干涉后反射光强度,Ir为在空基底上的反射光强度,R为反射率。可以通过该公式将光强谱转化为反射率谱以便于后续计算。
由于薄膜的绝对厚度在非破坏性检测手段下无法精确得到,并且折射率会随着液晶的排列取向而发生变化,因此将nd合并为光学厚度这一参数进行测量。
步骤e中对谱线拟合的具体算法是使用极值法对光学厚度进行拟合,根据式I,当波长满足式III时,能够获得干涉波峰:
nd为光学厚度,λ为波长,k为绝对阶数。
由此式可以看出,波峰的绝对阶数k与波长的倒数成正比。利用该关系,可以使用计算机对多个连续的波峰按式IV进行多峰拟合,从而获得光学厚度。
λ为波长,k′为相对阶数,nd为光学厚度。
工作原理:液晶具有双折射特性,其折射率在两个轴向上有差异,而当液晶排列由无序向有序方向变化时,折射率会发生相应的变化,而液晶在有序纳米薄膜中的折射率变化会影响薄膜整体的折射率,从而引起光学厚度nd的变化。再利用极值法对反射干涉光谱进行拟合,即可获得实时的液晶取向变化信息。
有益效果:本发明和现有技术相比,具有如下显著性特点:
1、对液晶排列取向测量方法更加准确,并且精度取决于光谱仪精度以及光源稳定性;
2、利用反射干涉系统对液晶的排列取向进行测量能够更灵敏且实时的获得相关信息,不仅能静态地测量取向信息,而且还能对液晶发生的物理、化学反应所引起的取向变化进行实时测量;
3、二氧化硅胶体晶薄膜是一种有序多孔纳米薄膜是指周期性有序多孔材料,制备简单,重复性好,制备条件容易控制,在光学性质上因反射干涉效应而具有法布里-佩罗图样,可以通过该图样来反演其光学厚度的数值。
附图说明
图1是本发明的测试步骤流程图;
图2是本发明实施例4的二氧化硅胶体晶薄膜剖面扫描电镜图;
图3是本发明实施例4的二氧化硅胶体晶薄膜正面扫描电镜图;
图4是本发明实施例4的二氧化硅胶体晶薄膜的反射率谱图;
图5是本发明实施例4的二氧化硅胶体晶薄膜通入液晶后的反射率谱图;
图6是本发明实施例4中液晶排列取向发生变化过程中光学厚度的变化图;
图7是本发明实施例4通入纯水后液晶排列取向变化的剖面示意图;
图8是本发明实施例4通入SLS后液晶排列取向变化的剖面示意图;
图9是本发明实施例5液晶排列取向发生变化过程中光学厚度变化图。
具体实施方式
以下各实施例中,二氧化硅胶体微球的直径为190nm。液晶为4-氰基-4’戊基联苯,光纤光谱仪为复享FX2000型光谱仪。食人鱼溶液是质量分数98%的浓硫酸与质量分数40%的双氧水按体积比7∶3配制而成。其他特殊说明,涉及的药品与试剂均为普通市售产品。
实施例1
一种有序多孔纳米干涉薄膜中液晶排列取向的测量方法,包括以下步骤:
(1)制备质量体积比为1%的二氧化硅胶体微球/无水乙醇溶液,是将质量为1g的二氧化硅胶体微球溶解于100mL无水乙醇中制得;
(2)以玻璃片为二氧化硅胶体晶薄膜的基底,玻璃片在20℃下浸泡于食人鱼洗液中8h,然后使用纯净水冲洗4次,超纯水冲洗4次,在100℃下烘干8h,将步骤(1)制得的溶液中注入玻璃槽中,玻璃片置于载玻片架上,再将载玻片架竖直放入玻璃槽中,在20℃下采用垂直蒸发法在玻璃片表面制备二氧化硅胶体晶薄膜,反应时间为5天;
(3)配制浓度为6mmol·L-1的十八烷基三氯硅烷烷基化试剂;
(4)将有序多孔二氧化硅胶体晶薄膜放入步骤(3)的溶液中30min;
(5)将经过步骤(4)处理的薄膜用二氯甲烷冲洗干净,氮气冲干,制得烷基化二氧化硅胶体晶薄膜备用;
(6)将步骤(5)制得的厚度为2500nm的二氧化硅胶体晶薄膜固定于光学基底上,将基底水平放置于倒置光学显微镜载物台上,调节显微镜载物台,使光斑对焦于薄膜上,将显微镜光路中反射光线通过光纤接入光纤光谱仪,测量二氧化硅胶体晶薄膜的反射干涉光谱;
(7)在步骤(5)制备好的烷基化二氧化硅胶体晶薄膜上,中间打孔直径5mm,厚度2mm的硅胶垫,再于硅胶垫上再覆盖一层载玻片,用夹具固定夹紧,然后用注射器针头插入硅胶垫中,针尖出口于硅胶垫中央小孔边缘,连接蠕动泵,使得液晶以0.3mL/min的流速进入薄膜的孔隙中,温度保持在35℃,接着利用蠕动泵以0.3mL/min的流速向薄膜中通入超纯水,冲洗掉未结合的液晶分子,实时测量反射干涉光谱;
(8)对选定反射干涉光谱波段进行谱线拟合,经过计算得到光学厚度该光学厚度,即当前的取向信息,谱线拟合方法为极值法,按照公式拟合光学厚度,其中,λ为波长,k′为相对阶数,nd为光学厚度;
(9)再向薄膜中通入浓度为0.25mmol·L-1的十二烷基磺酸钠表面活性剂,实时进行谱线拟合,得到的光学厚度变化即可反映液晶在有序多孔纳米薄膜中的排列取向变化。
实施例2
一种有序多孔纳米干涉薄膜中液晶排列取向的测量方法,包括以下步骤:
(1)制备质量体积比为2%的二氧化硅胶体微球/无水乙醇溶液,是将质量为2g的二氧化硅胶体微球溶解于100mL无水乙醇中制得;
(2)以玻璃片为二氧化硅胶体晶薄膜的基底,玻璃片在25℃下浸泡于食人鱼洗液中16h,然后使用纯净水冲洗5次,超纯水冲洗5次,在110℃下烘干16h,将步骤(1)制得的溶液中注入玻璃槽中,玻璃片置于载玻片架上,再将载玻片架竖直放入玻璃槽中,在25℃下采用垂直蒸发法在玻璃片表面制备二氧化硅胶体晶薄膜,反应时间为7天;
(3)配制浓度为2mmol·L-1的N-二甲基-N-十八烷基-3-氨丙基三甲基甲硅烷基氯化物烷基化试剂;
(4)将有序多孔二氧化硅胶体晶薄膜放入步骤(3)的溶液中40min;
(5)将经过步骤(4)处理的薄膜用二氯甲烷冲洗干净,氮气冲干,制得烷基化二氧化硅胶体晶薄膜备用;
(6)将步骤(5)制得的厚度为4500nm的二氧化硅胶体晶薄膜固定于光学基底上,将基底水平放置于倒置光学显微镜载物台上,调节显微镜载物台,使光斑对焦于薄膜上,将显微镜光路中反射光线通过光纤接入光纤光谱仪,测量二氧化硅胶体晶薄膜的反射干涉光谱;
(7)在步骤(5)制备好的烷基化二氧化硅胶体晶薄膜上,中间打孔直径5mm,厚度2mm的硅胶垫,再于硅胶垫上再覆盖一层载玻片,用夹具固定夹紧,然后用注射器针头插入硅胶垫中,针尖出口于硅胶垫中央小孔边缘,连接蠕动泵,使得液晶以0.4mL/min的流速进入薄膜的孔隙中,温度保持在40℃,接着利用蠕动泵以0.4mL/min的流速向薄膜中通入超纯水,冲洗掉未结合的液晶分子,实时测量反射干涉光谱;
(8)对选定反射干涉光谱波段进行谱线拟合,经过计算得到光学厚度该光学厚度,即当前的取向信息,谱线拟合方法为极值法,按照公式拟合光学厚度,其中,λ为波长,k′为相对阶数,nd为光学厚度;
(9)再向薄膜中通入浓度为1mmol·L-1的十二烷基三甲基溴化铵表面活性剂,实时进行谱线拟合,得到的光学厚度变化即可反映液晶在有序多孔纳米薄膜中的排列取向变化。
实施例3
一种有序多孔纳米干涉薄膜中液晶排列取向的测量方法,包括以下步骤:
(1)制备质量体积比为1.5%的二氧化硅胶体微球/无水乙醇溶液,是将质量为1.5g的二氧化硅胶体微球溶解于100mL无水乙醇中制得;
(2)以玻璃片为二氧化硅胶体晶薄膜的基底,玻璃片在23℃下浸泡于食人鱼洗液中12h,然后使用纯净水冲洗4次,超纯水冲洗5次,在105℃下烘干12h,将步骤(1)制得的溶液中注入玻璃槽中,玻璃片置于载玻片架上,再将载玻片架竖直放入玻璃槽中,在22℃下采用垂直蒸发法在玻璃片表面制备二氧化硅胶体晶薄膜,反应时间为6天;
(3)配制浓度为1mmol·L-1的N-二甲基-N-十八烷基-3-氨丙基三甲基甲硅烷基氯化物烷基化试剂;
(4)将有序多孔二氧化硅胶体晶薄膜放入步骤(3)的溶液中35min;
(5)将经过步骤(4)处理的薄膜用二氯甲烷冲洗干净,氮气冲干,制得烷基化二氧化硅胶体晶薄膜备用;
(6)将步骤(5)制得的厚度为3500nm的二氧化硅胶体晶薄膜固定于光学基底上,将基底水平放置于倒置光学显微镜载物台上,调节显微镜载物台,使光斑对焦于薄膜上,将显微镜光路中反射光线通过光纤接入光纤光谱仪,测量二氧化硅胶体晶薄膜的反射干涉光谱;
(7)在步骤(5)制备好的烷基化二氧化硅胶体晶薄膜上,中间打孔直径5mm,厚度2mm的硅胶垫,再于硅胶垫上再覆盖一层载玻片,用夹具固定夹紧,然后用注射器针头插入硅胶垫中,针尖出口于硅胶垫中央小孔边缘,连接蠕动泵,使得液晶以0.35mL/min的流速进入薄膜的孔隙中,温度保持在37℃,接着利用蠕动泵以0.35mL/min的流速向薄膜中通入超纯水,冲洗掉未结合的液晶分子,实时测量反射干涉光谱;
(8)对选定反射干涉光谱波段进行谱线拟合,经过计算得到光学厚度该光学厚度,即当前的取向信息,谱线拟合方法为极值法,按照公式拟合光学厚度,其中,λ为波长,k′为相对阶数,nd为光学厚度;
(9)再向薄膜中通入浓度为0.65mmol·L-1的十二烷基硫酸钠表面活性剂,实时进行谱线拟合,得到的光学厚度变化即可反映液晶在有序多孔纳米薄膜中的排列取向变化。
实施例4
一种有序多孔纳米干涉薄膜中液晶排列取向的测量方法,包括以下步骤:
(1)制备质量体积比为2%的二氧化硅胶体微球/无水乙醇溶液,是将质量为2g的二氧化硅胶体微球溶解于100mL无水乙醇中制得;
(2)以玻璃片为二氧化硅胶体晶薄膜的基底,玻璃片在20~25℃下浸泡于食人鱼洗液中12h,然后使用纯净水冲洗5次,超纯水冲洗4次,在100℃下烘干12h,将步骤(1)制得的溶液中注入玻璃槽中,玻璃片置于载玻片架上,再将载玻片架竖直放入玻璃槽中,在25℃下采用垂直蒸发法在玻璃片表面制备二氧化硅胶体晶薄膜,反应时间为6天;
(3)配制浓度为5mmol·L-1的十八烷基三氯硅烷烷基化试剂;
(4)将有序多孔二氧化硅胶体晶薄膜放入步骤(3)的溶液中30min;
(5)将经过步骤(4)处理的薄膜用二氯甲烷冲洗干净,氮气冲干,制得烷基化二氧化硅胶体晶薄膜备用,其微观形貌如图2~3所示;
(6)将步骤(5)制得的厚度为4000nm的二氧化硅胶体晶薄膜固定于光学基底上,将基底水平放置于倒置光学显微镜载物台上,调节显微镜载物台,使光斑对焦于薄膜上,将显微镜光路中反射光线通过光纤接入光纤光谱仪,测量二氧化硅胶体晶薄膜的反射干涉光谱,如图4所示;
(7)在步骤(5)制备好的烷基化二氧化硅胶体晶薄膜上,中间打孔直径5mm,厚度2mm的硅胶垫,再于硅胶垫上再覆盖一层载玻片,用夹具固定夹紧,然后用注射器针头插入硅胶垫中,针尖出口于硅胶垫中央小孔边缘,连接蠕动泵,使得液晶以0.4mL/min的流速进入薄膜的孔隙中,温度保持在36℃,向薄膜中通入纯水,冲洗掉未结合的液晶分子,实时测量反射干涉光谱,得到图5中曲线;
(8)利用计算机将实时采集得到的反射干涉光谱与预先得到的参考反射谱按公式计算得到反射率谱,其中,I为发生干涉后反射光强度,Ir为在空基底上的反射光强度,R为反射率;
(9)使用计算机对选定500~800nm区段反射干涉光谱波段进行多峰拟合,经过计算得到光学厚度该光学厚度,即当前的取向信息,谱线拟合方法为极值法,按照公式对和k′拟合光学厚度,其中,λ为波长,k′为相对阶数,nd为光学厚度;
(10)向薄膜中继续以0.4mL/min的流速通入纯水,得到纯水引起液晶排列取向变化而表现出的光学厚度变化,得到附图6中过程前半部分曲线,液晶排列的微观形貌示意图如图7所示;
(11)将步骤(10)中的纯水换为浓度为1mmol·L-1的十二烷基磺酸钠(SLS)表面活性剂重复步骤(8)-(9),得到十二烷基磺酸钠引起液晶排列取向变化而表现出的光学厚度变化,如附图6后半部分曲线所示,有明显的下降趋势,液晶排列的微观形貌示意图如图8所示。液晶在十二烷基磺酸钠作用下规则排列,使液晶的折射率降低,从而整体折射率下降,引起了光学厚度的逐渐下降,最后趋于平稳。
实施例5
(1)在实施例4中制备好的烷基化二氧化硅胶体晶薄膜上覆盖上中间打孔直径5mm,厚度2mm的硅胶垫,再于硅胶垫上再覆盖一层载玻片,用夹具固定夹紧,然后用注射器针头插入硅胶垫中,针尖出口于硅胶垫中央小孔边缘,连接蠕动泵,向薄膜中以0.4mL/min的流速通入液晶,温度保持在36℃,向薄膜中通入纯水,冲洗掉未结合的液晶分子;
(2)将薄膜水平放置于倒置显微镜载物台上,调节载物台使光斑聚焦于薄膜上,使用光纤光谱仪采集反射干涉光谱;
(3)利用计算机将实时采集得到的反射干涉光谱与预先得到的参考反射谱按公式计算得到反射率谱,其中,I为发生干涉后反射光强度,Ir为在空基底上的反射光强度,R为反射率;
(4)使用计算机对反射率谱选定区段(500-800nm)进行多峰拟合,获得波峰峰位,并按公式对和k′进行线性拟合得到光学厚度,
其中λ为波长,k′为相对阶数,nd为光学厚度。
向薄膜中通入纯水除去未结合的液晶并在计算机上实时记录光学厚度;
(5)向薄膜中继续以0.4mL/min的流速通入纯水,得到附图9中过程(i)曲线;
(6)将步骤(5)中水溶液换为浓度为0.25mmol·L-1的十二烷基磺酸钠溶液,重复步骤(3)-(4),得到十二烷基磺酸钠引起液晶排列取向变化而表现出的光学厚度变化,得到附图9中过程(ii)曲线。
(7)重复步骤(5)-(6),得到附图9所示的光学厚度曲线图。液晶在纯水中表面排列取向不规则,整体折射率偏大,当在体系中通入十二烷基磺酸钠溶液时,在十二烷基磺酸钠的作用下,液晶分子排列取向规则,使整体折射率变小,从而得到光学厚度的降低。而再次通入纯水时,液晶回到不规则取向的状态,整体折射率变大,从而光学厚度又升高至原来的水平。
Claims (10)
1.一种有序多孔纳米干涉薄膜中液晶排列取向的测量方法,其特征在于包括以下步骤:
(a)制备二氧化硅胶体微球/无水乙醇溶液;
(b)向步骤(a)制得的溶液中竖直放入玻璃片,采用垂直蒸发法在玻璃片表面制备二氧化硅胶体晶薄膜并进行烷基化处理;
(c)将步骤(b)制得的二氧化硅胶体晶薄膜固定于光学基底上,将基底水平放置于倒置光学显微镜载物台上,调节显微镜载物台,使光斑对焦于薄膜上,将显微镜光路中反射光线通过光纤接入光纤光谱仪,测量二氧化硅胶体晶薄膜的反射干涉光谱;
(d)将液晶通入步骤(c)制备的薄膜上,使得液晶进入薄膜的孔隙中,接着向薄膜中通入超纯水,实时测量反射干涉光谱;
(e)对选定反射干涉光谱波段进行谱线拟合,经过计算得到光学厚度该光学厚度,即当前的取向信息;
(f)再向薄膜中通入表面活性剂,实时进行谱线拟合,得到的光学厚度变化即可反映液晶在有序多孔纳米薄膜中的排列取向变化。
2.根据权利要求1所述的一种有序多孔纳米干涉薄膜中液晶排列取向的测量方法,其特征在于:所述二氧化硅胶体微球/无水乙醇溶液的质量体积比为1~2%。
3.根据权利要求1所述的一种有序多孔纳米干涉薄膜中液晶排列取向的测量方法,其特征在于:所述步骤(b)中玻璃片在20~25℃下浸泡于食人鱼洗液中8~16h,然后使用纯净水冲洗4~5次,超纯水冲洗4~5次,在100~110℃下烘干备用。
4.根据权利要求1所述的一种有序多孔纳米干涉薄膜中液晶排列取向的测试方法,其特征在于:所述步骤(b)中垂直蒸发在20~25℃下进行,反应时间为5~7天。
5.根据权利要求1所述的一种有序多孔纳米干涉薄膜中液晶排列取向的测试方法,其特征在于,所述步骤(b)中烷基化处理包括以下步骤:
(1)配制烷基化试剂;
(2)将有序多孔二氧化硅胶体晶薄膜放入步骤(1)的溶液中30~40min;
(3)将经过步骤(2)处理的薄膜用二氯甲烷冲洗干净,氮气冲干,备用。
6.根据权利要求5所述的一种有序多孔纳米干涉薄膜中液晶排列取向的测试方法,其特征在于:所述步骤(1)中的烷基化试剂为5~6mmol·L-1的十八烷基三氯硅烷或1~2mmol·L-1的N-二甲基-N-十八烷基-3-氨丙基三甲基甲硅烷基氯化物。
7.根据权利要求1所述的一种有序多孔纳米干涉薄膜中液晶排列取向的测试方法,其特征在于,所述步骤(c)中的二氧化硅胶体晶薄膜的厚度为2500~4500nm。
8.根据权利要求1所述的一种有序多孔纳米干涉薄膜中液晶排列取向的测试方法,其特征在于:所述步骤(d)中液晶通入后,温度保持在35~40℃,通入超纯水和液晶的流速均为0.3~0.4mL/min。
9.根据权利要求1所述的一种有序多孔纳米干涉薄膜中液晶排列取向的测试方法,其特征在于:所述步骤(e)中谱线拟合方法为极值法,按照公式拟合光学厚度,其中,λ为波长,k′为相对阶数,nd为光学厚度。
10.根据权利要求1所述的一种有序多孔纳米干涉薄膜中液晶排列取向的测试方法,其特征在于:所述步骤(f)中表面活性剂的浓度为0.25~1mmol·L-1,表面活性剂为十二烷基磺酸钠、十二烷基三甲基溴化铵和十二烷基硫酸钠中的任意一种。
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