CN110038411A - 基于o3脱硝的烧结烟气中二噁英梯级降解系统及方法 - Google Patents

基于o3脱硝的烧结烟气中二噁英梯级降解系统及方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种基于O3脱硝的烧结烟气中二噁英梯级降解系统及方法，将臭氧投加至烧结烟气中，对烧结烟气中的二噁英进行降解，烧结烟气中的氮氧化物与O3的摩尔比为1:1‑1.3，烧结烟气的温度为90～125℃。当仅向烧结烟气中投加O3时，反应温度在90～125℃时，即可同时实现烧结烟气中氮氧化物脱除和二噁英的降解，无需使用催化剂和吸附剂。

Description

基于O3脱硝的烧结烟气中二噁英梯级降解系统及方法
技术领域
本发明属于大气污染物治理领域，特别是涉及一种基于O3脱硝的烧结烟气中二噁英梯级降解系统及方法。
背景技术
公开该背景技术部分的信息仅仅旨在增加对本发明的总体背景的理解，而不必然被视为承认或以任何形式暗示该信息构成已经成为本领域一般技术人员所公知的现有技术。
二噁英是一种通过化学合成的含氯的强毒性有机化学物质，是目前人类制造的最可怕的化学物质之一，二噁英的减排一直是全球范围内研究的热点问题。而钢铁行业排放的污染物中，90％的二噁英来源于烧结工序，因此烧结烟气二噁英治理尤为关键。
目前，烧结烟气中PCDD/Fs的减排技术主要分为三类：即燃烧前的添加抑制剂(氨或尿素)、燃烧中的废气再循环过程控制技术、燃烧后的净化(布袋+活性炭、催化降解、催化布袋)。受二噁英本身的物化特性限制，当前燃烧后净化二噁英是控制其排放的主要技术手段。德国和日本提出的灰尘、活性炭粉末吸附方法和美国发明的催化降解方法是二噁英烟气净化常用的控制方法。前者属于吸附工艺，应用最广泛，排放浓度为 0.1～0.3ngTEQ/Nm3，运行成本约1.1万元/(1000Nm3/h)系统复杂投资高占地大，缺点为该技术将气态中的二噁英转移到固体(飞灰)中，富集二噁英的活性炭与飞灰必须作为危废处理。后者采用贵金属(Pt、Pd、Lr)和过渡金属(V、W、Cr)催化剂的催化降解技术为特定温度下(例如230℃)发生的催化降解反应，排放浓度一般低于0.1ng TEQ/Nm3，且需要增加加热装置，系统复杂，在国内并未推广开。发明专利(CN105036293A)提出利用高铁酸盐强化臭氧氧化法去除水中有机污染物，有效提升了臭氧和烃基自由基的浓度。发明专利(CN105771630A)基于催化氧化反应机理，采用多种氧化剂通过喷淋液的循环喷淋对有机废气进行氧化治理。实用新型(CN203436995U)提出了一种烧结烟气多污染物协同控制装置，采用臭氧作为氧化剂，用含有消石灰和活性炭的循环流化床进行吸收。发明专利 (CN107638801A)用臭氧和催化剂，将二噁英氧化后喷入消石灰和活性炭粉进行吸收后被布袋除尘器捕集。发明专利(CN108786788A)在TiO2载体的表面分布MnOx和CeO2，利用臭氧作为活化剂在100～150℃条件下，与NH3反应脱除二噁英。
上述技术均存在专门设置催化剂和吸收剂去吸收产物，系统复杂占地大投资高。更为关键的是，烧结烟气固有的非规则波动属性影响二噁英浓度和总量发生不定期突变，也基本无定温稳定气氛条件，这种非规则变化对于传统单级定参数二噁英治理技术存在非常大的技术挑战。
发明内容
针对上述现有技术中存在的技术问题，本发明的目的是提供一种基于O3脱硝的烧结烟气中二噁英梯级降解系统及方法，无需使用催化剂和吸收剂，仅使用O3，即可实现对烧结烟气中的二噁英进行有效降解。
为了解决以上技术问题，本发明的技术方案为：
一种基于O3脱硝的烧结烟气中二噁英梯级降解系统，包括：
臭氧发生器，用于生成臭氧；
混合器，包括壳体和若干支管，若干支管分布于壳体内，与烟气的流动方向垂直，每个支管上均布喷嘴，每个喷嘴的轴线与支管的轴线之间的夹角为锐角，且喷嘴的喷射方向与烟气的流动方向相反，喷嘴的出口端设置孔板，孔板与喷嘴基本垂直，孔板上均布通孔；
壳体的进口端与烧结烟气源连接，壳体的出口端与脱硝塔连接；
每个支管的进口端通过主管与臭氧发生器连接。
臭氧发生器产生的臭氧通过主管分布于每个支管中，并通过每个喷嘴喷射到壳体内部，与烟气进行均匀混合。当喷嘴的喷射方向与支管呈锐角，且与孔板垂直时，喷射的射流状臭氧喷到孔板上，并在孔板上铺开、反射，同时部分臭氧穿过孔板上的通孔流动至孔板的另一侧，朝向各个方向的臭氧会对烟气产生较大的扰动作用，进而加速臭氧与烟气的混合。由于烧结烟气中的二噁英的含量较少，当臭氧与烟气混合均匀时，更容易提高烧结烟气中二噁英的降解效率。
在一些实施例中，喷嘴的轴线与支管的轴线之间的夹角为45°-60°。在该夹角范围内时，更容易实现臭氧与烧结烟气的均匀混合。
在一些实施例中，孔板与喷嘴的出口端之间的距离为250-350mm。
试验发现，当两者之间的距离在该数值范围内时，臭氧射流在孔板上平铺、反射、穿过时，会对烧结烟气产生足够的扰动作用，对臭氧与烧结烟气的混合较为有利。而两者之间的距离过小时，臭氧射流的速度较快，更容易在孔板上反射，而平铺和穿过的较少，对烧结烟气的扰动作用较弱；当两者之间的距离过大时，臭氧射流在烟气中流动的过程中减速，当减至较小的速度时，在孔板上主要发生平铺，反射和穿过的臭氧量都较少，对烧结烟气的扰动作用较小，对烧结烟气和臭氧的混合不利。
在一些实施例中，所述孔板上的通孔的直径为3-15mm。
进一步的，所述孔板上的通孔的直径为5-10mm。
在一些实施例中，所述若干支管在壳体的横截面上均匀分布，该横截面与烧结烟气流向垂直。更有利于烧结烟气与臭氧的混合均匀。
一种基于O3脱硝的烧结烟气中二噁英梯级降解方法，包括如下步骤：
将臭氧投加至烧结烟气中，对烧结烟气中的二噁英进行降解，烧结烟气中的氮氧化物与O3的摩尔比为1:1-1.3，烧结烟气的温度为90～125℃。
发明人发现，当仅向烧结烟气中投加O3时，反应温度在90～125℃时，即可同时实现烧结烟气中氮氧化物脱除和二噁英的降解，无需使用催化剂和吸附剂。臭氧的量过少时，首先与烧结烟气中大量存在的氮氧化物150～350mg/m3反应，而难以与少量存在的二噁英0.5～3.0ngTEQ/Nm3反应而去除，当臭氧的投加量过大时则会造成较大的浪费。
经过研究发现，仅利用O3降解二噁英的原理如下：
在烧结烟气气氛中，二噁英被喷入烧结烟气中的O3攻击加成碳碳双键，二噁英类物质降解为一个碳氧杂环和一系列氯代羧基化合物；同时，O3氧化NO2产生NO3·氧化性自由基，与二噁英类物质发生氢抽提反应，降解形成硝酸分子和一个多氯代二苯并二噁英自由基；NO3·氧化性自由基同时与二噁英类物质会发生氯取代反应，二噁英等有毒物质脱氯后转化成无毒的碳氧杂环或氯取代化合物。
在一些实施例中，烧结烟气的温度为100-110℃。经过试验发现，当烧结烟气的温度在 100-110℃时，采用该种方法对二噁英具有较好的去除效果。
在一些实施例中，臭氧从喷嘴中喷出的流速为10-20m/s，烧结烟气的流速为7-15m/s。
在一些实施例中，喷嘴喷射的臭氧经孔板扰流后对烟气的喷射覆盖率为200-300％。
由于支管在壳体的横截面上均匀分布，喷嘴也在壳体的横截面上均匀分布，喷嘴喷射的臭氧在孔板的阻挡作用下会朝四面分布，相邻孔板之间分散的臭氧会有重叠，此处的喷射覆盖率为100％时，说明臭氧完全覆盖壳体的截面，而臭氧的喷射覆盖率为200-300％时，说明臭氧会有多层覆盖在烧结烟气的流动截面上，更容易实现臭氧与烧结烟气的均匀混合。
本发明的有益效果为：
该降解工艺属于烧结烟气O3脱硝过程中发生的衍生化反应，反应无需催化剂和吸收剂。该方法为二噁英被一次臭氧攻击加成碳碳双键，二噁英类物质降解为一个碳氧杂环和一系列氯代羧基化合物，和二噁英与二次产物NO3发生氢抽提、氯取代反应的有机耦合，二噁英等有毒物质转化成无毒的碳氧杂环或氯取代化合物，排放浓度远低于《生活垃圾焚烧污染控制标准》(GB18485-2014)规定，降解率85～93％。
该衍生化反应系统结构简单，工况适应性广无二次污染，运行、投资成本并入脱硝统筹规划占比整体投资费用小于千分之一。治理成本按照本发明已成功实施的300m2烧结机运行成本计算<8元/(1000Nm3/h)，治理成本优势极为显著。
附图说明
构成本申请的一部分的说明书附图用来提供对本申请的进一步理解，本申请的示意性实施例及其说明用于解释本申请，并不构成对本申请的不当限定。
图1为本发明的实施例的基于O3脱硝的烧结烟气二噁英衍生化梯级降解系统的结构示意图；
图2为臭氧直接攻击二噁英，对二噁英进行降解的原理图；
图3为NO3·氧化性自由基降解二噁英的原理图；
图4为脱硝塔入口烟道立面布置结构示意图；
图5为本发明的实施例中O3投加器内支管和孔板的安装结构示意图。
其中，1、DCS控制系统，2、烧结机，3、风机，4、混合器，5、臭氧投加器，6、脱硝塔，7、液氧罐，8、蒸发器，9、减压调节阀，10、臭氧发生器，11、散热器，12、冷却水箱，13、臭氧分配器，14、脱硝塔进口烟道，15、脱硝塔出口烟道，16、孔板，18、支管，17、喷嘴。
具体实施方式
应该指出，以下详细说明都是例示性的，旨在对本申请提供进一步的说明。除非另有指明，本文使用的所有技术和科学术语具有与本申请所属技术领域的普通技术人员通常理解的相同含义。
需要注意的是，这里所使用的术语仅是为了描述具体实施方式，而非意图限制根据本申请的示例性实施方式。如在这里所使用的，除非上下文另外明确指出，否则单数形式也意图包括复数形式，此外，还应当理解的是，当在本说明书中使用术语“包含”和/或“包括”时，其指明存在特征、步骤、操作、器件、组件和/或它们的组合。
由图1和图5所示，本实施例的一种基于O3脱硝的烧结烟气二噁英衍生化梯级降解系统，包括DCS控制系统1、烧结机2、风机3、混合器4、臭氧投加器5、脱硝塔6、液氧罐7、蒸发器8、减压调节阀9、臭氧发生器10、散热器11、冷却水箱12、臭氧分配器13、脱硝塔进口烟道14，脱硝塔出口烟道15；混合器4，包括壳体和若干支管18，若干支管18 分布于壳体内，可以均布于烟气流动的一个横截面上，也可以均布在烟气流动的多个横街面上，与烟气的流动方向垂直，每个支管18上均布喷嘴17，每个喷嘴17的轴线与支管18 的轴线之间的夹角为锐角，且喷嘴17的喷射方向与烟气的流动方向相反，喷嘴17的出口端设置孔板16，孔板16与喷嘴17基本垂直，孔板16上均布通孔；壳体的进口端与烧结烟气源连接，壳体的出口端与脱硝塔连接。喷嘴的轴线与支管的轴线之间的夹角为45°-60°，如可以为45°、50°、55°、60°，孔板与喷嘴的出口端之间的距离为250-350mm，如可以为250mm、300mm、350mm，孔板上的通孔的直径为3-15mm，如可以为3mm、5mm、 7mm、9mm、11mm、13mm或15mm等。
在混合器4下游再连接一个混合器，对烧结烟气和臭氧进一步混合，以保证烧结烟气与臭氧的均匀混合。孔板16为均布通孔的板体，该板体的厚度可以在0.5-1.5cm之间。
烧结机2类烟气发生装置产生的烟气经脱硝塔进口烟道14后进入引风机3增压后，流经臭氧混合器4进入脱硝塔6；液态氧罐7内的液氧经蒸发器8和减压调节阀9后进入臭氧发生器10。在臭氧发生器10内，部分氧气通过中频高压放电变成O3，O3经温度、压力、流量监测调节后由臭氧出气口产出。臭氧发生器10上设有臭氧取气口，通过臭氧浓度检测仪在线监控臭氧发生器的出气浓度然后通过控制系统1计算出O3产量；O3经臭氧分配器 13进入投加器5的支管18，经喷嘴17喷出后，先在混合器4中经孔板16进行强制扰流混合后，再流至第二混合器中进行充分混合，发生脱硝并衍生二噁英梯级降解反应后经脱硝塔进口烟道15排入烟囱。
基于O3脱硝的烧结烟气中二噁英梯级降解方法，包括如下步骤：
将臭氧投加至烧结烟气中，对烧结烟气中的二噁英进行降解，烧结烟气中的氮氧化物与O3的摩尔比为1:1-1.3，烧结烟气的温度为90～125℃；臭氧从喷嘴中喷出的流速为10-20m/s，烧结烟气的流速为7-15m/s，喷嘴喷射的臭氧经孔板扰流后对烟气的喷射覆盖率为200-300％，烟囱入口烟道臭氧排放浓度小于0.1ppm。
利用O3降解二噁英的原理如下：图2为O3加成降解二噁英，其中Step1、2、3、4、5、 6代表碳碳双键第n次断裂，在烧结烟气气氛中，二噁英被喷入烧结烟气中的O3攻击加成碳碳双键，二噁英类物质降解为一个碳氧杂环和一系列氯代羧基化合物，原理式如下：
图3为NO3取代氯，其中Step1、2、3、4代表第n次氯取代，O3氧化NO2产生NO3·氧化性自由基，与二噁英类物质发生氢抽提反应，降解形成硝酸分子和一个多氯代二苯并二噁英自由基；NO3·氧化性自由基同时与二噁英类物质会发生氯取代反应，二噁英等有毒物质脱氯后转化成无毒的碳氧杂环或氯取代化合物，原理式如下所示：
实施例1
基于O3脱硝的烧结烟气中二噁英梯级降解方法，包括如下步骤：
将臭氧投加至烧结烟气中，对烧结烟气中的二噁英进行降解，烧结烟气中的氮氧化物与O3的摩尔比为1:1.1，烧结烟气的温度为110℃；臭氧从喷嘴中喷出的流速为15m/s，烧结烟气的流速为10m/s，喷嘴喷射的臭氧经孔板扰流后对烟气的喷射覆盖率为200％，烟囱入口烟道臭氧排放浓度小于0.1ppm，排放烟气中二噁英含量为0.04ngTEQ/Nm3。
实施例2
基于O3脱硝的烧结烟气中二噁英梯级降解方法，包括如下步骤：
将臭氧投加至烧结烟气中，对烧结烟气中的二噁英进行降解，烧结烟气中的氮氧化物与O3的摩尔比为1:1.2，烧结烟气的温度为120℃；臭氧从喷嘴中喷出的流速为20m/s，烧结烟气的流速为15m/s，喷嘴喷射的臭氧经孔板扰流后对烟气的喷射覆盖率为300％，烟囱入口烟道臭氧排放浓度小于0.1ppm，排放烟气中二噁英含量为0.03ngTEQ/Nm3。
实施例3
基于O3脱硝的烧结烟气中二噁英梯级降解方法，包括如下步骤：
将臭氧投加至烧结烟气中，对烧结烟气中的二噁英进行降解，烧结烟气中的氮氧化物与O3的摩尔比为1:1.3，烧结烟气的温度为110℃；臭氧从喷嘴中喷出的流速为10m/s，烧结烟气的流速为8m/s，喷嘴喷射的臭氧经孔板扰流后对烟气的喷射覆盖率为250％，烟囱入口烟道臭氧排放浓度小于0.1ppm，排放烟气中二噁英含量为0.015ngTEQ/Nm3。
本发明实施例1-3的方法与传统技术治理二噁英的方法的对比数据如表1所示：
表1
本发明实施例的方法实际应用烟气治理项目，经浙江大学、清华大学等第三方检测机构检测二噁英排放浓度介于0.01～0.04ngTEQ/Nm3，衍生反应降解效率为85～93％，远低于《生活垃圾焚烧污染控制标准》(GB18485-2014)规定的0.1ngTEQ/Nm3，系统简单工况适应性广无二次污染，运行、投资成本并入脱硝统筹规划占比整体投资费用小于千分之一，治理成本按照本发明已成功实施的300m2烧结机运行成本计算<8元/(1000Nm3/h)，治理成本优势极为显著。
以上所述仅为本申请的优选实施例而已，并不用于限制本申请，对于本领域的技术人员来说，本申请可以有各种更改和变化。凡在本申请的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本申请的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种基于O3脱硝的烧结烟气中二噁英梯级降解系统，其特征在于：包括：
臭氧发生器，用于生成臭氧；
混合器，包括壳体和若干支管，若干支管分布于壳体内，与烟气的流动方向垂直，每个支管上均布喷嘴，每个喷嘴的轴线与支管的轴线之间的夹角为锐角，且喷嘴的喷射方向与烟气的流动方向相反，喷嘴的出口端设置孔板，孔板与喷嘴基本垂直，孔板上均布通孔；
壳体的进口端与烧结烟气源连接，壳体的出口端与脱硝塔连接；
每个支管的进口端通过主管与臭氧发生器连接。
2.根据权利要求1所述的降解系统，其特征在于：喷嘴的轴线与支管的轴线之间的夹角为45°-60°。
3.根据权利要求1所述的降解系统，其特征在于：孔板与喷嘴的出口端之间的距离为250-350mm。
4.根据权利要求1所述的降解系统，其特征在于：所述孔板上的通孔的直径为3-15mm。
5.根据权利要求4所述的降解系统，其特征在于：所述孔板上的通孔的直径为5-10mm。
6.根据权利要求1所述的降解系统，其特征在于：所述若干支管在壳体的横截面上均匀分布，该横截面与烧结烟气流向垂直。
7.一种基于O3脱硝的烧结烟气中二噁英梯级降解方法，其特征在于：包括如下步骤：
将臭氧投加至烧结烟气中，对烧结烟气中的二噁英进行降解，烧结烟气中的氮氧化物与O3的摩尔比为1:1-1.3，烧结烟气的温度为90～125℃。
8.根据权利要求7所述的降解方法，其特征在于：烧结烟气的温度为100-110℃。
9.根据权利要求7所述的降解方法，其特征在于：臭氧从喷嘴中喷出的流速为10-20m/s，烧结烟气的流速为7-15m/s。
10.根据权利要求7所述的降解方法，其特征在于：喷嘴喷射的臭氧经孔板扰流后对烟气的喷射覆盖率为200-300％。
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