CN104607029B - 一种化学吸收结合厌氧好氧转化同步烟气脱硫脱硝工艺 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种化学吸收结合厌氧好氧转化同步烟气脱硫脱硝工艺，属于工业烟气治理领域。吸收SO2产生硫酸盐和亚硫酸盐的溶液进入厌氧生物反应器，利用硫酸盐还原菌将硫酸盐和亚硫酸盐还原成硫化物，厌氧生物反应器中含有硫化物的溶液进入好氧生物反应器；吸收NOx产生硝酸盐和亚硝酸盐的溶液进入好氧生物反应器，利用微生物将硫化物转化为单质硫，将硝酸盐和亚硝酸盐转化为N2。将好氧生物反应器产生的含单质硫混合液经硫回收系统处理得到含量较高的硫磺回收利用，硫回收系统得到的碱性溶液返回脱硫和脱硝吸收塔循环。该工艺合理、能耗低、投资运行费用少和二次污染小，同步烟气脱硫脱硝并回收单质硫，是一种理想的烟气脱硫脱硝工艺。
Description
技术领域
本发明属于工业烟气治理领域，涉及一种化学吸收结合厌氧好氧转化同步烟气脱硫脱硝工艺。
背景技术
二氧化硫(SO2)和氮氧化物(NOx)，主要来源于火山爆发、雷电、细菌活动等自然源及工业、交通运输、化石燃料燃烧等人为活动的人为源，NOx能与碳氢化合物形成光化学烟雾，产生酸雨、酸雾，损害植被、危害人类健康，同时还会破坏臭氧层。鉴于此，采取一定措施减少或消除烟气二氧化硫和氮氧化物的排放十分重要。
工业上应用较多的烟气脱硫脱硝技术是石灰石-石膏湿法脱硫和选择性催化还原法(SCR)脱硝组合工艺，但组合工艺设备投资大、运行成本较高、产生二次污染等问题使其在烟气脱硫脱硝中的应用难度增加。因此，开发一种经济环保的烟气脱硫脱硝技术尤为迫切。作为一种新型的烟气脱硫脱硝方法，微生物烟气脱硫脱硝技术以其设备简单、投资运行成本低、环境污染小等优点逐渐得到人们的关注。
20世纪90年代初，荷兰Wageningen农业大学在厌氧处理硫酸盐废水领域进行了大量的研究，开发了回收单质硫的生物脱硫工艺。荷兰的HTSE&E和PAQUES公司将这一新技术应用于烟气脱硫工程并开发了烟气生物脱硫技术，即烟气碱液吸收/厌氧–好氧生物转化脱硫工艺。
美国爱达荷国家工程实验室(Idaho National Engineering Laboratory)，JoniM.Barnes(Journal of Hazardous Materials,1995,41(2–3):315–326)发现NO气体也能被硝化细菌作为氮源进行硝化作用。研究人员通过实验发现，当烟气在塔中的停留时间约为1min，NO进口浓度为335mg/m3时，NO的去除率可达到99％。塔中细菌的最适温度为30-45℃，pH值为6.5-8.5。Ming-Shean Chou and Jean-Hong Lin(Journal of the Air&WasteManagement Association,2000,50:502-508)也同样利用硝化细菌将NO通过中间产物NO2 -转化为NO3 -。
由哈尔滨工业大学王爱杰等发明的一种同步脱除废水中碳氮硫的工艺系统及方法专利(CN200810064858.9)，将废水中的有机物、硫酸盐和氨氮分别转化为二氧化碳、单质硫和氮气，将气相中代谢产生的H2S和NH3转化为单质硫和氮气，并将微生物生长产生的污泥降解掉。然而在厌氧环境下高浓度的硫化物对于微生物具有一定的毒性作用，因而导致了反硝化脱硫技术整体运行效能的下降；高硫化物浓度带来的毒性抑制难以保证反硝化脱硫工艺高负荷运行。
Robertson和Kuenen(Archives of Microbiology,1984,139(4):351-354.Applied and Environmental Microbiology,1988,54(11):2812-2818.)在实验室中观察到有氧气存在的条件下所发生的反硝化现象，并在反硝化和除硫系统出水中首次分离出好氧反硝化菌ThiosphaeraPantotropha、Pseudmonas sp.和Alcaligenesfaecalis等。其他常见的好氧反硝化菌还有Pseudomonas nautical、ThaueraMechernichensis，Alcaligenes sp.、Microvirgulaaerodenitrificans等。有些好氧反硝化菌同时也是异养硝化菌，因此能直接把氨转化为最终气态产物逸出，这也使得在同一反应器内同时完成硝化反硝化成为可能。Robertson(Antonie van Leeuwenhoek,1990,57:139-152.Journal ofGeneral Microbiology 1988,134,857-863.)等认为，在好氧反硝化中协同呼吸是一个很重要的机理，协同呼吸意味着氧和硝酸盐可以同时作为电子受体。细胞色素c和细胞色素aa3之间的电子传输链中的“瓶颈”现象可以被克服，因而允许电子流同时传输给反硝化酶以及氧气，故反硝化反应就可能在好氧环境中发生。李安峰等在2014年申请的一种好氧反硝化细菌及其在污水处理中的应用专利(申请号201410078681.3)提出通过富集从湿地中筛选出一种好氧反硝化细菌，施氏假单胞菌(Pseudomonassp)。该细菌可用于处理高NO3 -的废水，最高去除率可达99.6％，且无亚硝态氮的累积，并可同时去除有机废水中的COD，去除率可达60％-80％。对污水处理高效，24h后对硝态氮的去除率可达99.6％，脱氮速率可达22.6mg·L-1·h-1，可以单独使用或者固定化后应用于废水处理中，应用广泛。另外申请号为201310680417.2、201210139980.4、201010536203.4的中国专利中均有提到利用细菌进行好氧反硝化去除水中的硝态氮。
刘定平等一种海水和生物法烟气脱硫脱硝一体化装置(专利申请号201310610594.3)提出了烟气中二氧化硫和氮氧化物分别利用生物法脱除；另外申请号为201410016624.2、201210514807.8、200810064858.9和201320758902.2的中国专利中均有提到利用生物法烟气脱硫脱硝。
申请号为2013101265842、2012100082464、201110250192.8、201310312882.0和201410524305.2等多个中国专利都在湿法烟气脱硝过程中添加氧化剂脱除烟气中的氮氧化物，氮氧化物经氧化剂氧化转化为溶液中的硝酸盐，含有硝酸盐的脱硝废水直接外排可能带来二次污染的问题，因此氧化剂湿法烟气脱硝过程产生的废液需要进一步处理。
在烟气微生物脱硫过程中，碱性溶液吸收烟气中二氧化硫后进入厌氧反应器，在此通过硫酸盐还原菌将脱硫产生的亚硫酸盐和硫酸盐转化为硫化物，然后在好氧反应器由硫氧化菌将硫化物氧化成单质硫。而越来越多的菌株被发现在好氧条件下可以有效的去除含氮化合物，所以可以将微生物烟气脱硫技术、氧化剂湿法烟气脱硝技术和好氧反硝化技术结合起来，通过化学吸收将烟气中二氧化硫和氮氧化物转化到溶液中，利用厌氧和好氧过程，把硫和氮转化为单质硫和氮气。该组合工艺是在微生物烟气脱硫工艺基础上，仅需增加一个脱硝吸收塔，可实现同步烟气脱除二氧化硫和氮氧化物，可回收单质硫，并且消除了氧化剂湿法脱硝过程可能带来的二次污染问题。
发明内容
本发明的目的在于提出一种化学吸收结合厌氧好氧转化同步烟气脱硫脱硝工艺，该工艺利用化学吸收过程将烟气中SO2和NOx转化为盐的形式进入溶液中，利用厌氧过程产生硫化物，利用好氧过程将硫化物和脱硝过程产生的硝酸盐、亚硝酸盐转化为单质硫和N2。工艺可以实现同步烟气脱硫脱硝、二氧化硫的资源化和氮氧化物的无害化。
本发明的技术方案如下：
一种化学吸收结合厌氧好氧转化同步烟气脱硫脱硝工艺，具体步骤如下：
(1)将含有二氧化硫和氮氧化物的烟气依次通入二氧化硫吸收塔和氮氧化物吸收塔，在二氧化硫吸收塔中利用碱性吸收液吸收烟气中SO2产生硫酸盐和亚硫酸盐，在氮氧化物吸收塔中利用含有氧化剂的碱性吸收液吸收烟气中NOx产生硝酸盐和亚硝酸盐；
(2)在二氧化硫吸收塔中产生的硫酸盐和亚硫酸盐的溶液进入厌氧生物反应器，利用硫酸盐还原菌将硫酸盐和亚硫酸盐还原成硫化物，厌氧生物反应器中含有硫化物的溶液进入好氧生物反应器；在氮氧化物吸收塔产生的产生硝酸盐和亚硝酸盐的溶液直接进入上述的好氧生物反应器；在好氧生物反应器中利用微生物将硫化物转化为单质硫，将硝酸盐和亚硝酸盐转化为N2；
(3)将好氧生物反应器产生的含单质硫的混合液经硫回收系统处理后得到含量较高的硫磺回收利用，硫回收系统产生的碱性溶液返回二氧化硫吸收塔和氮氧化物吸收塔循环利用。
所述的厌氧生物反应器中pH值为6.0～10.5，温度控制在20～45℃，停留时间控制在3～60h，CODcr:N:S＝10～30:1:6；所述的好氧生物反应器中pH值为7.0～10.5，温度控制在20～45℃，停留时间控制在3～24h，CODcr:N:S＝10:1:1～4，溶解氧控制在0～2.0mg/L。
二氧化硫吸收塔中利用的碱性吸收液是NaOH、NaHCO3、Na2CO3中至少一种与硫回收系统产生的碱性溶液混合组成。
氮氧化物吸收塔中利用含有氧化剂的碱性吸收液是H2O2、NaClO中的一种与硫回收系统产生的碱性溶液混合组成。
所述的硫回收系统包括沉淀池、硫泥干化系统和硫泥提纯系统。
所述的二氧化硫吸收塔和氮氧化物吸收塔是喷淋塔或填料塔；所述的厌氧生物反应器采用厌氧内循环反应器、膨胀颗粒污泥床或上流式厌氧污泥床反应器；所述的好氧生物反应器采用好氧活性污泥反应器。
所述的厌氧生物反应器和好氧生物反应器中微生物所用碳源为葡萄糖、污泥发酵液、高浓度有机废水，磷源为磷酸二氢盐或磷酸氢二盐。
本发明的效果和益处是：一种化学吸收结合厌氧好氧转化同步烟气脱硫脱硝工艺是在微生物法脱硫的基础上，仅需增加一个脱硝吸收塔，利用好氧反应器中硫氧化细菌和好氧反硝化细菌的共同作用，将厌氧反应器中硫酸盐、亚硫酸盐转化产生的硫化物和脱硝反应器脱除氮氧化物产生的硝酸盐、亚硝酸盐分别转化为单质硫和N2，在实现同步烟气脱硫脱硝过程中，回收单质硫，并且氮氧化物无害化排放。该方法工艺合理、能耗低、投资和运行费用少、不产生二次污染。
附图说明
附图是一种化学吸收结合厌氧好氧转化同步烟气脱硫脱硝工艺的流程图。
图中：1烟气进口；2增压风机；3二氧化硫吸收塔；4脱硫吸收液循环泵；5碱液配置系统；6碱液输送泵；7氮氧化物吸收塔；8脱硝吸收液循环泵；9氧化剂溶液配制系统；10氧化剂溶液输送泵；11厌氧生物反应器；12空压机；13好氧生物反应器；14硫回收系统；15单质硫回收；16回流泵(碱性溶液回流至3和7)；17烟气出口。
具体实施方式
以下结合技术方案和附图详细叙述本发明的具体实施方式，但本发明不仅仅局限于如下实施例。
通过工艺中设置的增压风机2将烟气由烟气进口1送入脱硫吸收塔3下部，脱硫吸收液为碱性溶液，在脱硫吸收塔内烟气与由脱硫吸收液循环泵4送入塔上部流下的吸收液逆流接触，烟气中的SO2被碱液吸收产生硫酸盐和亚硫酸盐，烟气脱硫后由脱硫吸收塔上部排出并进入脱硝吸收塔7下部，脱硝吸收液为含有氧化剂的碱性溶液，在脱硝吸收塔内烟气与由脱硝吸收液循环泵8送入塔上部流下的吸收液逆流接触，烟气中的NOx被氧化剂氧化产生硝酸盐和亚硝酸盐，烟气净化后由脱硝吸收塔上部的烟气出口17排放。碱液由碱液配置系统5配制，由碱液输送泵6送入脱硫吸收塔3。氧化剂溶液由氧化剂溶液配制系统9配制，由氧化剂溶液输送泵10送入脱硝吸收塔7。
脱硫吸收液由脱硫吸收液循环泵4送入厌氧生物反应器11，在此利用硫酸盐还原菌将硫酸盐还原为硫化物，随后将厌氧生物反应器中含有硫化物的溶液送入好氧生物反应器13，同时脱硝吸收液由脱硝吸收液循环泵8送入好氧生物反应器，在好氧反应器中利用硫氧化细菌将硫化物转化为单质硫，利用好氧反硝化细菌将硝酸盐、亚硝酸盐转化为N2，空压机12不断向好氧反应器通入空气维持反应器溶液中的溶解氧浓度在一定范围。
经过好氧微生物转化处理后的混合液进入硫回收系统14，在此混合液经沉淀池沉淀和硫泥干化系统、硫泥提纯系统分离后，含量较高的硫磺回收利用，产生的碱性溶液由回流泵15送入脱硫吸收塔和脱硝吸收塔循环利用。
实施例1
一个80t/h的燃煤热电锅炉，烟气流量为10万Nm3/h，SO2含量为1000mg/Nm3，NO含量为500mg/Nm3，烟气温度为130℃，按照本发明的工艺，离开吸收塔时，SO2含量为50mg/Nm3，NO含量为100mg/Nm3；脱硫效率95％，脱硝效率80％，单质硫回收率95％，回收单质硫1083kg/d。
SO2吸收塔选用喷淋塔，直径为3.5m，高为22m，液气比为3L/Nm3，吸收过程脱硫吸收液为NaOH和硫回收系统碱性溶液混合组成。
NO吸收塔选用填料塔，直径为8m，高为35m，液气比为10L/Nm3，吸收过程脱硝吸收液为脱硝吸收液为NaClO和硫回收系统碱性溶液混合组成。
厌氧生物反应器选用膨胀颗粒污泥床(EGSB)，pH值控制在7.8-8.2，温度控制在30℃，停留时间20h。碳源为葡萄糖，磷源为磷酸二氢钾，进水保证CODcr:N:S＝(10-20):1:6。
好氧生物反应器选用活性污泥反应器，pH值控制在7.8-8.2，温度控制在30℃，停留时间4h。碳源为葡萄糖，磷源为磷酸二氢钾，进水保证CODcr:N:S＝10:1:3，反应器内溶解氧控制在0-0.7mg/L。
硫回收系统由斜板沉淀池、硫泥干化系统和硫泥提纯系统组成。
实施例2
一个200t/h的燃煤热电锅炉，烟气流量为25万Nm3/h，SO2含量为1000mg/Nm3，NO含量为500mg/Nm3，烟气温度为150℃，按照本发明的工艺，离开吸收塔时，SO2含量为50mg/Nm3，NO含量为100mg/Nm3；脱硫效率95％，脱硝效率80％，单质硫回收率95％，回收单质硫2707kg/d。
SO2吸收塔选用喷淋塔，直径为5.6m，高为22m，液气比为3L/Nm3，吸收过程脱硫吸收液为NaOH和硫回收系统碱性溶液混合组成。
NO吸收塔选用填料塔，直径为13m，高为35m，液气比为10L/Nm3，吸收过程脱硝吸收液为脱硝吸收液为NaClO和硫回收系统碱性溶液混合组成。
厌氧生物反应器选用膨胀颗粒污泥床(EGSB)，pH值控制在7.8-8.2，温度控制在30℃，停留时间20h。碳源为葡萄糖，磷源为磷酸二氢钾，进水保证CODcr:N:S＝(10-20):1:6。
好氧生物反应器选用活性污泥法，pH值控制在7.8-8.2，温度控制在30℃，停留时间4h。碳源为葡萄糖，磷源为磷酸二氢钾，进水保证CODcr:N:S＝10:1:3，反应器内溶解氧控制在0-0.7mg/L。
硫回收系统由斜板沉淀池、硫泥干化系统和硫泥提纯系统组成。
Claims (10)
1.一种化学吸收结合厌氧好氧转化同步烟气脱硫脱硝工艺，其特征在于，步骤如下：
(1)将含有二氧化硫和氮氧化物的烟气依次通入二氧化硫吸收塔和氮氧化物吸收塔，在二氧化硫吸收塔中利用碱性吸收液吸收烟气中SO2产生硫酸盐和亚硫酸盐，在氮氧化物吸收塔中利用含有氧化剂的碱性吸收液吸收烟气中NOx产生硝酸盐和亚硝酸盐；
(2)在二氧化硫吸收塔中产生的硫酸盐和亚硫酸盐的溶液进入厌氧生物反应器，利用硫酸盐还原菌将硫酸盐和亚硫酸盐还原成硫化物，厌氧生物反应器中含有硫化物的溶液进入好氧生物反应器；在氮氧化物吸收塔产生的产生硝酸盐和亚硝酸盐的溶液直接进入上述的好氧生物反应器；在好氧生物反应器中利用微生物将硫化物转化为单质硫，将硝酸盐和亚硝酸盐转化为N2；
(3)将好氧生物反应器产生的含单质硫的混合液经硫回收系统处理后得到含量较高的硫磺回收利用，硫回收系统产生的碱性溶液返回二氧化硫吸收塔和氮氧化物吸收塔循环利用；
所述的厌氧生物反应器中pH值为6.0～10.5，温度控制在20～45℃，停留时间控制在3～60h，CODcr:N:S＝10～30:1:6；
所述的好氧生物反应器中pH值为7.0～10.5，温度控制在20～45℃，停留时间控制在3～24h，CODcr:N:S＝10:1:1～4，溶解氧控制在0～2.0mg/L。
2.根据权利要求1所述的化学吸收结合厌氧好氧转化同步烟气脱硫脱硝工艺，其特征在于，二氧化硫吸收塔中利用的碱性吸收液是NaOH、NaHCO3、Na2CO3中至少一种与硫回收系统产生的碱性溶液混合组成。
3.根据权利要求1或2所述的化学吸收结合厌氧好氧转化同步烟气脱硫脱硝工艺，其特征在于，氮氧化物吸收塔中利用含有氧化剂的碱性吸收液是H2O2、NaClO中的一种与硫回收系统产生的碱性溶液混合组成。
4.根据权利要求1或2所述的化学吸收结合厌氧好氧转化同步烟气脱硫脱硝工艺，其特征在于，所述的硫回收系统包括沉淀池、硫泥干化系统和硫泥提纯系统。
5.根据权利要求3所述的化学吸收结合厌氧好氧转化同步烟气脱硫脱硝工艺，其特征在于，所述的硫回收系统包括沉淀池、硫泥干化系统和硫泥提纯系统。
6.根据权利要求1、2或5所述的化学吸收结合厌氧好氧转化同步烟气脱硫脱硝工艺，其特征在于，所述的二氧化硫吸收塔和氮氧化物吸收塔是喷淋塔或填料塔；所述的厌氧生物反应器采用厌氧内循环反应器、膨胀颗粒污泥床或上流式厌氧污泥床反应器；所述的好氧生物反应器采用好氧活性污泥反应器。
7.根据权利要求3所述的化学吸收结合厌氧好氧转化同步烟气脱硫脱硝工艺，其特征在于，所述的二氧化硫吸收塔和氮氧化物吸收塔是喷淋塔或填料塔；所述的厌氧生物反应器采用厌氧内循环反应器、膨胀颗粒污泥床或上流式厌氧污泥床反应器；所述的好氧生物反应器采用好氧活性污泥反应器。
8.根据权利要求4所述的化学吸收结合厌氧好氧转化同步烟气脱硫脱硝工艺，其特征在于，所述的二氧化硫吸收塔和氮氧化物吸收塔是喷淋塔或填料塔；所述的厌氧生物反应器采用厌氧内循环反应器、膨胀颗粒污泥床或上流式厌氧污泥床反应器；所述的好氧生物反应器采用好氧活性污泥反应器。
9.根据权利要求1、2、5、7或8所述的化学吸收结合厌氧好氧转化同步烟气脱硫脱硝工艺，其特征在于，所述的厌氧生物反应器和好氧生物反应器中微生物所用碳源为葡萄糖、污泥发酵液、高浓度有机废水，磷源为磷酸二氢盐或磷酸氢二盐。
10.根据权利要求6所述的化学吸收结合厌氧好氧转化同步烟气脱硫脱硝工艺，其特征在于，所述的厌氧生物反应器和好氧生物反应器中微生物所用碳源为葡萄糖、污泥发酵液、高浓度有机废水，磷源为磷酸二氢盐或磷酸氢二盐。
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Legal Events
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