CN110429145A - 一种硒化锑薄膜太阳电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种硒化锑薄膜太阳电池及其制备方法，该太阳电池包括依次层叠的衬底、透明导电层、高阻层、n型含氧电子传输层、p型硒化锑吸收层以及背电极，n型含氧电子传输层是氧化物半导体或掺杂氧化合物半导体，n型含氧电子传输层中的氧元素在在后续高温升华法沉积吸收层的过程中向异质结界面以及p型硒化锑吸收层方向扩散，从而在异质结界面处形成了由于n型含氧电子传输层中氧元素扩散导致的局域氧分布，钝化界面缺陷，促进了界面匹配，提高了异质结的质量，进而提高了硒化锑薄膜太阳电池器件的性能。本发明提供了新的异质结界面缺陷钝化方法，其制备方法简化了氧的引入过程，制备工艺简单，对设备的要求较低。
Description
技术领域
本发明涉及光伏新能源材料领域，具体涉及一种硒化锑薄膜太阳电池及其制备方法。
背景技术
目前，光伏市场上商业化使用的大部分是具有较高光电转换效率的硅基太阳电池，但硅基太阳电池由于制备成本的问题还无法适应将来不断増长的能源需求。因此，制备工艺简单、绿色无毒、成本低廉和高效的新型薄膜太阳电池逐渐成为了研究的热点。
硒化锑(Sb2Se3)作为一种简单的二元半导体，由于具有合适的禁带宽度(～1.2eV)、可见光波段较大的吸光系数(>105cm-1)、理论单结Sb2Se3太阳电池效率可达30％以上、无毒、低成本以及储量丰富等优异的特性而被认为是一种极具发展前景的光伏材料。尽管Sb2Se3薄膜太阳电池的发展在近几年内较为快速，但是相对于碲化镉(CdTe)和铜铟镓硒(CIGS)等高效率的薄膜电池仍有很大的差距。限制Sb2Se3薄膜太阳电池效率提升的因素主要在于器件中存在各种深缺陷，比如：Sb2Se3中的Se空位深缺陷以及Sb2Se3与n型电子传输层之间的界面缺陷；同时过低的载流子浓度也影响了器件的效率。p-n异质结是Sb2Se3太阳电池的核心结构，高质量的pn结是获得高转换效率电池的关键。研究表明，通过在结区尤其是异质结界面引入氧可以有效钝化界面缺陷，显著提高器件性能。目前文献报道的是在制备顶衬结构的CdS/Sb2Se3太阳电池的热蒸发沉积Sb2Se3薄膜的过程中通入氧气，并控制引入氧的过程，保证氧局域在结区界面附近，避免在背接触界面引入氧。然而上述引入氧的方法操作上会较为繁琐，对设备要求高，而且通氧转换为不通氧的过程中也无法确保腔体里的氧气存留时间的一致性。若能够有一种更为简便的方法来实现氧对Sb2Se3薄膜太阳电池的界面钝化作用，这将有力地推动Sb2Se3薄膜太阳电池的发展。
发明内容
针对现有硒化锑电池制备技术和改进需求，本发明的首要目的是：提供一种硒化锑薄膜太阳电池及其制备方法。基于上述目的，本发明至少提供如下技术方案：
一种硒化锑薄膜太阳电池，该硒化锑薄膜太阳电池包括依次层叠的衬底、透明导电层、高阻层、n型含氧电子传输层、p型硒化锑吸收层以及背电极，所述n型含氧电子传输层以及所述p型硒化锑吸收层的异质结界面处存在由于所述n型含氧电子传输层中氧元素扩散导致的局域氧分布，所述n型含氧电子传输层是氧化物半导体或掺杂氧的化合物半导体。
进一步的，所述氧化物半导体是氧化镉或氧化锑；所述掺杂氧化合物半导体是掺氧硫化锌或掺氧硫化镉。
进一步的，所述p型硒化锑吸收层通过高温升华法沉积，所述n型含氧电子传输层中的氧元素在所述高温升华法沉积的过程中向所述异质结界面以及所述p型硒化锑吸收层方向扩散。
进一步的，所述高温升华法沉积所述p型硒化锑吸收层的过程中，所述衬底的加热温度为300-400℃。
进一步的，所述透明导电层为透明导电氧化物层，所述透明导电层的厚度为100-500nm，所述高阻层为高阻透明氧化物层，所述高阻透明氧化物层的厚度为10-50nm。
进一步的，所述n型含氧电子传输层的厚度为30-100nm，所述p型硒化锑吸收层的厚度为300-1000nm。
进一步的，所述背电极为功函数大于4.8eV的高功函数金属材料，所述背电极的厚度为50-500nm。
一种硒化锑薄膜太阳电池的制备方法，其包括如下步骤：
采用磁控溅射法在透明导电衬底上沉积高阻层；
在所述高阻层上沉积n型含氧电子传输层；
通过高温升华法在所述n型含氧电子传输层上沉p型积硒化锑吸收层；
采用热蒸发法在所述硒化锑p型吸收层表面沉积背电极；
其中，所述n型含氧电子传输层是氧化物半导体薄膜或掺杂氧的化合物半导体薄膜。
进一步的，所述高温升华法中，升华源的温度为450-600℃，衬底的加热温度为300-400℃，沉积时间为1-5min，所述升华源与所述衬底的温差为80-200℃。
进一步的，所述氧化物半导体薄膜的材料是氧化镉或氧化锑，所述氧化镉或氧化锑采用蒸发法沉积；
所述掺杂氧的化合物半导体薄膜的材料是掺氧硫化锌或掺氧硫化镉，所述掺氧硫化锌的制备包括：采用化学水浴法沉积n型电子传输层硫化锌，然后在空气气氛中热处理得到n型含氧电子传输层，所述热处理的温度为350-400℃，所述热处理的时间为5-20min。
与现有技术相比，本发明至少具有如下有益效果：
(1)本发明采用n型含氧半导体材料作为n型电子传输层，并利用后续硒化锑吸收层的高温沉积过程，使n型电子传输层中的氧元素向n型电子传输层/硒化锑界面以及硒化锑薄膜方向的扩散，实现了异质结界面处的局域氧分布，钝化界面缺陷，提供了一种新的界面钝化方法，提高了异质结的质量，进而提高了硒化锑薄膜太阳电池器件的性能。
(2)本发明的制备方法制备工艺简单，对设备的要求较低，当n型含氧电子传输层是掺杂氧化合物半导体掺氧硫化锌时，先采用化学水浴法沉积n型硫化锌层，然后在空气气氛中热处理，简化了氧的引入过程，或者是采用蒸发法直接沉积氧化物半导体氧化镉或氧化锑作为n型含氧电子传输层，并且结合后续的高温升华法沉积p型硒化锑，从而使n型含氧电子传输层中的氧元素局域的扩散至异质结界面处，同时避免过量的氧扩散至吸收层背接触界面引入背界面缺陷，实现了氧元素空间分布的有效调控。
附图说明
图1为本发明硒化锑薄膜太阳电池的结构示意图。
图2为本发明实施例2以及对比例获得硒化锑薄膜太阳电池的J-V曲线。
具体实施方式
下面来对本发明做进一步详细的说明。
本发明提供了一种硒化锑薄膜太阳电池，如图1所示，该硒化锑薄膜太阳电池包括依次层叠的基底1、透明导电层2、高阻层3、n型含氧电子传输层4、p型硒化锑吸收层5以及背电极6，n型含氧电子传输层以及p型硒化锑吸收层构成异质结，异质结界面处存在局域氧分布。层叠于n型含氧电子传输层上的p型p型硒化锑吸收层通过高温沉积过程，实现了n型电子传输层中的氧向异质结的界面以及p型p型硒化锑吸收层的方向扩散，从而实现了异质结界面处的局域氧分布，钝化界面缺陷，促进了界面匹配，提高了异质结的质量，进而提高了硒化锑薄膜太阳电池器件的性能。
n型含氧电子传输层可以是氧化物半导体或者掺杂氧的化合物半导体，n型含氧电子传输层的厚度为30-100nm。氧化物半导体可以是氧化镉(CdO)或者氧化锑(Sb2O3)，掺杂氧的化合物半导体可以是掺氧硫化锌(ZnS:O)或掺氧硫化镉(CdS:O)。
衬底可以是玻璃衬底，透明导电层可以是FTO、ITO、AZO等，透明导电层的厚度为100-500nm。本发明实施例中选用设置有FTO的玻璃，即FTO导电玻璃。
高阻层为高阻透明氧化物层，优选SnO2，高阻层的厚度为10-50nm。背电极是高功函数的金属材料，其高功函数大于4.8eV，如金、银、钼或镍。该背电极的厚度为50-500nm。
伴随着氧扩散的p型硒化锑吸收层的高温沉积中，该高温沉积温度为250-500℃，p型硒化锑吸收层的厚度为300-1000nm。
实施例1
本实施例提供了一种硒化锑薄膜太阳电池的制备方法，该方法包括如下步骤：
步骤1、将FTO导电玻璃依次用丙酮、乙醇和去离子水超声清洗各10min，然后用氮气吹干。
步骤2、采用磁控溅射法，沉积二氧化锡作为高阻层。溅射靶材选择直径为76.2mm的圆形二氧化锡靶材，选择O2和Ar气作为溅射气体且两者的气压比为1/20，溅射气压约为0.5Pa，衬底温度为200℃，射频功率为60W。沉积的二氧化锡薄膜厚度为40nm。
步骤3、采用热蒸发法，在二氧化锡薄膜的表面沉积CdO作为n型含氧电子传输层。热蒸发电流为35A，电压为0.6V，生长速率为0.1nm/s。沉积的CdO薄膜厚度为100nm。
步骤4、采用高温升华法在CdO薄膜表面沉积硒化锑(Sb2Se3)薄膜。使用硒化锑粉末作为升华源，沉积过程中衬底温度设置为300℃，升华源温度为500℃，沉积3min结束，降温至150℃以下取出衬底，此步沉积了厚度为550nm的薄膜，得到p型硒化锑吸收层。在高温升华法沉积硒化锑薄膜的过程中，CdO薄膜中的氧元素向P型硒化锑吸收层方向扩散，并且在n型电子传输层和p型硒化锑吸收层异质结界面处存在由于电子传输层中氧元素扩散导致的局域氧分布。
步骤5、采用热蒸发法，在硒化锑薄膜表面沉积金电极，金电极的沉积厚度为100nm。从而获得了硒化锑薄膜太阳电池。
实施例2本实施例提供了一种硒化锑薄膜太阳电池的制备方法，该制备方法包括如下步骤：
步骤1、将FTO导电玻璃依次用丙酮、乙醇和去离子水超声清洗各10min，然后用氮气吹干。
步骤2、采用磁控溅射法，沉积二氧化锡作为缓冲层。溅射靶材选择直径为76.2mm的圆形二氧化锡靶材，选择O2和Ar气作为溅射气体且两者的气压比为1/20，溅射气压约为0.5Pa，衬底温度为200℃，射频功率为60W。沉积的薄膜厚度为40nm。
步骤3、采用化学水浴法，沉积n型电子传输层ZnS。采用Zn(O2CCH3)2，硫脲(Thiourea)和NH4OH溶液，水浴温度为75℃，沉积时间为10min。沉积的薄膜厚度为100nm。然后在空气中380℃热处理10分钟得到n型含氧电子传输层ZnS:O。
步骤4、采用高温升华法沉积硒化锑薄膜。使用硒化锑粉末作为升华源，沉积过程中衬底温度设置为300℃，升华源温度为500℃，沉积3min结束，降温至150℃以下取出，此步沉积了厚度为550nm的薄膜，得到硒化锑吸收层。
步骤5、采用热蒸发法，在硒化锑表面沉积金电极，电极厚度为100nm。从而获得硒化锑薄膜太阳电池。
对比例
步骤1-2同实施例2。
步骤3、采用化学水浴法，沉积n型电子传输层ZnS。采用Zn(O2CCH3)2，硫脲(Thiourea)和NH4OH溶液，水浴温度为75℃，沉积时间为10min。沉积的薄膜厚度为100nm。然后在氮气中380℃热处理10分钟得到n型电子传输层ZnS。
步骤4-5同实施例2。从而获得硒化锑薄膜太阳电池。
针对实施例2以及对比例的两种硒化锑薄膜太阳电池，在AM 1.5，100mW/cm2光照下用太阳能模拟器来测试电池的J-V性能曲线，如图1所示。ZnS/Sb2Se3器件的短路电流密度为22.5mA cm-2，开路电压为369mV，填充因子为51.7％，光电转换效率为4.29％。而ZnS:O/Sb2Se3器件的短路电流密度为27.8mA cm-2，开路电压为389mV，填充因子为57.3％，光电转换效率为6.20％。
由以上结果得到，通过n型含氧电子传输层ZnS:O中的氧在Sb2Se3薄膜高温沉积过程中向ZnS:O/Sb2Se3界面扩散的作用，器件的短路电流、填充因子和开路电压得到普遍提高，主要由于扩散到界面处的氧钝化了界面的缺陷，促进了界面的匹配，提高了异质结的质量。
上述实施例为本发明较佳的实施方式，但本发明的实施方式并不受上述实施例的限制，其他的任何未背离本发明的精神实质与原理下所作的改变、修饰、替代、组合、简化，均应为等效的置换方式，都包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种硒化锑薄膜太阳电池，其特征在于，该硒化锑薄膜太阳电池包括依次层叠的衬底、透明导电层、高阻层、n型含氧电子传输层、p型硒化锑吸收层以及背电极，所述n型含氧电子传输层以及所述p型硒化锑吸收层的异质结界面处存在由于所述n型含氧电子传输层中氧元素扩散导致的局域氧分布，所述n型含氧电子传输层是氧化物半导体或掺杂氧的化合物半导体。
2.根据权利要求1的所述硒化锑薄膜太阳电池，其特征在于，所述氧化物半导体是氧化镉或氧化锑；所述掺杂氧化合物半导体是掺氧硫化锌或掺氧硫化镉。
3.根据权利要求1或2的所述硒化锑薄膜太阳电池，其特征在于，所述p型硒化锑吸收层通过高温升华法沉积，所述n型含氧电子传输层中的氧元素在所述高温升华法沉积的过程中向所述异质结界面以及所述p型硒化锑吸收层方向扩散。
4.根据权利要求3的所述硒化锑薄膜太阳电池，其特征在于，所述高温升华法沉积所述p型硒化锑吸收层的过程中，所述衬底的加热温度为300-400℃。
5.根据权利要求1或2的所述硒化锑薄膜太阳电池，其特征在于，所述透明导电层为透明导电氧化物层，所述透明导电层的厚度为100-500nm，所述高阻层为高阻透明氧化物层，所述高阻透明氧化物层的厚度为10-50nm。
6.根据权利要求1或2的所述硒化锑薄膜太阳电池，其特征在于，所述n型含氧电子传输层的厚度为30-100nm，所述p型硒化锑吸收层的厚度为300-1000nm。
7.根据权利要求1或2的所述硒化锑薄膜太阳电池，其特征在于，所述背电极为功函数大于4.8eV的高功函数金属材料，所述背电极的厚度为50-500nm。
8.一种硒化锑薄膜太阳电池的制备方法，其特征在于，其包括如下步骤：
采用磁控溅射法在透明导电衬底上沉积高阻层；
在所述高阻层上沉积n型含氧电子传输层；
通过高温升华法在所述n型含氧电子传输层上沉p型积硒化锑吸收层；
采用热蒸发法在所述硒化锑p型吸收层表面沉积背电极；
其中，所述n型含氧电子传输层是氧化物半导体薄膜或掺杂氧的化合物半导体薄膜。
9.根据权利要求8的所述制备方法，其特征在于，所述高温升华法中，升华源的温度为450-600℃，衬底的加热温度为300-400℃，沉积时间为1-5min，所述升华源与所述衬底的温差为80-200℃。
10.根据权利要求8或9的所述制备方法，其特征在于，所述氧化物半导体薄膜的材料是氧化镉或氧化锑，所述氧化镉或氧化锑采用蒸发法沉积；
所述掺杂氧的化合物半导体薄膜的材料是掺氧硫化锌或掺氧硫化镉，所述掺氧硫化锌的制备包括：采用化学水浴法沉积n型电子传输层硫化锌，然后在空气气氛中热处理得到n型含氧电子传输层，热处理温度为350-400℃，热处理时间为5-20min。
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