CN110212092B - 梯度结构特征的二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜及其制备方法 - Google Patents

梯度结构特征的二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种梯度结构特征的二维Ruddlesden‑Popper杂化钙钛矿薄膜及其制备方法，属于有机‑无机杂化钙钛矿材料领域。该薄膜可以通过溶液旋涂方法，从含有两种间隔阳离子的前驱体溶液中沉积获得。该薄膜由取向生长的大的晶粒构成，质量高，具有很好的载流子传输特性，而且具有其中一种间隔阳离子在薄膜表面富集的梯度结构特征，有利于获得良好的耐潮湿稳定性。对于高性能杂化钙钛矿光电器件的溶液法制备具有十分重要的意义。

Description

梯度结构特征的二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜及 其制备方法
技术领域
本发明属于有机-无机杂化钙钛矿材料领域，具体涉及一种梯度结构特征的二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜及其制备方法。
背景技术
近年来三维有机-无机杂化钙钛矿材料发展迅速，由三维有机-无机杂化钙钛矿材料制备的太阳电池最高效率已超23％，目前，研究中越来越关注钙钛矿电池的稳定性。二维钙钛矿由于含有较为疏水的间隔阳离子，因而具有比三维钙钛矿材料更好的湿稳定性。
然而，间隔阳离子会在二维钙钛矿中形成绝缘层，阻碍载流子的传输。而且，间隔阳离子的存在还会限制晶粒的长大，导致二维钙钛矿薄膜中晶界的增多，从而带来严重的载流子的复合，进而使劣化光电器件的性能。目前，避免间隔阳离子绝缘层对载流子传输的阻碍的方法，主要是使二维钙钛矿薄膜中的晶体垂直于基底取向生长，其实现的手段主要有高温 (>100℃)热旋涂、使用混合溶剂(如DMF与DMSO混合)和加入易挥发添加剂(如硫氰酸铵)等。采用上述方法获得的二维钙钛矿薄膜中，间隔阳离子的分布都呈现出厚度方向向上递减的特征。考虑到间隔阳离子的疏水性特性，其在钙钛矿表面的富集将更加有利于提高薄膜的湿稳定性。所以，既具有高的电荷传输能力，又具有高的耐潮湿特性的二维杂化钙钛矿薄膜需要具备的特征是：1.薄膜由垂直于基底取向生长的大的晶粒构成；2.间隔阳离子在上表面富集，浓度分布沿薄膜厚度方向向下递减。目前，仍然没有一种方法，能够制备出上述结构的二维钙钛矿薄膜。
发明内容
本发明的目的是解决现有技术中存在的上述问题，并提供一种具有梯度结构二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜。该薄膜由取向生长的大的晶粒构成，具有良好的载流子传输特性，而且具有其中一种间隔阳离子在薄膜表面富集的梯度结构特征，有利于获得良好的耐潮湿稳定性。
本发明具体采用的技术方案如下：
一种梯度结构特征的二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜，该薄膜由含有两种间隔阳离子的前驱体溶液沉积获得，所述的两种间隔阳离子中一种为正丁铵，第二种为苯乙铵、苯甲铵、叔丁铵、咪唑铵、乙基吡啶铵或者异丁铵；且其中第二种间隔阳离子在薄膜表面富集，形成沿薄膜厚度方向向下递减的浓度梯度。
需要注意的是，本发明中此处所述的正丁铵、苯乙铵、苯甲铵、叔丁铵、咪唑铵、乙基吡啶铵或者异丁铵，均是指相应化合物的阳离子。
在该方案的基础上，本发明还可以进一步提供以下一种或多种优选实现方式。需要指出的是，本发明中各个优选实现方式的技术特征在没有相互冲突的前提下，均可进行相应组合。
优选的，所述的前驱体溶液中，正丁铵与第二种间隔阳离子的摩尔比为1:0.01～0.3。
优选的，所述的前驱体溶液为甲胺氢碘酸盐、两种间隔阳离子氢碘酸盐、碘化铅与有机溶剂的混合物，所述的有机溶剂为甲酰胺、二甲基亚砜、N,N-二甲基甲酰胺中的一种或者多种的混合物。
进一步的，所述的前驱体溶液中碘化铅与有机溶剂的配比为50-800毫克:1毫升。
进一步的，所述的前驱体溶液中，以摩尔比计，两种间隔阳离子氢碘酸盐：甲胺氢碘酸盐：碘化铅为2:2:3或2:3:4或2:4:5。
优选的，所述的沉积的具体过程是：将所述前驱体溶液旋涂于基底上成膜，并退火。
进一步的，基底的温度为25-70℃，前驱体溶液的温度与基底相同。
进一步的，退火温度范围为70-150℃，退火时间范围为5-20分钟。
进一步的，所述基底为旋涂有PEDOT:PSS层的ITO玻璃基底。
本发明的另一目的在于提供一种梯度结构特征的二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜的制备方法，其步骤如下：
首先，制备表面旋涂PEDOT:PSS层的ITO玻璃基底；
然后，将两种间隔阳离子氢碘酸盐、甲胺氢碘酸盐、碘化铅与有机溶剂混合得到前驱体溶液；所述前驱体溶液中，两种间隔阳离子中一种为正丁铵，第二种为苯乙铵、苯甲铵、叔丁铵或者异丁铵，正丁铵与第二种间隔阳离子的摩尔比为1:0.01～0.3，碘化铅与有机溶剂的配比为50-800毫克:1毫升，所述有机溶剂为甲酰胺、二甲基亚砜、N,N-二甲基甲酰胺中的一种或多种的混合物，以摩尔比计，两种间隔阳离子氢碘酸盐:甲胺氢碘酸盐：碘化铅为2:2:3或 2:3:4或2:4:5；
最后，将前驱体溶液旋涂于基底上成膜，并退火；旋涂时，基底的温度为25-70℃，用于旋涂的前驱体溶液的温度与基底温度相同，退火温度范围为70-150℃，退火时间范围为 5-20分钟。
本发明采用含有两种间隔阳离子的钙钛矿前驱体溶液，通过沉积，一方面获得由取向生长的大晶粒构成的二维杂化Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜，从而获得良好的载流子传输能力；另一方面，两种间隔阳离子中的一种能够在薄膜表面的富集，形成在厚度方向向下递减的浓度梯度，有利于获得良好的耐潮湿稳定性。对于高性能杂化钙钛矿光电器件的溶液法制备具有十分重要的意义。
附图说明
图1是具有梯度结构二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜横截面SEM图。
图2是苯乙铵阳离子在薄膜中分布的时间飞行二次离子质谱(TOF-SIMS)数据，左侧为薄膜的上表面，右侧为薄膜的下表面。
图3是二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜储存于湿度50±5％的空气中，薄膜X射线衍射(XRD)图谱随储存时间(0天～120天)的变化。
具体实施方式
具有梯度结构特征的二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜的制备过程为：首先将ITO 玻璃基底依次用洗涤剂、丙酮、异丙醇、乙醇超声洗涤5分钟后，用去离子水漂洗并烘干。经紫外-臭氧处理后，用旋涂的方法制备厚度约为25nm的PEDOT:PSS层，140℃下烘烤15 分钟后取出。将两种间隔阳离子氢碘酸盐、甲胺氢碘酸盐、碘化铅与有机溶剂混合，两种间隔阳离子一种为正丁铵，第二种为苯乙铵、苯甲铵、叔丁铵或者异丁铵，正丁铵与第二种间隔阳离子的摩尔比为1:0.01～0.3；碘化铅与有机溶剂的配比为50-800毫克:1毫升；有机溶剂为甲酰胺、二甲基亚砜、N,N-二甲基甲酰胺及其混合物；间隔阳离子氢碘酸盐:甲胺氢碘酸盐：碘化铅的比例(摩尔比)为2:2:3或2:3:4或2:4:5。然后将前驱体溶液旋涂于基底上成膜，并退火。基底的温度为25-70℃，旋涂前驱体溶液的温度与基底温度相同。退火温度范围 70-150℃，退火时间范围5-20分钟。
下面基于上述制备方法，通过如下实施例对本发明作进一步的详述：
实施例1：
将ITO玻璃基底依次用洗涤剂、丙酮、异丙醇、乙醇各超声洗涤5分钟后，用去离子水漂洗并烘干。烘干的ITO玻璃基底经紫外-臭氧处理后，用旋涂的方法制备厚度约为25nm的 PEDOT:PSS层，140℃下烘烤15分钟后取出。将苯乙胺氢碘酸盐、正丁胺氢碘酸盐、甲胺氢碘酸盐、碘化铅混合溶解于N,N-二甲基甲酰胺中，碘化铅与N,N-二甲基甲酰胺的配比为50毫克:1毫升，(正丁胺氢碘酸盐+苯乙胺氢碘酸盐):甲胺氢碘酸盐:碘化铅(摩尔比)为2:2:3，正丁铵:苯乙胺(以离子摩尔比计)为1:0.01,搅拌过夜，获得前驱体溶液；采用溶液旋涂的方法，取 25℃前驱体溶液在25℃的PEDOT:PSS覆盖ITO玻璃基底上旋涂成膜，70℃退火5分钟，得到具有梯度结构高质量二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜。薄膜横截面扫描电镜(SEM)照片如图1所示，表明该薄膜由沿着厚度方向取向生长的大晶粒构成。图2时间飞行二次离子质谱(TOF-SIMS)数据表明，钙钛矿薄膜中两种间隔阳离子的浓度分布不同，其中苯乙铵阳离子 PEA+在表面富集，即薄膜表面PEA+浓度最大，并形成沿厚度方向向下递减的浓度梯度。图3 稳定性测试表明，该薄膜在湿度50±5％的空气中储存中120天，薄膜X射线衍射(XRD)图谱几乎不变，显示出良好的耐潮湿稳定性。
实施例2
将ITO玻璃基底依次用洗涤剂、丙酮、异丙醇、乙醇各超声洗涤5分钟后，用去离子水漂洗并烘干。烘干的ITO玻璃基底经紫外-臭氧处理后，用旋涂的方法制备厚度约为25nm的 PEDOT:PSS层，140℃下烘烤15分钟后取出。将苯甲胺氢碘酸盐、正丁胺氢碘酸盐、甲胺氢碘酸盐、碘化铅混合溶解于甲酰胺中，碘化铅与甲酰胺的配比为800毫克:1毫升，(正丁胺氢碘酸盐+苯甲胺氢碘酸盐):甲胺氢碘酸盐:碘化铅(摩尔比)为2:4:5，正丁铵:苯甲铵(以离子摩尔比计)为1:0.3,搅拌过夜，获得前驱体溶液；采用溶液旋涂的方法，取30℃前驱体溶液在30℃的 PEDOT:PSS覆盖ITO玻璃基底上旋涂成膜，150℃退火20分钟，得到具有梯度结构高质量二维 Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜。考察薄膜的横截面形貌，得到的扫描电镜(SEM)照片与图1相类似，考察时间飞行二次离子质谱(TOF-SIMS)，得到的苯甲铵分布数据与图2相类似。图1与图2表明形成了具有梯度结构的高质量二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜。考察薄膜在湿度50±5％空气中储存120天的稳定性，薄膜X射线衍射(XRD)图谱与图3相类似，表明其良好的耐潮湿稳定性。
实施例3：
将ITO玻璃基底依次用洗涤剂、丙酮、异丙醇、乙醇各超声洗涤5分钟后，用去离子水漂洗并烘干。烘干的ITO玻璃基底经紫外-臭氧处理后，用旋涂的方法制备厚度约为25nm的 PEDOT:PSS层，140℃下烘烤15分钟后取出。将叔丁胺氢碘酸盐、正丁胺氢碘酸盐、甲胺氢碘酸盐、碘化铅混合溶解于二甲基亚砜中，碘化铅与二甲基亚砜的配比为400毫克:1毫升，(正丁胺氢碘酸盐+叔丁胺氢碘酸盐):甲胺氢碘酸盐:碘化铅(摩尔比)为2:3:4，正丁铵:叔丁铵(以离子摩尔比计)为1:0.2,搅拌过夜，获得前驱体溶液；采用溶液旋涂的方法，取70℃前驱体溶液在70℃的PEDOT:PSS覆盖ITO玻璃基底上旋涂成膜，100℃退火15分钟，得到具有梯度结构高质量二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜。考察薄膜的横截面形貌，得到的扫描电镜(SEM) 照片与图1相类似，考察时间飞行二次离子质谱(TOF-SIMS)，得到的叔丁铵分布数据与图2相类似。图1与图2表明形成了具有梯度结构的高质量二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜。考察薄膜在湿度50±5％空气中储存120天的稳定性，薄膜X射线衍射(XRD)图谱与图3相类似，表明其良好的耐潮湿稳定性。
实施例4：
将ITO玻璃基底依次用洗涤剂、丙酮、异丙醇、乙醇各超声洗涤5分钟后，用去离子水漂洗并烘干。烘干的ITO玻璃基底经紫外-臭氧处理后，用旋涂的方法制备厚度约为25nm的 PEDOT:PSS层，140℃下烘烤15分钟后取出。将异丁胺氢碘酸盐、正丁胺氢碘酸盐、甲胺氢碘酸盐、碘化铅混合溶解于N,N-二甲基甲酰胺/二甲基亚砜中，碘化铅与N,N-二甲基甲酰胺/ 二甲基亚砜的配比为600毫克:1毫升，(正丁胺氢碘酸盐+异丁胺氢碘酸盐):甲胺氢碘酸盐:碘化铅(摩尔比)为2:4:5，正丁铵:异丁铵(以离子摩尔比计)为1:0.1,搅拌过夜，获得前驱体溶液；采用溶液旋涂的方法，取60℃前驱体溶液在60℃的PEDOT:PSS覆盖ITO玻璃基底上旋涂成膜， 90℃退火10分钟，得到具有梯度结构高质量二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜。考察薄膜的横截面形貌，得到的扫描电镜(SEM)照片与图1相类似，考察时间飞行二次离子质谱 (TOF-SIMS)，得到的异丁铵分布数据与图2相类似。图1与图2表明形成了具有梯度结构的高质量二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜。考察薄膜在湿度50±5％空气中储存120天的稳定性，薄膜X射线衍射(XRD)图谱与图3相类似，表明其良好的耐潮湿稳定性。
实施例5：
将ITO玻璃基底依次用洗涤剂、丙酮、异丙醇、乙醇各超声洗涤5分钟后，用去离子水漂洗并烘干。烘干的ITO玻璃基底经紫外-臭氧处理后，用旋涂的方法制备厚度约为25nm的 PEDOT:PSS层，140℃下烘烤15分钟后取出。将咪唑氢碘酸盐、正丁胺氢碘酸盐、甲胺氢碘酸盐、碘化铅混合溶解于N,N-二甲基甲酰胺/甲酰胺中，碘化铅与N,N-二甲基甲酰胺/甲酰胺的配比为300毫克:1毫升，(正丁胺氢碘酸盐+咪唑氢碘酸盐):甲胺氢碘酸盐:碘化铅(摩尔比)为 2:3:4，正丁铵:咪唑铵(以离子摩尔比计)为1:0.05,搅拌过夜，获得前驱体溶液；采用溶液旋涂的方法，取50℃前驱体溶液在50℃的PEDOT:PSS覆盖ITO玻璃基底上旋涂成膜，120℃退火12 分钟，得到具有梯度结构高质量二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜。考察薄膜的横截面形貌，得到的扫描电镜(SEM)照片与图1相类似，考察二次离子质谱(SIMS)，得到的咪唑铵分布数据与图2相类似。图1与图2表明形成了具有梯度结构高质量二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜。
实施例6：
将ITO玻璃基底依次用洗涤剂、丙酮、异丙醇、乙醇各超声洗涤5分钟后，用去离子水漂洗并烘干。烘干的ITO玻璃基底经紫外-臭氧处理后，用旋涂的方法制备厚度约为25nm的 PEDOT:PSS层，140℃下烘烤15分钟后取出。将乙基吡啶氢碘酸盐、正丁胺氢碘酸盐、甲胺氢碘酸盐、碘化铅混合溶解于二甲基亚砜/甲酰胺中，碘化铅与二甲基亚砜/甲酰胺的配比为600 毫克:1毫升，(正丁胺氢碘酸盐+苯甲胺氢碘酸盐):甲胺氢碘酸盐:碘化铅(摩尔比)为2:2:3，正丁铵:乙基吡啶铵(以离子摩尔比计)为1:0.25,搅拌过夜，获得前驱体溶液；采用溶液旋涂的方法，取65℃前驱体溶液在65℃的PEDOT:PSS覆盖ITO玻璃基底上旋涂成膜，130℃退火10分钟，得到具有梯度结构高质量二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜。考察薄膜的横截面形貌，得到的扫描电镜(SEM)照片与图1相类似，考察时间飞行二次离子质谱(TOF-SIMS)，得到的乙基吡啶铵分布数据与图2相类似。图1与图2表明形成了具有梯度结构的高质量二维 Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜。考察薄膜在湿度50±5％空气中储存120天的稳定性，薄膜 X射线衍射(XRD)图谱与图3相类似，表明其良好的耐潮湿稳定性。
实施例7：
将ITO玻璃基底依次用洗涤剂、丙酮、异丙醇、乙醇各超声洗涤5分钟后，用去离子水漂洗并烘干。烘干的ITO玻璃基底经紫外-臭氧处理后，用旋涂的方法制备厚度约为25nm的 PEDOT:PSS层，140℃下烘烤15分钟后取出。将叔丁胺氢碘酸盐、正丁胺氢碘酸盐、甲胺氢碘酸盐、碘化铅混合溶解于N,N-二甲基甲酰胺/二甲基亚砜/甲酰胺中，碘化铅与N,N-二甲基甲酰胺/二甲基亚砜/甲酰胺的配比为700毫克:1毫升，(正丁胺氢碘酸盐+叔丁胺氢碘酸盐):甲胺氢碘酸盐:碘化铅(摩尔比)为2:4:5，正丁铵:苯乙铵(以离子摩尔比计)为1:0.2,搅拌过夜，获得前驱体溶液；采用溶液旋涂的方法，取55℃前驱体溶液在55℃的PEDOT:PSS覆盖ITO玻璃基底上旋涂成膜，140℃退火20分钟，得到具有梯度结构高质量二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜。考察薄膜的横截面形貌，得到的扫描电镜(SEM)照片与图1相类似，考察时间飞行二次离子质谱(TOF-SIMS)，得到的叔丁铵分布数据与图2相类似。图1与图2表明形成了具有梯度结构的高质量二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜。考察薄膜在湿度50±5％空气中储存120 天的稳定性，薄膜X射线衍射(XRD)图谱与图3相类似，表明其良好的耐潮湿稳定性。
实施例8：
将ITO玻璃基底依次用洗涤剂、丙酮、异丙醇、乙醇各超声洗涤5分钟后，用去离子水漂洗并烘干。烘干的ITO玻璃基底经紫外-臭氧处理后，用旋涂的方法制备厚度约为25nm的 PEDOT:PSS层，140℃下烘烤15分钟后取出。将苯乙胺氢碘酸盐、正丁胺氢碘酸盐、甲胺氢碘酸盐、碘化铅混合溶解于N,N-二甲基甲酰胺中，碘化铅与N,N-二甲基甲酰胺的配比为200毫克:1毫升，(正丁胺氢碘酸盐+苯乙胺氢碘酸盐):甲胺氢碘酸盐:碘化铅(摩尔比)为2:3:4，正丁铵:苯乙铵(以离子摩尔比计)为1:0.15,搅拌过夜，获得前驱体溶液；采用溶液旋涂的方法，取45℃前驱体溶液在45℃的PEDOT:PSS覆盖ITO玻璃基底上旋涂成膜，150℃退火15分钟，得到具有梯度结构高质量二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜。考察薄膜的横截面形貌，得到的扫描电镜(SEM)照片与图1相类似，考察时间飞行二次离子质谱(TOF-SIMS)，得到的苯乙铵分布数据与图2相类似。图1与图2表明形成了具有梯度结构的高质量二维Ruddlesden-Popper 杂化钙钛矿薄膜。考察薄膜在湿度50±5％空气中储存120天的稳定性，薄膜X射线衍射(XRD) 图谱与图3相类似，表明其良好的耐潮湿稳定性。

Claims (10)

1.一种梯度结构特征的二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜，其特征在于：该薄膜由含有两种间隔阳离子的前驱体溶液沉积获得，所述的两种间隔阳离子中一种为正丁铵，第二种为苯乙铵、苯甲铵、叔丁铵、咪唑铵、乙基吡啶铵或者异丁铵；且其中第二种间隔阳离子在薄膜表面富集，形成沿薄膜厚度方向向下递减的浓度梯度。
2.根据权利要求1所述的一种梯度结构特征的二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜，其特征在于所述的前驱体溶液中，正丁铵与第二种间隔阳离子的摩尔比为1:0.01～0.3。
3.根据权利要求1或2所述的一种梯度结构特征的二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜，其特征在于所述的前驱体溶液为甲胺氢碘酸盐、两种间隔阳离子氢碘酸盐、碘化铅与有机溶剂的混合物，所述的有机溶剂为甲酰胺、二甲基亚砜、N,N-二甲基甲酰胺中的一种或者多种的混合物。
4.根据权利要求3所述的一种梯度结构特征的二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜，其特征在于所述的前驱体溶液中碘化铅与有机溶剂的配比为50-800毫克:1毫升。
5.根据权利要求3所述的一种梯度结构特征的二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜，其特征在于所述的前驱体溶液中，以摩尔比计，两种间隔阳离子氢碘酸盐：甲胺氢碘酸盐：碘化铅为2:2:3或2:3:4或2:4:5。
6.根据权利要求1所述的一种梯度结构特征的二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜，其特征在于所述的沉积的具体过程是：将所述前驱体溶液旋涂于基底上成膜，并退火。
7.根据权利要求6所述的一种梯度结构特征的二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜，其特征在于旋涂时，基底的温度为25-70℃，前驱体溶液的温度与基底相同。
8.根据权利要求6所述的一种梯度结构特征的二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜，其特征在于退火温度范围为70-150℃，退火时间范围为5-20分钟。
9.根据权利要求6所述的一种梯度结构特征的二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜，其特征在于所述基底为旋涂有PEDOT:PSS层的ITO玻璃基底。
10.一种梯度结构特征的二维Ruddlesden-Popper杂化钙钛矿薄膜的制备方法，其特征在于，步骤如下：
首先，制备表面旋涂PEDOT:PSS层的ITO玻璃基底；
然后，将两种间隔阳离子氢碘酸盐、甲胺氢碘酸盐、碘化铅与有机溶剂混合得到前驱体溶液；所述前驱体溶液中，两种间隔阳离子中一种为正丁铵，第二种为苯乙铵、苯甲铵、叔丁铵或者异丁铵，正丁铵与第二种间隔阳离子的摩尔比为1:0.01～0.3，碘化铅与有机溶剂的配比为50-800毫克:1毫升，所述有机溶剂为甲酰胺、二甲基亚砜、N,N-二甲基甲酰胺中的一种或多种的混合物，以摩尔比计，两种间隔阳离子氢碘酸盐:甲胺氢碘酸盐：碘化铅为2:2:3或2:3:4或2:4:5；
最后，将前驱体溶液旋涂于基底上成膜，并退火；旋涂时，基底的温度为25-70℃，用于旋涂的前驱体溶液的温度与基底温度相同，退火温度范围为70-150℃，退火时间范围为5-20分钟。
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