CN109661432B - 聚对苯二甲酸亚烷基酯组合物 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及新颖的任选增强的组合物，这些组合物基于a)聚对苯二甲酸亚烷基酯，优选聚对苯二甲酸丁二醇酯，b)至少一种烯烃和至少一种脂肪族醇的(甲基)丙烯酸酯的至少一种共聚物和c)至少一种基于每分子具有2个或更多个环氧基、酸酐基或碳二亚胺基的分子的添加剂；涉及可由其生产的模制化合物；并且进而涉及由这些模制化合物生产的水解稳定的产品，并且这些产品具有良好表面以及良好机械特性。
Description
技术领域
本发明涉及新颖的任选增强的组合物，这些组合物基于a)聚对苯二甲酸亚烷基酯，优选聚对苯二甲酸丁二醇酯，b)至少一种烯烃和至少一种脂肪族醇的(甲基)丙烯酸酯的至少一种共聚物和c)至少一种基于每分子具有2个或更多个环氧基、酸酐基或碳二亚胺基的分子的添加剂；涉及可由其生产的模制材料；并且进而涉及可由这些模制材料生产的水解稳定的制品，这些制品具有良好表面结合良好机械特性。
背景技术
聚对苯二甲酸亚烷基酯通常特征为良好的可加工性、良好的机械特性、热稳定性和化学稳定性。它们用于许多应用中，优选用于注射模制，用于膜生产或用于纤维生产。基于聚对苯二甲酸亚烷基酯的优选制品是开关、外壳、插头、传感器以及电气和电子领域的其他应用。
对于上述应用中的聚对苯二甲酸亚烷基酯重要的是无问题的加工，特别是在热流道系统方面，以及在升高的温度下最高可能的熔体稳定性，其中本领域技术人员理解升高的温度意味着在>260℃范围内但低于分解温度的温度。
熔体稳定性描述了在升高的温度下熔体粘度随时间的变化。在非添加剂的聚对苯二甲酸亚烷基酯中，熔体粘度随时间降低。然而，反应性扩链添加剂，例如含有两个或更多个环氧基的分子，也可用于增加熔体粘度。这是不利的，因为熔体的流动性降低，这尤其可能导致加工速度降低。此外，熔体粘度的增加可导致小颗粒或用于注射模制中的喷嘴中的注射模制材料的凝固或注射模制设备的进料系统(热流道)中的堵塞/封闭。因此，具有高熔体稳定性的模制材料在下文中应理解为意指即使在显著高于模制材料熔点(优选>260℃)下停留时间>5分钟后，不展现出熔体粘度增加的那些。如本领域技术人员所知，此类熔体稳定的模制材料在加工过程中典型地经历熔体粘度轻微降低。
根据https://de.wikipedia.org/wiki/Stippe_(Kunststoff)，小颗粒是注射模制中的表面缺陷。在本发明的上下文中，将考虑由降解的，即热分解的，聚合物组成的有机小颗粒。
因此，在模制材料加工过程中熔体粘度没有增加有助于减少小颗粒并改善表面品质，并且因此减少注射模制过程中的废料。
在模制材料中，使用具有2个或更多个环氧基、酸酐基或碳二亚胺基的添加剂通常通过增加熔体粘度导致流动性降低。此外，升高的温度可能导致加工过程中熔体粘度的增加，因此导致加工中的严重问题。
EP 1 992 662 A2描述了：具有改进的流动性的热塑性模制材料，这些材料基于热塑性聚酯和至少一种烯烃与至少一种脂肪族醇的甲基丙烯酸酯的共聚物，其中该共聚物的MFI(熔体流动指数)不小于100g/10min；用于生产这些模制材料的方法；以及这些模制材料用于生产电气、电子、电信、机动车辆和计算机工业以及还有运动、医疗、家庭或娱乐领域的模制品的用途。
WO 2007/147490 A1涉及用于生产冲击改性的聚对苯二甲酸亚烷基酯/聚碳酸酯组合物的方法，并披露了由聚对苯二甲酸丁二醇酯、乙烯-丙烯酸烷基酯共聚物和缩水甘油酯共聚物(具有2.8-7.0的MFI)构成的组合物。
WO 2015/195143 A1还描述了与双酚A的二缩水甘油醚混合的聚对苯二甲酸亚烷基酯/聚碳酸酯共混物。
WO2014/035472 A1示出了含有环氧稳定剂的聚酯混合物例如具有在高温下粘度增加的倾向。向包含含有反应性组分(每分子具有两个或更多个环氧官能团)的添加剂的聚酯混合物中添加羟基磷灰石导致熔体稳定性增加。然而，WO2014/035472 A1披露了有意添加链分解矿物质，其在不利条件下也可能导致聚合物链的过度降解并因此导致最终产物的机械特性的损失。这非常显著地妨碍了在实践中的正确使用。
发明内容
本发明所解决的问题是提供呈本发明组合物和模制材料形式的聚对苯二甲酸亚烷基酯混合物，其在加工条件下具有高熔体稳定性并且在加工过程中没有示出熔体粘度的增加或没有示出由于加工的熔体粘度的增加。同时，根据本发明的模制材料应展现出低熔体粘度、在加工过程中良好的流动行为，并且由其可生产的制品应具有高的耐水解性，该耐水解性不会通过添加流动促进剂而降低。
该问题通过本发明的主题解决，该主题包括组合物、模制材料及制品，其包含：
a)至少一种聚对苯二甲酸亚烷基酯，
b)至少一种烯烃和至少一种脂肪族醇的丙烯酸酯或甲基丙烯酸酯的至少一种共聚物，其中该共聚物的根据ISO 1133的熔体流动指数(MFI)不小于50g/10min，优选150g/10min，并且所述指数在190℃和2.16kg的测试重量下测量/测定，以及
c)至少一种基于每分子具有2个或更多个环氧基、酸酐基或碳二亚胺基的分子的添加剂。
出人意料的是，组分b)和c)的组合产生本发明的基于聚对苯二甲酸亚烷基酯的组合物和可由其生产的模制材料，其在加工条件下展现出高熔体稳定性，即没有熔体粘度增加，并且可由这些模制材料生产的制品特征为良好的表面和良好的机械特性，并且展现出高的耐水解性，该耐水解性不会通过添加流动促进剂而降低，如实例部分中所示。
定义
在一个实施例中，本发明涉及增强组合物，模制材料或制品，其特征为存在至少一种填料或增强剂。
熔体稳定的模制材料应理解为意指即使在显著高于熔点、优选高于260℃但低于分解温度下停留时间>5分钟后，不展现出熔体粘度增加的那些。根据本发明，如本领域技术人员已知的并且在聚对苯二甲酸亚烷基酯的此类条件下总是可观察到的熔体粘度的轻微降低是所需的状态。
熔体稳定性通过时间分辨MVR测量根据ISO 1133在260℃和2.16kg的测试重量下测定的。在5和20分钟的停留时间后，在260℃下测定MVR值。MVR值的降低表明熔体粘度增加。因此，由于在260℃下长时间停留而MVR值略微增加的模制材料可被认为是熔体稳定的。
在本申请的上下文中，根据ISO 11443，相对于剪切粘度(测量单位Pa·s)测定熔体粘度。良好的流动行为的特征在于在对应于加工条件的典型剪切速率(例如Eta＝1500s-1)下的低熔体粘度
在根据本发明的制品的情况下，在本发明的上下文中良好的机械特性特征为伊佐德(Izod)抗冲击性的高值。抗冲击性描述了结构材料在不断裂的情况下吸收冲击能量的能力。根据ISO 180的伊佐德抗冲击性测试是用于测定材料的抗冲击性的标准方法。这包括首先将摆式冲击测试机的臂保持在特定的高度(＝恒定势能)并且最终将其释放。臂撞击样品，并且样品破裂。由该样品吸收的能量来测定冲击能量。抗冲击性被计算为冲击能量与样品截面的比值(测量单位：kJ/m2)。在本发明的上下文中，抗冲击性根据ISO 180-1U在23℃下测定。
在本发明的上下文中，检查基于根据本发明组合物的制品的表面品质，并在具有60mm x 60mm x 2mm尺寸的试样上检查并且在视觉上评价。明确的评估标准是表面的光泽度、平滑度、颜色、以及均匀结构。
具体实施方式
本发明优选涉及包含以下各项的组合物、模制材料以及制品：
a)至少一种聚对苯二甲酸亚烷基酯，
b)至少一种烯烃和至少一种脂肪族醇的丙烯酸酯或甲基丙烯酸酯的至少一种共聚物，其中该共聚物的根据ISO 1133的熔体流动指数(MFI)不小于50g/10min，优选150g/10min，并且所述指数在190℃和2.16kg的测试重量下测量/测定，以及
c)至少一种基于每分子具有2个或更多个环氧基、酸酐基或碳二亚胺基的分子的添加剂
其前提是
每100质量份的组分a)，组分b)的用量在从0.1至35质量份的范围内，并且组分c)的用量在从0.1至25质量份的范围内
并且组分a)不呈与聚碳酸酯的共混物的形式，并且组分c)不含溴。
本发明优选涉及包含以下各项的组合物、模制材料或制品：
a)至少一种聚对苯二甲酸亚烷基酯，
b)烯烃和脂肪族醇的丙烯酸酯的至少一种共聚物，其中该共聚物的根据ISO 1133的熔体流动指数(MFI)不小于50g/10min，优选150g/10min，并且所述指数在190℃和2.16kg的测试重量下测量/测定，以及
c)至少一种基于环氧化天然油、环氧化脂肪酸酯或每分子具有2个或更多个环氧基团的合成环氧化的化合物的添加剂。
本发明优选涉及包含以下各项的组合物、模制材料或制品：
a)至少一种聚对苯二甲酸亚烷基酯，
b)烯烃和脂肪族醇的丙烯酸酯的至少一种共聚物，其中该共聚物的根据ISO 1133的熔体流动指数(MFI)不小于50g/10min，优选150g/10min，并且所述指数在190℃和2.16kg的测试重量下测量/测定，以及
c)至少一种基于环氧化天然油、环氧化脂肪酸酯或每分子具有2个或更多个环氧基团的合成环氧化的化合物的添加剂
其前提是
每100质量份的组分a)，组分b)的用量在从0.1至35质量份的范围内，并且组分c)的用量在从0.1至25质量份的范围内
并且组分a)不呈与聚碳酸酯的共混物的形式，并且组分c)不含溴。
本发明优选涉及包含以下各项的组合物、模制材料或制品：
a)聚对苯二甲酸丁二醇酯，
b)烯烃和脂肪族醇的丙烯酸酯的至少一种共聚物，其中该共聚物的根据ISO 1133的熔体流动指数(MFI)不小于50g/10min，优选150g/10min，并且所述指数在190℃和2.16kg的测试重量下测量/测定，以及
c)至少一种基于环氧化天然油、环氧化脂肪酸酯或每分子具有2个或更多个环氧基团的合成环氧化的化合物的添加剂
本发明优选涉及包含以下各项的组合物、模制材料或制品：
a)聚对苯二甲酸丁二醇酯，
b)烯烃和脂肪族醇的丙烯酸酯的至少一种共聚物，其中该共聚物的根据ISO 1133的熔体流动指数(MFI)不小于50g/10min，优选150g/10min，并且所述指数在190℃和2.16kg的测试重量下测量/测定，以及
c)至少一种基于环氧化天然油、环氧化脂肪酸酯或每分子具有2个或更多个环氧基团的合成环氧化的化合物的添加剂
其前提是
每100质量份的组分a)，组分b)的用量在从0.1至35质量份的范围内，并且组分c)的用量在从0.1至25质量份的范围内
并且组分a)不呈与聚碳酸酯的共混物的形式，并且组分c)不含溴。
本发明优选涉及组合物、模制材料或制品，其除组分a)、b)和c)外还含有组分d)至少一种填料和/或增强剂。
本发明优选涉及组合物、模制材料或制品，其除组分a)、b)、c)和d)外或代替d)还含有至少一种抗冲改性剂。
本发明优选涉及组合物、模制材料或制品，其除组分a)、b)、c)、d)和e)或代替d)和/或e)外还含有f)至少一种不同于组分b)至e)的另外的添加剂。
本发明优选涉及组合物、模制材料或制品，其含有每100质量份的组分a)的从5至150质量份的范围内的量的组分d)。
本发明优选涉及组合物、模制材料或制品，其含有每100质量份的组分a)的从5至50质量份的范围内的量组分e)。
本发明优选涉及组合物、模制材料或制品，其含有每100质量份的组分a)的从0至100质量份的范围内的量组分f)。
本发明还涉及含有组分a)、b)和c)以及任选地d)和/或e)和/或f)的组合物用于生产模制材料/制品的用途。
本发明进一步涉及用于通过添加至少一种烯烃和至少一种脂肪族醇的甲基丙烯酸酯或丙烯酸酯的至少一种共聚物(其中该共聚物的根据ISO1133的熔体流动指数(MFI)不小于50g/10min，优选150g/10min，并且所述指数在190℃和2.16kg的测试重量下测量/测定)和至少一种基于每分子具有2个或更多个环氧基、酸酐基或碳二亚胺基的分子的添加剂，优选基于每分子具有2个或更多个环氧基的分子的添加剂(其中该添加剂不含溴)来提高基于聚对苯二甲酸亚烷基酯的模制材料/可由其生产的制品，优选基于PBT的制品的熔体稳定性的方法。
在一个实施例中，本发明涉及用于通过添加至少一种烯烃和至少一种脂肪族醇的甲基丙烯酸酯或丙烯酸酯的至少一种共聚物(其中该共聚物的根据ISO 1133的熔体流动指数(MFI)不小于50g/10min，优选150g/10min，并且所述指数在190℃和2.16Kg的测试重量下测量/测定)和至少一种基于每分子具有2个或更多个环氧基、酸酐基或碳二亚胺基的分子的添加剂，优选基于每分子具有2个或更多个环氧基的分子的添加剂(其中该添加剂不含溴)来提高基于聚对苯二甲酸亚烷基酯的制品，优选基于PBT的制品的水解稳定性的方法。
为了清晰起见，应注意到本发明的范围涵盖下文中概括地提及的或在优选的范围内所指定的呈任何所希望的组合的所有定义及参数。本发明涉及根据本发明的组合物，涉及由其可生产的模制材料，并且进而涉及由这些模制材料可生产的包含至少一种根据本发明的组合物的制品。除非另外指出，否则所引用的标准应理解为是指在提交日期有效的版本。虽然DINEN ISO 10927指定了用于通过基质辅助激光解吸/电离飞行时间质谱法测定摩尔质量范围为2000g/mol至20 000g/mol的聚合物的平均摩尔质量和摩尔质量分布的一般方法，但在本发明的上下文中，所述标准还提供了在500g/mol至1000g/mol的摩尔质量范围内的组分c)的可靠值，并因此相应地使用。在本发明的上下文中，(甲基)丙烯酸酯应理解为意指甲基丙烯酸酯和/或丙烯酸酯。
用于生产用于进一步优选通过注射模制、挤出或吹塑模制生产制品的熔体稳定的模制材料的根据本发明的组合物的制备通过在至少一个混炼组件、优选混料机、特别优选同向旋转双螺杆挤出机中混合单独组分来进行。这提供了根据本发明的熔体稳定的模制材料作为中间产品。这些模制材料-也称为热塑性模制材料-可以仅由组分a)、b)和c)组成，或者可以额外包含组分d)、e)或f)中的至少一种。根据本发明的组合物、模制材料或制品可以含有或不含有组分d)、e)和f)。根据本发明，组合物、模制材料或制品的可能组合是：
a)、b)、c)
a)、b)、c)、d)
a)、b)、c)、e)
a)、b)、c)、f)
a)、b)、c)、d)、e)
a)、b)、c)、d)、f)
a)、b)、c)、d)、e)、f)
组分a)
在本发明的上下文中，聚对苯二甲酸亚烷基酯是芳香族二羧酸或其反应性衍生物(优选二甲基酯或酸酐)与脂肪族、脂环族或芳代脂肪族二醇的反应产物，以及这些反应产物的混合物。
优选的聚对苯二甲酸亚烷基酯可以由对苯二甲酸(或其反应性衍生物)以及具有2到10个碳原子的脂肪族或脂环族二醇通过已知方法生产(Kunststoff-Handbuch[塑料手册]，第VIII卷，第695页及其后，卡尔汉瑟出版社(Karl-Hanser-Verlag)，慕尼黑1973)。
优选的聚对苯二甲酸亚烷基酯含有基于二羧酸的至少80mol％、优选90mol％的对苯二甲酸基团，以及基于二醇组分的至少80mol％、优选至少90mol％的乙二醇和/或丙-1,3-二醇和/或丁-1,4-二醇基团。
优选的聚对苯二甲酸亚烷基酯，除对苯二甲酸基团之外，可以包含高达20mol％的具有8到14个碳原子的其他芳香族二羧酸基团或具有4到12个碳原子的脂肪族二羧酸基团，如邻苯二甲酸基团、间苯二甲酸基团、萘-2,6-二羧酸基团、4,4’-联苯二羧酸基团、琥珀酸基团、己二酸基团、癸二酸基团、壬二酸基团、环己烷二乙酸基团、环己烷二羧酸基团。
除了乙二醇和/或丙-1,3-二醇二醇和/或丁-1,4-二醇二醇基团之外，优选的聚对苯二甲酸亚烷基酯可以包含高达20mol％的具有3至12个碳原子的其他脂肪族二醇或具有6至21个碳原子的脂环族二醇，特别是丙-1,3-二醇、2-乙基丙-1,3-二醇、新戊二醇、戊-1,5-二醇、己-1,6-二醇、环己烷-1,4-二甲醇、3-甲基戊-2,4-二醇、2-甲基戊-2,4-二醇、2,2,4-三甲基戊-1,3-二醇、1,6,2-乙基己-1,3-二醇、2,2-二乙基丙-1,3-二醇、己-2,5-二醇、1,4-二(β-羟基乙氧基)苯、2,2-双(4-羟基环己基)丙烷、2,4-二羟基-1,1,3,3-四甲基环丁烷、2,2-双(3-β-羟基乙氧基苯基)丙烷和2,2-双(4-羟基丙氧基苯基)丙烷的基团(DE-A 2407 674、DE-A 24 07 776、DE-A 27 15 932)。
这些聚对苯二甲酸亚烷基酯可以通过掺入相对少量的三或四元醇、或三或四元羧酸(如例如DE-A 19 00 270中描述的)而被支化。优选的支化剂是均苯三酸、偏苯三酸、三羟甲基乙烷和三羟甲基丙烷、以及季戊四醇。
可取的是基于该酸组分使用不多于1mol％的支化剂。
特别优选单独地从对苯二甲酸及其反应性衍生物(优选其二烷基酯)以及乙二醇和/或丙-1，3-二醇和/或丁-1，4-二醇和/或1,4-环己烷二甲醇(特别是聚对苯二甲酸乙二酯和聚对苯二甲酸丁二醇酯)生产的聚对苯二甲酸亚烷基酯，以及这些聚对苯二甲酸亚烷基酯的混合物。
优选的聚对苯二甲酸亚烷基酯还包括从上述酸组分中的至少两种和/或从上述醇组分中的至少两种生产的共聚对苯二甲酸亚烷基酯；特别优选的共聚对苯二甲酸亚烷基酯是聚对苯二甲酸(乙二醇/丁-1,4-二醇)酯。
根据本发明可使用的热塑性聚对苯二甲酸亚烷基酯还可以按与其他的聚对苯二甲酸亚烷基酯和/或另外的聚合物的混合物使用。
优选可用作根据本发明的组分a)的聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)[CAS编号24968-12-5]通过已知方法由对苯二甲酸或其反应性衍生物和丁二醇生产(Kunststoff-Handbuch[塑料手册],第VIII卷,第695页及其后,卡尔汉瑟出版社,慕尼黑1973)。
可用作组分a)的PBT优选包含基于二羧酸的至少80mol％、优选至少90mol％的对苯二甲酸基团。
在一个实施例中，优选可用作根据本发明的组分a)的PBT，除了对苯二甲酸基团之外，可以包含高达20mol％的具有8到14个碳原子的其他芳香族二羧酸基团或具有4到12个碳原子的脂肪族二羧酸基团，具体地邻苯二甲酸基团、间苯二甲酸基团、萘-2,6-二甲酸基团、4,4’-联苯二甲酸基团、琥珀酸基团、己二酸基团、癸二酸基团、壬二酸基团、环己烷二乙酸基团、环己烷二甲酸基团或2,5-呋喃二甲酸基团。
在一个实施例中，优选可用作根据本发明的组分a)的PBT，除了丁二醇之外，可以包含高达20mol％的具有3至12个碳原子的其他脂肪族二醇或高达20mol％的具有6至21个碳原子的脂环族二醇，优选丙-1,3-二醇、2-乙基丙-1,3-二醇、新戊二醇、戊-1,5-二醇、己-1,6-二醇、1,4-环己烷二甲醇、3-甲基戊-2,4-二醇、2-甲基戊-2,4-二醇、2,2,4-三甲基戊-1,3-二醇、2,2,4-三甲基戊-1,5-二醇、2-乙基己-1,3-二醇、2,2-二乙基丙-1,3-二醇、己-2,5-二醇、1,4-二(β-羟基乙氧基)苯、2,2-双(4-羟基环己基)丙烷、2,4-二羟基-1,1,3,3-四甲基环丁烷、2,2-双(3-β-羟基乙氧基苯基)丙烷和2,2-双(4-羟基丙氧基苯基)丙烷的基团。
优选可用作组分a)的PBT优选具有根据EN-ISO 1628/5在每种情况下在乌氏(Ubbelohde)粘度计中在25℃下在苯酚/邻二氯苯(1:1重量份)中测量的在从40至170cm3/g范围内、特别优选在从50至150cm3/g的范围内、非常特别优选在从65至135cm3/g的范围内的特性粘度。根据Mark-Houwink方程式，特性粘度iV(也称为施陶丁格(Staudinger)指数或极限粘度)与平均分子质量成比例，并且是在聚合物浓度消失的情况下粘度数VN的外推。特性粘度可以由一系列测量或通过使用合适的近似方法(例如Billmeyer)来估计。VN[ml/g]由毛细管粘度计、例如乌氏粘度计中的溶液粘度的测量获得。溶液粘度是塑料材料的平均分子量的量度。用溶解的聚合物使用各种溶剂(优选间甲苯酚、四氯乙烷、苯酚、1,2-二氯苯)和浓度进行测定。粘度数VN使得有可能监测塑料的加工和性能特征。在这方面，还参见：http://de.wikipedia.org/wiki/Viskosimetrie和“http://de.wikipedia.org/wiki/Mark-Houwink-Gleichung”。
优选可用作根据本发明的组分a)的PBT也可以按与其他聚合物(优选与聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)和/或聚对苯二甲酸亚环己基二亚甲基酯(PCT))的混合物使用。可根据本发明使用的此类PBT共混物，特别是PBT-PET共混物或PBT-PCT共混物，的生产通过混炼进行。在这种混炼操作期间，可以另外将常规添加剂、特别是脱模剂或弹性体加入到熔体中以改进共混物的特性。PBT与聚碳酸酯的共混物不包括在本发明的主题内。
根据本发明可使用的PBT可以是从科隆朗盛德国有限公司(Lanxess DeutschlandGmbH)以名称
B 1300获得的。
组分b)
作为组分b)，根据本发明的组合物包含至少一种烯烃(优选α-烯烃)与至少一种脂肪醇的甲基丙烯酸酯或丙烯酸酯的至少一种共聚物，其中该共聚物b)的MFI不小于50g/10min，优选150g/10min。可用作组分b)的共聚物优选不含另外的成分，即仅含有烯烃和(甲基)丙烯酸酯这两种组分。
在优选的实施例中，组分b)是由仅一种烯烃(优选α-烯烃)与仅一种脂肪醇的丙烯酸酯制成的组分，其中该共聚物b)的MFI不小于50g/10min，优选150g/10min。
当基于按重量计100％的组分b)，组分b)包含小于按重量计4％、特别优选小于按重量计1.5％并且非常特别优选按重量计0％的单体单元是优选的，这些单体单元含有另外的优选选自下组的反应性官能团，该组包含：氧杂环丁烷、酰亚胺、氮杂环丙烷、呋喃、酸、胺、噁唑啉。
优选的烯烃，特别是α-烯烃，作为组分b)的成分，包含数量在从2至10范围内的碳原子。优选的烯烃可以是未取代的或被一个或多个脂肪族、脂环族或芳香族基团取代的。
优选的烯烃是选自下组，该组包含：乙烯、丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-辛烯、3-甲基-1-戊烯。特别优选的烯烃是乙烯和丙烯，非常特别优选的是乙烯。
同样适合的是所述的烯烃的混合物。
在更优选的实施例中，组分b)的另外的选自下组的反应性官能团，该组包含：氧杂环丁烷、酰亚胺、氮杂环丙烷、呋喃、酸、胺、噁唑啉，仅经由烯烃引入共聚物中。
基于按重量计100％的组分b)，共聚物中烯烃的含量优选在按重量计从50％至90％的范围内，特别优选在按重量计从55％至75％的范围内。
该共聚物还通过除了该烯烃之外的第二成分来限定。合适作为第二成分的是甲基丙烯酸或丙烯酸的烷基酯或芳烷基酯，其烷基或芳烷基基团是由1个至30个碳原子、优选3个至20个碳原子形成的。该烷基或芳烷基基团可以是直链或支链的，并且包含脂环族或芳香族的基团，并且还可以被一个或多个醚或硫醚官能团取代。
甲基丙烯酸或丙烯酸酯的烷基或芳烷基优选选自下组，该组包括：1-丙基、1-丁基、1-戊基、1-己基、2-己基、3-己基、1-庚基、3-庚基、1-辛基、2-乙基己-1-基、1-壬基、1-癸基、1-十二烷基、1-月桂基和1-十八烷基。优选的是具有3到20个碳原子的烷基或芳烷基。
同样适合的是所述的丙烯酸酯或甲基丙烯酸酯的混合物。
根据本发明，特别优选使用大于60质量份，特别优选使用大于质量份并且非常特别优选使用100质量份丙烯酸2-乙基己酯，基于总量为100质量份的组分b)。
在另一个优选的实施例中，共聚物b)的另外的选自下组的反应性官能团，该组包含：氧杂环丁烷、酰亚胺、氮杂环丙烷、呋喃、酸、胺、噁唑啉，仅经由甲基丙烯酸酯或经由丙烯酸酯引入共聚物b)中。
基于100质量份的组分b)，共聚物b)中甲基丙烯酸酯或丙烯酸酯的含量在从10至50质量份的范围内，优选在从25至45质量份的范围内。
根据本发明可使用的共聚物b)的特征不仅包括化学组成还包括低分子量。因此，只有具有在190℃下在2.16kg负荷下测得的至少50g/10min、优选至少150g/10min并且特别优选300g/10min的MFI的共聚物b)适用于根据本发明的组合物。根据本发明非常特别优选使用乙烯和丙烯酸2-乙基己酯的共聚物[CAS号26984-27-0](其以商标
从法国阿科玛集团(Arkema Group)商购)作为组分b)。
可用作组分b)的共聚物也可充当根据本发明的模制材料中的流动促进剂。
组分c)
可用作组分c)的是至少一种基于每分子具有2个或更多个环氧基、酸酐基或碳二亚胺基的分子的添加剂，其中该添加剂不含溴。这优选是至少一种环氧化天然油或至少一种环氧化脂肪酸酯或至少一种合成环氧化的化合物。当组分c)的添加剂具有至少一个末端环氧基团但每个分子总共至少两个环氧基团时是特别优选的。
优选的环氧化天然油是基于来自以下项的组的至少一种油：橄榄油、亚麻籽油、花生油、棕榈油、大豆油和鳕鱼肝油。特别优选亚麻籽油或大豆油，非常特别优选亚麻籽油。
可用作组分c)的环氧化天然油的平均分子量优选在从500至1000g/mol的范围内，并且根据DIN EN ISO 10927通过基质辅助激光解吸/电离飞行时间质谱法测定。根据本发明可优选使用的亚麻籽油或大豆油是其中C18-羧酸内含物占主导的反式脂肪酸的混合物。
环氧化的天然油总体上通过本领域技术人员熟悉的方法产生；参见Angew.Chem.[应用化学国际版]2000,112,2292-2310。
优选的环氧化的脂肪酸酯是由具有10至40个碳原子、优选具有16至22个碳原子的饱和或不饱和的脂肪族羧酸通过与具有2至40个碳原子、优选2至6个碳原子的脂肪族饱和醇的反应获得的。
当涉及一元或二元羧酸时是优选的。特别优选的是从以下项的组中选择至少一种羧酸：壬酸、棕榈酸、月桂酸、十七烷酸、十二烷二酸、山嵛酸、硬脂酸、癸酸、褐煤酸、亚油酸、亚麻酸和油酸。
优选可使用的脂肪族饱和醇是一元至四元的。特别优选的是当至少一种醇选自以下项的组时：正丁醇、正辛醇、硬脂醇、乙二醇、丙二醇、新戊二醇、季戊四醇和甘油。甘油是尤其优选的。
还可以使用不同酯和/或油的混合物。
将环氧官能团引入上述酯和/或油中通过其与环氧化剂、优选与过酸、特别地与过乙酸的反应进行。此类反应是本领域技术人员充分熟知的。
合成的环氧化的化合物的生产同样是本领域技术人员所熟知的。优选的合成环氧化的化合物是聚缩水甘油醚或聚(β-甲基缩水甘油)醚，通过具有至少两个游离的醇羟基或酚羟基的化合物的反应和/或通过酚羟基与取代的环氧氯丙烷优选在碱性条件下、或在酸性催化剂的存在下的反应与随后的碱性处理可获得的。
优选的聚缩水甘油醚或聚(β-甲基缩水甘油)醚，衍生自非环醇，特别是乙二醇、二乙二醇以及更高级的聚(氧亚乙基)二醇、丙烷-1,2-二醇或聚(氧亚丙基)二醇、丙烷-1,3-二醇、丁烷-1,4-二醇，聚(氧四亚甲基)二醇、戊烷-1,5-二醇、己烷-1,6-二醇、己烷-2,4,6三醇、甘油、1,1,1-三甲基丙烷、双三羟甲基丙烷、季戊四醇、山梨糖醇，和衍生自聚环氧氯丙烷。
可替代地，优选的聚缩水甘油醚或聚(β-甲基缩水甘油)醚衍生自脂环族醇，特别是1,3-或1,4-二羟基环己烷、双(4-羟基环己基)甲烷、2,2-双(4-羟基环己基)丙烷或1,1-双(羟甲基)环己-3-烯，或者它们包括芳香核(基于N,N-双(-8,2-羟乙基)苯胺或p,p’-双(2-羟乙基氨基)二苯基甲烷)。
优选的合成的环氧化的化合物额外基于单核的酚，基于多核的酚或基于在酸性条件下获得的酚与甲醛的缩合产物。
优选的单核苯是间苯二酚或对苯二酚。
优选的多核酚是双(4-羟苯基)甲烷、2,2-双(4-羟苯基)丙烷、2,2-双(3,5-二溴-4-羟苯基)丙烷或4,4’-二羟基二苯基砜。
苯酚与甲醛的优选的缩合产物是苯酚酚醛清漆(phenol novolacs)。
优选的芳香族环氧化合物具有2个末端环氧官能团。
优选的具有2个末端环氧官能团的芳香族环氧化合物是双酚A与环氧氯丙烷的根据式(I)的低聚反应产物：
其中n在从0至10的范围内，优选其中n在从1至8的范围内，特别优选其中n在从1至6的范围内，其中n表示式(I)中
-单元的平均数。
优选使用根据式(II)的具有2个末端环氧官能团的芳香族环氧化合物
其中a表示在从0至10范围内、优选在从1至8范围内，特别优选在从1至6范围内的数，其中a表示式(II)中的
基于每分子具有2个或更多个环氧基团的分子的可用作组分c)的添加剂可替代地也称为环氧氯丙烷和双酚A的缩合产物。
优选可用作根据本发明的组分c)的式(II)的化合物可通过根据US2002/0128428A1的方法生产。
根据本发明可使用的合成环氧化合物(特别是式(II)的环氧化合物)优选具有在从0℃至150℃范围内、特别优选50℃至120℃、非常特别优选在从60℃至110℃的范围内并且特别是在从75℃至95℃范围内的根据DIN 51920的Mettler软化点。Mettler软化点是样品流出具有的直径为6.35mm的流出口的圆柱形喷嘴、从而中断位于下方19mm的光闸的温度。为此，将样品在恒定条件下在空气中加热。
优选地可使用的合成环氧化合物(特别是式(II)的环氧化合物)具有在从160至2000g/eq范围内、优选在从250至1200g/eq范围内、特别优选在从350至1000g/eq范围内并且尤其优选在从450至800g/eq范围内的根据DIN16945经由滴定的平均环氧当量重量(EEW，含有一摩尔环氧化键合的氧的树脂的克数)。
优选地可用作组分c)的是聚(双酚A-共-环氧氯丙烷)，其具有根据EN ISO 10927通过基质辅助激光解吸/电离飞行时间质谱法(MALDI-TOF)测定的在从600至1800g/mol范围内、优选在从900至1200g/mol范围内(对应于式(II)中的从2至3的范围内的a)的数均分子量(Mn)。
优选可用作组分c)的是聚(双酚A-共-环氧氯丙烷)，其具有根据ISO 3001测定的在从450至600克/当量范围内的环氧指数。
可用作根据本发明的组分c)的聚(双酚A-共-环氧氯丙烷)包括根据式(II)的分子的混合物，其可以从洛伊纳(Leuna)的Leuna Harze股份有限公司以名
获得。
在本发明的优选实施例中，组合物、模制材料和制品除组分a)、b)和c)外不含另外的组分。
组分d)
优选用作组分d)的是至少一种填料或增强剂。优选用作组分d)的是来自以下项的组的至少一种填料或增强剂：碳纤维、玻璃珠、毛玻璃、无定形二氧化硅、硅酸钙[CAS编号1344-95-2]、偏硅酸钙[CAS编号10101-39-0]、碳酸镁[CAS编号546-93-0]、高岭土[CAS编号1332-58-7]、煅烧高岭土[CAS编号92704-41-1]、白垩[CAS编号1317-65-3]、粉状或经研磨的石英[CAS编号14808-60-7]、云母[CAS编号1318-94-1]、金云母[CAS编号12251-00-2]，硫酸钡[CAS编号7727-43-7]、长石[CAS编号68476-25-5]、硅灰石[CAS编号13983-17-0]、蒙脱石[CAS编号67479-91-8]和玻璃纤维[CAS编号65997-17-3]。特别优选的是使用玻璃纤维，尤其优选E-玻璃的玻璃纤维。
根据本发明特别优选的玻璃纤维优选具有在从7至18μm范围内、特别优选在从9至15μm范围内的纤维直径，并且以连续纤维的形式或以短切或磨制玻璃纤维的形式加入。
根据“http://de.wikipedia.org/wiki/Faser-Kunststoff-Verbund”，在a)具有在从0.1至1mm范围内的长度的短切纤维(也称为短纤维)、b)具有在从1至50mm范围内的长度的长纤维以及c)具有长度L>50mm的连续纤维之间进行区分。纤维长度可以例如通过微焦点X射线计算机断层摄影(μ-CT)确定；DGZfP年会2007-演讲47。
优选用胶料体系或粘合促进剂或粘合促进剂系统对这些纤维改性，特别优选基于硅烷进行改性。
用于预处理的非常特别优选的硅烷基粘合促进剂是通式(II)的硅烷化合物
(X-(CH2)q)k-Si-(O-CrH2r+1)4-k (II)
其中的取代基定义如下：
X：NH2-、HO-、
q：从2至10、优选从3至4的整数，
r：从1至5、优选从1至2的整数，
k：从1至3的整数，优选1。
尤其优选的粘合促进剂是来自下组的硅烷化合物：氨基丙基三甲氧基硅烷、氨基丁基三甲氧基硅烷、氨基丙基三乙氧基硅烷、氨基丁基三乙氧基硅烷、以及含有缩水甘油基作为取代基X的相应的硅烷。
为了对这些玻璃纤维进行改性，基于100质量份的用于表面涂覆的玻璃纤维，优选以从0.05至2质量份范围内、特别优选在从0.25至1.5质量份范围内并且特别地在从0.5至1质量份范围内的量使用这些硅烷化合物。
由于用以提供该模制材料或该由其可生产的制品的加工(混炼)，这些玻璃纤维在该模制材料或该制品中可能具有比最初使用的玻璃纤维更低的d97或d50值。由于用以提供该模制材料或者最终制品的加工，这些玻璃纤维在该模制材料或者该最终制品上可能具有比如最初使用的更短的长度分布。
在本发明的优选实施例中，组合物、模制材料和制品除组分a)、b)、c)和d)外不含另外的组分。
组分e)
根据本发明优选地可使用的抗冲改性剂尤其包括以下项中的一种或多种接枝聚合物：
E.1 5至95质量份、优选30至90质量份的接枝到下者之上的至少一种乙烯基单体
E.2 95至5质量份、优选70至10质量份的一种或多种接枝基体(其具有<10℃、优选<0℃、特别优选<-20℃的玻璃化转变温度)，在每种情况下基于100重量份的组分e)。
接枝基体E.2通常具有在从0.05至10μm范围内，优选地在从0.1至5μm范围内，特别优选地在从0.15至1μm范围内的中值粒径(d50)。
单体E.1优选为(C1-C8)-烷基(甲基)丙烯酸酯，特别是(C1-C8)-烷基甲基丙烯酸酯，特别是甲基丙烯酸甲酯，甲基丙烯酸乙酯和/或甲基丙烯酸缩水甘油酯，丙烯酸正丁酯，叔丁基丙烯酸酯和/或衍生物，特别是不饱和羧酸的酸酐和酰亚胺，特别是马来酸酐或N-苯基马来酰亚胺。
优选的单体E.1是甲基丙烯酸甲酯。
同样合适的单体E.1是以下项的混合物
E.1.1 50至99质量份的乙烯基芳香族化合物和/或环取代的乙烯基芳香族化合物(特别是苯乙烯、α-甲基苯乙烯、对甲基苯乙烯、对氯苯乙烯)和/或(C1-C8)-烷基甲基丙烯酸酯(特别是甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯)，以及
E.1.2 1至50质量份的乙烯基氰化物(特别是不饱和腈，诸如丙烯腈和甲基丙烯腈)和/或(C1-C8)-烷基(甲基)丙烯酸酯(特别是甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸缩水甘油酯、丙烯酸正丁酯、丙烯酸叔丁酯)和/或不饱和羧酸的衍生物(特别是酸酐和酰亚胺)，特别是马来酸酐或N-苯基马来酰亚胺。
优选的单体E.1.1选自单体苯乙烯、α-甲基苯乙烯和甲基丙烯酸甲酯中的至少一种；优选的单体E.1.2选自这些单体丙烯腈、马来酸酐、甲基丙烯酸缩水甘油酯和甲基丙烯酸甲酯中的至少一种。
适用于在这些弹性体改性剂中可使用的接枝聚合物的接枝基体E.2例如是丙烯酸酯橡胶，二烯橡胶，EPDM橡胶，即基于乙烯/丙烯的那些，以及任选的二烯，以及还有聚氨酯、硅酮、氯丁二烯和乙烯/乙酸乙烯酯橡胶。EPDM代表乙烯-丙烯-二烯橡胶。
优选的接枝基体E.2是基于接枝基体E.2的丙烯酸酯橡胶，其优选是丙烯酸烷基酯、任选地与基于E.2最高达40wt％的其他可聚合的烯键式不饱和单体的聚合物。优选的可聚合的丙烯酸酯包括C1-C8-烷基酯，优选甲基、乙基、丁基、正辛基和2-乙基己基酯；卤代烷基酯，优选卤代-C1-C8烷基酯，优选丙烯酸氯乙酯、缩水甘油酯以及这些单体的混合物。包含丙烯酸丁酯作为芯和甲基丙烯酸甲酯作为壳的接枝聚合物是特别优选的。
交联可以通过共聚具有多于一个可聚合的双键的单体来实现。交联单体的优选的实例是具有3至8个碳原子的不饱和一元羧酸与具有3至12个碳原子的不饱和一元醇、或具有2至4个OH基团以及2至20个碳原子的饱和多元醇的酯，优选二甲基丙烯酸乙二醇酯、甲基丙烯酸烯丙酯；多不饱和的杂环化合物，优选氰尿酸三乙烯酯和氰尿酸三烯丙酯；多官能乙烯基化合物，优选二-和三-乙烯基苯，而且还有磷酸三烯丙酯和邻苯二甲酸二烯丙酯。
优选的交联单体是甲基丙烯酸烯丙酯、二甲基丙烯酸乙二醇酯、邻苯二甲酸二烯丙酯以及具有至少3个烯键式不饱和基团的杂环化合物。
特别优选的交联单体是环状单体氰尿酸三烯丙酯、异氰尿酸三烯丙酯、三丙烯酰六氢-s-三嗪、三烯丙苯。基于接枝基体E.2，交联单体的量优选为从0.02至5质量份，特别地0.05至2质量份。
对于具有至少3个烯键式不饱和基团的环状交联单体，有利的是将该量限制为低于接枝基体E.2的1质量份。
优选的“其他”可聚合的、烯键式不饱和单体(除了丙烯酸酯之外，任选地可以用于制备该接枝基体E.2)为丙烯腈、苯乙烯、α-甲基苯乙烯、丙烯酰胺、乙烯基C1-C6-烷基醚、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸缩水甘油酯、丁二烯。作为接枝基体E.2优选的丙烯酸酯橡胶是具有至少60质量份的凝胶含量的乳液聚合物。
同样适合的接枝基体E.2是二烯橡胶(特别是基于丁二烯、异戊二烯等)或二烯橡胶的混合物，或二烯橡胶或其混合物与另外可共聚单体(尤其是依据E.1.1和E.1.2)的共聚物，其前提是组分E.2的玻璃化转变温度为<10℃、优选<0℃、特别优选<-10℃。
本文适合的接枝基体E.2优选为ABS聚合物(乳液、本体和悬浮液ABS)，其中ABS代表丙烯腈-丁二烯-苯乙烯，例如像描述于DE-A 2 035 390或在DE-A 2 248 242中，或Ullmann，
der Technischen Chemie(乌尔曼工业化学百科全书)，第19卷(1980)，第280页及其后中。接枝基体E.2的凝胶分数优选为至少30质量份，特别优选至少40质量份(在甲苯中测量)。给予非常特别优选的是基于丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物的橡胶。这些弹性体改性剂/接枝聚合物是通过自由基聚合来生产的，优选通过乳液、悬浮液、溶液或本体聚合，特别通过乳液或本体聚合。
如众所周知的，既然在接枝反应中接枝单体未必完全接枝到接枝基体上，根据本发明，“接枝聚合物”还理解为是指在接枝基体存在下通过接枝单体的(共)聚合所生产的以及在工作进程(workup)中共同获得的产物。
根据E.2，另外的优选合适的接枝基体是具有接枝活性位点的硅酮橡胶，如描述于DE-A 3 704 657、DE-A 3 704 655、DE-A 3 631 540和DE-A 3 631 539中。
连同基于接枝聚合物的弹性体改性剂，同样有可能使用不是基于接枝聚合物并且具有<10℃、优选<0℃、特别优选<-20℃的玻璃化转变温度的弹性体改性剂。这些优选地包括具有嵌段共聚物结构的弹性体，以及另外地热塑性可熔的弹性体，特别是EPM、EPDM和/或SEBS橡胶(EPM＝乙烯-丙烯共聚物，EPDM＝乙烯-丙烯-二烯橡胶以及SEBS＝苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯共聚物)。
在本发明的优选实施例中，组合物、模制材料和制品除了组分a)、b)、c)、d)和e)外不含另外的组分，或组合物、模制材料和制品除组分a)、b)、c)和e)外不含另外的组分。
组分f)
在一个实施例中，根据本发明的组合物除了组分a)至c)之外或者除组分a)至d)之外还含有至少一种添加剂f)，其不同于组分b)、c)、d)和e)并选自以下项的组：亚磷酸酯稳定剂、脱模剂、UV稳定剂、热稳定剂、γ射线稳定剂、抗静电剂、流动促进剂、阻燃剂、阻燃添加剂、乳化剂、成核剂、增塑剂、润滑剂、染料和颜料。
例如，这些和另外适合的添加剂描述在
Müller,Kunststoff-Additive[塑料添加剂],第3版,汗泽尔出版社(Hanser-Verlag),慕尼黑,维也纳,1989和在PlasticsAdditives Handbook[塑料添加剂手册],第5版,汉瑟出版社,慕尼黑,2001中。可用作组分f)的添加剂可以单独地或以混合物/以母料的形式使用。
当使用至少一种亚磷酸酯稳定剂作为组分f)时是优选的。优选使用来自以下系列的至少一种亚磷酸酯稳定剂：三(2,4-二叔丁基苯基)亚磷酸酯(
168，巴斯夫公司(BASF SE)，[CAS编号31570-04-4])、双(2,4-二叔丁基苯基)季戊四醇二亚磷酸酯(
626，科聚亚公司(Chemtura)，[CAS编号26741-53-7])、双(2,6-二叔丁基-4-甲基苯基)季戊四醇二亚磷酸酯(ADK Stab PEP-36，艾迪科公司(Adeka)，[CAS编号80693-00-1])、双(2,4-二枯基苯基)季戊四醇二亚磷酸酯(
S-9228，道华化学公司(Dover Chemical Corporation)，[CAS编号154862-43-8])、三(壬基苯基)亚磷酸酯(
TNPP，巴斯夫公司，[CAS编号26523-78-4])、(2,4,6-三叔丁基苯酚)-2-丁基-2-乙基-1,3-丙二醇亚磷酸酯(
641，科聚亚公司，[CAS编号161717-32-4])或
P-EPQ。
优选的是当使用至少一种脱模剂作为组分f)时。所用的优选脱模剂为选自下组的至少一项：一种或多种酯蜡、季戊四醇四硬脂酸酯(PETS)、长链脂肪酸类、这些长链脂肪酸的一种或多种盐、这些长链脂肪酸的一种或多种酰胺衍生物、褐煤蜡类、以及一种或多种低分子量聚乙烯或聚丙烯蜡、或一种或多种乙烯均聚物蜡。
优选的长链脂肪酸为硬脂酸或山嵛酸。优选的长链脂肪酸的盐类为硬脂酸钙或硬脂酸锌。长链脂肪酸的优选的酰胺衍生物是亚乙基二硬脂酰胺。优选的褐煤蜡为具有从28至32个碳原子的链长的直链的、饱和的羧酸的混合物。
优选使用的热或UV稳定剂为空间受阻酚类、对苯二酚类、芳香族仲胺类(如二苯胺类)、取代的间苯二酚类、水杨酸酯类、苯并三唑类和二苯甲酮类，以及还有这些基团的不同地取代的代表物或它们的混合物。
优选地使用的增塑剂是邻苯二甲酸二辛酯、邻苯二甲酸二苄酯、邻苯二甲酸丁基苄酯、烃油类、或N-(正丁基)苯磺酰胺。
可用作根据本发明的组分f)的成核剂优选为乙酸盐、水杨酸盐、硬脂酸盐、糖精酸盐和部分皂化的褐煤蜡和离聚物的钠盐或钾盐、苯基次膦酸钠或钙、氧化铝、二氧化硅或滑石。给予特别优选的是使用滑石[CAS编号14807-96-6]作为成核剂，特别是微晶滑石。滑石是具有化学组成Mg3[Si4O10(OH)2]的层状硅酸盐，根据改性，该页硅酸盐结晶为三斜晶系中的滑石-1A或单斜晶系中的滑石-2M(http://de.wikipedia.org/wiki/Talkum)。根据本发明使用的滑石可以例如是以名称
R10从法国图卢兹市英格瓷滑石集团公司(Imerys Talc Group，Toulouse，France)(力拓集团(Rio Tinto Group))可商购的。
用途
本发明进一步涉及至少一种烯烃和至少一种脂肪族醇的丙烯酸酯或甲基丙烯酸酯的至少一种共聚物(其中该共聚物的根据ISO 1133的熔体流动指数(MFI)不小于50g/10min并且所述指数在190℃和2.16kg的测试重量下测量/测定)以及至少一种基于每分子具有2个或更多个环氧基、酸酐基或碳二亚胺基的分子的添加剂在至少一种聚对苯二甲酸亚烷基酯中用于生产基于聚对苯二甲酸亚烷基酯的组合物、模制材料或制品的用途。
本发明优选涉及组分b)和c)用于提供基于聚对苯二甲酸亚烷基酯的模制材料的用途，所述模制材料在加工条件下具有高熔体稳定性并且在加工过程中没有示出熔体粘度的增加或没有示出由于加工的熔体粘度的增加并且在加工过程中展现出低熔体粘度和良好的流动行为。
本发明特别优选涉及组分b)和c)用于提供具有高耐水解性的基于聚对苯二甲酸亚烷基酯的制品的用途，该耐水解性优选不会即使通过添加流动促进剂而降低。
方法
通过在至少一个混炼组件、优选混料机中混合单独组分来进行用于生产在注塑模制或在挤出中进一步使用的模制材料的根据本发明的组合物的制备。为了生产基于聚对苯二甲酸亚烷基酯的制品，使这些模制材料经受进一步加工、优选经受注射模制模制过程或挤出。热塑性模制材料的注射模制模制和挤出方法是本领域的普通技术人员已知的。
因此，本发明涉及一种用于通过以下方式生产制品(优选水解稳定的制品，特别优选通过加入流动促进剂也不降低水解稳定性的水解稳定的制品)的方法：在至少一个混炼组件、优选混料机中加工含有组分a)、b)和c)的组合物以提供模制材料并使它们经受进一步加工，优选经受注射模制过程或挤出。
根据本发明的用于通过挤出或注射模制来生产基于聚对苯二甲酸亚烷基酯的制品的方法在从230℃至330℃的范围内、优选从250℃至300℃的范围内的熔体温度下，并且任选地还在不大于2500巴的压力下、优选在不大于2000巴的压力下、特别优选在不大于1500巴的压力下并且非常特别优选在不大于750巴的压力下进行。
在挤出中优选的是在型材挤出与顺序共挤出之间进行区分。顺序共挤出包括按交替的顺序对两种不同的材料依次地挤出。这形成了具有在挤出方向上逐段不同的材料组成的预成型件。有可能通过适当的材料选择对多个特定物品区段提供确切要求的特性，例如对物品提供软的端部以及硬的中央区段或一体化的软的波纹区(Thielen,Hartwig,Gust,“Blasformenvon
”[中空塑料体的吹塑模制],卡尔汉瑟出版社(Carl Hanser Verlag),慕尼黑2006,第127-129页)。
注射模制法包括，在已加热的圆柱形腔体中对原料(优选处于粒料形式)进行熔化(塑化)，并且将其作为一种注射模制模制材料在压力下注入一个温控式腔体中。用作原料的是根据本发明的组合物，其优选已经通过混炼加工成模制材料，其中所述模制材料进而优选加工成粒料。在注入到温控腔中的模制材料冷却(凝固)后，使注射模制零件脱模。
区分以下各项：
1.塑化/熔化
2.注射阶段(填充操作)
3.保持压力阶段(由于在结晶过程中的热收缩)
4.脱模
注射模制机包括闭合单元、注射单元、驱动器以及控制系统。该闭合单元包括固定的和可动的用于模具的台板、端板、以及多个拉杆和用于该可动的模具台板的驱动器(肘杆(toggle joint)或液压闭合元件)。
注射单元包括可电加热的桶、用于螺杆的驱动器(电动机、传动器)、以及用于使该螺杆以及注射元件移动的液压装置。该注射单元用于熔化、计量、注射并施加保持压力(由于收缩)在该粉末/该粒料上。在该螺杆内的熔体逆流的问题(泄流)通过止回阀得以解决。
在该注射模制模具中，所进入的熔体接着被分离并且冷却，并且因此生产出待生产的制品。对于此目的，通常需要两个半模具。在注塑模制中，区分以下功能系统：
-流道系统
-成型插入件
-排气
-机器支架(mounting)和力吸收
-脱模系统和运动传动器
-温度控制
与注射模制相比，在挤出中在挤出机中使用本文中根据本发明的模制材料的连续的塑料挤出物，其中该挤出机是用于生产热塑性模制品/制品的机器。区分以下各项：
单螺杆挤出机和双螺杆挤出机以及对应的子组，
常规的单螺杆挤出机、运输型单螺杆挤出机，
反向旋转双螺杆挤出机和同向旋转双螺杆挤出机。
挤出装置由元件挤出机、模具、下游设备、挤出吹塑模具构成。用于生产型材的挤出装置由以下元件构成：挤出机、型材模具、校准单元、冷却区、履带式移送装置(take-off)以及辊式移送装置、分离装置以及倾斜溜槽。
可根据本发明获得的制品优选是暴露于水性介质、大气湿度或水喷雾的材料。汽车工业对用于机动车辆的部件的需求不断增加，并且因此也不断地对所使用的材料提出新的挑战。因此，汽车发动机罩下应用中使用的插头，插头连接器和外壳零件必须通过更严格的测试。在潮湿条件下，在-40℃至+150℃的温度范围内的循环测试并不罕见，并且需要使用特定的水解稳定剂改性的材料。例如，PBT由对苯二甲酸或对苯二甲酸二甲酯和1,4-丁二醇通过缩聚反应并且消除水产生。然而，这种缩聚在高温和高相对湿度(RH)下通过水解是可逆的。在PBT与水的反应中，聚合物链被裂解形成具有较小链长的片段，直至反应物对苯二甲酸和1,4-丁二醇。这意味着反转酯化(去酯化)。即使水解比例为0.01％也会导致粘度和分子量的显著降低。与热氧化或热降解相比，在水解的情况下，通过存在催化活性添加剂，聚合物的破坏可以加速1000倍或甚至10 000倍。为了阻止或至少延迟水解，可以加入各种稳定剂。常用的稳定剂一方面可以清除水，但另一方面也可以重建先前破坏的聚合物链。基于聚对苯二甲酸亚烷基酯的本发明制品的水解通过添加组分b)和c)而被阻止或至少延迟。
此类水解稳定的制品可以特别用于机动车辆、电子工业、电信、信息技术或计算机工业以及还有在家庭、运动、医药或娱乐行业中。
根据本发明优选的是组合物和由其可生产的模制材料以及制品，其含有a)PBT、b)乙烯和丙烯酸2-乙基己酯的共聚物和c)环氧化的亚麻籽油或低聚2,2-双(4-(2,3-环氧丙氧基)苯基)丙烷或苯酚和环氧氯丙烷的反应产物。
根据本发明优选的是组合物和由其可生产的模制材料以及制品，其含有a)PBT、b)乙烯和丙烯酸2-乙基己酯的共聚物和c)环氧化的亚麻籽油或低聚2,2-双(4-(2,3-环氧丙氧基)苯基)丙烷或苯酚和环氧氯丙烷的反应产物
其前提是
每100质量份的组分a)，组分b)的用量在从0.1至35质量份的范围内，并且组分c)的用量在从0.1至25质量份的范围内
并且组分a)不呈与聚碳酸酯的共混物的形式，并且组分c)不含溴。
根据本发明优选的是组合物和由其可生产的模制材料以及制品，其含有a)PBT、b)乙烯和丙烯酸2-乙基己酯的共聚物、c)环氧化的亚麻籽油或低聚2,2-双(4-(2,3-环氧丙氧基)苯基)丙烷或苯酚和环氧氯丙烷的反应产物以及d)玻璃纤维。
根据本发明优选的是组合物和由其可生产的模制材料以及制品，其含有a)PBT、b)乙烯和丙烯酸2-乙基己酯的共聚物、c)环氧化的亚麻籽油或低聚2,2-双(4-(2,3-环氧丙氧基)苯基)丙烷或苯酚和环氧氯丙烷的反应产物以及d)玻璃纤维
其前提是
每100质量份的组分a)，组分b)的用量在从0.1至35质量份的范围内，并且组分c)的用量在从0.1至25质量份的范围内
并且组分a)不呈与聚碳酸酯的共混物的形式，并且组分c)不含溴。根据本发明优选的是组合物和由其可生产的模制材料以及制品，其含有a)PBT、b)乙烯和丙烯酸2-乙基己酯的共聚物、c)环氧化的亚麻籽油或低聚2,2-双(4-(2,3-环氧丙氧基)苯基)丙烷或苯酚和环氧氯丙烷的反应产物、d)玻璃纤维以及e)甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸丁酯接枝共聚物。
根据本发明优选的是组合物和由其可生产的模制材料以及制品，其含有a)PBT、b)乙烯和丙烯酸2-乙基己酯的共聚物、c)环氧化的亚麻籽油或低聚2,2-双(4-(2,3-环氧丙氧基)苯基)丙烷或苯酚和环氧氯丙烷的反应产物、d)玻璃纤维以及e)甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸丁酯接枝共聚物
其前提是
每100质量份的组分a)，组分b)的用量在从0.1至35质量份的范围内，并且组分c)的用量在从0.1至25质量份的范围内
并且组分a)不呈与聚碳酸酯的共混物的形式，并且组分c)不含溴。根据本发明优选的是组合物和由其可生产的模制材料以及制品，其含有a)PBT、b)乙烯和丙烯酸2-乙基己酯的共聚物、c)环氧化的亚麻籽油或低聚2,2-双(4-(2,3-环氧丙氧基)苯基)丙烷或苯酚和环氧氯丙烷的反应产物、d)玻璃纤维、e)甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸丁酯接枝共聚物以及f)滑石
其前提是
每100质量份的组分a)，组分b)的用量在从0.1至35质量份的范围内，并且组分c)的用量在从0.1至25质量份的范围内
并且组分a)不呈与聚碳酸酯的共混物的形式，并且组分c)不含溴。
根据本发明优选的是组合物和由其可生产的模制材料以及制品，其含有a)PBT、b)乙烯和丙烯酸2-乙基己酯的共聚物、c)环氧化的亚麻籽油或低聚2,2-双(4-(2,3-环氧丙氧基)苯基)丙烷或苯酚和环氧氯丙烷的反应产物、d)玻璃纤维、e)甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸丁酯接枝共聚物以及f)滑石
其前提是
每100质量份的组分a)，组分b)的用量在从0.1至35质量份的范围内，并且组分c)的用量在从0.1至25质量份的范围内
并且组分a)不呈与聚碳酸酯的共混物的形式，并且组分c)不含溴。根据本发明优选的是组合物和由其可生产的模制材料以及制品，其含有a)PBT、b)乙烯和丙烯酸2-乙基己酯的共聚物、c)环氧化的亚麻籽油或低聚2,2-双(4-(2,3-环氧丙氧基)苯基)丙烷或苯酚和环氧氯丙烷的反应产物、d)玻璃纤维、e)甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸丁酯接枝共聚物以及f)亚磷酸酯稳定剂。
根据本发明优选的是组合物和由其可生产的模制材料以及制品，其含有a)PBT、b)乙烯和丙烯酸2-乙基己酯的共聚物、c)环氧化的亚麻籽油或低聚2,2-双(4-(2,3-环氧丙氧基)苯基)丙烷或苯酚和环氧氯丙烷的反应产物、d)玻璃纤维、e)甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸丁酯接枝共聚物以及f)亚磷酸酯稳定剂其前提是
每100质量份的组分a)，组分b)的用量在从0.1至35质量份的范围内，并且组分c)的用量在从0.1至25质量份的范围内
并且组分a)不呈与聚碳酸酯的共混物的形式，并且组分c)不含溴。
根据本发明优选的是组合物和由其可生产的模制材料以及制品，其含有a)PBT、b)乙烯和丙烯酸2-乙基己酯的共聚物、c)环氧化的亚麻籽油或低聚2,2-双(4-(2,3-环氧丙氧基)苯基)丙烷或苯酚和环氧氯丙烷的反应产物、d)玻璃纤维、e)甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸丁酯接枝共聚物以及f)滑石和亚磷酸酯稳定剂。
根据本发明优选的是组合物和由其可生产的模制材料以及制品，其含有a)PBT、b)乙烯和丙烯酸2-乙基己酯的共聚物、c)环氧化的亚麻籽油或低聚2,2-双(4-(2,3-环氧丙氧基)苯基)丙烷或苯酚和环氧氯丙烷的反应产物、d)玻璃纤维、e)甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸丁酯接枝共聚物以及f)滑石和亚磷酸酯稳定剂
其前提是
每100质量份的组分a)，组分b)的用量在从0.1至35质量份的范围内，并且组分c)的用量在从0.1至25质量份的范围内
并且组分a)不呈与聚碳酸酯的共混物的形式，并且组分c)不含溴。
根据本发明优选的是组合物和由其可生产的模制材料以及制品，其含有a)PBT、b)乙烯和丙烯酸2-乙基己酯的共聚物、c)环氧化的亚麻籽油或低聚2,2-双(4-(2,3-环氧丙氧基)苯基)丙烷或苯酚和环氧氯丙烷的反应产物、d)玻璃纤维、e)甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸丁酯接枝共聚物以及f)至少一种脂肪酸酯。
根据本发明优选的是组合物和由其可生产的模制材料以及制品，其含有a)PBT、b)乙烯和丙烯酸2-乙基己酯的共聚物、c)环氧化的亚麻籽油或低聚2,2-双(4-(2,3-环氧丙氧基)苯基)丙烷或苯酚和环氧氯丙烷的反应产物、d)玻璃纤维、e)甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸丁酯接枝共聚物以及f)至少一种脂肪酸酯
其前提是
每100质量份的组分a)，组分b)的用量在从0.1至35质量份的范围内，并且组分c)的用量在从0.1至25质量份的范围内
并且组分a)不呈与聚碳酸酯的共混物的形式，并且组分c)不含溴。
根据本发明优选的是组合物和由其可生产的模制材料以及制品，其含有a)PBT、b)乙烯和丙烯酸2-乙基己酯的共聚物、c)环氧化的亚麻籽油或低聚2,2-双(4-(2,3-环氧丙氧基)苯基)丙烷或苯酚和环氧氯丙烷的反应产物、d)玻璃纤维、e)甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸丁酯接枝共聚物以及f)滑石和至少一种脂肪酸酯。
根据本发明优选的是组合物和由其可生产的模制材料以及制品，其含有a)PBT、b)乙烯和丙烯酸2-乙基己酯的共聚物、c)环氧化的亚麻籽油或低聚2,2-双(4-(2,3-环氧丙氧基)苯基)丙烷或苯酚和环氧氯丙烷的反应产物、d)玻璃纤维、e)甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸丁酯接枝共聚物以及f)滑石和至少一种脂肪酸酯
其前提是
每100质量份的组分a)，组分b)的用量在从0.1至35质量份的范围内，并且组分c)的用量在从0.1至25质量份的范围内
并且组分a)不呈与聚碳酸酯的共混物的形式，并且组分c)不含溴。
根据本发明优选的是组合物和由其可生产的模制材料以及制品，其含有a)PBT、b)乙烯和丙烯酸2-乙基己酯的共聚物、c)环氧化的亚麻籽油或低聚2,2-双(4-(2,3-环氧丙氧基)苯基)丙烷或苯酚和环氧氯丙烷的反应产物、d)玻璃纤维、e)甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸丁酯接枝共聚物以及f)滑石、亚磷酸酯稳定剂和至少一种脂肪酸酯。
根据本发明优选的是组合物和由其可生产的模制材料以及制品，其含有a)PBT、b)乙烯和丙烯酸2-乙基己酯的共聚物、c)环氧化的亚麻籽油或低聚2,2-双(4-(2,3-环氧丙氧基)苯基)丙烷或苯酚和环氧氯丙烷的反应产物、d)玻璃纤维、e)甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸丁酯接枝共聚物以及f)滑石、亚磷酸酯稳定剂和至少一种脂肪酸酯
其前提是
每100质量份的组分a)，组分b)的用量在从0.1至35质量份的范围内，并且组分c)的用量在从0.1至25质量份的范围内
并且组分a)不呈与聚碳酸酯的共混物的形式，并且组分c)不含溴。
实例
为了生产基于本发明的组合物的本发明的制品，在从260℃至300℃的范围内的温度下于双螺杆挤出机(来自德国斯图加特科倍隆·沃纳与弗莱德尔股份有限公司(Coperion Werner&Pfleiderer)的ZSK 32Mega混料机)中以熔体将这些单独的组分混合、挤出、在水浴中冷却直到可粒化并且进行制粒。在任何进一步的步骤之前，在真空干燥箱中于120℃下对该粒化材料进行干燥约4h。
表1至3中指出的用于评估的片材和试样在从250℃至270℃范围内的熔化温度以及在从75℃至85℃范围内的模制温度下在可商购的Arburg320-210-500注射模制机上注射模制。
-测试条80x10x4mm(按照ISO 178)
-彩色样品基板：60x40x2mm
除了熔体粘度测量和熔体指数的测量之外，使用上述试样进行表1至3中指定的所有评估。
抗冲击性
呈具有80×100×4mm3的尺寸的试样的形式的由本发明的组合物生产的制品的抗冲击性根据ISO 180-1U(伊佐德)在23℃下在冲击测试中测定(单位：kJ/m2)。
熔体粘度
在本发明的上下文中，在真空干燥器中将粒料在120℃下干燥4小时后，使用Malvern RH7-900仪器(圆筒直径＝15mm；毛细管直径＝1mm；毛细管长度＝32mm)，在报告的(表观)剪切速率和温度下根据ISO 11443测定熔体粘度。在每种情况下，测量得到以Pa·s计的表观粘度。
MVR熔体指数(熔体体积流量)
作为熔体稳定性的量度，在5分钟和20分钟的停留时间之后，使用Zwick/RoellB4106.200流动测试装置根据ISO 1133进行MVR测量。测量结果以cm3/10min报告。
反应性聚酯混合物可能由于暴露于热而经历随时间的链长的增加并因此粘度的增加。相比之下，在标准聚酯中，暴露于热导致轻微的链降解。
在流动测试装置中5分钟的停留时间之后的测试允许在双螺杆挤出机中的前述混炼期间熔体的链/粘度降解的比较评估。最后，在20分钟的停留时间之后的测试提供了呈熔体的组合物的累积或降解的直接比较，并且因此可以例如分配给混炼后的呈熔体的加工步骤(例如注射模制，热流道)。在这种情况下，“不稳定熔体”的特征在于累积，并且因此熔体粘度增加，并且相应地，较小的MVR值。
水解
为了测量耐水解性，将由含有本发明组合物的本发明模制材料生产的试样储存在100℃和100％湿度的蒸汽灭菌器中。在每种情况下暴露于湿度(水解)15天后，根据ISO180-1U在23℃下的冲击测试中测定所储存的制品的抗冲击性，并获得根据表1的值。抗冲击性以相对的术语以起始值的百分比(％)报告。
表面
检查表面并使用具有的尺寸为60mm x 60mm x 2mm的试样进行在视觉上评价。明确的评估标准是表面的光泽度、平滑度、颜色、以及均匀结构。
反应物
组分a)：PBT，在苯酚：1,2-二氯苯＝1：1中于25℃下测量的具有的特性粘度为93g/cm3的直链聚对苯二甲酸丁二醇酯(
B1300，从科隆朗盛德国有限公司(LanxessDeutschland GmbH)可商购的产品)
组分b)：乙烯与丙烯酸2-乙基己酯的共聚物，该共聚物具有63wt％的乙烯含量以及550的MFI(
37EH 550，来自法国阿科玛公司)[CAS号26984-27-0]
组分c1)：来自洛伊纳(Leuna)的Leuna Harze股份有限公司的
根据式(II)的双酚A和环氧氯丙烷的低聚反应产物(a＝2–3)，其具有CAS号25068-38-6并且具有从500至700范围内的环氧当量重量(DIN16945)以及从75℃至90℃范围内的软化点(Mettler,DIN 51920)。
组分c2)：环氧化的亚麻籽油(环氧含量8％-10％)。来自马来西亚EmeryOligochemicals公司的
B 316Spezial
组分d)：使用含硅烷的化合物上胶的并具有10μm的直径的玻璃纤维(CS 7967，来自比利时安特卫普拜尔公司(Bayer Antwerpen N.V.)的可商购的产品)
组分e)：甲基丙烯酸甲酯/丙烯酸丁酯共聚物，其由丙烯酸丁酯核和接枝在其上的MMA壳(70/30)组成，
EXL 3300，美国陶氏化学公司(DOW Chemical AG，USA)。
组分f)：用作另外添加剂的是以下常用于热塑性聚酯的组分：
成核剂：滑石[CAS号14807-96-6]，其量为基于100质量份的组分a)从0.01至0.55质量份
热稳定剂：基于亚磷酸苯酯的惯用稳定剂，其量为基于100质量份的组分a)的0.01至0.55质量份
脱模剂：可商购的脂肪酸酯，其量为基于100质量份的组分a)的0.1至0.50质量份
颜料：炭黑、有机染料，各自的量为基于100质量份的组分a)的0至0.85质量份
表1
(以质量份报告的量)
对比1示出了在本发明的上下文中在包含30质量份的玻璃纤维的标准PBT上测量的结果。这些测量证实，由PBT和30质量份玻璃纤维构成的此种标准模制材料的熔体稳定性非常好(++)，如从在260℃下相对长的停留时间内MVR的增加明显的。来自科隆朗盛德国有限公司的
B3235用作标准PBT GF 30。
相比之下，对比2示出了由PBT、玻璃纤维、反应性环氧树脂和抗冲改性剂(基于甲基丙烯酸甲酯/丙烯酸丁酯共聚物的丙烯酸酯共聚物)构成的模制材料的熔体稳定性不是熔体稳定的(--)。这从在260℃下20分钟停留时间后相对于5分钟的停留时间的MVR的降低明显。
相比之下，按照由a)PBT、b)基于丙烯酸乙基己酯和乙烯的丙烯酸酯共聚物、c)反应性环氧树脂和d)玻璃纤维构成的实例1至3的本发明的模制材料反过来展现出非常好的熔体稳定性，与对比1相当。
然而，由这些本发明的模制材料生产的制品此外示出比基于来自对比实例1和2的模制材料的制品更高的水解稳定性！
此外，实例1和2的熔体粘度测试结果显著低于对比实例1和2的模制材料的熔体粘度值。非常好的流动行为反映在高剪切速率(1500s-1)下的低熔体粘度/剪切粘度，其大致对应于加工期间的剪切速率。来自本发明组合物的模制材料的流动性超过了标准PBT GF 30的流动性。
此外，基于本发明的模制材料的制品的根据ISO 180的机械特性(伊佐德抗冲击性)、和表面品质，与来自对比1的由于良好的表面和机械特性而被本领域技术人员已知的标准PBT相当。
令本领域技术人员感到出人意料的是以下事实：在实例2中，将组分b)加入到实际上不是熔体稳定的并且在对比2中描述的PBT混合物中仍然导致良好的熔体稳定性。此外，与对比2相比，在此也获得了改善的水解稳定性和降低的熔体粘度。
实例3示出，本发明的模制材料也可以使用其他环氧源，在这种情况下是环氧化亚麻籽油，而不是酚-环氧氯丙烷基环氧树脂，作为可用作组分c)的添加剂。
因此，表1示出，根据实例1至3的本发明组合物/模制材料和可由其生产的制品满足了在本发明所解决的问题的讨论中规定的所有要求。包含根据本发明可使用的组分b)和c)的组合的PBT的混合物示出优异的熔体稳定性，模制材料展现出优异的流动行为，并且由其生产的制品特征为良好的耐水解性、良好的机械特性和良好的表面。
Claims (41)
1.一种组合物，包含
a)至少一种聚对苯二甲酸亚烷基酯，
b)至少一种烯烃和至少一种脂肪族醇的丙烯酸酯或甲基丙烯酸酯的至少一种共聚物，其中该共聚物的根据ISO 1133的熔体流动指数不小于50g/10min，并且所述指数在190℃和2.16kg的测试重量下测量/测定，以及
c)至少一种基于每分子具有2个或更多个环氧基的分子的添加剂，其中所述添加剂具有在从250至1200g/eq范围内的根据DIN16945经由滴定的平均环氧当量重量，
每100质量份的组分a)，组分b)的用量在从0.1至35质量份的范围内，并且组分c)的用量在从0.1至25质量份的范围内。
2.如权利要求1所述的组合物，其特征在于，组分a)不呈与聚碳酸酯的共混物的形式，并且组分c)不含溴。
3.如权利要求1或2所述的组合物，其特征在于，该共聚物的根据ISO1133的熔体流动指数不小于150g/10min。
4.如权利要求1或2所述的组合物，其特征在于，组分c)是至少一种环氧化天然油、至少一种环氧化脂肪酸酯或至少一种合成的环氧化的化合物。
5.如权利要求1或2所述的组合物，其特征在于，组分c)选自具有至少一个末端环氧基但每分子总共至少两个环氧基的添加剂。
6.如权利要求1或2所述的组合物，其特征在于，组分c)是基于来自以下项的组的至少一种油的环氧化天然油：橄榄油、亚麻籽油、花生油、棕榈油、大豆油和鳕鱼肝油。
7.如权利要求1或2所述的组合物，其特征在于，组分c)是亚麻籽油或大豆油。
8.如权利要求1或2所述的组合物，其特征在于，组分c)是亚麻籽油。
9.如权利要求1或2所述的组合物，其特征在于，除组分a)、b)和c)外还存在组分d)至少一种填料和/或增强剂。
10.如权利要求9所述的组合物，其特征在于，d)以5至150质量份的范围内的量存在。
11.如权利要求9所述的组合物，其特征在于，除组分a)、b)、c)和d)外或代替d)还至少存在e)一种抗冲改性剂。
12.如权利要求11所述的组合物，其特征在于，e)以5至50质量份的范围内的量存在。
13.如权利要求11所述的组合物，其特征在于，除组分a)、b)、c)、d)和e)外或代替d)和/或e)还存在f)至少一种不同于组分b)至e)的另外的添加剂。
14.如权利要求13所述的组合物，其特征在于，f)以0至100质量份的范围内的量存在。
15.如权利要求1或2所述的组合物，其特征在于，组分b)中的烯烃是α-烯烃。
16.如权利要求15所述的组合物，其特征在于，所述烯烃是选自下组，该组包含：乙烯、丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-辛烯、3-甲基-1-戊烯。
17.如权利要求15所述的组合物，其特征在于，所述烯烃是乙烯和丙烯。
18.如权利要求1或2所述的组合物，其特征在于，所述丙烯酸酯或甲基丙烯酸酯的烷基选自下组，该组包括：1-丙基、1-丁基、1-戊基、1-己基、2-己基、3-己基、1-庚基、3-庚基、1-辛基、2-乙基己-1-基、1-壬基、1-癸基、1-十二烷基、1-月桂基和1-十八烷基。
19.如权利要求1或2所述的组合物，其特征在于，所述丙烯酸酯是丙烯酸2-乙基己酯。
20.如权利要求4所述的组合物，其特征在于，可用作组分c)的环氧化天然油的平均分子量在从500至1000g/mol的范围内，并且根据DIN EN ISO 10927通过基质辅助激光解吸/电离飞行时间质谱测定。
21.如权利要求4所述的组合物，其特征在于，所述环氧化脂肪酸酯由具有10至40个碳原子的饱和或不饱和脂肪族羧酸通过与具有2至个40个碳原子的脂肪族饱和醇反应获得。
22.如权利要求21所述的组合物，其特征在于，涉及一元或二元羧酸，所述一元或二元羧酸来自以下项的组：壬酸、棕榈酸、月桂酸、十七烷酸、十二烷二酸、山萮酸、硬脂酸、癸酸、褐煤酸、亚油酸、亚麻酸和油酸。
23.如权利要求21所述的组合物，其特征在于，所述脂肪族饱和醇是一元至四元的。
24.如权利要求23所述的组合物，其特征在于，使用至少一种来自以下项的组的醇：正丁醇、正辛醇、硬脂醇、乙二醇、丙二醇、新戊二醇、季戊四醇和甘油。
25.如权利要求23所述的组合物，其特征在于，使用甘油。
26.如权利要求4所述的组合物，其特征在于，作为所述合成的环氧化的化合物，使用通过具有至少两个游离醇羟基或酚羟基的化合物的反应和/或通过酚羟基与取代的环氧氯丙烷的反应可得到的聚缩水甘油醚或聚(β-甲基缩水甘油)醚。
27.如权利要求26所述的组合物，其特征在于，所述聚缩水甘油醚或聚(β-甲基缩水甘油)醚衍生自乙二醇、二乙二醇和更高级的聚(氧基亚乙基)二醇、丙-1,2-二醇、或聚(氧基亚丙基)二醇、丙-1,3-二醇、丁-1,4-二醇、聚(氧基四亚甲基)二醇、戊-1,5-二醇、己-1,6-二醇、己-2,4,6-三醇、甘油、1,1,1-三甲基丙烷、双三羟甲基丙烷、季戊四醇、山梨糖醇和聚环氧氯丙烷，或者可替代地衍生自1,3-或1,4-二羟基环己烷、双(4-羟基环己基)甲烷、2,2-双(4-羟基环己基)丙烷或1,1-双(羟甲基)环己-3-烯，或者，它们包含基于N,N-双(-8,2-羟乙基)苯胺或p,p’-双(2-羟乙基氨基)二苯基甲烷的芳香核或基于单核酚、多核酚或酚与甲醛在酸性条件下获得的缩合产物。
28.如权利要求27所述的组合物，其特征在于，酚与甲醛的缩合产物是酚醛清漆。
29.如权利要求1或2所述的组合物，其特征在于，作为组分c)，使用具有2个末端环氧官能团的芳香族环氧化合物，其形式为双酚A与环氧氯丙烷的式(I)的低聚反应产物
其中n在从0至10的范围内，其中n表示
-单元的平均数。
30.如权利要求29所述的组合物，其特征在于，使用聚(双酚A-共-环氧氯丙烷)作为组分c)。
31.如权利要求1或2所述的组合物，其特征在于，a)是PBT，b)是乙烯和丙烯酸2-乙基己酯的共聚物并且c)是环氧化的亚麻籽油或低聚2,2-双(4-(2,3-环氧丙氧基)苯基)丙烷或苯酚和环氧氯丙烷的反应产物。
32.如权利要求31所述的组合物，其特征在于，每100质量份的组分a)，组分b)的用量在从0.1至35质量份的范围内，并且组分c)的用量在从0.1至25质量份的范围内并且组分a)不呈与聚碳酸酯的共混物的形式，并且组分c)不含溴。
33.如权利要求9所述的组合物，其特征在于，a)是PBT，b)是乙烯和丙烯酸2-乙基己酯的共聚物，c)是环氧化的亚麻籽油或低聚2,2-双(4-(2,3-环氧丙氧基)苯基)丙烷或苯酚和环氧氯丙烷的反应产物，并且d)是玻璃纤维。
34.如权利要求11所述的组合物，其特征在于，a)是PBT，b)是乙烯和丙烯酸2-乙基己酯的共聚物，c)是环氧化的亚麻籽油或低聚2,2-双(4-(2,3-环氧丙氧基)苯基)丙烷或苯酚和环氧氯丙烷的反应产物，d)是玻璃纤维并且e)是甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸丁酯接枝共聚物。
35.如权利要求13所述的组合物，其特征在于，a)是PBT，b)是乙烯和丙烯酸2-乙基己酯的共聚物，c)是环氧化的亚麻籽油或低聚2,2-双(4-(2,3-环氧丙氧基)苯基)丙烷或苯酚和环氧氯丙烷的反应产物，d)是玻璃纤维，e)是甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸丁酯接枝共聚物并且f)是滑石。
36.如权利要求13所述的组合物，其特征在于，a)是PBT，b)是乙烯和丙烯酸2-乙基己酯的共聚物，c)是环氧化的亚麻籽油或低聚2,2-双(4-(2,3-环氧丙氧基)苯基)丙烷或苯酚和环氧氯丙烷的反应产物，d)是玻璃纤维，e)是甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸丁酯接枝共聚物并且f)是亚磷酸酯稳定剂。
37.如权利要求13所述的组合物，其特征在于，a)是PBT，b)是乙烯和丙烯酸2-乙基己酯的共聚物，c)是环氧化的亚麻籽油或低聚2,2-双(4-(2,3-环氧丙氧基)苯基)丙烷或苯酚和环氧氯丙烷的反应产物，d)是玻璃纤维，e)是甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸丁酯接枝共聚物并且f)是至少一种脂肪酸酯。
38.如权利要求13所述的组合物，其特征在于，a)是PBT，b)是乙烯和丙烯酸2-乙基己酯的共聚物，c)是环氧化的亚麻籽油或低聚2,2-双(4-(2,3-环氧丙氧基)苯基)丙烷或苯酚和环氧氯丙烷的反应产物，d)是玻璃纤维，e)是甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸丁酯接枝共聚物并且f)是至少一种滑石、亚磷酸酯稳定剂和至少一种脂肪酸酯。
39.由根据权利要求1至38中任一项所述的组合物获得的模制材料或制品。
40.一种生产制品的方法，其特征在于，该方法包括在至少一种混合组件中加工如权利要求1-39中任一项所述的组合物以提供模制材料并使它们经受进一步加工，所述进一步加工选自注射模制过程或挤出。
41.至少一种烯烃和至少一种脂肪族醇的丙烯酸酯或甲基丙烯酸酯的至少一种共聚物，其中该共聚物的根据ISO 1133的熔体流动指数不小于50g/10min并且所述指数在190℃和2.16kg的测试重量下测量/测定，以及至少一种基于每分子具有2个或更多个环氧基的分子的添加剂，在至少一种聚对苯二甲酸亚烷基酯中用于生产基于聚对苯二甲酸亚烷基酯的组合物、模制材料或制品的用途，其中所述添加剂具有在从250至1200g/eq范围内的根据DIN16945经由滴定的平均环氧当量重量，每100质量份的所述至少一种聚对苯二甲酸亚烷基酯，所述至少一种烯烃和至少一种脂肪族醇的丙烯酸酯或甲基丙烯酸酯的至少一种共聚物的用量在从0.1至35质量份的范围内，并且所述至少一种基于每分子具有2个或更多个环氧基的分子的添加剂的用量在从0.1至25质量份的范围内。
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