CN110108654A - 一种混合气体成分的非线性分析方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种混合气体成分的非线性分析方法,包括如下步骤:S1预估混合气体的组成成分,获取其中每种气体成分的光谱情况,建立二次拟合公式;S2利用MATLAB进行二次方程拟合,得到混合气体浓度与吸光度的非线性关系;S3测量混合气体在不同波长上的吸光度;S4将混合气体在不同波长上的吸光度带入到S2中得到的气体浓度与吸光度的非线性关系,计算得到混合气体中各气体的浓度。本发明的方法有较高的精度,并且对于不包含的气体本方法最终的计算结果自动为零,可以实现对混合气体的盲检测。
Description
技术领域
本发明属于混合气体分析技术领域,具体涉及一种混合气体成分的非线性分析方法。
背景技术
近几年,气体检测技术快速发展,在矿井、大气环境监测、医疗、食品、航空航天方面都有广泛的应用。目前对于单一气体的浓度检测已经非常成熟,但是在实际环境中往往多种气体是共存的,故气体的种类和浓度很难从单一传感器的响应来判断。
当前,对多组分气体的定量分析常采用气相色谱(gas chromatogram,GC)和气相-质谱联用(gas chromatogram-mass gas chromatogram,GC-MS)方法、电化学探测法和吸收光谱法。电化学方法需要对待测气体进行采样,不适用于现场监测;GC和GC-MS法需要专门的进样装置,其过程复杂、时间较长,无法满足实时自动化连续监测的需要。光谱分析技术与化学计量学方法的结合极大地提高了定量分析的灵敏度、准确性和可靠性,适用于现场快速检测和实时在线分析,但是,多组分气体的带状吸收谱造成多成分谱的混叠,需用化学计量学方法建立多元回归模型进行分析和预测。常用的校正方法包括多元线性回归(multivariate linear regression,MLR),主成分回归(principle componentregression,PCR),偏最小二乘法(partial least square,PLS),人工神经网络。最小二乘算法、主成分分析算法和主成分回归算法等都是相关性的分析方法,不适用于非线性的、不相关的变量分析,因此这些算法在处理多组分气体时,很难达到预期的实验效果,分析结果精度不高。
发明内容
本发明的针对现有技术中的不足,提出利用已知的单成分气体光谱情况,建立浓度与吸光度的非线性关系,再利用朗伯定律中光谱的线性叠加原理,把混合气体的吸收光谱,看成是单种气体吸收光谱的线性组合,从而解出混合气体中各组份的浓度。
为实现上述目的,本发明采用以下技术方案:
一种混合气体成分的非线性分析方法,包括如下步骤:
S1预估混合气体的组成成分,获取其中每种气体成分的光谱情况,建立二次拟合公式;
S2利用MATLAB进行二次方程拟合,得到混合气体浓度与吸光度的非线性关系;
S3测量混合气体在不同波长上的吸光度;
S4将混合气体在不同波长上的吸光度带入到S2中得到的气体浓度与吸光度的非线性关系,计算得到混合气体中各气体的浓度。
为优化上述技术方案,采取的具体措施还包括:
步骤S1中每种气体成分的光谱情况包括每种气体的浓度、波长、吸光度。
步骤S1包括测量每种气体在不同浓度对应不同波长情况下的吸光度,并构建相应的二次拟合公式;若有n种预估气体,则测量n种波长情况下,每一种波长对应的每种气体几种不同浓度的吸光度。
步骤S2中利用MATLAB进行二次方程拟合,得到二次拟合公式的系数,进而得到混合气体浓度与吸光度的非线性关系。
在某一波长上,混合气体浓度与吸光度的非线性关系为
其中,A(λ)为混合气体在波长λ上的吸光度,Ai(λ)为混合气体中的第i种气体在波长λ上的吸光度,fi表示第i种气体浓度与吸光度之间的函数关系,ci代表混合气体中第i种气体的浓度。
最终得到的混合气体浓度与吸光度的非线性关系为
其中,fi(λn,ci)为混合气体中第i种气体在波长λn时,浓度ci与吸光度A(λn)的拟合公式,只有一个未知数ci;A(λn)通过测量获得,而方程中的未知数为n种气体的浓度,共计n个方程,通过求解方程组获得每种气体的浓度。混合气体中不包含的预估气体成分浓度计算结果为0。
本发明的有益效果是:本发明对于混合气体只需知道可能含有的成分,利用已知的单成分气体光谱情况,建立浓度与吸光度的非线性关系,再利用朗伯定律中光谱的线性叠加原理,把混合气体的吸收光谱,看成是单种气体吸收光谱的线性组合,从而解出混合气体中各组份的浓度;对于不包含的气体本方法最终的计算结果自动为零,可以实现对混合气体的盲检测,该方法有较高的精度。
附图说明
图1是本发明的非线性分析方法的流程图。
具体实施方式
现在结合附图对本发明作进一步详细的说明。
本发明提供的混合气体成分的非线性分析方法,包括如下步骤:
S1预估混合气体的组成成分,获取其中每种气体成分的光谱情况,建立二次拟合公式。
在实际测量中,往往无法知道混合气体是否含有某种气体。但是对于一定的气体(如汽车尾气、燃煤电厂烟气等),其可能的存在的气体成分是已知的。首先预估待分析的混合气体中可能含有的气体成分,获取其中每种气体成分的光谱情况,每种气体成分的光谱情况包括每种气体的浓度、波长、吸光度等参数;
在实际测量中吸光度-浓度曲线可能很难获取解析式,对精确估计造成难度。处理时可以采用高阶拟合的方法,拟合的阶数和运算量成正比,为了提高时效性同时保持精确度,采用二阶拟合。
测量每种气体在不同浓度对应不同波长情况下的吸光度,并构建相应的二次拟合公式;若预估气体有n种,则测量n种波长情况下,每一种波长对应的每种气体几种不同浓度的吸光度。
S2利用MATLAB进行二次方程拟合,得到二次拟合公式的系数,进而得到混合气体浓度与吸光度的非线性关系;
对于混合气体,由朗伯-比尔定律可知,混合气体在某一波长上的吸光度可以由其组成成分的吸光度线性叠加而来,同时,每个气体成分的吸光度与成分的浓度相关,可以表示为浓度的函数,如式1所示,在某一波长上,混合气体浓度与吸光度的非线性关系为
其中,A(λ)为混合气体在波长λ上的吸光度,Ai(λ)为混合气体中的第i种气体在波长λ上的吸光度,fi表示第i种气体浓度与吸光度之间的函数关系,ci代表混合气体中第i种气体的浓度。
由于不同气体组份,可能出现光谱的重叠,导致在测量混合气体时,无法仅利用单一波长测量某种气体的浓度。通常,采用利用已知单一气体浓度,测量多个相应的吸光度,构成回归方程,常用的方法包括多元线性分析、主成分分析、最小二乘法、偏最小二乘回归分析等。这些方法都是基础朗伯-比尔定律,认为气体吸光度与浓度之间是线性关系。但是在实际测量中,有很多的因素导致了浓度和吸光度之间的关系偏离了比尔朗伯定律出现了非线性关系,如气体浓度升高时,气体分子间的平均距离减小了,影响到了相邻质点间电荷分布情况,使分子的吸光能力发生改变,通常吸光能力减弱了。同时光谱仪响应的非线性也会影响到测量结果。
针对这种情况,朗伯-比尔定律中气体的吸光度与气体的浓度成正比关系已经不能准确描述该过程。
故对于多种成分的混合气体,选择每种气体成分的特征波长,并利用线性叠加的方法构成下列方程组:
最终得到的混合气体浓度与吸光度的非线性关系为
其中,fi(λn,ci)为混合气体中第i种气体在波长λn时,浓度ci与吸光度A(λn)的拟合公式,只有一个未知数ci;A(λn)通过测量获得,而方程中的未知数为n个气体的浓度,共计n个方程,通过求解方程组就可以获得每种气体的浓度。
S3测量混合气体在不同波长上的吸光度;
S4将混合气体在不同波长上的吸光度带入到S2中得到的气体浓度与吸光度的非线性关系式(3)中,计算得到混合气体中各气体的浓度ci;对于混合气体中不包含的预估气体成分,浓度计算结果为0。
具体实施例如下:
采用SO2、NO2作为实验对象,这两种气体在190-290nm波段都有吸收,利用光谱吸收进行测量时,存在相互的干扰,需要进行混合气体的成分分析。
分别测量SO2、NO2在浓度为100ppm、300ppm、500ppm时,波长分别为273.33nm和231.33nm的吸光度,然后建立二次拟合公式:A(λ)=a0+a1c+a2c2,式中,A(λ)表示某一波长下的吸光度,a0、a1、a2为拟合系数,c为气体浓度。
表1气体吸光度
表1表示,对于SO2气体,在波长为273.33nm、浓度浓度为100ppm时,吸光度为0.017154,以此类推。
利用MATLAB进行二次方程拟合,其系数如下表
表2拟合系数
利用表2的拟合系数,建立气体浓度与吸光度的公式,代入公式(3)得:
在气室中充入8组不同浓度的SO2、NO2混合气体(具体浓度如表3所示),利用光栅分光测量在273.33nm和231.33nm波长上的吸光度,如表4所示。
编号 | SO<sub>2</sub> | NO<sub>2</sub> | 编号 | SO<sub>2</sub> | NO<sub>2</sub> |
1 | 90ppm | 510ppm | 5 | 330ppm | 270ppm |
2 | 150ppm | 450ppm | 6 | 390ppm | 210ppm |
3 | 210ppm | 390ppm | 7 | 450ppm | 150ppm |
4 | 270ppm | 330ppm | 8 | 510ppm | 90ppm |
表3混合气体各成分的浓度
表4混合气体的吸光度
将表4的结果代入公式4,利用MATLAB求解,去除不合理的情况(如结果为复数、负数的情况),结果如表5所示。
表5混合气体测量结果
通过表5可以看出,8组混合气体中,计算得到的SO2与NO2浓度分别与表3中充入的气体浓度基本相同,验证了本方法有效且具有较高的精确度,操作简单。
本发明的又一实施例如下:
在实际测量中,往往无法知道混合气体是否含有某种气体。但是对于一定的气体(如汽车尾气、燃煤电厂烟气等),其可能的存在的气体成分是已知的。在使用前可以将可能的气体都建立相应的拟合公式,,然后测量混合气体的吸光度,计算得到各种气体的浓度。
实验采用SO2、NO2、NO、NH3四种气体作为混合气体的可能成分,选择其中两种气体混合,作为测试气体,并利用光谱仪测量得到在273.33nm、231.33nm、225.88nm、208.23nm的吸光度,最后通过计算得到相应的气体浓度,结果如下表所示。
表6种类未知混合气体的测量结果(单位:ppm)
从表6中可以看到,当混合气体中不含有某种成分时,计算结果接近为零,而其他气体的误差小于3%。表明本文的方法可以用于特定气体源混合气体的盲检测,如汽车尾气、燃煤电厂烟气等,其组成的成分是已知的。
以上仅是本发明的优选实施方式,本发明的保护范围并不仅局限于上述实施例,凡属于本发明思路下的技术方案均属于本发明的保护范围。应当指出,对于本技术领域的普通技术人员来说,在不脱离本发明原理前提下的若干改进和润饰,应视为本发明的保护范围。
Claims (7)
1.一种混合气体成分的非线性分析方法,其特征在于,包括如下步骤:
S1预估混合气体的组成成分,获取其中每种气体成分的光谱情况,建立二次拟合公式;
S2利用MATLAB进行二次方程拟合,得到混合气体浓度与吸光度的非线性关系;
S3测量混合气体在不同波长上的吸光度;
S4将混合气体在不同波长上的吸光度带入到S2中得到的气体浓度与吸光度的非线性关系,计算得到混合气体中各气体的浓度。
2.根据权利要求1所述的混合气体成分的非线性分析方法,其特征在于,S1中每种气体成分的光谱情况包括每种气体的浓度、波长、吸光度。
3.根据权利要求2所述的混合气体成分的非线性分析方法,其特征在于,S1包括测量每种气体在不同浓度对应不同波长情况下的吸光度,并构建相应的二次拟合公式;若有n种预估气体,则测量n种波长情况下,每一种波长对应的每种气体几种不同浓度的吸光度。
4.根据权利要求2所述的混合气体成分的非线性分析方法,其特征在于,S2中利用MATLAB进行二次方程拟合,得到二次拟合公式的系数,进而得到混合气体浓度与吸光度的非线性关系。
5.根据权利要求2所述的混合气体成分的非线性分析方法,其特征在于,在某一波长上,混合气体浓度与吸光度的非线性关系为
其中,A(λ)为混合气体在波长λ上的吸光度,Ai(λ)为混合气体中的第i种气体在波长λ上的吸光度,fi表示第i种气体浓度与吸光度之间的函数关系,ci代表混合气体中第i种气体的浓度。
6.根据权利要求5所述的混合气体成分的非线性分析方法,其特征在于,最终得到的混合气体浓度与吸光度的非线性关系为
其中,fi(λn,ci)为混合气体中第i种气体在波长λn时,浓度ci与吸光度A(λn)的拟合公式,只有一个未知数ci;A(λn)通过测量获得,而方程中的未知数为n个气体的浓度,共计n个方程,通过求解方程组获得每种气体的浓度。
7.根据权利要求1所述的混合气体成分的非线性分析方法,其特征在于,混合气体中不包含的预估气体成分浓度计算结果为0。
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