CN110229488A - 热塑性复合材料制件及其制备方法和用途 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种热塑性复合材料制件及其制备方法。本发明所提供的热塑性复合材料制件，包括一基体区和一功能区，所述基体区包括一复合材料基材和一涂层，所述涂层覆在所述复合材料基材的一个表面，所述涂层和所述功能区由包括下列组分的涂料组合物反应得到：一种或多种多异氰酸酯，和一种或多种H‑活性多官能化合物，其中，所述H‑活性多官能化合物优选一种或多种多元醇。根据本发明所提供的制备热塑性复合材料制件的方法，工艺简单、效率高、成品率高、对环境友好，所制得的热塑性复合材料制件尤其是电子产品外壳可以具有良好的电信号传输性能或者结构部件。

Description

热塑性复合材料制件及其制备方法和用途
技术领域
本发明属于热塑性复合材料领域，特别是涉及基于热塑性复合材料制备的电子产品部件及其制备方法和应用。
背景技术
一直以来，更轻、更薄、更坚固、更美观的可携式电子产品是电子产品制造商和消费者追求的目标。碳纤维增强的热塑性复合材料，例如碳纤维增强的聚碳酸酯复合材料，具有刚性高、比重低和易成型的性能，因此，近年来，越来越多的电子产品制造商选择使用碳纤维增强的热塑性复合材料制造可携式电子产品的外壳。
如业内所知，碳纤维对电信号有电磁屏蔽效应。采用碳纤维增强的热塑性复合材料制造的电子产品外壳会影响电信号的传输，例如电子产品与外部联系的无线电信号传输以及电子产品内部电路的信号传输。
为了避免或降低干扰，业界在采用碳纤维增强的热塑性复合材料制造电子产品外壳时使用一些传统技术方案。在现有技术中，一种采用碳纤维增强的热塑性复合材料制造电子产品外壳的技术方案是，采用碳纤维增强的热塑性复合板材作为电子外壳的主体，并在需要电信号传输的区域采用玻璃纤维增强的聚碳酸酯材料，然后在壳体的外部进行涂层。
在现有技术中，另一种采用碳纤维增强的热塑性复合材料制造电子产品外壳的技术方案是，在注塑得到的玻璃纤维增强的聚碳酸酯热塑性复合材料制件表面通过嵌件注塑碳纤维增强聚碳酸酯或其合金塑料制得，并在嵌件注塑时，避免在需要电信号传输区域注塑碳纤维增强聚碳酸酯或其合金塑料，然后在壳体的外部进行涂层。
以上现有技术方案工艺过程复杂、生产效率低、合格率比较低、成本较高，且在采用溶剂型涂料的情形下多次喷涂会导致更多有机化合物挥发，影响环境安全，不符合绿色生产的发展趋势。
因此，业界需要提供工艺简单、效率高、成品率高、对环境友好的热塑性复合材料制件尤其是电子产品外壳的制造方法和产品。
发明内容
本发明的一个目的在于提供一种热塑性复合材料制件。所述热塑性复合材料制件包括一基体区和一功能区，所述基体区包括一复合材料基材和一涂层，所述涂层覆在所述复合材料基材的一个表面，所述涂层和所述功能区由包括下列组分的涂料组合物反应得到：一种或多种多异氰酸酯，和一种或多种H-活性多官能化合物，其中，所述H-活性多官能化合物优选一种或多种多元醇。
所述复合材料基材可以包括一碳纤维增强的聚碳酸酯复合材料。
所述碳纤维增强的聚碳酸酯复合材料可以包括一碳纤维增强的聚碳酸酯复合板材。所述碳纤维增强的聚碳酸酯复合板材包括10至70重量％，优选40至60重量％的碳纤维，以所述碳纤维增强的聚碳酸酯复合板材为100重量％计。
所述碳纤维增强的聚碳酸酯复合材料可以包括一注塑的碳纤维增强的聚碳酸酯复合材料。所述注塑的碳纤维增强的聚碳酸酯复合材料包括10至50重量％碳纤维，优选20至30重量％碳纤维，以所述碳纤维增强的聚碳酸酯复合材料为100重量％计。
所述功能区包括一电绝缘区和/或一结构功能区。
所述电绝缘区包括用于且不干扰电信号传输的区域。所述电绝缘区包括用于无线电信号传输的区域或设置在例如压电传感装置外围的区域。所述无线电信号传输区域可以是天线区。
所述功能区可以是结构功能区，可以包括下列结构中的一个或多个：螺丝柱、散热格栅、加强筋、卡勾、扩音板。
本发明的另一目的之一在于提供一种制备根据本发明所提供的热塑性复合材料制件的方法，包括步骤：
将所述复合材料基材设置在一个成型模腔中，和
将所述涂料组合物在所述成型模腔和所述复合材料基材的表面之间的空隙中成型为所述涂层和所述功能区。
所述复合材料基材可以是在一个基材模腔中由热塑性复合材料注塑成型或由热塑性复合板材热压成型获得。
所述成型模腔和所述基材模腔优选设置在同一个模具中。
本发明的再一个目的在于根据本发明所提供的热塑性复合材料制件在电子产品中的应用。
本发明的还一个目的在于提供一个包括本发明所提供的热塑性复合材料制件的电子产品。
根据本发明所提供的制备热塑性复合材料制件的方法，工艺简单、效率高、成品率高、对环境友好，所制得的热塑性复合材料制件尤其是电子产品外壳可以具有良好的电信号传输性能或者相应功能的结构部件。
附图说明
图1-A、图1-B和图1-C为根据本发明的一种制备热塑性复合材料制件的方法步骤实施例示意图。
图2为根据本发明的另一种制备热塑性复合材料制件的方法实施例示意图。
所列附图用于进一步描述利用本发明的公开的具体实施例和方法，附图以及该描述是示例性而非限制性的。
具体实施方式
现以说明而非限制目的描述本发明。除了在具体实施例或另有指明外，在说明书中表示数量、百分比等的所有的数字被理解为在所有情况下被术语“大约”修饰。
本发明提供的热塑性复合材料制件，包括一基体区和一功能区，所述基体区包括一复合材料基材和一涂层，所述涂层覆在所述复合材料基材的一个表面，所述涂层和所述功能区由包括下列组分的涂料组合物反应得到：一种或多种多异氰酸酯，和一种或多种H-活性多官能化合物，其中，所述H-活性多官能化合物优选一种或多种多元醇。
本发明提供的热塑性复合材料制件及其制备方法，通过涂料组合物注塑成型功能区及在复合材料基材表面进行注塑涂层，同时满足功能和外观要求，节省了工艺步骤，降低了成本，提高了生产效率和产品合格率。
复合材料基材
本发明所述复合材料基材包括热塑性复合材料基材。本发明对所采用热塑性复合材料基材没有特别要求，可以采用例如注塑用纤维增强的热塑性复合材料及板材等。
本发明尤其适合于对电信号传输有干扰效果的热塑性复合材料做为复合材料基材的应用情形，例如，以碳纤维增强的热塑性复合材料为复合材料基材。所述以碳纤维增强的热塑性复合材料可以是注塑材料或板材材料。
本发明还特别适合于以不易于成型一些精细结构件的热塑性复合材料作为复合材料基材，例如碳纤维增强的热塑性复合材料板材。通常，所述碳纤维增强的热塑性复合材料板材不易于通过裁切或热压等处理成型螺丝柱、散热格栅、加强筋、卡勾、扩音板等结构。
本发明对复合材料基材的热塑性材料没有特别要求，只要符合业内以及具体产品对刚性、韧性、环保、阻燃性和增强材料的结合强度等要求就可以。
所述热塑性复合材料中的热塑性材料可选自以下族群，即聚烯烃(polyolefins)、乙烯基聚合物(vinylpolymers)、聚丙烯酯(polyacrylates)、聚酰胺(polyamides)、聚氨酯(polyurethane)、聚脲(polyureas)、聚酰亚胺(polyimides)、聚酯(polyesters)、聚醚(polyethers)、聚苯乙烯(polystyrenes)、聚乙内酰脲(polyhydantoin)、聚苯醚(polyphenylene oxide，PPO)、聚亚芳硫醚(poly arylene sulfide)、聚砜(polysulfones)、聚碳酸酯(polycarbonate，PC)、聚甲基丙烯酸甲酯(polymethylmethacrylate，PMMA)、丙烯腈-苯乙烯共聚物(Acrylonitrile-Styrene Copolymers SAN)、聚烯烃热塑性弹性体(thermoplastic elastomer olefinic，TPO)、热塑性聚氨酯(thermoplastic polyurethane，TPU)、聚甲醛(Polyoxymethylene，POM)。
乙烯基聚合物(vinylpolymers)优选的是选自卤化物聚乙烯(polyvinylhalides)、聚乙烯醇poly(vinyl alcohol)与聚乙烯醚(polyvinyl ether)的族群。
聚酰胺(polyamide)优选的是选自聚酰胺66(PA66)、聚酰胺6(PA6)与聚酰胺12(PA12)的族群。
特别优选的是，至少一种热塑性塑料选自聚酰胺66(PA66)、聚酰胺6(PA6)、聚酰胺12(PA12)、苯丙醇胺(phenylpropanolamine，PPA)、聚丙烯(polypropylene，PP)、聚苯硫(polyphenylene sulfide，PPS)、聚碳酸酯(polycarbonate，PC)、热塑性聚氨酯(thermoplastic polyurethane，TPU)与聚碳酸酯(polycarbonate，PC)的族群，以用于该射出成型工艺。
非常特别优选的是，至少一种热塑性塑料选自热塑性聚氨酯(thermoplasticpolyurethane，TPU)、聚酰胺6(PA6)与聚碳酸酯(PC)的族群。
合适的聚碳酸酯包括根据已知文献制备的芳族聚碳酸酯和/或芳族聚酯碳酸酯，或者可以根据文献已知的方法制备(制备芳族聚碳酸酯例如参见Schnell，“Chemistry andPhysics of Polycarbonates”，Interscience Publishers，1964以及DE-AS 1 495 626、DE-A2 232 877、DE-A 2 703 376、DE-A 2 714 544、DE-A 3 000 610和DE-A 3 832 396；制备芳族聚酯碳酸酯例如参见DE A 3 007 934)。
芳族聚碳酸酯的制备例如通过二酚与碳酸酰卤，优选光气的反应和/或与芳族二碳酸酯二卤(Dicarbonsauredihalogeniden)，优选苯二羧酸酰二卤的反应，根据相界面方法优选地通过使用链终止剂，例如单酚和任选地通过使用三官能或者大于三官能的支化剂，例如三酚或者四酚来进行。同样可以经由熔融聚合方法，通过二酚与例如碳酸二苯基酯的反应来制备。
用于制备芳族聚碳酸酯和/或芳族聚酯碳酸酯的二酚优选为式(1)的这样的二酚：
其中，
A为单键、C1-至C5-亚烷基、C2-至C5-次烷基(Alkylidene)、C5-至C6-次环烷基(Cycloalkylidene)、-O-、-SO-、-CO-、-S-、SO2-、其它芳族的任选地含有杂原子的环可以与其稠合的C6-至C12-亚芳基，或者式(2)或者(3)的基团：
B各自为C1-至C12-烷基，优选甲基；卤素，优选氯和/或溴，
x各自相互独立地为0、1或者2，
p为1或者0，并且
R5和R6对于各个X1可以是分别选择的，相互独立地为氢或者C1-至C6-烷基，优选氢、甲基或者乙基，
X1为碳，并且
m表示4至7的整数，优选为4或者5，其中要求在至少一个原子X1上，R5和R6同时为烷基。
优选的二酚为氢醌、雷琐酚、二羟基二酚、双-(羟基苯基)-C1-C5-烷烃、双-(羟基苯基)-C5-C6-环烷烃、双-(羟基苯基)-醚、双-(羟基苯基)-亚砜、双-(羟基苯基)-酮、双-(羟基苯基)-砜和a，a-双-(羟基苯基)-二异丙基-苯及其环溴代和/或环氯代的衍生物。
特别优选的二酚为44’-二羟基联苯、双酚-A、2，4-双(4-羟基苯基)-2-甲基丁烷、1，1-双-(4-羟基苯基)-环己烷、1，1-双-(4-羟基苯基)-3，3，5-三甲基环己烷、4，4’-二羟基二苯基硫醚、4，4’-二羟基二苯基砜及其二溴代和四溴代或者氯代的衍生物，例如2，2-双-(3-氯-4-羟基苯基)-丙烷、2，2-双-(3，5-二氯-4-羟基苯基)-丙烷或者2，2-双(3，5-二溴-4-羟基苯基)-丙烷。特别优选为2，2-双-(4-羟基苯基)-丙烷(双酚-B)。
可以单独地或者以任意混合物的形式使用这些二酚。该二酚是文献已知的，或者可以根据文献已知的方法获得。
适合于制备热塑性、芳族的聚碳酸酯的链终止剂例如为苯酚、对-氯苯酚、对-叔丁基苯酚或者2，4，6-三溴苯酚，但是也为根据DE-A 2 842 005的长链的烷基酚，例如4-[2-(2，4，4-三甲基戊基)]-苯酚、4-(1，3-四甲基丁基)-苯酚，或者在烷基取代基中具有总共8至20个碳原子的单烷基酚或者二烷基酚，例如3，5-二-叔丁基苯酚、对-异辛基苯酚、对-叔辛基苯酚、对-十二烷基苯酚和2-(3，5-二甲基庚基)-苯酚和4-(3，5-二甲基庚基)-苯酚。使用的链终止剂的量通常为0.5mol％至10mol％，基于各自使用的二酚的摩尔总和计。
所述的热塑性的芳族聚碳酸酯具有15,000至80,000g/mol，优选19,000至32,000g/mol，特别优选22,000至30,000g/mol的平均分子量(重均分子量M，其通过GPC(凝胶渗透色谱)用聚碳酸酯标准测量)。
该热塑性的芳族聚碳酸酯可以以已知的方式支化，更确切地说是优选通过嵌入0.05至2.0mol％三官能或者大于三官能的化合物，例如具有三个或者更多个酚类基团的这样的化合物，基于所使用的二酚的总和计。优选地使用直链的聚碳酸酯，更优选地使用基于双酚-A的聚碳酸酯。
均聚碳酸酯和共聚碳酸酯均是合适的。为了制备适用于本发明组分A的共聚碳酸酯，也可以使用1至25重量％，优选2.5至25重量％具有羟基芳氧基-末端基因的聚二有机硅氧烷，基于使用的二酚的总量计。其是已知的(US3 419 634)，并且可以根据文献已知的方法制备。同样合适的是含聚二有机硅氧烷的共聚碳酸酯；该含聚二有机硅氧烷的共聚碳酸酯的制备例如描述于DE-A 3 334 782中。
用于制备芳族聚酯碳酸酯的芳族二羧酸酰二卤优选为间苯二甲酸、对苯二甲酸、二苯基醚-4，4’-二甲酸和萘-2，6-二甲酸的二酸酰二氯。
特别优选为间苯二甲酸和对苯二甲酸的二酸酰二氯的以1∶20至20∶1比例的混合物。在制备聚酯碳酸酯时，额外地一起使用碳酸酰卤，优选光气作为二官能的酸衍生物。
作为制备芳族聚酯碳酸酯的链终止剂，除了已提及的单酚以外，还可以考虑其氯碳酸酯，以及可以任选地被C1-至C22-烷基或者被卤素原子取代的芳族单羧酸的酰氯，以及脂族的C2-至C22-单羧酸酰氯。
链终止剂的量各自为0.1至10mol％，在酚类链终止剂的情况中基于二酚的摩尔数计，并且在单羧酸酰氯-链终止剂的情况中基于二羧酸二氯的摩尔数计。
在制备芳族聚酯碳酸酯时，可以额外地使用一种或者多种芳族的羟基羧酸。
所述的芳族聚酯碳酸酯可以是直链，也可以是以已知的方式支化的(对此参见DE-A 2 940 024和DE-A 3 007 934)，其中直链的聚酯碳酸酯是优选的。
作为支化剂，可以例如以0.01至1.0mol％量(基于所使用的二羧酸酯二氯计)使用三官能或者更多官能的羧酸酯氯，例如均苯三酸酰三氯、氰脲酸酰三氯、3，3’，4，4’-二苯甲酮-四甲酸酰四氯、1，4，5，8-萘四甲酸酰四氯或者苯均四酸酰四氯，或者以0.01至1.0mol％量(基于所使用的二酚计)使用三官能或者更多官能的酚类，例如间苯三酚、4，6-二甲基-2，4，6-三-(4-羟基苯基)-庚-2-烯、4，6-二甲基-2，4，6-三-(4-羟基苯基)-庚烷、1，3，5-三-(4-羟基苯基)苯、1，1，1-三-(4-羟基苯基)-乙烷，三-(4-羟基苯基)-苯基甲烷、2，2-双[4，4-双(4-羟基苯基)-环己基]-丙烷、2，4-双(4-羟基苯基-异丙基)-苯酚、四-(4-羟基苯基)-甲烷、2，6-双(2-羟基-5-甲基苄基)-4-甲基-苯酚、2-(4-羟基苯基)-2-(2，4-二羟基苯基)-丙烷、四-(4-[4-羟基苯基-异丙基]-苯氧基)-甲烷或者1，4-双[4，4’-(二羟基三-苯基)-甲基]-苯。可以预先放置酚类的支化剂与所述二酚；可以一起引入酯氯-支化剂与酰二氯。
在所述的热塑性的芳族聚酯碳酸酯中，碳酸酯结构单元的含量可以任意地变化。碳酸酯基团的含量优选为最高100mol％，特别是最高80mol％，特别优选为最高50mol％，基于酯基团和碳酸酯基团的总和计。该芳族聚酯碳酸酯的酯部分和碳酸酯部分可以以嵌段的形式或者在缩聚物中随机分布的形式存在。
可以单独地或者以任意的混合物的形式，使用该热塑性的芳族的聚碳酸酯和聚酯碳酸酯。
本发明对与热塑性材料复合的增强材料没有特别要求，只要符合业内以及具体产品对刚性、韧性、环保、阻燃性和热塑性材料的结合强度等要求就可以。业内常用的与热塑性材料复合的增强材料可以是碳纤维、玻璃纤维、矿物纤维、芳香族聚酰胺纤维等。
特别适合于本发明作为复合材料基材的热塑性复合材料，包括，例如连续碳纤维增强的热塑性复合材料及板材、或通常用于注塑的含有大量短碳纤维(例如大约8-12mm的碳纤维)的热塑性复合材料。
本发明所述干扰电信号传输是指所述热塑性复合材料或其成分对电信号产生屏蔽作用或其它明显阻碍或干扰电信号传输效果的作用。电信号可以是无线电信号，也可以是电路信号，如电子产品的压电传感装置内部的信号。
优选的，所述复合材料基材可以由碳纤维增强的热塑性复合材料注塑制得，也可以由碳纤维增强的热塑性复合材料板材通过裁切、热压等步骤制得。
在由碳纤维增强的聚碳酸酯复合材料注塑制得所述复合材料基材情形下，所述碳纤维增强的聚碳酸酯复合材料包括10-50重量％碳纤维，优选20至30重量％碳纤维，以所述碳纤维增强的聚碳酸酯复合材料为100重量％计。通过注塑制备所述复合材料基材，可以将热塑性复合材料的熔体，如短碳纤维增强的聚碳酸酯复合材料的熔体注入到一个基材模具的空腔内并在成型后脱模制得。
在由碳纤维增强的聚碳酸酯复合板材经裁切、热压等步骤制得所述复合材料基材情形下，所述碳纤维增强的聚碳酸酯复合板材包括10至70重量％，优选40至60重量％的碳纤维，以所述碳纤维增强的聚碳酸酯复合板材为100重量％计。将根据产品设计裁切好的热塑性复合材料板材放置在热压基材模具中进行热压得到所述复合材料基材。
除业内其他常用于制备热塑性复合材料板材的工艺外，所述碳纤维增强的热塑性复合材料板材可以由一层或者多层碳纤维预浸料和/或聚合物膜、塑性塑料薄膜(如PC，TPU，PA薄膜)或发泡薄膜等层迭后热压制成。所述碳纤维预浸料包含了由聚碳酸酯或其合金作为基体树脂(体积含量40～70％)和连续碳纤维(编织布，无纺布，或单向纤维，纤维体积比30～60％)，体积含量以预浸料的体积为100％计。
在本发明中，热塑性复合材料板材厚度例如为0.4至3.0mm，优选0.6至1.2mm。
本发明可以选用的热塑性复合材料板材，包括例如科思创股份有限公司提供的的CF FR1000，CF FR1001等。
涂层
本发明所述涂层由涂料组合物在所述复合材料基材的一个表面注塑成型。所述涂料组合物包括一种或多种多异氰酸酯，和一种或多种H-活性多官能化合物，其中，所述H-活性多官能化合物优选一种或多种多元醇。所述涂料组合物还可以包括任选的至少一种聚氨酯添加剂和/或加工辅助物质。
优选使用聚氨酯泡沫或密实聚氨酯层作为涂层。
根据本发明使用的聚氨酯通过多异氰酸酯与H-活性多官能化合物，优选多元醇反应得到。
在本文中，术语“聚氨酯”在本发明范围内还被理解为聚氨酯脲，其中将具有N-H官能度的那些化合物任选地与多元醇混合作为H-活性多官能化合物使用。
合适的多异氰酸酯是本身为本领域技术人员已知的NCO官能度优选≥2的芳族、芳脂族、脂族或脂环族多异氰酸酯，其还可以具有亚氨基噁二嗪二酮-、异氰脲酸酯-、脲二酮-、氨基甲酸酯-、脲基甲酸酯-、缩二脲-、脲-、噁二嗪三酮-、噁唑烷酮-、酰基脲-和/或碳二亚胺结构。这些可以单独地或者彼此以任意比例来使用。
在此，上述多异氰酸酯基于本身为本领域技术人员已知的，具有脂族、脂环族、芳脂族和/或芳族连接的异氰酸酯基团的二或三异氰酸酯，其中这些是否使用光气还是根据无光气的方法制备并不重要。这些二或三异氰酸酯的例子是1，4-二异氰酸根合丁烷、1，5-二异氰酸根合戊烷、1，6-二异氰酸根合己烷(HDI)、2-甲基-1，5-二异氰酸根合戊烷、1，5-二异氰酸根合-2，2-二甲基戊烷、2，2，4-或2，4，4-三甲基-1，6-二异氰酸根合己烷、1，10-二异氰酸根合癸烷、1，3-和1，4-二异氰酸根合环己烷、1，3-和1，4-双(异氰酸根合甲基)环己烷、1-异氰酸根合-3，3，5-三甲基-5-异氰酸根合甲基环己烷(异佛尔酮二异氰酸酯，IPDI)、4，4′-二异氰酸根合二环己基甲烷(W，Covestro AG，Leverkusen，德国)、4-异氰酸根合甲基-1，8-辛烷-二异氰酸酯(三异氰酸根合壬烷，TIN)、ω，ω′-二异氰酸根合-1，3-二甲基环己烷(H6XDI)、1-异氰酸根合-1-甲基-3-异氰酸根合甲基环己烷、1-异氰酸根合-1-甲基-4-异氰酸根合甲基环己烷、双-(异氰酸根合甲基)-降冰片烷、1，5-萘-二异氰酸酯、1，3-和1，4-双-(2-异氰酸根合-丙-2-基)苯(TMXDI)、2，4-和2，6-二异氰酸根合甲苯(TDI)，特别是2，4和2，6异构体和这两种异构体的工业级混合物、2，4＇-和4，4′-二异氰酸根合二苯基甲烷(MDI)、聚合的MDI(pMDI)、1，5-二异氰酸根合萘、1，3-双(异氰酸根合甲基)苯(XDI)和所述化合物的任意混合物。
在此，所述多异氰酸酯优选具有2.0-5.0，优选2.2-4.5，特别优选2.2-2.7的平均NCO官能度，和5.0-37.0重量％，优选14.0-34.0重量％的异氰酸酯基团含量。在一个优选的实施方式中，使用仅具有脂族和/或脂环族连接的异氰酸酯基团的上述类型的多异氰酸酯或多异氰酸酯混合物。
上述类型的多异氰酸酯最特别优选基于六亚甲基二异氰酸酯、异佛尔酮二异氰酸酯、异构的双-(4，4′-异氰酸根合环己基)甲烷和它们的混合物。
在较高分子量改性的多异氰酸酯中，分子量范围为400-15000，优选600-12000的由聚氨酯化学已知的具有末端异氰酸酯基团的预聚物特别令人感兴趣。这些化合物以本身已知的方式通过过量的示例性提及类型的简单的多异氰酸酯与具有至少两个异氰酸酯基团反应性基团的有机化合物，特别为有机多羟基化合物反应来制备。合适的这类多羟基化合物是分子量范围为82-599，优选62-200的简单的多元醇，例如乙二醇、三羟甲基丙烷、丙-1，2-二醇或丁-1，4-二醇或者丁-2，3-二醇，但尤其为本身从聚氨酯化学已知类型的具有600-12000，优选800-4000的分子量，具有至少两个，通常2-8，但优选2-6个伯和/或仲羟基的较高分子量的聚醚多元醇和/或聚酯多元醇。当然也可以使用例如由示例性提及类型的低分子量多异氰酸酯与较少优选的具有异氰酸酯基团反应性基团的化合物得到的那些NCO预聚物，所述较少优选的具有异氰酸酯基团反应性基团的化合物例如为聚硫醚多元醇、含羟基的聚缩醛、多羟基聚碳酸酯、具有羟基的聚酯酰胺，或者烯属不饱和化合物的具有羟基的共聚物。
具有异氰酸酯基团反应性基团，特别是羟基的适合于制备NCO预聚物的化合物是例如公开于US-A 4 218 543中的化合物。在制备NCO预聚物时，具有异氰酸酯基团反应性基团的这些化合物与上面示例性提及类型的简单多异氰酸酯在保持NCO过量的条件下反应。NCO预聚物通常具有10-26，优选15-26重量％的NCO含量。由此已表明，在本发明范围内，“NCO预聚物”或“具有末端异氰酸酯基团的预聚物”应被理解为既是这样的反应产物也是具有过量的未反应的起始多异氰酸酯的混合物，其通常也被称为“半预聚物”。
作为具有＞500mgKOH/g的OH值的脂族二元醇可以考虑通常在聚氨酯化学中使用的增链剂，如乙二醇、二甘醇、丙二醇、二丙二醇、丁-1，4-二醇、丙-1，3-二醇。二醇优选如2-丁-1，4-二醇、丁烯-1，3-二醇、丁-2，3-二醇和/或2-甲基丙-1，3-二醇。当然也可以使用彼此任意混合的脂族二元醇。
作为H-活性组分适合的是具有5-600mgKOH/g的平均OH值和2-6的平均官能度的多元醇。优选的是具有10-50mgKOH/g的平均OH值的多元醇。根据本发明合适的多元醇是例如多羟基聚醚，其可通过合适的起始剂分子如乙二醇、二甘醇、1，4-二羟基丁烷、1，6-二羟基己烷、二羟甲基丙烷、甘油、季戊四醇、山梨醇或蔗糖的烷氧基化获得。氨或胺如亚乙基二胺、六亚甲基二胺、2，4-二氨基甲苯、苯胺或氨基醇，或者酚如双酚A同样可以充当起始剂。烷氧基化在以任意顺序或者作为混合物使用环氧丙烷和/或环氧乙烷的条件下进行。
除了多元醇外，可以另外包含至少一种另外的选自包含以下组的交联剂和/或增链剂：胺和氨基醇，例如乙醇胺、二乙醇胺、二异丙醇胺、亚乙基二胺、三乙醇胺、异佛尔酮二胺、N，N′-二甲基(二乙基)-亚乙基二胺、2-氨基-2-甲基(或乙基)-1-丙醇、2-氨基-1-丁醇、3-氨基-1，2-丙二醇、2-氨基2-甲基(乙基)-1，3-丙二醇，和醇，例如乙二醇、二甘醇、1，4-二羟基丁烷、1，6-二羟基己烷、二羟甲基丙烷、甘油和季戊四醇，以及山梨醇和蔗糖，或者这些化合物的混合物。
此外，合适的是聚酯多元醇，如其可以通过低分子量醇与多元羧酸如己二酸、邻苯二甲酸、六氢邻苯二甲酸、四氢邻苯二甲酸或者这些酸的酸酐以本身已知的方式反应得到，只要H-活性组分的粘度不变得过高。具有酯基的优选的多元醇是蓖麻油。另外，例如可以通过溶解树脂例如醛-酮树脂得到的具有蓖麻油的配制品，以及蓖麻油和基于其他天然油的多元醇的改性物也是合适的。
在其中高分子量的加聚物或缩聚物或者聚合物以均匀分散、溶解或接枝的形式存在的那些较高分子量的多羟基聚醚同样是合适的。这种改性的多羟基化合物以本身已知的方式来获得，例如使加聚反应(例如多异氰酸酯与氨基官能化合物之间的反应)或者缩聚反应(例如在甲醛与酚和/或胺之间)在具有羟基的化合物的原位中进行。然而，也可以将制成的水性聚合物分散液与多羟基化合物混合并随后从混合物中除去水。
如其例如在聚醚或聚碳酸酯多元醇的存在下通过苯乙烯和丙烯腈聚合得到的通过乙烯基聚合物改性的多羟基化合物也适合于制备聚氨酯。在使用根据DE-A 2 442 101、DE-A 2 844 922和DE-A 2 646 141通过用乙烯基膦酸酯和任选的(甲基)丙烯腈、(甲基)丙烯酰胺或OH官能的(甲基)丙烯酸酯接枝聚合改性的聚醚多元醇的情况下，得到具有特殊阻燃性的塑料。
用作H-活性化合物提及的化合物的代表描述于例如High Polymers，XVI卷，″Polyurethanes Chemistry and Technology″，Saunders-Frisch(编辑)IntersciencePublishers，New York，London，卷1，32-42、44、54页和卷II，1984，5-6页和198-199页。也可以使用所列的化合物的混合物。
尤其由所得聚氨酯增加的脆性产生了对H-活性组分的平均OH值和平均官能度的限制。然而，影响聚氨酯的聚合物物理性能的可能性原则上是本领域技术人员已知的，因此可以将NCO组分、脂族二元醇和多元醇以有利的方式彼此协调。
聚氨酯层(b)可以是发泡的或者是实心的，例如作为漆或涂层存在。
所有本身已知的助剂和添加剂，例如脱模剂、发泡剂、填料、催化剂和阻燃剂均可以用于它的制备。
在此，任选可使用的助剂和添加剂是：
a)水和/或作为发泡剂的易挥发的无机或有机物质
作为有机发泡剂合适的是例如丙酮、乙酸乙酯、卤素取代的烷烃，如二氯甲烷、氯仿、二氯乙烷、偏二氯乙烯、一氟三氯甲烷、氯二氟甲烷、二氯二氟甲烷，此外丁烷、己烷、庚烷或二乙醚，作为无机发泡剂合适的是空气、CO2或N2O。也可以通过加入在高于室温的温度下分解，分离出气体例如氮气的化合物，例如偶氮化合物，如偶氮二甲酰胺或偶氮二异丁腈实现发泡作用。
b)催化剂
催化剂例如为叔胺(如三乙胺、三丁胺、N-甲基吗啉、N-乙基吗啉、N，N，N′，N′-四甲基亚乙基二胺、五甲基二亚乙基三胺和高级同系物、1，4-二氮杂双环-(2，2，2)辛烷、N-甲基-N＇-二甲基氨基乙基哌嗪、双-(二甲基氨基烷基)哌嗪、N，N-二甲基苄胺、N，N-二甲基环己胺、N，N-二乙基苄胺、双-(N，N-二乙基氨基乙基)己二酸酯、N，N，N′，N＇-四甲基-1，3-丁二胺、N，N-二甲基-β-苯基乙胺、1，2-二甲基咪唑、2-甲基咪唑)，
单环和双环的酰胺，双-(二烷基氨基)烷基醚，
具有酰胺基(优选甲酰胺基)的叔胺，
得自仲胺(如二甲胺)和醛(优选甲醛)或酮(如丙酮、甲乙酮或环己酮)和酚(如苯酚、壬酚或双酚)的曼尼希碱，
具有对异氰酸酯基团呈活性的氢原子的叔胺(例如三乙醇胺、三异丙醇胺、N-甲基二乙醇胺、N-乙基二乙醇胺、N，N-二甲基乙醇胺)和它与环氧烷烃，例如环氧丙烷和/或环氧乙烷的反应产物，
仲叔胺，
具有碳-硅键的硅杂胺(2，2，4-三甲基-2-硅杂吗啉和1，3-二乙基氨基甲基四甲基二硅氧烷)，
含氮碱(例如氢氧化四烷基铵），
碱金属氢氧化物(例如氢氧化钠)，碱金属酚盐(例如苯酚钠)，
碱金属醇盐(例如甲醇钠)和/或
六氢三嗪。
NCO基团与泽列维季诺夫-活性氢原子之间的反应还以本身已知的方式通过内酰胺和氮杂内酰胺被强烈加速，其中首先在内酰胺与具有酸性氢的化合物之间形成缔合。
有机金属化合物，特别是有机锡-和/或铋化合物也可用作催化剂。除了含硫化合物外，可以考虑如二正辛基锡硫醇盐，优选羧酸的锡(II)盐，例如乙酸锡(II)、辛酸锡(II)、乙基己酸锡(II)和月桂酸锡(II)，和锡(IV)化合物，例如氧化二丁基锡、二氯化二丁基锡、二乙酸二丁基锡、二月桂酸二丁基锡、马来酸二丁基锡或二乙酸二辛基锡作为有机锡化合物。有机铋催化剂描述于例如专利申请WO2004/000905中。
当然，所有上述催化剂可以作为混合物使用。在此特别令人感兴趣的是有机金属化合物和脒、氨基吡啶或肼基吡啶的组合。
催化剂通常以约0.001-10重量％的量使用，基于具有至少两个异氰酸酯反应性氢原子的化合物的总量计。
c)表面活性添加剂，如乳化剂和发泡稳定剂。
合适的乳化剂是例如蓖麻油磺酸酯的钠盐或者脂肪酸与胺的盐，如油酸二乙胺或硬脂酸二乙醇胺。也可以共同使用磺酸例如十二烷基苯磺酸或二萘基甲烷二磺酸，或脂肪酸如蓖麻油酸或者聚合的脂肪酸的碱金属-或铵盐作为表面活性添加剂。
合适的泡沫稳定剂尤其是聚醚硅氧烷，特别是水溶性代表。这些化合物通常如此构成，使得环氧乙烷和环氧丙烷的共聚物与聚二甲基硅氧烷残基结合。特别令人感兴趣的是多次经脲基甲酸酯基团支化的聚硅氧烷/聚氧亚烷基共聚物。
d)反应阻滞剂
合适的反应阻滞剂是例如酸性反应性物质(例如盐酸或有机酸卤化物)。
e)添加剂
合适的PU添加剂是例如本身已知类型的泡孔调节剂(例如石蜡或脂肪醇)或二甲基聚硅氧烷和颜料或染料以及本身已知类型的阻燃剂(例如磷酸三氯乙酯、磷酸三甲苯酯或者磷酸-和聚磷酸铵)，此外对老化和气候的影响的稳定剂、增塑剂以及抑真菌和抑细菌作用物质，以及填料(例如硫酸钡、硅藻土、炭黑或白垩粉)。
任选根据本发明共同使用的表面活性添加剂和泡沫稳定剂以及泡孔调节剂、反应阻滞剂、稳定剂、阻燃物质、增塑剂、染料和填料以及抑真菌和抑细菌活性物质的其它例子是本领域技术人员己知的并且描述于文献中。
所述涂层在所述复合材料基材表面的厚度可以为50μm至2000μm，优选50-1000μm，更优选100-500μm。
功能区
所述功能区例如可以包括一电绝缘区和/或一结构功能区。
所述电绝缘区包括用于电信号传输的区域，该区域不对电信号传输产生明显干扰。所述电绝缘区的电阻值一般大于1012欧姆。
所述电绝缘区可以是无线电信号传输区，例如天线区。所述无线电信号传输区主要用于电子产品的无线电信号传输。根据本发明，如果复合材料基体明显干扰或妨碍无线电信号传输，那么需要无线电信号传输的区(如天线区)就不应当被复合材料基体所覆盖。在本发明中，所述电绝缘区由所述涂料组合物形成。
所述电绝缘区还可以是不干扰电路信号传输的区域，如压电传感装置电信号传输的区域。有些电子产品中包含压电传感装置，其中电路所传输的电信号如果受到干扰，就影响电子产品的功能和使用效果，因此，在需要传输电信号的压电传感装置外围需要不干扰电信号传输的基体材料，在本发明中，该区域区域由所述涂料组合物形成。
所述结构功能区，指在形成所述复合材料基材时相对难以由热塑性复合材料同时形成或者可以形成但影响其功能的结构部件，如螺丝柱，加强筋，散热隔栅、进气出风口，卡钩、扩音板等结构。所述扩音板通常指声音传输通道，例如带有多个孔的板或板状区域。所述孔可以根据设计具有不同的数量、形状、尺寸以及排列方式等。这些结构部件通常相对难以直接由热塑性复合材料板材通过裁切和热压形成，也不是十分适合通过热塑性复合材料通过注塑形成，例如碳纤维增强的热塑性复合材料板材不是十分适合直接裁切成螺丝柱，或者即使可以由热塑性复合材料通过注塑形成，但是所形成的结构可能对例如电信号传输产生干扰，例如由碳纤维增强的热塑性复合材料形成的天线区域结果影响电信号传输。在本发明中，这些结构部件可以由适当的所述涂料组合物通过注塑成型。
在本发明中，所述热塑性复合材料制件可以同时或单独包括电绝缘区和结构功能区。所述电绝缘区和所述结构功能区可以是分开的，也可是一体的，如由涂料组合物所形成的某种结构在具有结构功能的同时实现相应的电绝缘区的功能。
制备热塑性复合材料制件的方法
本发明提供一种制备热塑性复合材料制件的方法，所述热塑性复合材料制件包括一基体区和一功能区，所述基体区包括一复合材料基材和一涂层，所述涂层覆在所述复合材料基材的一个表面，所述涂层和所述功能区由包括下列组分的涂料组合物反应得到：一种或多种多异氰酸酯，和一种或多种H-活性多官能化合物，其中，所述H-活性多官能化合物优选一种或多种多元醇，所述方法包括步骤：将所述复合材料基材设置在一个成型模腔中，和将所述涂料组合物在所述成型模腔和所述复合材料基材的表面之间的空隙中成型为所述涂层和所述功能区。
所述复合材料基材可以通过注塑热塑性复合材料或裁切、热压等步骤处理热塑性复合材料板材等制得。
在所述成型模具腔内形成所述涂层和所述功能区的模具压力和温度根据所采用的涂料组合物、制件设计和要求、所采用的设备确定。一般来讲，模具温度可以为50-110℃，优选60-100℃，更优选70-90℃。
所述成型模具腔室除包括用于在所述复合材料基材和模腔的一个表面之间形成所述涂层的空隙外，还包括在所述复合材料基材和模腔表面之间形成所述功能区的空隙，以使涂料组合物形成所述功能区。
所述成型模腔的内表面还可以包括在所述涂层表面形成装饰图案或纹路的平面或立体的设计，以使最终产品更美观。成型模具的内表面可以根据产品要求设计不同的表面外观花纹、纹路等。除了可以和功能区一体化形成、遮盖制件的表面缺陷(如浮纤)、保护作用外，涂层还可以复制成型模具内表面设计的纹路或花纹等。
本发明所述制备热塑性复合材料制件的方法可以进一步包括步骤，在一个基材模腔中由热塑性复合材料注塑成型或由热塑性复合材料板材热压成型所述复合材料基材。所述热塑性复合材料板材通常在热压前被裁切成所需的形状。
在所述基材模腔中制备所述复合材料基材的模压和模温根据所使用的热塑性复合材料或其板材以及对产品的性能要求确定。
所述成型模腔和所述基材模腔可以是同一模具的不同腔室，也可以是不同模具的不同腔室。
以下通过具体实施例描述根据本发明的制备热塑性复合材料制件的方法。
图1-A、图1-B和图1-C为根据本发明的一种制备热塑性复合材料制件的方法步骤实施例示意图。以碳纤维增强的聚碳酸酯复合材料板材为例。图1-A所示为根据具体热塑性复合材料制件的设计要求，将碳纤维增强的聚碳酸酯复合材料板材裁切成一个裁切件110，被裁切掉的部分通常为预留用于制作所述功能区的部位。图1-B所示为将裁切件110放入基材模腔120中进行热压制得复合材料基材130(如图1-C中所示)。在将裁切件110放入基材模腔120之前可以通过一个红外烤箱预热，也可以优选使用配有快速加热组件如电感加热、蒸汽加热、空气加热的基材模腔，例如罗图(Rocktool)公司的配有加热组件的模具。将裁切件110放入带有加热组件的基材模腔中加热，可以缩短生产周期。
在基材模腔120中热压成型所述复合材料基材130的过程中，热压参数可以根据所用热塑性复合材料确定。一般情况下，基材模具工作温度可以设置为150℃至250℃，优选180℃至210℃，合模压力可以设置为1至20MPa，优选5至10MPa，冷却阶段的基材模具温度可以设置为60℃至80℃，优选70℃至80℃。
将热压成型的复合材料基材130设置在如图1-C所示的一个成型模具的成型模腔中进行涂料组合物的反应注塑。在所述成型模腔中，复合材料基材130和模腔内壁之间留有空隙140以用于注入涂料组合物和使其成型。所述涂料组合物由注料装置150注入。空隙140包括用于成型涂层和功能区的空隙，空隙大小和形状可以根据产品设计确定。通常，涂层厚度可以在0.05-2.0mm范围内，如有特别要求，也可以更薄或更厚。在注塑成型过程中，成型模腔的温度根据具体涂料组合物确定，以确保所形成的涂层和功能区的性能稳定。
在涂料组合物反应注塑后，将注塑后的产品从成型模腔中移出。在去除反应注塑过程中涂料组合物流道内残余的余料形成的塑料尾料(如果有)以及在成型模具分型线部位形成的塑料毛边(如果有)后，得到本发明所提供的热塑性复合材料制件。根据本发明所制得的制件一般无需再进行其他涂层涂覆操作，除非有其他特别要求。
图1-B所示热压成型所述复合材料基材的步骤和如图1-C所示的涂料组合物的注塑成型步骤也可以在一个既包括基材模腔又成型模腔的注塑设备中完成。例如可以选择Isotherm PSM 90反应注塑机配合GP600二号混合头连接以进行复合材料基材的制备以及涂料组合物的反应注塑成型。在注塑机既包括一个基材模腔又包括一个成型模腔时，所述复合材料基材可以从所述基材模腔中通过热压成型，然后利用转盘或滑板等装置转移到所述成型模腔，并在所述成型模腔中通过注塑涂料组合物反应成型所述涂层和/或所述功能区。
图2是根据本发明的一个实施例的制备热塑性复合材料制件的另一个方法过程示意图。以注塑碳纤维增强的热塑性复合材料制备复合材料基材为例。在图2所示的制备热塑性复合材料制件的方法过程中，注塑机搭配使用旋转模具，可以实现连续化生产，进一步提高了生产效率。旋转模具包括一个基材模腔和一个成型模腔。
如图2所示，在模具的基材模腔内，由注料装置160注入的碳纤维增强的热塑性复合材料成型为复合材料基材130。通过模具旋转，所述复合材料基材被转移到成型模腔中。在模具的成型模腔中，所述涂料组合物经由注料装置150注入到所述成型模腔的内表面和所述复合材料基材130的表面之间的空隙140中形成所述涂层和所述功能区，脱模，得到本发明所提供的制件。
优选的，在连续生产条件下，所述涂料组合物在所述成型模腔中进行反应注塑的同时，新的碳纤维增强的热塑性复合材料基材130可以在所述基材模腔中进行注塑成型。将成型制件从所述成型模具中取出，在去除用于注塑涂料组合物的流道内残余的余料形成的尾料(如果有)以及在模具分型线部位形成的塑料毛边(如果有)，得到根据本发明所提供的制件。
在注塑碳纤维增强的聚碳酸酯复合材料制备复合材料基材时，可以根据所使用的具体碳纤维增强的聚碳酸酯复合材料确定模具温度和物料温度。一般情况下，模具温度可以在80-150℃，优选90-120℃，物料温度可以在270-330℃，优选290-310℃。
配合适当的模具设计，通过所述涂料组合物反应注塑可以在制件上做出螺丝柱，加强筋和卡勾等功能区的结构部件。
根据本发明所提供的热塑性复合材料制件可以用于制造电子产品，如移动通讯装置、手机、笔记本电脑、平板电脑等的部件尤其是壳体的应用。
本发明还提供一种电子产品，所述电子产品包括一个外壳，所述外壳为本发明提供的热塑性复合材料制件。所述外壳既可以是整个电子产品的外壳，也可以是其中部分的外壳，还可以是其内部组件或其外壳。
在本发明中，所述电子产品包括移动通信设备、笔记本电脑，平板计算机，网络摄影机(IP Camera)，智能家庭保安系统，智能型点菜机，车辆或船舶或航空工具中使用的通信设备、室内或室外固定通信设备等，并优选用于具有天线或压电传感装置的组件的电子产品等、以及其他具有如螺丝柱、散热格栅、加强筋、卡勾、扩音板、细小而密的孔等较难以加工的结构的电子产品。
本发明提供的热塑性复合材料制件及其制备方法，相比于现有技术，减少了如嵌件注塑和多次喷漆等生产步骤、降低了生产的复杂程度，因而可以有效提高生产效率和产品合格率，并且有利于环境保护。
尽管上文针对本发明目的详细说明了本发明，但应理解的是，这种详细说明只是示例性的，除了可以由权利要求书限定的内容外，在不偏离本发明的精神及范围的情况下，本领域技术人员可以进行各种改变。

Claims (15)

1.一种热塑性复合材料制件，包括一基体区和一功能区，所述基体区包括一复合材料基材和一涂层，所述涂层覆在所述复合材料基材的一个表面，所述涂层和所述功能区由包括下列组分的涂料组合物反应得到：一种或多种多异氰酸酯，和一种或多种H-活性多官能化合物，其中，所述H-活性多官能化合物优选一种或多种多元醇。
2.如权利要求1所述热塑性复合材料制件，其中，所述复合材料基材包括一碳纤维增强的聚碳酸酯复合材料。
3.如权利要求1或2所述热塑性复合材料制件，其中所述复合材料基材包括一碳纤维增强的聚碳酸酯复合板材。
4.如权利要求3所述热塑性复合材料制件，其中，所述碳纤维增强的聚碳酸酯复合板材包括10至70重量％，优选40至60重量％的碳纤维，以所述碳纤维增强的聚碳酸酯复合板材为100重量％计。
5.如权利要求1或2所述热塑性复合材料制件，其中，所述复合材料基材包括一注塑的碳纤维增强的聚碳酸酯复合材料。
6.如权利要求5所述热塑性复合材料制件，其中，所述注塑的碳纤维增强的聚碳酸酯复合材料包括10至50重量％碳纤维，优选20至30重量％碳纤维，以所述注塑的碳纤维增强的聚碳酸酯复合材料为100重量％计。
7.如权利要求1或2所述热塑性复合材料制件，所述功能区包括一电绝缘区和/或一结构功能区。
8.如权利要求7所述热塑性复合材料制件，所述电绝缘区包括一用于电信号传输的区域。
9.如权利要求8所述热塑性复合材料制件，其中所述用于电信号传输的区域包括一用于无线电信号传输的区域或设置在一压电传感装置外围的区域。
10.如权利要求7所述热塑性复合材料制件，所述结构功能区包括下列结构中的一个或多个：螺丝柱、散热格栅、加强筋、卡勾和扩音板。
11.一种制备如权利要求1-10所述热塑性复合材料制件的方法，包括步骤：将所述复合材料基材设置在一个成型模腔中，和
将所述涂料组合物在所述成型模腔和所述复合材料基材的表面之间的空隙中成型为所述涂层和所述功能区。
12.如权利要求11所述的制备方法，所述复合材料基材是在一个基材模腔中由热塑性复合材料注塑成型或由热塑性复合板材热压成型获得。
13.如权利要求12所述的制备方法，其中，所述成型模腔和所述基材模腔在同一个模具中。
14.如权利要求1-10所述的热塑性复合材料制件在制备电子产品中的应用。
15.一种电子产品，包括一个外壳，所述外壳包括权利要求1-10任意权利要求所提供的热塑性复合材料制件。
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