CN105047737B - Cigs基薄膜太阳能电池的制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种CIGS基薄膜太阳能电池的制备方法。该制备方法包括在p型光吸收层的表面沉积一层牺牲层，接着进行热扩散，使牺牲层中的元素扩散进入p型光吸收层的表层区域，从而使光吸收层的表层区域由p型转变为n型半导体层。所述牺牲层含有Zn元素和Ga、Al中的至少一种元素，牺牲层还可含有M元素，所述M元素选自Mg、Ca中的至少一种；所述通过将牺牲层中的元素扩散进入光吸收层的表层区域，从而形成n型半导体层，使n型半导体层的电子亲和能变小，使之与透明导电层的电子亲和能更加匹配，可有效防止薄膜电池隧道电流泄漏，提高薄膜电池的转换效率。
Description
技术领域
本发明涉及薄膜太阳能电池技术领域，尤其涉及一种CIGS基薄膜太阳能电池的制备方法。
随着全球气候变暖、生态环境恶化和常规能源的短缺，越来越多的国家开始大力发展太阳能利用技术。太阳能光伏发电是零排放的清洁能源，具有安全可靠、无噪音、无污染、资源取之不尽、建设周期短、使用寿命长等优势，因而备受关注。铜铟镓硒(CIGS)是一种直接带隙的P型半导体材料，其吸收系数高达105/cm，2um厚的铜铟镓硒薄膜就可吸收90％以上的太阳光。CIGS薄膜的带隙从1.04eV到1.67eV范围内连续可调，可实现与太阳光谱的最佳匹配。铜铟镓硒薄膜太阳电池作为新一代的薄膜电池具有成本低、性能稳定、抗辐射能力强、弱光也能发电等优点，其转换效率在薄膜太阳能电池中是最高的，已超过20％的转化率，因此日本、德国、美国等国家都投入巨资进行研究和产业化。
目前的CIGS基薄膜太阳能电池大部分是在p型光吸收层上采用CBD法沉积硫化镉缓冲层，接着再沉积透明导电层，这样可获得转换效率高的太阳能电池；由于镉是重金属，其对环境有危害作用，因此，近年来研究使用无镉材料作为薄膜太阳能电池的缓冲层，如使用硫化锌、硒化锌等材料，但是使用这些材料获得的薄膜电池始终不能获得与使用硫化镉的薄膜电池一样高的转换效率。究其原因是缓冲层材料与p型光吸收层之间的禁带宽度、晶格常数匹配不够理想，它们之间存在界面态所致。
在传统的CIGS基薄膜太阳能电池如图1所示，其制备过程中，为了获得较高的转换效率，通常在p型光吸收层上采用化学水浴法(CBD)或MOCVD法沉积缓冲层来覆盖p型光吸收层，这样可以获得质量良好的pn结，但是采用CBD法或MOCVD法沉积缓冲层的生产效率较低，而且还要对产生的废水进行处理，这些都将增加薄膜电池的制作成本。如果在p型光吸收层表面直接采用磁控溅射法沉积后续的膜层，生产效率会大大提高，且没有废水产生，这将降低薄膜电池的制作成本，但是由于在溅射过程中受到氧等高能粒子的轰击会导致pn结的界面质量下降，从而影响到薄膜电池的转换效率。
中国专利CN102254998公开了一种无镉铜铟镓硒薄膜太阳能电池组件及其硫化锌缓冲层薄膜的制备方法，该方法采用在铜铟镓硒光吸收层表面溅镀氧化锌薄，然后将样片放入硒化室内在硫化氢的气氛下进行退火处理，将所述氧化锌薄膜转化为硫化锌缓冲层薄膜。该方法直接在铜铟镓硒光吸收层的表面溅射沉积氧化锌薄膜，氧等元素的高能粒子会轰击铜铟镓硒光吸收层的表面，会使其表面遭受破坏，这样形成的pn结的质量很差，将使薄膜电池的性能恶化。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术之不足，提供一种CIGS基薄膜太阳能电池的制备方法，通过在p型光吸收层上沉积一层牺牲层，然后进行热扩散使牺牲层中的元素扩散进入p型光吸收层的表层区域，p型光吸收层的表层区域就转变为具有一定厚度的n型半导体层，从而形成质量优良的pn结。后续在n型半导体层上沉积各膜层的过程中，氧等元素的高能粒子不会轰击到pn结的界面，因而，可以避免pn结的界面遭受破坏。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案：提供一种CIGS基薄膜太阳能电池的制备方法，包括如下步骤：
步骤1，在基板上形成覆盖基板的背电极层；
步骤2，形成覆盖背电极层的p型光吸收层；
步骤3，沉积一牺牲层覆盖p型光吸收层，所述牺牲层含有Zn元素，还含有Ga、Al中的至少一种元素，所述牺牲层中至少含有50%的Zn元素；
步骤4，进行热扩散处理，使牺牲层中的元素扩散进入p型光吸收层的表层区域，从而形成n型半导体层覆盖p型光吸收层；
步骤5，形成透明导电层覆盖n型半导体层。
进一步的，所述步骤2中，所述牺牲层还含有至多5%的M元素，所述M元素选自Mg、Ca中的至少一种。
进一步的，所述的p型光吸收层为p型的铜铟镓硒膜层、p型的铜铟硒膜层、p型的铜铟镓硒硫膜层或它们的组合，所述p型光吸收层中含有钠；所述n型半导体层为含锌的n型铜铟镓硒膜层、含锌的n型铜铟镓硒硫膜层、含锌的n型铜铟镓铝硒膜层、含锌的n型铜铟铝硒膜层或含锌的n型铜铟镓铝硒硫膜层，所述n型半导体层中含有钠。上述膜层中的钠来自于基板、背电极层和/或制作光吸收层时所产生。
进一步的，所述牺牲层为锌镓合金膜层、锌铝合金膜层或锌镓铝合金膜层，所述牺牲层采用溅射沉积成膜。
进一步的，所述牺牲层为锌镓镁合金膜层、锌镓钙合金膜层、锌镓镁钙合金膜层、锌铝镁合金膜层、锌铝钙合金膜层、锌铝镁钙合金膜层、锌镓铝镁合金膜层、锌镓铝钙合金膜层或锌镓铝镁钙合金膜层，所述牺牲层采用溅射沉积成膜。
进一步的，所述步骤5中，在n型半导体层与透明导电层之间形成一缓冲层，所述缓冲层选自硫化镉、硫化锌、硒化锌、硫硒化锌、氧化锌、硫化铟、硒化铟、硫硒化铟、锌镁氧化物或具有高电阻率的掺杂氧化锌膜层中的至少一种。
进一步的，所述背电极层为钼电极层、钛电极层、铬电极层或AZO透明导电层，所述背电极层中可含有氧；所述透明导电层选用银基透明导电膜、氧化铟掺杂锡、氧化锌掺杂铝、氧化锌掺杂镓、氧化锌掺杂铟、氧化锡掺杂氟、氧化锡掺杂碘或氧化锡掺杂锑中的至少一种。
进一步的，所述n型半导体层的厚度为10-280nm。
进一步的，所述热扩散处理的温度为100-450℃；所述热扩散处理的时间为15-800秒。
进一步的，所述牺牲层的厚度不大于7nm。
进一步的，所述基板为钠钙玻璃、不锈钢薄板、聚酰亚胺板、铝薄板或钛薄板。
进一步的，所述步骤1中，在基板与背电极层之间插入一层电介质材料层。所述电介质材料层由氧化硅、氮化硅、氮氧化硅、氮化钛、氧化钛、氮氧化钛、氮氧化锆、氧化锆、氮化锆、氮化铝、氧化铝、氧化硅铝、氮化硅铝、氮氧化硅铝、锌锡氧化物或它们的混合物组成；所述电介质材料层或由硅、锆和钛中的至少一种元素与钼组成的至少两种元素的氧化物、氮化物或氮氧化物组成；当基板为玻璃基板时，所述电介质材料层可由一含有Li、K中至少一种元素的碱过滤层替代，该碱过滤层包含Li、K中的至少一种元素和Si、Al、O三种元素。
进一步的，在所述缓冲层与透明导电层之间插入一层本征氧化锌膜层，或者插入一层具有高电阻率的掺杂氧化锌膜层，或者插入一层本征氧化锌膜层和一层具有高电阻率的掺杂氧化锌膜层；所述掺杂氧化锌膜层电阻率不小于0.08Ωcm，同时不大于95Ωcm，所述掺杂氧化锌膜层的掺杂剂可选自B、Al、Ga或In元素中的至少一种。
进一步的，还包括减反射膜层，所述减反射膜层覆盖所述透明导电层。
进一步的，所述减反射膜可由一层或多层组成；减反射膜层可由一层氟化镁组成，或由折射率大于1.80 的第一材料层和折射率小于1.70的第二材料层组成，或者由其他适用于减反射膜层的材料组成。
本发明具有以下优点：
1、本发明通过沉积一层牺牲层并将牺牲层中的元素扩散进入p型光吸收层的表层区域，使其转变为n型半导体层，在此形成了优良的pn结，可有效防止该界面处界面态缺陷的形成，提高了电池的转换效率。
2、本发明牺牲层中的Ga、Al元素扩散进入n型半导体层，使n型半导体层的电子亲和能与后续的缓冲层、透明导电层的电子亲和能更加匹配，可有效防止薄膜电池隧道电流泄漏，提高薄膜电池的转换效率。
3、本发明的牺牲层和后续的膜层沉积都可采用溅射沉积，与CIGS基薄膜电池的生产工艺相匹配，可大幅提高生产效率，同时又不会产生有毒废水，因而可降低生产成本。
附图说明
下面参照附图结合实施例对本发明作进一步的说明。
图1为传统的CIGS基薄膜太阳能电池的结构示意图；
图2为本发明实施例1所制得的CIGS基薄膜太阳能电池的结构示意图；
图3为本发明实施例6所制得的CIGS基薄膜太阳能电池的结构示意图。
附图标记说明
1-基板，21-电介质材料层，2-背电极层，3-p型光吸收层，31-n型半导体层，4-缓冲层，5-本征氧化锌膜层，6-透明导电层，7-减反射膜层。
具体实施方式
在此先说明，本发明中DC溅射指的是直流溅射，AC溅射指的是交流溅射，%表示原子百分比，热扩散的处理方法指通过加热到一定温度使物质扩散的方法，在本发明的整个说明书及权利要求中都是如此。
用硫化锌、氧化锌薄膜材料完全取代硫化镉与CIGS光吸收层构成电池的pn异质结，硫化锌、氧化锌与CIGS光吸收层薄膜材料的禁带宽度相差太大，其界面态缺陷会比较高，一些光生载流子会被缺陷态所复合，使CIGS薄膜太阳能电池的性能受到一定的影响。因此高效的CIGS基薄膜太阳能电池的异质结处需要一层很薄的硫化镉材料作为过渡层，即作为薄膜太阳能电池的缓冲层，且硫化镉膜层是采用化学水浴法沉积的。
本发明通过在p型光吸收层的表面沉积一层牺牲层，然后通过热扩散使牺牲层中的元素扩散进入p型光吸收层的表层区域，使其表层区域转变为n型半导体层，因而获得质量优良的pn结，使后续的溅射沉积不会破坏pn结的界面，使pn结界面的缺陷态变少，从而获得性能优良的薄膜电池。本发明还通过将形成的n型半导体层的禁带宽度变大，使其电子亲和能与后续的缓冲层材料、透明导电层材料的电子亲和能更加匹配，使其界面态缺陷降低，减少光生载流子被缺陷态所复合的概率，提高薄膜电池的填充因子，从而获得性能优良的CIGS薄膜太阳能电池。本发明可采用磁控溅射沉积各膜层，因而可提高CIGS基薄膜太阳能电池的生产效率，降低生产成本。
当n型半导体层与后续膜层结合时，在两层的界面，在导带中形成作为电子亲和能差的突变尖峰。当形成突变尖峰时，突变尖峰用作势垒并抑制注入到透明导电层中的电子通过隧道电导至p型光吸收层的价带，因此可以降低由于隧道电流而引起的泄漏。当两层之间的电子亲和能差较大，突变尖峰的高度也更大，在这种情况中当突变尖峰过高时，通过光吸收在p型光吸收层中激发的电子流到透明导电层中时，突变尖峰在此作为势垒将起到阻碍作用，这将会导致在层间界面处载流子的复合，从而降低薄膜电池的性能。
本发明在p型光吸收层表面沉积牺牲层，通过将牺牲层中的元素热扩散进入p型光吸收层的表层区域，使其表层区域转变为n型半导体层，同时使n型半导体层的电子亲和能变小，从而在导带中，使n型半导体层与后续膜层形成的突变尖峰的高度不至于过高，其既能抑制注入到透明导电层中的电子通过隧道电导至p型光吸收层的价带，又不能抑制通过光吸收在p型光吸收层中激发的电子流到透明导电层中。
本发明中的牺牲层可以采用DC溅射沉积或AC溅射沉积，通过热扩散处理后，也可以将膜层暴露于含氧、硫和/或硒的等离子体中处理。
以下通过几个具体实施例来说明本发明的CIGS基薄膜太阳能电池的制备方法。以下涉及的实施例，均是在干净的基板表面上依次沉积上各膜层。
实施例1
本实施例的薄膜电池的结构如图2所示。其制备过程：在一钠钙玻璃表面上采用磁控溅射沉积500nm的钼电极层；接着在钼电极层上形成1.9um的p型铜铟镓硒光吸收层；接着在p型铜铟镓硒光吸收层上采用DC溅射沉积4nm的锌镓合金膜层，锌镓合金膜层中含锌80%；接着进行热扩散处理，处理温度为280℃，处理时间为300秒，从而在p型铜铟镓硒光吸收层上形成含锌n型铜铟镓硒膜层；接着在含锌n型铜铟镓硒膜层上采用磁控溅射沉积30nm的硫化锌膜层；接着在硫化锌膜层上采用磁控溅射沉积50nm本征氧化锌膜层；接着在本征氧化锌膜层上采用磁控溅射沉积600nm的AZO（Al掺杂ZnO）膜层作为透明导电层。
实施例2
在一钠钙玻璃表面上采用磁控溅射沉积500nm的钼电极层；接着在钼电极层上形成1.9um的p型铜铟镓硒光吸收层；接着在p型铜铟镓硒光吸收层上采用DC溅射沉积3nm的锌铝合金膜层，锌铝合金膜层中含锌95%；接着进行热扩散处理，处理温度为270℃，处理时间为300秒，从而在p型铜铟镓硒光吸收层上形成含锌n型铜铟镓铝硒膜层；接着在含锌n型铜铟镓铝硒膜层上采用磁控溅射沉积35nm的硫化锌膜层；接着在硫化锌膜层上采用磁控溅射沉积45nm本征氧化锌膜层；接着在本征氧化锌膜层上采用磁控溅射沉积650nm的AZO（Al掺杂ZnO）膜层作为透明导电层。
实施例3
在一钠钙玻璃表面上采用磁控溅射沉积550nm的钼电极层；接着在钼电极层上形成2.1um的p型铜铟镓硒光吸收层；接着在p型铜铟镓硒光吸收层上采用DC溅射沉积4nm的锌镓镁合金膜层，锌镓镁合金膜层中含锌80%、含镁1%；接着进行热扩散处理，处理温度为100℃，处理时间为800秒，从而在p型铜铟镓硒光吸收层上形成含锌n型铜铟镓硒膜层；接着在含锌n型铜铟镓硒膜层上采用磁控溅射沉积40nm的硫化镉膜层；接着在硫化镉膜层上采用磁控溅射沉积50nm本征氧化锌膜层；接着在本征氧化锌膜层上采用磁控溅射沉积600nm的AZO（Al掺杂ZnO）膜层作为透明导电层。
实施例4
在一钠钙玻璃表面上采用磁控溅射沉积550nm的钼电极层；接着在钼电极层上形成2.0um的p型铜铟镓硒光吸收层；接着在p型铜铟镓硒光吸收层上采用AC溅射沉积1nm的锌镓钙合金膜层，锌镓钙合金膜层中含锌80%、含钙0.5%；接着进行热扩散处理，处理温度为450℃，处理时间为15秒，从而在p型铜铟镓硒光吸收层上形成含锌n型铜铟镓硒膜层；接着在含锌n型铜铟镓硒膜层上采用磁控溅射沉积30nm的硫化锌膜层；接着在硫化锌膜层上采用磁控溅射沉积50nm本征氧化锌膜层；接着在本征氧化锌膜层上采用磁控溅射沉积800nm的AZO（Al掺杂ZnO）膜层作为透明导电层。
实施例5
在一钠钙玻璃表面上采用磁控溅射沉积600nm的钼电极层；接着在钼电极层上形成1.95um的p型铜铟镓硒硫光吸收层；接着在p型铜铟镓硒硫光吸收层上采用DC溅射沉积7nm的锌镓合金膜层，锌镓合金膜层中含锌80%；接着进行热扩散处理，处理温度为150℃，处理时间为500秒，从而在p型铜铟镓硒硫光吸收层上形成含锌n型铜铟镓硒硫膜层；接着在含锌n型铜铟镓硒硫膜层上采用磁控溅射沉积35nm的硫化锌膜层；接着在硫化锌膜层上采用磁控溅射沉积40nm本征氧化锌膜层；接着在本征氧化锌膜层上采用磁控溅射沉积600nm的AZO（Al掺杂ZnO）膜层作为透明导电层。
实施例6
本实施例的薄膜电池的结构如图3所示。其制备过程：在一钠钙玻璃表面上采用磁控溅射沉积80nm的氮氧化硅膜层；接着在氮氧化硅膜层上采用磁控溅射沉积500nm的钼电极层；接着在钼电极层上形成2.1um的p型铜铟镓硒硫光吸收层；接着在p型铜铟镓硒硫光吸收层上采用DC溅射沉积3nm的锌镓合金膜层，锌镓合金膜层中含锌80%；接着进行热扩散处理，处理温度为350℃，处理时间为200秒，从而在p型铜铟镓硒硫光吸收层上形成含锌n型铜铟镓硒硫膜层；接着在含锌n型铜铟镓硒硫膜层上采用磁控溅射沉积35nm的硫化锌膜层；接着在硫化锌膜层上采用磁控溅射沉积45nm本征氧化锌膜层；接着在本征氧化锌膜层上采用磁控溅射沉积600nm的AZO（Al掺杂ZnO）膜层作为透明导电层；接着在透明导电层上采用磁控溅射沉积100nm的MgF2膜层作为减反射膜层。
上述实施例仅用来进一步说明本发明的一种CIGS基薄膜太阳能电池的制备方法，但本发明并不局限于实施例，凡是依据本发明的技术实质对以上实施例所作的任何简单修改、等同变化与修饰，均落入本发明技术方案的保护范围内。
Claims (10)
1.一种CIGS基薄膜太阳能电池的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
步骤1，在基板上形成覆盖基板的背电极层；
步骤2，形成覆盖背电极层的p型光吸收层；
步骤3，沉积一牺牲层覆盖p型光吸收层，所述牺牲层含有Zn元素，还含有Ga、Al中的至少一种元素，所述牺牲层中至少含有50%的Zn元素；
步骤4，进行热扩散处理，使牺牲层中的元素扩散进入p型光吸收层的表层区域，从而形成n型半导体层覆盖p型光吸收层；
步骤5，形成透明导电层覆盖n型半导体层。
2.根据权利要求1所述的CIGS基薄膜太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述步骤2中，所述牺牲层还含有至多5%的M元素，所述M元素选自Mg、Ca中的至少一种。
3.根据权利要求1或2所述的CIGS基薄膜太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述的p型光吸收层为p型的铜铟镓硒膜层、p型的铜铟硒膜层、p型的铜铟镓硒硫膜层或它们的组合；所述n型半导体层为含锌的n型铜铟镓硒膜层、含锌的n型铜铟镓硒硫膜层、含锌的n型铜铟镓铝硒膜层、含锌的n型铜铟铝硒膜层或含锌的n型铜铟镓铝硒硫膜层。
4.根据权利要求1所述的CIGS基薄膜太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述牺牲层为锌镓合金膜层、锌铝合金膜层或锌镓铝合金膜层，所述牺牲层采用溅射沉积成膜。
5.根据权利要求2所述的CIGS基薄膜太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述牺牲层为锌镓镁合金膜层、锌镓钙合金膜层、锌镓镁钙合金膜层、锌铝镁合金膜层、锌铝钙合金膜层、锌铝镁钙合金膜层、锌镓铝镁合金膜层、锌镓铝钙合金膜层或锌镓铝镁钙合金膜层，所述牺牲层采用溅射沉积成膜。
6.根据权利要求1或2所述的CIGS基薄膜太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述步骤5中，在n型半导体层与透明导电层之间形成一缓冲层，所述缓冲层选自硫化镉、硫化锌、硒化锌、硫硒化锌、氧化锌、硫化铟、硒化铟、硫硒化铟、锌镁氧化物或具有高电阻率的掺杂氧化锌膜层中的至少一种。
7.根据权利要求1或2所述的CIGS基薄膜太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述背电极层为钼电极层、钛电极层、铬电极层或AZO透明导电层，所述背电极层中可含有一定量的氧；所述透明导电层选用银基透明导电膜、氧化铟掺杂锡、氧化锌掺杂铝、氧化锌掺杂镓、氧化锌掺杂铟、氧化锡掺杂氟、氧化锡掺碘或氧化锡掺杂锑中的至少一种。
8.根据权利要求1或2所述的CIGS基薄膜太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述步骤1中，在基板与背电极层之间插入一层电介质材料层；所述电介质材料层由氧化硅、氮化硅、氮氧化硅、氮化钛、氧化钛、氮氧化钛、氮氧化锆、氧化锆、氮化锆、氮化铝、氧化铝、氧化硅铝、氮化硅铝、氮氧化硅铝、锌锡氧化物或它们的混合物组成；所述电介质材料层或由硅、锆和钛中的至少一种元素与钼组成的至少两种元素的氧化物、氮化物或氮氧化物组成；当基板为玻璃基板时，所述电介质材料层可由一含有Li、K中至少一种元素的碱过滤层替代，该碱过滤层包含Li、K中的至少一种元素和Si、Al、O三种元素。
9.根据权利要求1或2所述的CIGS基薄膜太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述热扩散处理的温度为100-450℃；所述热扩散处理的时间为15-800秒。
10.根据权利要求1或2所述的CIGS基薄膜太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述牺牲层的厚度不大于7nm。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
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| C06 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| C10 | Entry into substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| GR01 | Patent grant | ||
| GR01 | Patent grant | ||
| CF01 | Termination of patent right due to non-payment of annual fee |
Granted publication date: 20170419 Termination date: 20210630 |
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