CN110064278A - 一种烟气脱硫脱硝吸收液中硫酸盐副产单质硫的调控方法 - Google Patents

一种烟气脱硫脱硝吸收液中硫酸盐副产单质硫的调控方法 Download PDF

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Abstract

本发明属于烟气净化技术领域，公开了一种烟气脱硫脱硝吸收液中硫酸盐副产单质硫的调控方法。该方法将烟气脱硫脱硝吸收液中的硫酸盐和Fe(II)EDTA‑NO在其生物和化学转化过程中，调节吸收液中Fe(III)EDTA的摩尔浓度，将硫酸盐生物还原产生的硫化物全部氧化为单质硫，Fe(III)EDTA被还原为Fe(II)EDTA，Fe(II)EDTA可返回烟气脱硫脱硝系统循环利用。本发明提供的方法可以实现将烟气脱硫脱硝吸收液中硫酸盐全部转化为单质硫，加入的Fe(III)EDTA被还原为Fe(II)EDTA可循环利用。该方法可以回收硫资源，避免二次污染并获得经济效益，是一种理想的调控同时烟气脱硫脱硝工艺中脱硫副产物的方法。

Description

一种烟气脱硫脱硝吸收液中硫酸盐副产单质硫的调控方法
技术领域
本发明属于烟气净化技术领域，本发明涉及一种烟气脱硫脱硝吸收液中硫酸盐副产单质硫的调控方法。
背景技术
化石燃料的燃烧可以产生SO2和NO等污染物，可能导致酸雨。NO还会导致光化学烟雾和破坏臭氧层(Atmospheric Pollution Research,2016,7(1):66-74)。目前，烟气脱硫脱硝工艺被广泛应用于控制烟气中SO2和NO的排放。然而，这些技术存在许多不足。石灰石-石膏湿法烟气脱硫技术具有能耗高、占地面积大、设备复杂、投资大等一系列缺点。应用最广泛的烟气脱硝技术是选择性催化还原(SCR)技术，尿素或液氨作为还原剂不能完全用于NO的去除，导致部分氨被释放到大气中，造成二次污染(Journal of HazardousMaterials,2016,318:224-232)。与此同时，生物法烟气脱硫脱硝技术也在逐步发展。与传统工艺相比，烟气中SO2、NO的生物去除具有能耗低、运行成本低、操作方便、二次污染少、去除效率高等优点(Biotechnology and Bioprocess Engineering,2015,20(5):924-930；Fuel Processing Technology,2016,148:217-223)。目前研究较多的是生物法烟气脱硫技术(Bio-FGD)和化学吸收生物还原法烟气脱硝技术(CABR)。
Bio-FGD技术是指烟气中的SO2被碱性溶液吸收形成亚硫酸盐或硫酸盐，硫酸盐还原菌(SRB)将亚硫酸盐/硫酸盐还原为硫化物，硫氧化细菌(SOB)将硫化物氧化为单质硫的过程(Critical Reviews in Environmental Science and Technology,2005,35(6):571-622；Water Science Technology,2013,67(12):2706-2711)。CABR是指NO被有机络合吸收剂如Fe(II)EDTA吸收，转化为络合吸收产物Fe(II)EDTA-NO，实现NO从气相向液相的转移，再利用微生物将Fe(II)EDTA-NO还原为N2(Process Safety and EnvironmentalProtection,2013,91:325-332)。
生物法烟气脱硫技术和化学吸收生物还原法烟气脱硝技术相结合是一种很有前途的烟气脱硫脱硝同步技术。目前，已经有研究者利用含有Fe(II)EDTA络合剂的转鼓式生物滤池同时去除烟气中的SO2和NO(Biochemical Engineering Journal,2016,114:87-93；Environmental Technology,2019,40(12):1576-1584)。在他们的研究中，烟气中SO2和NO在一个生物反应器中完成吸收和生物转化过程，烟气中的氧气会影响生物转化过程，并且SO2的转化产物生成了硫酸盐、硫化氢等而存在二次污染。
中国专利(ZL 200810012183.3)提出了一种生物还原结合络合吸收同时脱除烟气中SO2和NO的方法。该方法是利用碱性Fe(II)EDTA溶液在洗涤器中吸收烟气中的SO2和NO，在生物反应器中对脱硫产生的硫酸盐进行生物还原，并再生Fe(II)EDTA溶液。但是通过在活性污泥厌氧反应器中同时去除Fe(II)EDTA-NO和硫酸盐的研究表明，反应器出水中存在大量硫酸盐还原生成的硫化物，需要进一步处理(环境科学,2017,38(11):263-271)。
由此可见，生物法烟气脱硫技术和化学吸收生物还原法烟气脱硝技术相结合的同时烟气脱硫脱硝技术中，脱硫产物的转化存在问题，如何将烟气中SO2脱除并最终转化为有价值的产物，同时避免二次污染是需要解决的问题。
发明内容
为了克服现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种烟气脱硫脱硝吸收液中硫酸盐副产单质硫的调控方法。该方法将烟气脱硫脱硝吸收液中的硫酸盐和Fe(II)EDTA-NO在其生物和化学转化过程中，调节吸收液中Fe(III)EDTA的摩尔浓度，将硫酸盐生物还原产生的硫化物全部氧化为单质硫，Fe(III)EDTA被还原为Fe(II)EDTA，Fe(II)EDTA可返回烟气脱硫脱硝系统循环利用。
本发明的上述目的是通过以下技术方案实现的：
一种烟气脱硫脱硝吸收液中硫酸盐副产单质硫的调控方法；
在碱性亚铁络合剂Fe(II)EDTA同时吸收烟气中SO2和NO的吸收液进入厌氧生物反应器后，通过异养生物将脱硫产生的硫酸盐还原为硫化物，通过Fe(II)EDTA-NO和硫酸盐生物还原产生的硫化物发生硫自养反硝化反应，将和Fe(II)EDTA-NO等摩尔数的硫化物转化为单质硫；因Fe(III)EDTA与硫化物的氧化还原反应按照2:1的比例反应，故调节进入厌氧生物反应器的吸收液中Fe(III)EDTA的摩尔浓度为初始硫酸盐和Fe(II)EDTA-NO摩尔浓度差值的2倍，此时的Fe(III)EDTA的摩尔浓度记为A，通过Fe(III)EDTA和硫酸盐生物还原产生的硫化物发生化学反应，将吸收液中剩余的硫化物转化为单质硫，Fe(III)EDTA被还原为Fe(II)EDTA，Fe(II)EDTA可返回烟气脱硫脱硝系统循环利用。
吸收液中Fe(III)EDTA摩尔浓度可以通过向进入厌氧生物反应器的吸收液中加入Fe(III)EDTA调节，加入量由所述的Fe(III)EDTA的摩尔浓度A和进入厌氧生物反应器吸收液的初始Fe(III)EDTA摩尔浓度之间的差值确定。
厌氧生物反应器为移动床生物膜反应器，同时烟气脱硫脱硝吸收液在厌氧生物反应器中的水力停留时间为6-24小时，进入厌氧生物反应器的吸收液中硫酸盐浓度为10-30mM。
进一步的，所述异养生物为硫酸盐还原菌。
进一步的，所述硫酸盐还原菌作用为还原硫酸盐为硫离子的异养菌。
进一步的，所述碱性亚铁络合剂Fe(II)EDTA加入量与烟气NO浓度有关，碱性亚铁络合剂Fe(II)EDTA与烟气NO摩尔比为1:1；一般为10-25mM，更高的话对微生物具有抑制作用。
本发明与现有技术相比的有益效果是：
本发明提供的方法可以实现将烟气脱硫脱硝吸收液中硫酸盐通过与Fe(II)EDTA-NO的自养反硝化作用以及和Fe(III)EDTA的氧化还原反应全部转化为单质硫，同时加入的Fe(III)EDTA被还原为Fe(II)EDTA可循环利用。该方法可以回收硫资源，避免二次污染并获得经济效益，是一种理想的调控同时烟气脱硫脱硝工艺中脱硫副产物的方法。
具体实施方式
下面通过具体实施例详述本发明，但不限制本发明的保护范围。如无特殊说明，本发明所采用的实验方法均为常规方法，所用实验器材、材料、试剂等均可从商业途径获得。
所述实施例是按如下方法进行调控；
一个的燃煤热电锅炉，烟气流量记为B Nm3/h，SO2含量记为C mg/Nm3，NO含量记为Dmg/Nm3，通过含Fe(II)EDTA的碱性溶液洗涤，脱硫效率和脱硝效率按照百分比E计算，SO2转化为硫酸盐为F mol/h，产生Fe(II)EDTA-NO为G mol/h，净化烟气使用吸收液体积为H m3，吸收液净化烟气I小时后，吸收液中硫酸盐摩尔浓度为F1mM，Fe(II)EDTA-NO摩尔浓度为G1mM，由于部分Fe(II)EDTA被烟气中氧气氧化，吸收液中存在Fe(III)EDTA摩尔浓度为KmM，将H m3吸收液全部排入移动床生物膜反应器；
移动床生物膜反应器体积H m3，同时脱硫脱硝吸收液在移动床生物膜反应器中停留时间为I1小时，处理后吸收液返回烟气脱硫脱硝系统循环使用，
在移动床生物膜反应器中，吸收液中F1mM的硫酸盐被异化还原为与F1相等mM的硫化物，其中G1mM的硫化物和G1相等mM的Fe(II)EDTA-NO发生硫自养反硝化反应，生成单质硫和氮气；
调节MBBR吸收液中Fe(III)EDTA为初始硫酸盐摩尔浓度和Fe(II)EDTA-NO摩尔浓度差值的两倍，即为J mM；通过J mM的Fe(III)EDTA和1/2J mM硫化物发生化学反应，将吸收液中剩余的硫化物转化为单质硫，Fe(III)EDTA被还原为Fe(II)EDTA，Fe(II)EDTA返回烟气脱硫脱硝系统循环利用；
实际加入厌氧生物反应器吸收液中Fe(III)EDTA的摩尔浓度为J mM减去吸收液初始Fe(III)EDTA摩尔浓度K mM之间的差值，即需要补充加入J-K mM，补加的Fe(III)EDTA物质的量为N mol；
其中F＝(B*C*E)/SO2相对分子质量；
其中G＝(B*D*E)/NO相对分子质量；
其中F1＝(F*I)/H；
其中G1＝(G*I)/H；
其中J＝2*(F1-G1)；
其中K为吸收液中总铁浓度的40％；
其中N＝(J-K)*H。
实施例1
一种烟气脱硫脱硝吸收液中硫酸盐副产单质硫的调控方法；
一个75t/h的燃煤热电锅炉，烟气流量为10万Nm3/h，SO2含量为1000mg/Nm3，NO含量为300mg/Nm3，通过含Fe(II)EDTA的碱性溶液洗涤，脱硫效率和脱硝效率按照90％计算，SO2转化为硫酸盐为1406.25mol/h，产生Fe(II)EDTA-NO为900mol/h，净化烟气使用吸收液体积为800m3，吸收液净化烟气10小时后，吸收液中硫酸盐摩尔浓度为17.58mM，Fe(II)EDTA-NO摩尔浓度为11.25mM，由于部分Fe(II)EDTA被烟气中氧气氧化，吸收液中存在Fe(III)EDTA摩尔浓度为7.5mM(占吸收液中总铁浓度的40％)。将800m3吸收液全部排入移动床生物膜反应器(MBBR)。
MBBR体积800m3，同时脱硫脱硝吸收液在MBBR中停留时间为10小时，处理后吸收液返回烟气脱硫脱硝系统循环使用。
在MBBR中，吸收液中17.58mM的硫酸盐被异化还原为17.58mM的硫化物，其中11.25mM的硫化物和11.25mM的Fe(II)EDTA-NO发生硫自养反硝化反应，生成单质硫和氮气。
调节MBBR吸收液中Fe(III)EDTA为初始硫酸盐摩尔浓度和Fe(II)EDTA-NO摩尔浓度差值的两倍，即为2*(17.58-11.25)＝12.66mM。通过12.66mM的Fe(III)EDTA和6.33mM硫化物发生化学反应，将吸收液中剩余的硫化物转化为单质硫，Fe(III)EDTA被还原为Fe(II)EDTA，Fe(II)EDTA返回烟气脱硫脱硝系统循环利用。
实际加入厌氧生物反应器吸收液中Fe(III)EDTA的摩尔浓度为12.66mM减去吸收液初始Fe(III)EDTA摩尔浓度7.5mM之间的差值，即需要补充加入5.16mM，补加的Fe(III)EDTA物质的量为4128mol。
实施例2
一个220t/h的燃煤热电锅炉，烟气流量为25万Nm3/h，SO2含量为1500mg/Nm3，NO含量为500mg/Nm3，通过含Fe(II)EDTA的碱性溶液洗涤，脱硫效率和脱硝效率按照95％计算，SO2转化为硫酸盐为5566.40mol/h，产生Fe(II)EDTA-NO为3958.33mol/h，净化烟气使用吸收液体积为1800m3，吸收液净化烟气8小时后，吸收液中硫酸盐摩尔浓度为24.74mM，Fe(II)EDTA-NO摩尔浓度为17.59mM，由于部分Fe(II)EDTA被烟气中氧气氧化，吸收液中存在Fe(III)EDTA摩尔浓度为11.73mM(占吸收液中总铁浓度的40％)。将1800m3吸收液全部排入移动床生物膜反应器(MBBR)。
MBBR体积1800m3，同时脱硫脱硝吸收液在MBBR中停留时间为8小时，处理后吸收液返回烟气脱硫脱硝系统循环使用。
在MBBR中，吸收液中24.74mM的硫酸盐被异化还原为24.74mM的硫化物，其中17.59mM的硫化物和17.59mM的Fe(II)EDTA-NO发生硫自养反硝化反应，生成单质硫和氮气。
调节MBBR吸收液中Fe(III)EDTA为初始硫酸盐摩尔浓度和Fe(II)EDTA-NO摩尔浓度差值的两倍，即为2*(24.74-17.59)＝14.3mM。通过14.3mM的Fe(III)EDTA和7.15mM硫化物发生化学反应，将吸收液中剩余的硫化物转化为单质硫，Fe(III)EDTA被还原为Fe(II)EDTA，Fe(II)EDTA返回烟气脱硫脱硝系统循环利用。
实际加入厌氧生物反应器吸收液中Fe(III)EDTA的摩尔浓度为14.3mM减去吸收液初始Fe(III)EDTA摩尔浓度11.73mM之间的差值，即需要补充加入2.57mM，补加的Fe(III)EDTA物质的量为4626mol。
以上所述实施方式仅为本发明的优选实施例，而并非本发明可行实施的全部实施例。对于本领域一般技术人员而言，在不背离本发明原理和精神的前提下对其所作出的任何显而易见的改动，都应当被认为包含在本发明的权利要求保护范围之内。

Claims (6)

1.一种烟气脱硫脱硝吸收液中硫酸盐副产单质硫的调控方法，其特征是，在碱性亚铁络合剂Fe(II)EDTA同时吸收烟气中SO2和NO的吸收液进入厌氧生物反应器后，通过异养生物将脱硫产生的硫酸盐还原为硫化物，通过Fe(II)EDTA-NO和硫酸盐生物还原产生的硫化物发生硫自养反硝化反应，将和Fe(II)EDTA-NO等摩尔数的硫化物转化为单质硫；调节进入厌氧生物反应器的吸收液中Fe(III)EDTA的摩尔浓度为初始硫酸盐和Fe(II)EDTA-NO摩尔浓度差值的2倍，此时的Fe(III)EDTA的摩尔浓度记为A，通过Fe(III)EDTA和硫酸盐生物还原产生的硫化物发生化学反应，将吸收液中剩余的硫化物转化为单质硫，Fe(III)EDTA被还原为Fe(II)EDTA，Fe(II)EDTA返回烟气脱硫脱硝系统循环利用。
2.如权利要求1所述的一种烟气脱硫脱硝吸收液中硫酸盐副产单质硫的调控方法，其特征是，所述的吸收液中Fe(III)EDTA摩尔浓度可以通过向进入厌氧生物反应器的吸收液中加入Fe(III)EDTA调节，加入量由所述的Fe(III)EDTA的摩尔浓度A和进入厌氧生物反应器吸收液的初始Fe(III)EDTA摩尔浓度之间的差值确定。
3.如权利要求1所述的一种烟气脱硫脱硝吸收液中硫酸盐副产单质硫的调控方法，其特征是，所述的厌氧生物反应器为移动床生物膜反应器，同时烟气脱硫脱硝吸收液在厌氧生物反应器中的水力停留时间为6-24小时，进入厌氧生物反应器的吸收液中硫酸盐浓度为10-30mM。
4.如权利要求1所述的一种烟气脱硫脱硝吸收液中硫酸盐副产单质硫的调控方法在烟气净化中的应用。
5.如权利要求1所述的一种烟气脱硫脱硝吸收液中硫酸盐副产单质硫的调控方法，其特征是，
一个的燃煤热电锅炉，烟气流量记为B Nm3/h，SO2含量记为C mg/Nm3，NO含量记为D mg/Nm3，通过含Fe(II)EDTA的碱性溶液洗涤，脱硫效率和脱硝效率按照百分比E计算，SO2转化为硫酸盐为F mol/h，产生Fe(II)EDTA-NO为G mol/h，净化烟气使用吸收液体积为H m3，吸收液净化烟气I小时后，吸收液中硫酸盐摩尔浓度为F1 mM，Fe(II)EDTA-NO摩尔浓度为G1 mM，吸收液中存在Fe(III)EDTA摩尔浓度为K mM，将H m3吸收液全部排入移动床生物膜反应器；
移动床生物膜反应器体积H m3，同时脱硫脱硝吸收液在移动床生物膜反应器中停留时间为I1小时，处理后吸收液返回烟气脱硫脱硝系统循环使用，
在移动床生物膜反应器中，吸收液中F1 mM的硫酸盐被异化还原为与F1相等mM的硫化物，其中G1 mM的硫化物和G1相等mM的Fe(II)EDTA-NO发生硫自养反硝化反应，生成单质硫和氮气；
调节MBBR吸收液中Fe(III)EDTA为初始硫酸盐摩尔浓度和Fe(II)EDTA-NO摩尔浓度差值的两倍，即为J mM；通过J mM的Fe(III)EDTA和1/2 J mM硫化物发生化学反应，将吸收液中剩余的硫化物转化为单质硫，Fe(III)EDTA被还原为Fe(II)EDTA，Fe(II)EDTA返回烟气脱硫脱硝系统循环利用；
实际加入厌氧生物反应器吸收液中Fe(III)EDTA的摩尔浓度为J mM减去吸收液初始Fe(III)EDTA摩尔浓度K mM之间的差值，即需要补充加入J-K mM，补加的Fe(III)EDTA物质的量为N mol；
其中F＝(B*C*E)/SO2相对分子质量；
其中G＝(B*D*E)/NO相对分子质量；
其中F1＝(F*I)/H；
其中G1＝(G*I)/H；
其中J＝2*(F1-G1)；
其中K为吸收液中总铁浓度的40％；
其中N＝(J-K)*H。
6.如权利要求1所述的一种烟气脱硫脱硝吸收液中硫酸盐副产单质硫的调控方法，其特征是，所述异养生物为硫酸盐还原菌。
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