CN110429310A - 改性全氟磺酸复合膜及其制备方法、燃料电池以及电器 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及燃料电池质子交换膜技术领域,公开了一种改性全氟磺酸复合膜,改性全氟磺酸复合膜中分散有质量百分含量为0.8~2%的金属酞菁,金属酞菁包括铜酞菁、镍酞菁和钴酞菁中至少一种。该复合膜的导电性好,热稳定性好。本发明实施例还提供了上述复合膜的制备方法,包括,将含有金属酞菁和全氟磺酸的成膜溶液加热成膜种,金属酞菁与全氟磺酸的质量之比为0.8~2:100。该方法能制得导电性好,热稳定性好的质子交换膜。本发明实施例还提供了一种燃料电池,包括上述复合膜,故该燃料电池性能好。本发明实施例还提供了电器,该电器包括上述燃料电池,故该电器的供电性能好。
Description
技术领域
本发明涉及燃料电池质子交换膜技术领域,具体而言,涉及改性全氟磺酸复合膜及其制备方法、燃料电池以及电器。
背景技术
随着全球化石燃料消耗量日益增加,对于清洁能源的应用需求日益增加。氢能来源丰富,可以高效转化,使用过程无排放污染,作为二次能源的载体,在工业、交通等领域中有重要前景。氢燃料电池汽车具备绿色环保、加氢时间短、续航里程长等优点,可作为在应用环节里真正意义上零排放的清洁能源。近年来新能源汽车的发展趋势日益强劲,燃料电池汽车也得到越来越多的关注。在各类氢燃料电池中,质子交换膜燃料电池(PEMFC)是最为主流的技术方向。其中,具有分离电极、传导质子特征的质子交换膜是燃料电池系统的关键材料之一。目前,全氟磺酸膜以其优异的机械强度、高的质子导电性和良好的稳定性而得到了广泛的应用和研究。然而,成本高、质子电导率有待提高、稳定性差的缺点,限制了它在大范围内的实际应用。
鉴于此,特提出本发明。
发明内容
本发明提供的改性全氟磺酸复合膜及其制备方法,旨在改善现有全氟磺酸膜质子电导率有待提高的问题。
本发明是这样实现的:
第一方面,本发明实施例提供一种改性全氟磺酸复合膜,改性全氟磺酸复合膜中分散有质量百分含量为0.8~2%的金属酞菁,金属酞菁包括铜酞菁、镍酞菁和钴酞菁中至少一种。
在可选的实施方式中,复合膜中金属酞菁的质量百分含量为0.8~1.2%。
第二方面,本发明实施例提供一种改性全氟磺酸复合膜的制备方法,包括:
将含有金属酞菁和全氟磺酸的成膜溶液成膜,金属酞菁包括铜酞菁、镍酞菁和钴酞菁中至少一种,金属酞菁与全氟磺酸的质量之比为0.8~2:100。
在可选的实施方式中,成膜溶液的溶剂为乙醇。
在可选的实施方式中,成膜是在温度为95~120℃下烘干成膜。
在可选的实施方式中,成膜是在温度为100~110℃下烘干成膜。
在可选的实施方式中,成膜溶液的制备方法包括:
将金属酞菁溶解于溶剂中得到金属酞菁溶液,将金属酞菁溶液与全氟磺酸溶液混合均匀得到成膜溶液。
在可选的实施方式中,溶解金属酞菁的溶剂为乙醇。
第三方面,本发明实施例提供一种燃料电池,包括如前述实施方式中任一项的改性全氟磺酸复合膜或如前述实施方式任一项的改性全氟磺酸复合膜的制备方法制得的改性全氟磺酸复合膜。
第四方面,本发明实施例提供一种电器,包括如前述实施方式的燃料电池。
本发明具有以下有益效果:
本发明通过上述设计得到的改性全氟磺酸复合膜,由于采用特定的金属酞菁以合理含量掺杂于全氟磺酸膜中,全氟磺酸结构中的π键结构使特定的这几种金属酞菁在Nafion骨架上易形成带有电荷基团的螯合结构,使得得到的复合膜的导电率得到有效提高,除此之外,复合膜的热稳定性也有显著提升。
本发明通过上述设计得到的改性全氟磺酸复合膜的制备方法,操作简单,能够制得电导率高、稳定性好的质子交换膜。
本发明通过上述设计得到的燃料电池,由于包括本发明提供的改性全氟磺酸复合膜,因此,其性能优异。
本发明通过上述设计得到的电器,由于包括本发明提供的燃料电池,因此,其供电性能好。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例的技术方案,下面将对实施例中所需要使用的附图作简单地介绍,应当理解,以下附图仅示出了本发明的某些实施例,因此不应被看作是对范围的限定,对于本领域普通技术人员来讲,在不付出创造性劳动的前提下,还可以根据这些附图获得其他相关的附图。
图1为实验例1不同温度下成膜的复合膜的电导率数据统计图;
图2为实验例2不同镍酞菁掺杂量的复合膜的电导率数据统计图;
图3为实验例3不同掺杂物的复合膜的电导率数据统计图;
图4为实验例4不同掺杂物的复合膜的热稳定性测试图。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚,下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述。实施例中未注明具体条件者,按照常规条件或制造商建议的条件进行。所用试剂或仪器未注明生产厂商者,均为可以通过市售购买获得的常规产品。
下面对本发明实施例提供的改性全氟磺酸复合膜及其制备方法进行具体说明。
一种改性全氟磺酸复合膜,复合膜中金属酞菁的质量百分含量为0.8~2%,金属酞菁包括铜酞菁、镍酞菁和钴酞菁中至少一种。
金属酞菁是一种具有共轭配体、化学稳定性很高的化合物,单元结构中包含8个N原子。分子结构中的π键结构使金属酞菁在Nafion骨架上易形成带有电荷基团的螯合结构。当全氟磺酸膜中掺杂合理量的上述几种金属酞菁后,能提高复合膜高温下的电导率、热稳定性以及机械强度。
优选地,为进一步提高复合膜的电导率,复合膜中金属酞菁的质量百分含量为0.8~1.2%。
一种改性全氟磺酸复合膜的制备方法,包括:
将含有金属酞菁和全氟磺酸的成膜溶液加热成膜,金属酞菁包括铜酞菁、镍酞菁和钴酞菁中至少一种,金属酞菁与全氟磺酸的质量之比为0.8~2:100。
具体为:
称取一定量的全氟磺酸原液,采用溶剂将其稀释为质量分数为5%的全氟磺酸溶液,搅拌混合均匀。此步骤用到的溶剂为乙醇,采用乙醇稀释能保证后续成膜。
将金属酞菁溶于乙醇中,搅拌均匀至金属酞菁溶解,然后将金属酞菁溶液加入至稀释后的全氟磺酸溶液中混合搅拌均匀为均一的溶液得到成膜溶液,成膜溶液中金属酞菁与全氟磺酸的质量之比为0.8~2:100,以保证制得的复合膜中金属酞菁的含量在最佳范围内。
制得成膜溶液后,将适量成膜溶液置于容器中进行加热成膜,加热过程溶液中熔剂蒸发完全即得复合膜。
优选地,加热成膜温度为95~120℃。在此温度下加热成膜能使得复合膜的电导率较高。
更优选地,为进一步提高复合膜的电导率,加热成膜温度为100~110℃。
以下结合实施例对本发明的特征和性能作进一步的详细描述。
实施例1
本实施例提供了一种改性全氟磺酸复合膜的制备方法:
取10g质量百分含量为20%的全氟磺酸溶液,采用乙醇稀释为全氟磺酸质量百分含量为5%的溶液。取镍酞菁0.02g溶解于乙醇中得到镍酞菁溶液,将镍酞菁溶液加入至稀释后的全氟磺酸溶液中得到成膜溶液。
取10ml成膜溶液于玻璃培养皿中,在100℃下加热烘干成膜。复合膜中镍酞菁的质量百分含量为1%。
实施例2-6
实施例2-6与实施例1基本相同,不同之处仅在于:加热烘干成膜温度分别为:60℃、90℃、95℃、110℃、120℃。
实施例7
本实施例提供了一种改性全氟磺酸复合膜的制备方法:
取10g质量百分含量为20%的全氟磺酸溶液,采用乙醇稀释为全氟磺酸质量百分含量为5%的溶液。取镍酞菁0.04g溶解于乙醇中得到镍酞菁溶液,将镍酞菁溶液加入至稀释后的全氟磺酸溶液中得到成膜溶液。
取10ml成膜溶液于玻璃培养皿中,在100℃下加热烘干成膜。复合膜中镍酞菁的质量百分含量为2%。
实施例8
本实施例提供了一种改性全氟磺酸复合膜的制备方法:
取10g质量百分含量为20%的全氟磺酸溶液,采用乙醇稀释为全氟磺酸质量百分含量为5%的溶液。取镍酞菁0.016g溶解于乙醇中得到镍酞菁溶液,将镍酞菁溶液加入至稀释后的全氟磺酸溶液中得到成膜溶液。
取10ml成膜溶液于玻璃培养皿中,在100℃下加热烘干成膜。复合膜中镍酞菁的质量百分含量为0.8%。
实施例9
本实施例提供了一种改性全氟磺酸复合膜的制备方法:
取10g质量百分含量为20%的全氟磺酸溶液,采用乙醇稀释为全氟磺酸质量百分含量为5%的溶液。取镍酞菁0.024g溶解于乙醇中得到镍酞菁溶液,将镍酞菁溶液加入至稀释后的全氟磺酸溶液中得到成膜溶液。
取10ml成膜溶液于玻璃培养皿中,在100℃下加热烘干成膜。复合膜中镍酞菁的质量百分含量为1.2%。
实施例10
本实施例与实施例1基本相同,不同之处仅在于,所选用的金属酞菁为铜酞菁。
实施例11
本实施例与实施例1基本相同,不同之处仅在于,所选用的金属酞菁为钴酞菁。
对比例1
本对比例在制备成膜溶液过程中操作方法与实施例1基本相同,不同之处仅在于:稀释全氟磺酸的溶剂为去离子水,溶解镍酞菁的溶剂也为去离子水。
制得的成膜溶剂在相同的加热成膜温度下加热发现不成膜。
对比例2
本对比例与实施例1基本相同,不同之处仅在于,将与全氟磺酸混合的镍酞菁替换为等量的乙醇。
对比例3
本对比例与实施例1基本相同,不同之处仅在于,镍酞菁的用量为0.1g,即制得的复合膜中镍酞菁质量百分含量为5%。
对比例4
本对比例与实施例1基本相同,不同之处仅在于,镍酞菁的用量为0.01g,即制得的复合膜中镍酞菁的质量百分含量为0.5%。
实验例1
将实施例1-6制得的复合膜在常温条件下,测其电导率。将各组电导率记录至表1中。并根据表1的数据做图1。
表1不同温度下制得的复合膜的电导率
从表1能够看出,当成膜温度为95~120℃时,制得的复合膜的电导率大于0.06σ/Scm-1。当成膜温度在100~110℃时,复合膜的电导率超过0.07σ/S cm-1。
实验例2
将实施例1、实施例7-9、对比例2-4制得的复合膜在常温条件下测电导率。将结果记录至表2中。并根据数据绘制得到图2。
表2不同金属酞菁含量的复合膜电导率
通过表2能够看出,各实施例的电导率均在0.065S cm-1以上大大高于对比例2和对比例3,说明金属酞菁的掺杂量在本发明要求的范围内时,能显著提高复合膜的电导率。实施例1、实施例9、实施例10的电导率最高,说明当复合膜中金属酞菁的质量百分含量在0.8%~1.2%时,得到的复合膜的电导率更高。
实验例3
将实施例1、实施例10、实施例11、和对比例2制得的复合膜在常温条件下测电导率。将结果记录至表3中,并根据表3数据制得图3。
表3不添加金属酞菁及不同金属酞菁改性的复合膜的电导率
通过表3能够看出,经铜酞菁、镍酞菁以及钴酞菁改性的全氟磺酸膜的电导率得到提高。尤其掺杂铜酞菁的复合膜的电导率最高。
实验例4
将实施例1、实施例10、实施例11、和对比例2制得的复合膜进行加热,测复合膜的热稳定性。将检测结果数据制得图4。
通过图4能够看出经铜酞菁、镍酞菁以及钴酞菁改性的全氟磺酸膜的降解温度大于纯Nafion膜,说明改性复合膜的热稳定性得到提高。
综上所述,本发明提供的改性全氟磺酸复合膜,由于采用特定的金属酞菁以合理含量掺杂于全氟磺酸膜中,全氟磺酸结构中的π键结构使特定的这几种金属酞菁在Nafion骨架上易形成带有电荷基团的螯合结构,使得得到的复合膜的导电率得到有效提高,除此之外,复合膜的热稳定性也有显著提升。
本发明提供的改性全氟磺酸复合膜的制备方法,操作简单,能够制得电导率高、热稳定性好的质子交换膜。
本发明提供的燃料电池,由于包括本发明提供的改性全氟磺酸复合膜,因此,其性能优异。
本发明提供的电器,由于包括本发明提供的燃料电池,因此,其供电性能好。
以上所述仅为本发明的优选实施例而已,并不用于限制本发明,对于本领域的技术人员来说,本发明可以有各种更改和变化。凡在本发明的精神和原则之内,所作的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种改性全氟磺酸复合膜,其特征在于,所述改性全氟磺酸复合膜中分散有质量百分含量为0.8~2%的金属酞菁,所述金属酞菁包括铜酞菁、镍酞菁和钴酞菁中至少一种。
2.根据权利要求1所述的改性全氟磺酸复合膜,其特征在于,所述复合膜中金属酞菁的质量百分含量为0.8~1.2%。
3.一种改性全氟磺酸复合膜的制备方法,其特征在于,包括:
将含有金属酞菁和全氟磺酸的成膜溶液成膜,所述金属酞菁包括铜酞菁、镍酞菁和钴酞菁中至少一种,所述金属酞菁与所述全氟磺酸的质量之比为0.8~2:100。
4.根据权利要求3所述的改性全氟磺酸复合膜的制备方法,其特征在于,所述成膜溶液的溶剂为乙醇。
5.根据权利要求3所述的改性全氟磺酸复合膜的制备方法,其特征在于,成膜是在温度为95~120℃下烘干成膜。
6.根据权利要求5所述的改性全氟磺酸复合膜的制备方法,其特征在于,成膜是在温度为100~110℃下烘干成膜。
7.根据权利要求3所述的改性全氟磺酸复合膜的制备方法,其特征在于,所述成膜溶液的制备方法包括:
将金属酞菁溶解于溶剂中得到金属酞菁溶液,将金属酞菁溶液与全氟磺酸溶液混合均匀得到成膜溶液。
8.根据权利要求7所述的改性全氟磺酸复合膜的制备方法,其特征在于,溶解金属酞菁的溶剂为乙醇。
9.一种燃料电池,其特征在于,包括如权利要求1~2中任一项所述的改性全氟磺酸复合膜或如权利要求3~8任一项所述的改性全氟磺酸复合膜的制备方法制得的改性全氟磺酸复合膜。
10.一种电器,其特征在于,包括如权利要求9所述的燃料电池。
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