CN109888101A - 一种碳基叠合太阳能电池及其制备方法 - Google Patents
一种碳基叠合太阳能电池及其制备方法 Download PDFInfo
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Abstract
本发明公开了一种碳基叠合太阳能电池及其制备方法,涉及新能源材料与器件领域。本发明所述的碳基叠合结构为在光阳极和背电极中同时引入碳材料,即由两层碳材料组成。本发明用碳基叠合结构和背电极基板取代了传统钙钛矿太阳能电池的贵金属电极或碳基单电极。本发明用碳材料代替贵金属金或银,为大规模工业化生产提供有利的支撑;喷涂碳材料替代真空蒸镀贵金属,降低能耗;碳基叠合结构太阳能电池可以有效减小复合路径,降低电池复合,可制备高效电池。此外,本发明提供的碳基叠合太阳能电池可灵活变换背电极,能独立维修替换,使用方便,节约能源。
Description
技术领域
本发明属于新能源材料与器件技术领域,具体涉及一种碳基叠合太阳能电池及其制备方法。
背景技术
当前,人类大部分能源来自于化石能源的燃烧,这些化石能源储量有限且容易造成环境污染,威胁人类健康。可再生能源因其可持续性、清洁、环保,是未来能源的发展方向。在众多可再生能源中,太阳能因其储量丰富,分布广泛,被认为21世纪最重要的新能源之一。
目前太阳能光电转换主要是利用太阳能电池完成的,其原理是根据光电效应或光化学效应,将太阳能转化为电能的一种半导体器件,是目前最理想的能源应用形式之一。
钙钛矿太阳能电池是以具有钙钛矿结构的有机-金属卤化物等作为核心光吸收、光电转化、光生载流子输运材料的太阳能电池。短短几年内,效率就迅速达到23.3%的光电转化效率,成功引领新一代太阳能电池的发展。由于其核心光电转化材料廉价、容易制备,为大规模低成本制造提供了可能。此外,该电池无需电解液,无需担心漏液等问题,有利于器件的稳定性。它最早由日本科学家Kojima等于2009年提出,他们将其用于液态染料敏化太阳能电池中,效率达到3.8%(J.Am.Chem.Soc.,2009,131,6050-6051)。2012年,H.S.Kim等将其用于固态电池中,效率达到9.7%,取得巨大突破(Scientific Reports,2012,2,591)。最近游经碧课题组将效率提升到23.3%(https://www.nrel.gov/pv/assets/images/efficiency-chart.png)。
当前,传统钙钛矿太阳能电池的结构通常为FTO/电子提取层/Perovskite光吸收层/空穴提取层/金属电极。其中用于收集空穴的金属电极通常是由真空蒸镀的贵金属金或者银组成的。尽管该种结构已经取得了23.3%的光电转化效率。但是由于贵金属蒸镀工艺复杂,能耗高,需要高真空下完成,尽管可以在实验室实验,但在大规模生产时却难以实现。同时金银等贵金属价格昂贵,储备有限,且容易被其他功能层腐蚀。碳材料由于具有合适的能带(5.0eV),导电性好,材料来源丰富,稳定性好等优点成为替代贵金属背电极的重要材料之一,各种各样的碳材料(炭黑,石墨,石墨烯,碳纳米管等)被用作碳基钙钛矿电池背电极。目前效率较高(>15%)的碳基钙钛矿电池主要有三种结构:1)韩宏伟及王鸣魁等课题组制备的三维互穿网络结构的碳基钙钛矿电池;2)孙立成及史彦涛等课题组刮涂法制备的平面接触的碳基钙钛矿电池。3)孟庆波课题组制备的碳膜热压平面接触的碳基钙钛矿电池。三种碳基钙钛矿电池都有其各自缺点。如:第一种结构电池需要高温烧结(>500℃),影响钙钛矿结晶的因素过多,高效有机空穴提取层难以引入结构,从而导致电池效率仍未突破16%;第二种结构所用碳浆一般会添加诸多溶剂及添加剂,一定程度上会破坏与其相邻功能层的结构,从而导致电池衰减,电池效率突破17%的文献报道较少;第三种结构尽管效率较高(19%左右),但是其碳膜一旦热压完成,便不能随意拆卸及叠合,背电极及光阳极不能独立维修或者替换,且碳膜较厚,纵向提取路径过长,复合严重,大大限制了其应用范围。因此我们迫切需要寻找一种低成本无添加剂免烧结适合大面积生产高效碳基太阳能电池的制备方法。
发明内容
本发明通过进行结构优化,提供了一种碳基叠合太阳能电池及其制备方法,不但解决传统钙钛矿太阳能电池背电极需要用到真空蒸镀及贵金属所造成的成本及稳定性问题,而且解决了碳基钙钛矿太阳能电池各部分电极不能独立维修替换及稳定性问题。。
本发明的一个目的是提供一种太阳能电池,所述太阳能电池包括电极Ⅰ和电极Ⅱ,所述电极Ⅰ包括导电基底Ⅰ、电子提取层、光吸收层;所述电极Ⅱ包括导电基底Ⅱ;所述Ⅰ或Ⅱ不用于排序;所述电极Ⅰ和电极Ⅱ还包括碳材料层。
具体的,所述太阳能电池还包括下述1)-11)所述中的至少一种:
1)所述碳材料层位于光吸收层上;
具体的,所述电子提取层位于导电基底Ⅰ上,所述光吸收层位于电子提取层上,所述碳材料层位于光吸收层上;
2)所述电极Ⅰ还包括空穴提取层,所述碳材料层位于空穴提取层上;
具体的,所述电子提取层位于导电基底Ⅰ上,所述光吸收层位于电子提取层上,所述空穴提取层位于光吸收层上,所述碳材料层位于空穴提取层上;
3)所述碳材料层位于导电基底Ⅱ上;
4)所述碳材料层中的碳材料包括炭黑、碳纳米管、石墨、石墨烯和/或复合碳材料中的至少一种;
具体的,所述复合碳材料包括碳纤维和/或将生物质热处理后形成的生物质碳材料。
5)所述碳材料层的制备方法包括:将碳材料与溶剂的混合物制备成膜,然后去除溶剂即得;
6)所述电极Ⅰ和电极Ⅱ中的碳材料层的厚度之和为1-40μm;
7)所述导电基底Ⅰ包括FTO玻璃、ITO玻璃、柔性锡箔纸和/或刚性铁板;
8)所述导电基底Ⅱ包括FTO玻璃、ITO玻璃、柔性锡箔纸和/或刚性铁板;
9)所述电子提取层包括由TiO2溶胶和/或SnO2溶胶制备得到的电子提取层;
10)所述光吸收层包括Cs0.05[(FAPbI3)0.85(MAPbBr3)0.15]0.95光吸收层和/或MAPbI3光吸收层
11)当所述电极Ⅰ还包括空穴提取层时,所述空穴提取层包括Spiro-OMeTAD空穴提取层和/或PTAA空穴提取层。
再具体的,所述碳材料层的制备方法还包括下述1)-4)中的至少一种:
1)平均每4cm2,所述碳材料与溶剂的混合物的用量为50μL-1000μL;
具体包括50μL、200μL、和/或1000μL;
2)将碳材料与溶剂的混合物制备成膜包括通过热喷涂制备成膜;
具体的,所述热喷涂所用温度根据所用分散溶剂的沸点±50℃选取,且不能超过电极中其他功能层的分解破坏温度;再具体的,所述热喷涂所用温度为90℃;
3)通过球磨将碳材料与溶剂制备成混合物;
具体的,所述球磨包括球磨直至所述混合物适合喷涂出均匀的膜为止;再具体的,所述球磨包括球磨2h;
4)所述溶剂包括对与碳材料层相邻的功能层没有破坏的溶剂;再具体的,所述溶剂包括异丙醇。
本发明的另一个目的是提供一种光阳极,所述光阳极包括下述1)和/或2):
1)所述光阳极包括导电基底、电子提取层、光吸收层和碳材料层;所述电子提取层位于导电基底上,所述光吸收层位于电子提取层上,所述碳材料层位于光吸收层上;
2)所述光阳极包括导电基底、电子提取层、光吸收层、碳材料层和空穴提取层;所述电子提取层位于导电基底上,所述光吸收层位于电子提取层上,所述空穴提取层位于光吸收层上,所述碳材料层位于空穴提取层上。
具体的,所述光阳极还包括下述1)-7)中的至少一种:
1)所述碳材料层中的碳材料包括炭黑、碳纳米管、石墨、石墨烯和/或复合碳材料中的至少一种;
具体的,所述复合碳材料包括碳纤维和/或将生物质热处理后形成的生物质碳材料;
2)所述碳材料层的制备方法包括:将碳材料与溶剂的混合物制备成膜,然后去除溶剂即得;
3)所述碳材料层的厚度为1-40μm;
4)所述导电基底包括FTO玻璃、ITO玻璃、柔性锡箔纸和/或刚性铁板;
5)所述电子提取层包括由TiO2溶胶和/或SnO2溶胶制备得到的电子提取层;
6)所述光吸收层包括Cs0.05[(FAPbI3)0.85(MAPbBr3)0.15]0.95光吸收层和/或MAPbI3光吸收层
7)当所述光阳极还包括空穴提取层时,所述空穴提取层包括Spiro-OMeTAD空穴提取层和/或PTAA空穴提取层。
再具体的,所述碳材料层的制备方法还包括下述1)-4)中的至少一种:
1)平均每4cm2,所述碳材料与溶剂的混合物的用量为50μL-1000μL;
具体包括50μL、200μL、和/或1000μL;
2)将碳材料与溶剂的混合物制备成膜包括通过热喷涂制备成膜;
具体的,所述热喷涂所用温度根据所用分散溶剂的沸点±50℃选取,且不能超过电极中其他功能层的分解破坏温度;再具体的,所述热喷涂所用温度为90℃;
3)通过球磨将碳材料与溶剂制备成混合物;
具体的,所述球磨包括球磨直至所述混合物适合喷涂出均匀的膜为止;再具体的,所述球磨包括球磨2h;
4)所述溶剂包括对与碳材料层相邻的功能层没有破坏的溶剂;再具体的,所述溶剂包括异丙醇。
本发明的再一个目的是提供一种太阳能电池,所述太阳能电池包括:将本发明任一所述光阳极和背电极固定在一起即得;所述背电极包括导电基底和碳材料层,所述碳材料层位于所述导电基底上。
具体的,所述固定后要留出引电子和空穴的部分;和/或,所述固定包括用夹子固定。
和/或具体的,所述背电极还包括下述1)-4)中的至少一种:
1)所述碳材料层中的碳材料包括炭黑、碳纳米管、石墨、石墨烯和/或复合碳材料中的至少一种;
具体的,所述复合碳材料包括碳纤维和/或将生物质热处理后形成的生物质碳材料;
2)所述碳材料层的制备方法包括:将碳材料与溶剂的混合物制备成膜,然后去除溶剂即得;
3)所述碳材料层的厚度为1-40μm;
4)所述导电基底包括FTO玻璃、ITO玻璃、柔性锡箔纸和/或刚性铁板。
再具体的,所述碳材料层的制备方法还包括下述1)-4)中的至少一种:
1)平均每4cm2,所述碳材料与溶剂的混合物的用量为50μL-1000μL;
具体包括50μL、200μL、和/或1000μL;
2)将碳材料与溶剂的混合物制备成膜包括通过热喷涂制备成膜;
具体的,所述热喷涂所用温度根据所用分散溶剂的沸点±50℃选取,且不能超过电极中其他功能层的分解破坏温度;再具体的,所述热喷涂所用温度为90℃;
3)通过球磨将碳材料与溶剂制备成混合物;
具体的,所述球磨包括球磨直至所述混合物适合喷涂出均匀的膜为止;再具体的,所述球磨包括球磨2h;
4)所述溶剂包括对与碳材料层相邻的功能层没有破坏的溶剂;再具体的,所述溶剂包括异丙醇。
本发明的还一个目的是提供一种太阳能电池的制备方法,所述太阳能电池包括光阳极和背电极,所述背电极包括导电基底和碳材料层,所述碳材料层位于所述导电基底上,所述方法包括下述1)-2)所述中的至少一种:
1)所述光阳极的制备方法包括:将电子提取层涂于导电基底上,将光吸收层涂于电子提取层上,将碳材料层涂于光吸收层上;
2)所述光阳极的制备方法包括:将电子提取层涂于导电基底上,将光吸收层涂于电子提取层上,将空穴提取层涂于光吸收层上,将碳材料层涂于空穴提取层上。
具体的,所述方法还包括下述1)-8)中的至少一种:
1)所述碳材料层中的碳材料包括炭黑、碳纳米管、石墨、石墨烯和/或复合碳材料中的至少一种;
具体的,所述复合碳材料包括碳纤维和/或将生物质热处理后形成的生物质碳材料;
2)所述碳材料层的制备方法包括:将碳材料与溶剂的混合物制备成膜,然后去除溶剂即得;
3)所述碳材料层的厚度为1-40μm;
4)所述导电基底包括FTO玻璃、ITO玻璃、柔性锡箔纸和/或刚性铁板;
5)所述电子提取层包括由TiO2溶胶和/或SnO2溶胶制备得到的电子提取层;
6)所述光吸收层包括Cs0.05[(FAPbI3)0.85(MAPbBr3)0.15]0.95光吸收层和/或MAPbI3光吸收层
7)当所述光阳极还包括空穴提取层时,所述空穴提取层包括Spiro-OMeTAD空穴提取层和/或PTAA空穴提取层。
8)将任一所述光阳极和背电极固定在一起即得太阳能电池;具体的,所述固定后要留出引电子和空穴的部分;和/或,所述固定包括用夹子固定。
和/或具体的,所述碳材料层的制备方法还包括下述1)-4)中的至少一种:
1)平均每4cm2,所述碳材料与溶剂的混合物的用量为50μL-1000μL;具体包括50μL、200μL、和/或1000μL;
2)将碳材料与溶剂的混合物制备成膜包括通过热喷涂制备成膜;具体的,所述热喷涂所用温度根据所用分散溶剂的沸点±50℃选取,且不能超过电极中其他功能层的分解破坏温度;再具体的,所述热喷涂所用温度为90℃;
3)通过球磨将碳材料与溶剂制备成混合物;具体的,所述球磨包括球磨直至所述混合物适合喷涂出均匀的膜为止;再具体的,所述球磨包括球磨2h;
4)所述溶剂包括对与碳材料层相邻的功能层没有破坏的溶剂;再具体的,所述溶剂包括异丙醇。
和/或具体的,所述导电基底的制备方法包括:用胶带将FTO导电玻璃或ITO玻璃上需要保护的部分粘住,之后将Zn粉均匀涂于需要刻蚀的FTO导电玻璃表面,将2-6M的HCl水溶液滴在FTO导电玻璃上的Zn粉上,待反应完全,擦拭刻蚀区,并依次用水,乙醇,丙酮,异丙醇分别超声30min,玻璃吹干后,放入紫外臭氧清洗机处理10min后备用。
和/或具体的,所述电子提取层的制备方法包括:
配置TiO2溶胶:
A液:将二乙醇胺与钛酸四丁酯溶解于无水乙醇中,搅拌后得到均匀溶液:其中,钛酸四丁酯:二乙醇胺:无水乙醇的体积比为4:1:13;
B液:将去离子水与无水乙醇按体积1:28混合;
边搅拌边将B液缓慢滴入A液,其中A液与B液的体积比为2.8:1,陈化后,得到微黄色澄清溶液,浓度为0.5M,置于-5℃储存;使用前用等体积的乙醇溶液稀释即得TiO2溶胶;
配置SnO2溶胶:
将0.05-0.5M氯化亚锡乙醇或异丙醇溶液在80℃冷凝回流3h,自然降温后,得到均匀无色透亮的溶液,经陈化后,得到微黄色澄清溶液,即得SnO2溶胶;
将制备的TiO2溶胶旋涂于导电基底上,然后将其置于500℃条件下烧结1h;或将制备的SnO2溶胶旋涂于导电基底上,然后将其置于40℃-100℃条件下烧结1h;
和/或具体的,所述光吸收层的制备方法包括:
光吸收层Cs0.05[(FAPbI3)0.85(MAPbBr3)0.15]0.95的制备:在氮气气氛的手套箱中,首先在70℃下搅拌2h制备含有FAI(1M),PbI2(1.1M),MABr(0.2M)和PbBr2(0.2M)的DMF和DMSO(体积比为4:1)的无水混合物,将溶液经有机滤膜过滤后,按95:5的比例加入1.5M的CsI的DMSO溶液,混合均匀后得光吸收层前驱体溶液,用移液枪移取80μL光吸收层前驱体溶液,均匀涂覆在电子提取层上,随后进行两步法旋涂(1000rpm,5s和6000rpm,50s),在第二个旋涂过程中,在程序结束之前35s时,将100μL三氟甲苯加入到旋转的基底上,最后,将基底100℃加热40min,即得Cs0.05[(FAPbI3)0.85(MAPbBr3)0.15]0.95光吸收层;
光吸收层MAPbI3的制备包括:
首先将碘化铅溶于DMF中,碘化铅浓度为4.62mg/mL,70℃加热搅拌直至PbI2完全溶解,将该溶液滴在电子提取层上,然后进行旋涂,旋涂完毕转移到70℃热板上,加热30min;加热完毕冷却至室温后,将制备好的PbI2薄膜在异丙醇溶液中润湿,取出后立刻置于10mg/ml碘甲胺的异丙醇溶液中,碘化铅薄膜颜色逐渐由黄色变为黑色;然后将薄膜转移到异丙醇溶液中轻微漂洗,旋涂至溶剂挥发,最后将其转移到70℃加热板上加热30min,即得MAPbI3光吸收层。
和/或具体的,所述空穴提取层的制备方法包括:
将72.3mg/mL的Spiro-OMeTAD溶解于1mL氯苯溶液并加入添加剂:520mg/mL锂盐的乙腈溶液、300mg/mL钴盐的乙腈溶液和四叔丁基吡啶,三者体积比10:11:17,常温下搅拌1h,即得Spiro-OMeTAD溶液:将该溶液旋涂于制备好的光吸收层上,即得Spiro-OMeTAD层,其中,旋涂转数为1500-6500rpm,时间为3-90s;
和/或具体的,所述太阳能电池的制备方法还包括将所述光阳极和所述背电极固定在一起即得。再具体的,所述固定后要留出引电子和空穴的部分;和/或,所述固定包括用夹子固定。
本发明的还一个目的是提供本发明任一所述制备方法直接制备得到的光阳极和/或太阳能电池。
本发明的还一个目的是提供碳材料在本发明任一所述的太阳能电池、本发明任一所述光阳极、和/或本发明任一所述制备方法中的应用。
具体的,所述碳材料包括炭黑、碳纳米管、石墨、石墨烯和/或复合碳材料中的至少一种。
再具体的,所述复合碳材料包括碳纤维和/或将生物质热处理后形成的生物质碳材料。
本发明的最后一个目的是提供本发明任一所述光阳极在制备太阳能电池中的应用。
本发明提出的原理包括:
传统钙钛矿电池背电极为真空蒸镀的贵金属金或银,尽管效率较高,然而制备过程需要高真空下制备,在实验室较易实现,但在工业大规模生产过程中较难实现。
传统碳基钙钛矿太阳能电池多为单电极结构,该结构缺点是碳层一般较厚(20-50μm),从而导致空穴的纵向提取路径较长,从而增加了光生电子与空穴的复合几率。而采用本发明所述的叠合结构,可以大大缩短背电极的空穴提取路径,并将空穴迅速搜集到导电基底,从而减少复合,为制备高效稳定甚至半透明电池提供了切实可行的方案。
本发明具有如下有益效果:
碳材料储备丰富,廉价易得,用碳材料代替贵金属金或银,为大规模工业化生产提供有利的支撑;喷涂碳材料替代真空蒸镀贵金属,降低能耗;碳基叠合结构太阳能电池可以有效减小复合路径,降低电池复合,可制备高效电池;此种方法可灵活变换背电极导电基底,能独立维修替换,使用方便,节约能源。
附图说明
图1为实施例1中光阳极Layer I的截面扫描电镜图。
图2为实施例1中背电极Layer II的截面扫描电镜图。
图3为实施例1中炭黑对应的叠合太阳能电池的JV曲线。
图4为实施例2中有无Spiro-OMeTAD层对应的叠合电池的JV曲线。
图5为实施例3中光阳极基板分别采用FTO及ITO导电玻璃对应叠合电池JV曲线。
图6为实施例4中光阳极电子提取层分别采用SnO2和TiO2对应叠合电池JV曲线。
图7为实施例5中光阳极采用不同光吸收层对应叠合电池JV曲线。
图8为实施例6中光阳极采用不同空穴提取层对应叠合电池JV曲线。
图9为实施例7中背电极基板采用不同的导电基底对应叠合电池JV曲线。
图10为实施例8中喷涂炭黑所形成的碳膜的表面扫描电镜。
图11为实施例8中喷涂石墨所形成的碳膜的表面扫描电镜。
图12为实施例8中喷涂石墨烯所形成的碳膜的表面扫描电镜。
图13为实施例8中喷涂碳纳米管所形成的碳膜的表面扫描电镜。
图14为实施例8中四种碳材料对应叠合电池JV曲线。
图15为实施例9中不同厚度石墨烯对应叠合电池JV曲线。
图16为实施例1制备的叠合太阳能电池的反复拆卸组装稳定性测试结果图。
图17为实施例1制备的叠合太阳能电池的稳定性测试结果图。
具体实施方式
以下是本发明的具体实施例,并结合附图说明对本发明的技术方案作进一步的描述,但本发明并不限于这些实施例。
下述实施例中所使,用的实验方法如无特殊说明,均为常规方法。
下述实施例中所用的材料等,如无特殊说明,均可从商业途径得到。
下述实施例中制备的电池包括两块电极,第一块电极包括导电基底、电子提取层材料、光吸收层、空穴提取层及碳材料;第二块电极包括导电基底和碳材料;所述第一或第二不用于排序;所述电池的制备步骤包括:
(1)导电基底的刻蚀:用胶带将FTO导电玻璃或ITO玻璃上需要保护的部分粘住,之后将Zn粉均匀涂于需要刻蚀的FTO导电玻璃表面,将2-6M的HCl水溶液滴在FTO导电玻璃上的Zn粉上,待反应完全,擦拭刻蚀区,并依次用水,乙醇,丙酮,异丙醇分别超声30min,玻璃吹干后,放入紫外臭氧清洗机处理10min后备用;
(2)制备电子提取层:
①配置TiO2溶胶:
A液:将二乙醇胺与钛酸四丁酯溶解于无水乙醇中,搅拌后得到均匀溶液:其中,钛酸四丁酯:二乙醇胺:无水乙醇的体积比为4:1:13;
B液:将去离子水与无水乙醇按体积1:28混合;
边搅拌边将B液缓慢滴入A液,其中A液与B液的体积比为2.8:1。
陈化后,得到微黄色澄清溶液,浓度为0.5M,置于-5℃储存;使用前用等体积的乙醇溶液稀释即得TiO2溶胶;
②配置SnO2溶胶:
将0.05-0.5M氯化亚锡乙醇或异丙醇溶液在80℃冷凝回流3h,自然降温后,得到均匀无色透亮的溶液,经陈化后,得到微黄色澄清溶液,即得SnO2溶胶;
将步骤①制备的TiO2溶胶旋涂于步骤(1)得到的导电基底上,然后将其置于500℃条件下烧结1h。或者将步骤②制备的SnO2溶胶旋涂于步骤(1)得到的FTO或ITO玻璃导电基底上,然后将其置于40℃-100℃条件下烧结1h;
(3)制备光吸收层:
①光吸收层Cs0.05[(FAPbI3)0.85(MAPbBr3)0.15]0.95
在氮气气氛的手套箱中,首先在70℃下搅拌2h制备含有FAI(1M),PbI2(1.1M),MABr(0.2M)和PbBr2(0.2M)的DMF和DMSO(体积比为4:1)的无水混合物。将溶液经有机滤膜过滤后,按95:5的比例加入1.5M的CsI的DMSO溶液,混合均匀得光吸收层前驱体溶液,用移液枪移取80μL上述光吸收层前驱体溶液,均匀涂覆在覆有上述步骤(2)制备的电子提取层上,随后进行两步法旋涂(1000rpm,5s和6000rpm,50s)。在第二个旋涂过程中,在程序结束之前35s时,将100μL三氟甲苯加入到旋转的基底上。最后,将基底100℃加热40min,即得Cs0.05[(FAPbI3)0.85(MAPbBr3)0.15]0.95光吸收层;
②光吸收层MAPbI3
首先将碘化铅溶于DMF中,碘化铅浓度为4.62mg/mL,70℃加热搅拌直至PbI2完全溶解,将该溶液滴在电子提取层上,然后进行旋涂,旋涂完毕转移到70℃热板上,加热30min;加热完毕冷却至室温后,将制备好的PbI2薄膜在异丙醇溶液中润湿,取出后立刻置于10mg/ml碘甲胺的异丙醇溶液中,碘化铅薄膜颜色逐渐由黄色变为黑色;然后将薄膜转移到异丙醇溶液中轻微漂洗,旋涂至溶剂挥发,最后将其转移到70℃加热板上加热30min,即得MAPbI3光吸收层。
(4)制备空穴提取层:
将72.3mg/mL的Spiro-OMeTAD溶解于1mL氯苯溶液并加入添加剂:520mg/mL锂盐的乙腈溶液、300mg/mL钴盐的乙腈溶液和四叔丁基吡啶,三者体积比10:11:17,常温下搅拌1h,即得Spiro-OMeTAD溶液:将该溶液旋涂于制备好的光吸收层上,即得Spiro-OMeTAD层。
其中,旋涂转数为1500-6500rpm,时间为3-90s;
(5)制备碳层:
将适量碳材料与异丙醇混合,也可以与对相邻功能层无破坏的其它溶剂混合,球磨分散,直至适合喷涂出均匀的碳膜为止,即得碳材料喷涂液;碳层制备分两层,Layer I:取已旋涂好空穴提取层的半电池,也可以是未旋涂空穴提取层的半电池,热喷涂碳材料喷涂液,热喷涂所用温度需根据所用分散溶剂的沸点选取(±50℃)但不能超过其他功能层的分解破坏温度;Layer II:取洗净的背电极基板,热喷涂碳材料喷涂液。其中,背电极基板为FTO导电玻璃、铝箔纸或钢板中的任意一种。Layer I层和Layer II层厚度之和为1-20μm左右。所述碳材料包括炭黑、碳纳米管、石墨和/或石墨烯中的至少一种。
(6)电池组装:
将喷涂好碳材料的两个电极用夹子固定在一起,留出引电子和空穴的部分,即组装成碳基叠合太阳能电池。
通过上述方法制备出的碳基叠合太阳能电池均可解决本发明所述技术问题,达到本发明所述的有益技术效果,下述实施例具体选择了下述制备方法:
实施例1、一种碳基叠合太阳能电池及其制备方法
除步骤(1)选取的是FTO导电玻璃做导电基底,HCl水溶液的浓度具体为4M;步骤(2)的电子提取层成分为SnO2,具体选择的是0.1M氯化亚锡异丙醇溶液;步骤(3)所用光吸收层为Cs0.05[(FAPbI3)0.85(MAPbBr3)0.15]0.95;步骤(4)的旋涂转数为3000rpm,时间为30s;步骤(5)中取10mg炭黑与2.5ml异丙醇溶液混合后球磨2h,背电极基板为FTO导电玻璃,LayerI层和Layer II层厚度间接用热喷涂的碳材料的体积来表示,即每4cm2FTO导电玻璃上,Layer I喷涂量为100μL,Layer II喷涂量为100μL外,热喷涂所用温度为90℃,其他步骤与上述方法相同。图1图2分别为Layer I及Layer II的截面扫描电镜图,由图可以看出碳层由细小的炭黑纳米颗粒紧密堆积而成。图3为组装成电池后所得JV曲线,效率达到15%以上。
实施例2
根据光阳极是否旋涂空穴传输层Spiro做一组平行实验,分别组装电池,具体步骤如下:
除光阳极选择是否旋涂Spiro层,其他步骤与实施例1相同。图4为所得电池JV曲线,结果表明有无空穴传输层对应叠合电池均呈现不错的效率(>10%),这是由于碳材料本身具有良好空穴提取能力,但是阻挡电子能力有限,因此有空穴提取层时,光生电子空穴在碳层界面处的复合损失进一步减少,一定程度上可以增加碳基叠合电池性能。
实施例3
根据光阳极基板选用不同基板做一组平行实验,分别组装电池,具体步骤如下:
除光阳极基板选择FTO或者ITO玻璃,其他步骤与实施例1相同。图5为所得电池JV曲线。结果均显示不错的性能,表明光阳极导电基底一定程度上可以自由替换。
实施例4
根据光阳极上电子提取层不同做一组平行实验,分别组装电池,具体步骤如下:
除电子层选择SnO2或者TiO2,其他步骤与实施例1相同。图6为所得电池JV曲线,结果均显示出不错的性能,表明光阳极电子传输层一定程度上可以自由替换。
实施例5
根据光阳极上光吸收层不同做一组平行实验,分别组装电池,具体步骤如下:
除光吸收层选择混合光吸收层Cs0.05[(FAPbI3)0.85(MAPbBr3)0.15]0.95或者MAPbI3,其他步骤与实施例1相同。图7为不同光吸收层材料组成的光阳极对应电池JV曲线,结果显示电池均获得不错效率。表明光吸收层一定程度上可以替换。
实施例6
根据空穴提取层不同做一组平行实验,分别组装电池,具体步骤如下:
除空穴提取层选择Spiro-OMeTAD或者PTAA,其他步骤与实施例1相同。图8为不同空穴提取材料组成的光阳极对应电池JV曲线,结果显示电池均获得了不错效率。表明空穴传输层一定程度上可以自由替换。
通过实施例1,实施例2,实施例3,实施例4,实施例5,实施例6的结果综合表明光阳极在本发明的碳基叠合太阳能电池中可以独立维修自由替换。
实施例7
根据背电极基板不同做一组平行实验,分别组装电池,具体步骤如下:
除背电极基板选用柔性锡箔纸,透明FTO玻璃或者刚性铁板外,其他步骤与实施例1相同。图9为不同背电极基板对应电池JV曲线,结果显示不同背电极均显示良好的性能,表明背电极基板一定程度上可以自由替换。替换不同的背电极电池会具有不同的功能。
实施例8
根据碳材料种类不同做一组平行实验,分别组装电池,具体步骤如下:
除碳材料选择炭黑,石墨,碳纳米管,石墨烯外,其他步骤与实施例1相同。图10,图11,图12,图13分别依次为炭黑、石墨、石墨烯、碳纳米管喷涂在FTO玻璃表面的截面图,由图可知不同碳材料形貌不同,堆砌方式不同,因此推测对应电池性能也会有不同。图14为不同碳材料用于碳基叠合太阳能电池中的JV曲线,结果表明不同碳材料由于形貌堆积方式不同,电导率不同,从而导致电池表现出不同的效率。但是总体而言,不同碳材料用于本发明中的碳基叠合太阳能电池中均表现出了不错的效率。因此本发明中对可用于碳基叠合太阳能电池的碳材料选材范围不局限于炭黑,石墨,碳纳米管,石墨烯。其它复合碳材料,如:由不同碳材料以及粘结剂组成的导电性良好的碳纤维,以及由以上四种碳材料两种或者两种以上排列组合而成的混合碳材料,以及生物质热处理后形成的导电性良好的生物质碳材料等,也在本发明专利碳材料取材范围的保护之内。
实施例9
根据碳材料不同厚度做一组平行实验,分别组装成电池,具体步骤如下:
除碳材料选用石墨烯,喷涂不同厚度碳层外,其他步骤与实施例1相同。其中LayerI和Layer II碳层厚度之和通过溶液喷涂体积控制,即平均每4cm2导电基底分别喷涂50μL,200μL,1000μL。图15为不同厚度碳层厚度对应电池JV曲线。结果表明叠层电池碳层厚度在一定范围均能获得良好效率,表明碳层厚度具有一定的可调性。
测试例1
将实施例1中的电池,反复拆卸测其稳定性,由图16可知,反复拆卸500次电池效率没有明显衰减,进一步表明本发明中的碳基叠合电池各电极可以独立制备,自由替换。
测试例2
将实施例1中电池放置在空气环境中。图17为电池效率随时间曲线。结果表明,碳基叠合电池具有很好的稳定性。经过两个月的电池测试,效率维持在初始效率的90%以上,为大规模商业化应用提供可能。
测试例3
测试计算实施例1-实施例10制备的碳基叠合电池即图3-9、图14-15中的JV曲线对应的光电性能参数,结果如表1所示。
表1
对比例1
除光阳极、背电极没有涂碳材料层外,其他步骤与实施例9相同,所得太阳能电池的光电转换效率为0%。
对比例2
除背电极没有涂碳材料层外,其他步骤与实施例9相同,所得太阳能电池的光电转换效率为5%左右。
对比例3
除光阳极没有涂碳材料层外,其他步骤与实施例9相同,所得太阳能电池的光电转换效率为1%左右。
Claims (10)
1.一种太阳能电池,所述太阳能电池包括电极Ⅰ和电极Ⅱ,所述电极Ⅰ包括导电基底Ⅰ、电子提取层、光吸收层;所述电极Ⅱ包括导电基底Ⅱ;所述Ⅰ或Ⅱ不用于排序;其特征在于:所述电极Ⅰ和电极Ⅱ还包括碳材料层。
2.根据权利要求1所述的太阳能电池,其特征在于,所述太阳能电池还包括下述1)-11)所述中的至少一种:
1)所述碳材料层位于光吸收层上;
具体的,所述电子提取层位于导电基底Ⅰ上,所述光吸收层位于电子提取层上,所述碳材料层位于光吸收层上;
2)所述电极Ⅰ还包括空穴提取层,所述碳材料层位于空穴提取层上;
具体的,所述电子提取层位于导电基底Ⅰ上,所述光吸收层位于电子提取层上,所述空穴提取层位于光吸收层上,所述碳材料层位于空穴提取层上;
3)所述碳材料层位于导电基底Ⅱ上;
4)所述碳材料层中的碳材料包括炭黑、碳纳米管、石墨、石墨烯和/或复合碳材料中的至少一种;
具体的,所述复合碳材料包括碳纤维和/或将生物质热处理后形成的生物质碳材料。
5)所述碳材料层的制备方法包括:将碳材料与溶剂的混合物制备成膜,然后去除溶剂即得;
6)所述电极Ⅰ和电极Ⅱ中的碳材料层的厚度之和为1-40μm;
7)所述导电基底Ⅰ包括FTO玻璃、ITO玻璃、柔性锡箔纸和/或刚性铁板;
8)所述导电基底Ⅱ包括FTO玻璃、ITO玻璃、柔性锡箔纸和/或刚性铁板;
9)所述电子提取层包括由TiO2溶胶和/或SnO2溶胶制备得到的电子提取层;
10)所述光吸收层包括Cs0.05[(FAPbI3)0.85(MAPbBr3)0.15]0.95光吸收层和/或MAPbI3光吸收层
11)当所述电极Ⅰ还包括空穴提取层时,所述空穴提取层包括Spiro-OMeTAD空穴提取层和/或PTAA空穴提取层。
3.根据权利要求2所述的太阳能电池,其特征在于,所述碳材料层的制备方法还包括下述1)-4)中的至少一种:
1)平均每4cm2,所述碳材料与溶剂的混合物的用量为50μL-1000μL;
具体包括50μL、200μL、和/或1000μL;
2)将碳材料与溶剂的混合物制备成膜包括通过热喷涂制备成膜;
具体的,所述热喷涂所用温度根据所用分散溶剂的沸点±50℃选取,且不能超过电极中其他功能层的分解破坏温度;再具体的,所述热喷涂所用温度为90℃;
3)通过球磨将碳材料与溶剂制备成混合物;
具体的,所述球磨包括球磨直至所述混合物适合喷涂出均匀的膜为止;再具体的,所述球磨包括球磨2h;
4)所述溶剂包括对与碳材料层相邻的功能层没有破坏的溶剂;再具体的,所述溶剂包括异丙醇。
4.一种光阳极,其特征在于,所述光阳极包括下述1)和/或2):
1)所述光阳极包括导电基底、电子提取层、光吸收层和碳材料层;所述电子提取层位于导电基底上,所述光吸收层位于电子提取层上,所述碳材料层位于光吸收层上;
2)所述光阳极包括导电基底、电子提取层、光吸收层、碳材料层和空穴提取层;所述电子提取层位于导电基底上,所述光吸收层位于电子提取层上,所述空穴提取层位于光吸收层上,所述碳材料层位于空穴提取层上。
具体的,所述光阳极还包括下述1)-7)中的至少一种:
1)所述碳材料层中的碳材料包括炭黑、碳纳米管、石墨、石墨烯和/或复合碳材料中的至少一种;
具体的,所述复合碳材料包括碳纤维和/或将生物质热处理后形成的生物质碳材料;
2)所述碳材料层的制备方法包括:将碳材料与溶剂的混合物制备成膜,然后去除溶剂即得;
3)所述碳材料层的厚度为1-40μm;
4)所述导电基底包括FTO玻璃、ITO玻璃、柔性锡箔纸和/或刚性铁板;
5)所述电子提取层包括由TiO2溶胶和/或SnO2溶胶制备得到的电子提取层;
6)所述光吸收层包括Cs0.05[(FAPbI3)0.85(MAPbBr3)0.15]0.95光吸收层和/或MAPbI3光吸收层
7)当所述光阳极还包括空穴提取层时,所述空穴提取层包括Spiro-OMeTAD空穴提取层和/或PTAA空穴提取层。
再具体的,所述碳材料层的制备方法还包括下述1)-4)中的至少一种:
1)平均每4cm2,所述碳材料与溶剂的混合物的用量为50μL-1000μL;
具体包括50μL、200μL、和/或1000μL;
2)将碳材料与溶剂的混合物制备成膜包括通过热喷涂制备成膜;
具体的,所述热喷涂所用温度根据所用分散溶剂的沸点±50℃选取,且不能超过电极中其他功能层的分解破坏温度;再具体的,所述热喷涂所用温度为90℃;
3)通过球磨将碳材料与溶剂制备成混合物;
具体的,所述球磨包括球磨直至所述混合物适合喷涂出均匀的膜为止;再具体的,所述球磨包括球磨2h;
4)所述溶剂包括对与碳材料层相邻的功能层没有破坏的溶剂;再具体的,所述溶剂包括异丙醇。
5.一种太阳能电池,其特征在于,所述太阳能电池包括:将权利要求4所述光阳极和背电极固定在一起即得;所述背电极包括导电基底和碳材料层,所述碳材料层位于所述导电基底上。
具体的,所述固定后要留出引电子和空穴的部分;和/或,所述固定包括用夹子固定。
和/或具体的,所述背电极还包括下述1)-4)中的至少一种:
1)所述碳材料层中的碳材料包括炭黑、碳纳米管、石墨、石墨烯和/或复合碳材料中的至少一种;
具体的,所述复合碳材料包括碳纤维和/或将生物质热处理后形成的生物质碳材料;
2)所述碳材料层的制备方法包括:将碳材料与溶剂的混合物制备成膜,然后去除溶剂即得;
3)所述碳材料层的厚度为1-40μm;
4)所述导电基底包括FTO玻璃、ITO玻璃、柔性锡箔纸和/或刚性铁板。
再具体的,所述碳材料层的制备方法还包括下述1)-4)中的至少一种:
1)平均每4cm2,所述碳材料与溶剂的混合物的用量为50μL-1000μL;
具体包括50μL、200μL、和/或1000μL;
2)将碳材料与溶剂的混合物制备成膜包括通过热喷涂制备成膜;
具体的,所述热喷涂所用温度根据所用分散溶剂的沸点±50℃选取,且不能超过电极中其他功能层的分解破坏温度;再具体的,所述热喷涂所用温度为90℃;
3)通过球磨将碳材料与溶剂制备成混合物;
具体的,所述球磨包括球磨直至所述混合物适合喷涂出均匀的膜为止;再具体的,所述球磨包括球磨2h;
4)所述溶剂包括对与碳材料层相邻的功能层没有破坏的溶剂;再具体的,所述溶剂包括异丙醇。
6.一种太阳能电池的制备方法,所述太阳能电池包括光阳极和背电极,所述背电极包括导电基底和碳材料层,所述碳材料层位于所述导电基底上,其特征在于,所述方法包括下述1)-2)所述中的至少一种:
1)所述光阳极的制备方法包括:将电子提取层涂于导电基底上,将光吸收层涂于电子提取层上,将碳材料层涂于光吸收层上;
2)所述光阳极的制备方法包括:将电子提取层涂于导电基底上,将光吸收层涂于电子提取层上,将空穴提取层涂于光吸收层上,将碳材料层涂于空穴提取层上。
7.根据权利要求6所述的方法,其特征在于,所述方法还包括下述1)-8)中的至少一种:
1)所述碳材料层中的碳材料包括炭黑、碳纳米管、石墨、石墨烯和/或复合碳材料中的至少一种;
具体的,所述复合碳材料包括碳纤维和/或将生物质热处理后形成的生物质碳材料;
2)所述碳材料层的制备方法包括:将碳材料与溶剂的混合物制备成膜,然后去除溶剂即得;
3)所述碳材料层的厚度为1-40μm;
4)所述导电基底包括FTO玻璃、ITO玻璃、柔性锡箔纸和/或刚性铁板;
5)所述电子提取层包括由TiO2溶胶和/或SnO2溶胶制备得到的电子提取层;
6)所述光吸收层包括Cs0.05[(FAPbI3)0.85(MAPbBr3)0.15]0.95光吸收层和/或MAPbI3光吸收层;
7)当所述光阳极还包括空穴提取层时,所述空穴提取层包括Spiro-OMeTAD空穴提取层和/或PTAA空穴提取层。
8)将任一所述光阳极和背电极固定在一起即得太阳能电池。
具体的,所述固定后要留出引电子和空穴的部分;和/或,所述固定包括用夹子固定。
和/或具体的,所述碳材料层的制备方法还包括下述1)-4)中的至少一种:
1)平均每4cm2,所述碳材料与溶剂的混合物的用量为50μL-1000μL;具体包括50μL、200μL、和/或1000μL;
2)将碳材料与溶剂的混合物制备成膜包括通过热喷涂制备成膜;具体的,所述热喷涂所用温度根据所用分散溶剂的沸点±50℃选取,且不能超过电极中其他功能层的分解破坏温度;再具体的,所述热喷涂所用温度为90℃;
3)通过球磨将碳材料与溶剂制备成混合物;具体的,所述球磨包括球磨直至所述混合物适合喷涂出均匀的膜为止;再具体的,所述球磨包括球磨2h;
4)所述溶剂包括对与碳材料层相邻的功能层没有破坏的溶剂;再具体的,所述溶剂包括异丙醇。
和/或具体的,所述导电基底的制备方法包括:用胶带将FTO导电玻璃或ITO玻璃上需要保护的部分粘住,之后将Zn粉均匀涂于需要刻蚀的FTO导电玻璃表面,将2-6M的HCl水溶液滴在FTO导电玻璃上的Zn粉上,待反应完全,擦拭刻蚀区,并依次用水,乙醇,丙酮,异丙醇分别超声30min,玻璃吹干后,放入紫外臭氧清洗机处理10min后备用。
和/或具体的,所述电子提取层的制备方法包括:
配置TiO2溶胶:
A液:将二乙醇胺与钛酸四丁酯溶解于无水乙醇中,搅拌后得到均匀溶液:其中,钛酸四丁酯:二乙醇胺:无水乙醇的体积比为4:1:13;
B液:将去离子水与无水乙醇按体积1:28混合;
边搅拌边将B液缓慢滴入A液,其中A液与B液的体积比为2.8:1,陈化后,得到微黄色澄清溶液,浓度为0.5M,置于-5℃储存;使用前用等体积的乙醇溶液稀释即得TiO2溶胶;
配置SnO2溶胶:
将0.05-0.5M氯化亚锡乙醇或异丙醇溶液在80℃冷凝回流3h,自然降温后,得到均匀无色透亮的溶液,经陈化后,得到微黄色澄清溶液,即得SnO2溶胶;
将制备的TiO2溶胶旋涂于导电基底上,然后将其置于500℃条件下烧结1h;或将制备的SnO2溶胶旋涂于导电基底上,然后将其置于40℃-100℃条件下烧结1h;
和/或具体的,所述光吸收层的制备方法包括:
光吸收层Cs0.05[(FAPbI3)0.85(MAPbBr3)0.15]0.95的制备:在氮气气氛的手套箱中,首先在70℃下搅拌2h制备含有FAI(1M),PbI2(1.1M),MABr(0.2M)和PbBr2(0.2M)的DMF和DMSO(体积比为4:1)的无水混合物,将溶液经有机滤膜过滤后,按95:5的比例加入1.5M的CsI的DMSO溶液,混合均匀后得光吸收层前驱体溶液,用移液枪移取80μL光吸收层前驱体溶液,均匀涂覆在电子提取层上,随后进行两步法旋涂(1000rpm,5s和6000rpm,50s),在第二个旋涂过程中,在程序结束之前35s时,将100μL三氟甲苯加入到旋转的基底上,最后,将基底100℃加热40min,即得Cs0.05[(FAPbI3)0.85(MAPbBr3)0.15]0.95光吸收层;
光吸收层MAPbI3的制备包括:
首先将碘化铅溶于DMF中,碘化铅浓度为4.62mg/mL,70℃加热搅拌直至PbI2完全溶解,将该溶液滴在电子提取层上,然后进行旋涂,旋涂完毕转移到70℃热板上,加热30min;加热完毕冷却至室温后,将制备好的PbI2薄膜在异丙醇溶液中润湿,取出后立刻置于10mg/ml碘甲胺的异丙醇溶液中,碘化铅薄膜颜色逐渐由黄色变为黑色;然后将薄膜转移到异丙醇溶液中轻微漂洗,旋涂至溶剂挥发,最后将其转移到70℃加热板上加热30min,即得MAPbI3光吸收层。
和/或具体的,所述空穴提取层的制备方法包括:
将72.3mg/mL的Spiro-OMeTAD溶解于1mL氯苯溶液并加入添加剂:520mg/mL锂盐的乙腈溶液、300mg/mL钴盐的乙腈溶液和四叔丁基吡啶,三者体积比10:11:17,常温下搅拌1h,即得Spiro-OMeTAD溶液:将该溶液旋涂于制备好的光吸收层上,即得Spiro-OMeTAD层,其中,旋涂转数为1500-6500rpm,时间为3-90s;
和/或具体的,所述太阳能电池的制备方法还包括将所述光阳极和所述背电极固定在一起即得。
8.由权利要求6和/或7所述制备方法直接制备得到的光阳极和/或太阳能电池。
9.碳材料在权利要求1、2和/或3任一所述的太阳能电池、权利要求4所述光阳极、权利要求5所述太阳能电池、权利要求6和/或7所述制备方法、和/或权利要求8所述光阳极和/或太阳能电池中的应用。
具体的,所述碳材料包括炭黑、碳纳米管、石墨、石墨烯和/或复合碳材料中的至少一种;
再具体的,所述复合碳材料包括碳纤维和/或将生物质热处理后形成的生物质碳材料。
10.权利要求4所述光阳极在制备太阳能电池中的应用。
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