CN109478439A - 低密度球形铱源 - Google Patents
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Abstract
本公开涉及辐射源,其通常在胶囊内含有铱或铱化合物的低密度微珠,并涉及其制造方法。
Description
发明背景
本申请根据35U.S.C§119(e)主张于2016年8月24日提交的美国临时申请序列号62/378,881以及于2016年5月24日提交的美国临时申请序列号62/340,777的优先权,其内容通过引用整体并入本文并用于所有目的。
技术领域
本公开涉及γ辐射源,通常是在胶囊内含有铱的微珠或铱的低密度合金或化合物或复合物的γ辐射源,及其制造方法。
背景技术
用于医疗、工业和其他过程的各种类型的辐射源的现有技术已得到很好的发展。然而,寻求进一步的改进,特别是有关于制造成本和产品性能方面。
Bakker Klass的PCT/NL2004/000401(也被公布为WO 2004109716A2)中公开了用于产生伽马射线源的现有技术方法。该方法包括步骤:铱或钴盘的中子辐射、并将盘叠在一起以形成圆柱体。类似地,现有技术包括名称为“用于增强铱伽马辐射源的设备及方法(Device and Method for Enhanced Iridum Gamma Radiation Sources)”的PCT/US2015/029806(也被公布为WO 2015175326A1);翻译名称为“用作例如用于焊缝放射成像和癌症治疗的伽马辐射源的含铱铸件(Iridium-Containing Molding Useful as a GammaRadiation Source e.g.,For Weld Seam Radiography and Cancer Treatment)”的德国专利文献DE 19824689CI;以及名称为“用于增强铱伽马辐射源的设备及方法(Device andMethod for Enhanced Iridium Gamma Radiation Sources)”的PCT/US2015/029806。
关于金属球的制造的其他现有技术包括于1946年2月12日授予Taylor的名称为“制造小金属球的方法(Method for Making Small Metallic Spheres)”的美国专利号2,394,727,以及在以下找到的信息:
http://www.orau.org/ptp/collection/sources/3mdisk.htm;以及
http://www.nrc.gov/docs/ML0415/ML041550720.pdf。
发明内容
因此,本公开的目的是提供用于医疗和工业应用的辐射源的改进。本公开的实施例可以对于现有技术实现以下目的中的多个目的——制造成本降低、焦点尺寸减小(特别是对于圆柱形几何形状的天然铱盘源)、活化产率增加、输出增加(由于密度降低从而更多输出Ci/mg)、由于降低的密度而产生更柔和的发射能谱、(即,更占优势的较低能量发射)以及近乎球形或准球形几何形状(导致改善的图像质量),但通常包括围绕其圆周的平坦侧面以避免及其尖锐的切向盖部件。另外,在本公开的实施例中,可以减少或消除粉末处理。
设想本公开的实施例可以增加铱-192输出效率,可能在11-17%的范围内,特别是如果可以使用具有球形几何形状的50%至65%致密铱来制造源。这可以进一步导致铱-192源含量和年消耗量减少11%至17%。此外,较柔和的输出能谱与近似球面焦点尺寸相结合可以使图像质量接近富集铱-192源的图像质量。进一步设想,这可能潜在地导致活化产率增加7-11%以及总体18-28%效率增益。
任选地,如果含有铱-192的低密度铱化合物/合金/复合物盘在活化后可形成球形或准球形以制造球形或准球形低密度铱-192源,则该概念可实现与用环形铱实现的类似产率和输出增益,但没有堆叠成圆柱形结构中的环状体的图像质量或焦点尺寸缺点。
可替代地,也可以使用在球形或准球形源腔中随机(或部分随机)填充铱的微粒来制备球形或准球形低密度铱-192源。这可以优化产量和输出效益。
球形或准球形低密度铱-192的焦点尺寸通常不大于常规叠盘圆柱形源几何形状的对角线的尺寸。
如此得到的源将发射较低能量的伽马射线,从而改善图像对比度和分辨率。
附图说明
根据以下描述和附图,本公开的其他目的和优点将变得显而易见,其中:
图1是本公开的制造过程的典型实施例的流程图,可以预想到其一些变化形式。
图2示出了根据本公开的实施例的根据铱密度计算出的伽马能量谱丰度。
图3示出了具有相同焦点尺寸的圆柱形堆叠物与球体的体积比,以及利用本公开的实施例实现的发射和照射产率的典型增加。
图4示出了本公开的可堆叠盒,其包封有362颗铱珠。
图5示出了本公开的照射靶组件,其包括具有多个铱微珠环的多个可堆叠盒。
图6示出了本公开的铱源的另一实施例。
图7示出了可用于本公开的实施例中的胶囊的台柱体(shiltoid)和球柱体(vosoid)实心形状。
图8示出了对于不同堆叠高度的辐射源在轴向方向上测得的伽马能谱,从而模拟不同密度(测得的发射丰度与图3中计算的丰度一致)。
图9示出了轴向源输出相对于堆叠高度的关系,从而模拟了不同的源密度。
图10示出了球形或4π输出相对于堆叠高度的关系,从而模拟了不同的源密度。
图11是本公开的照射源的另一实施例的侧视平面图。
具体实施方式
现在详细参考附图,可以看出图1示出了制造过程的各个步骤。在步骤100中,通过毛细电弧或类似方法或通过使用具有真空或惰性气体气氛的高温炉在石墨模具中熔化铱粉末或切割线状件来形成铱微珠。可能的材料包括纯铱或铱化合物、合金或复合物,诸如铱-硼(优选地,硼在高中子吸收同位素硼-10中基本上已经耗尽)、铱-铝、铀-硼-铝以及任何其他低活化添加剂,这些添加剂可以优化材料性能,以对制造性有裨益并同时降低质量密度。
步骤200使用环形靶来中子照射铱或铱化合物、合金或复合物的微珠。通常,这是为了将天然存在的稳定铱(其含有37.3%Ir-191和62.7%Ir-193)活化成铱-192,铱-192可用作各种医疗、近距离治疗或工业过程中的伽马辐射源。设想了其他几何形状,包括规则圆柱体,其中微珠相当均匀地分布在整个体积中。
类似地,虽然设想微珠通常是球形或准球形,但它们可以用类似的圆柱形状(诸如通过从圆柱形线切割下短段而形成的微柱体)或椭球体(诸如椭圆围绕其短轴线旋转而形成铁饼形状或椭圆围绕其长轴线旋转从而形成雪茄或飞船形状)来代替。特别地,铁饼形状的椭球体可具有特别高的实际填充密度。此外,在微柱体的情况下,典型的长度和直径可以是0.3毫米(最佳0.2-0.5毫米,尽管可以使用其他类似的尺寸)并且在切割成微柱体段之前可以通过中子照射使得更长的线段活化。
在步骤300中,倒出经照射的微珠(含有铱-192的微珠)并且可以在分度盘中将其振动(或以其他方式倾倒和倾斜、或类似地处理)。在一些实施例中,成簇的微珠可以在被转移到源胶囊中以供焊接之前自由地流入微型料斗以进行活性测量(和/或物理称重和/或光学珠计数)。
在步骤400中,通常按重量或按测得的活性含量将微珠倒入胶囊中,诸如但不限于具有球柱体(vosoid)形状内腔的胶囊。如图7所示,通过在圆内刻出八边形,保留形成顶部、底部和垂直侧面的交替的八边形壁,同时对于其余部分保留圆形部分,然后使所得到的形状围绕其垂直轴线旋转,形成球柱体(由申请人创造的术语)。同样地,通过使八边形围绕其垂直轴旋转形成的台柱体(shiltoid)(由申请人创造的术语)可以是用于该实施例的胶囊的合适结构。
在步骤500中,将盖压在球柱体(或类似的)胶囊上。所得到的球形或准球形铱辐射源相对于现有技术通常具有降低的密度。根据微珠的尺寸和形状分布、填充压力和壁效应(紧挨着腔壁的区域,在那里填充不是随机的并且通常低于空间中心内的平均密度),空间中微珠的典型随机(或部分随机)填充密度通常在48-64%的范围内。与现有技术相比,制造球形或准球形铱辐射源的过程通常还减少或消除了用于生产盘的粉末处理和热化学处理。
参考图2,可以看到典型的伽马能谱,其显示根据上述过程按照低密度铱的铱密度计算的能谱丰度。
类似地,参考图3,与现有技术的100%致密铱相比,看到发射和辐射产率的典型增加,并且在较低能量下成比例地更高的发射。例如,值得注意的是,给定直径“d”(诸如但不限于3.82毫米)的53%致密球的体积比100%致密正圆柱体(具有3.82毫米的对角线“d”)的体积多89%。这种正圆柱体的高度和直径均等于2.7毫米(3.82毫米除以2.0的平方根)。这些尺寸对于含有天然铱-192的标准圆柱形100Ci铱-192源的有效尺寸来说是相当典型的。然而,参考球体或准球体具有相同的焦点尺寸并且估计比参考正圆柱体的输出高出11%至17%(注意,输出的相对增加取决于测量发射的方向:轴向、径向、4π或其他)。因此,预期球形或准球形低密度铱-192以约11-17%的范围提高源输出效率。预期反应器产率增加7-11%,预期组合的反应器产率加上输出效率增加将达到18-28%的级别。
图4示出了本公开的可堆叠盒10或反应器照射靶插入物(通常由钛制成,但是可以根据应用使用与反应堆芯相容的其他低活化金属或材料),其内含约362颗铱微珠(通常为球形或准球形,最佳直径为约0.4毫米,或通常在0.25-0.60毫米的范围内,并且在某些应用中可用微柱体代替)在本实例中有五个环12、14、16、18、20(当诸如在图4中从上方观察时,相对于盒10的旋转轴线是同心的,但在图5中从侧面看时是对角偏移的),通道厚度通常为0.5毫米。在所示实施例中,在最外环20中有90颗珠,在第二最外环18中有80颗珠,在第三最外环16中有72颗珠,在第二最内环14中有64颗微珠,在最内环12中有56颗珠。这些环和通道的数量和尺寸可根据具体实施例、反应堆芯设计及应用而变化。
图5示出了本公开的照射靶组件80,其形状为中空圆柱形结构,包括多个铱微珠50(其可以是球形、准球形或圆柱形)的可堆叠盒10。在所示的实施例中,为了得到总共3620-7240颗珠子50,可以堆叠10至20个盒10。环的对角偏移导致锥形,从而提供嵌套类型功能,其允许后继的盒10彼此接合,同时在靶组件内分配微珠,使得它们不会不当地与反应堆芯中的中子流相互屏蔽。此外,盒10的中央平台24中的同心孔22允许在将微珠50装载到盒10中或将盒10装载到照射靶组件80中时通过垂直轴60接合。同样,这些数字可以根据具体实施例及应用而变化。靶组件的设计、尺寸和总质量装载可以根据用于活化的反应器和中子流的选择而变化。
图6示出了本公开的铱源90的另一实施例。在该实施例中,随机填充(或部分随机)的铱微珠(或形成球形、准球形或圆柱形的作为低密度合金、化合物或合金或复合物的铱-192)在球形或准球形源腔91中,该球形或准球形源腔91示出为填充有微粒、微珠或微柱体。铝或其他低密度无机粘合剂可用于将的微粒、微珠或微柱体(在活化后)固定在源90内。这可望优化产量和输出效益、以及图像对比度和分辨率,从而使输出效率提高11-17%。球形或准球形低密度铱-192源的焦点尺寸(等于腔的最大内部尺寸)将不大于堆叠盘圆柱形源的对角线的尺寸。活性插入物中的最佳铱密度为100%致密纯铱密度的30-85%范围内。进一步的最佳密度范围包括100%致密纯铱密度的40%至70%,以及100%致密纯铱密度的50%至65%和50至65%。
一个替代实施例含有金属、合金、化合物或复合物形式的铱-191,在中子照射之前,它形成盘或环形或厚度小于0.5毫米的其它扁平形状,使得它可以在常规的活化靶罐中被活化,然后在活化后被压紧、压实、模制或以其他方式形成球形或准球形。
如图11所示的辐射源90的另一替代实施例含有铱-11,其形式为具有上述最佳铱密度范围(选自30-85%、40-70%或50-65%)的活性插入物的金属、合金、化合物或复合物,其中半铁饼形、半椭圆形或具有倒角的端部件92、94被设置在一叠扁平盘96的每一端。盘96可以最佳地为厚度约0.25毫米或厚度最大约0.5毫米,以使活化效率最大化,并在活化期间使中子自屏蔽最小化。弯曲的端部件92、94中心厚度可以最佳地为约0.5毫米或最大约0.75毫米,以使活化效率最大化,并在活化期间使中子自屏蔽最小化。这形成具有弯曲的(或倒角的)端部的圆柱体(类似于圆顶的球柱体和台柱体形状)。虽然这种几何形状不像优选的形状那样呈球形,但这可能具有其他优点。它可以使用常规照射靶几何形状来进行常规盘照射。
图8至图10示出了测试,其中使用不同数量的盘来模拟来自30%、64%和100%致密铱的发射。也就是说,分别用5、11和17个堆叠盘进行测试,其中盘厚度为0.125毫米。
可以预期,较低密度的铱将在发射能谱的低能端发射本质上高丰度的伽马射线。图8示出了从三种源(5、11和17个盘)沿轴向方向取得的伽马能谱。图8证实了5个盘的源(模拟30%理论密度的内部自吸收(相对于纯的、标准焦点的、实心铱源几何形状))——用三条图形线中的最高那条图形线来表示,与17个盘的源(如三条图形线中最低的那条图形线所示)相比,发射丰度在288-316keV处高出48%,在468keV处高出26%,在589-612KeV处高出18%。同样,三条图形线中间那条表示的11个盘的源(模拟64%密度)发射丰度在288-361keV处高出18%,在468keV处高出7%,在589-621keV处高出6%。
通过测量每个光峰下的面积来确定相对发射丰度。这通常通过对每个峰下的计数进行求和并减去每个峰的切线基线下的楔形面积来完成。
相对于常规的铱源,球形低密度铱-192的较柔和能谱有望改善射线照片的图像质量。众所周知,例如,当对厚度小于40毫米的钢板进行射线照相时,硒-75的较低能谱相对于铱-192显著改善了图像质量。常规透度计测试的结果是,通常5个盘的源(模拟30%密度)分辨的特征平均比17个盘的源(模拟100%密度)小4%,并且11个盘的源通常分辨的特征平均比17个盘的源(模拟100%密度)小1.5%。
对上述5个、11个和17个盘构造进行轴向剂量分配率的测量。根据构造中的盘的数量绘制每个盘的输出活性。如图9所示,17个盘构造的轴向输出为每盘9.9居里,而11个盘和5个盘构造的轴向输出分别为每盘11.6和13.1居里。
图9的曲线图的陡峭斜率表明,当堆叠高度从17个盘减少到11个盘和5个盘(分别模拟64%密度和30%密度)时,沿轴向方向测量的源的每盘输出(即输出效率)显著增加。这证实了降低堆叠高度并因此降低密度显著提高了输出效率。相对于17个盘(即100%密度),5个盘和11个盘源的每盘轴向输出分别增加了32%和17%。图9的斜率表明轴向自屏蔽约为每盘2.03%,相当于每毫米铱16.2%。
对4π(球面)输出(每盘居里数)vs堆叠高度进行了类似的测量,并绘制于图10中。相对于17个盘的源,5个和11个盘的源的每盘4π输出分别增加了22%和11%。图10的曲线图的斜率表明轴向自屏蔽(相对于4π输出)约为每盘1.53%,或每毫米铱12.2%。
堆叠高度从17个盘到11个盘的变化导致铱总质量减少35.3%。发现这可以使总净输出减少24.3%,同时使效率提高17%。因此,源密度降低类似的35.3%同样可望导致输出居里数减少24.3%。
因此,具有相同物理体积和较低质量的低密度源插入物具有更高的输出效率。然而,结果是具有相同铱总质量和相应更大体积的低密度源插入物将具有更高的效率,通常需要从圆柱形变为球形或准球形几何形状以避免增加焦点尺寸。如图3所示,具有与正圆柱体的对角线相同的焦点直径的球体具有多出89%的体积。因此,如果球体为53%致密的,这样的球体将具有与圆柱体相同的质量。这种密度在随机或部分随机填充的铱微珠或低密度铱合金、化合物或具有低密度金属或陶瓷的复合物的实际范围的中间。
可以推导出,这种球形或准球形低密度铱-192源的质量和活性将减少17%,但输出等于常规百分之百致密2.7毫米×2.7毫米实心盘(圆柱形)源。这种球形或准球形低密度铱-192源可望具有降低的原料(铱-192)要求,同时保持源输出活性。此外,由于较柔和的伽马射线能谱,图像质量可望提高2%,而通常小5%的焦点尺寸(诸如与3.82毫米相比为3.63毫米)将提高图像质量或通过更接近被射线照相的物体5%地移动源来使得拍摄时间减少10%。
如果球形或准球形低密度铱-192在照射期间具有减少的中子自屏蔽,则除了预期的11%至17%的输出效率增益之外,进一步可望存在额外的活化产率增益。当环形盘被照射时,对于50-65%密度范围,测量到15-27%的表观增益,这类似于预期使用球形或准球形低密度铱-192的预测18-28%增益。
圆柱形铱-192源内伽马射线的自衰减取决于盘堆的直径、盘高度以及盘在源中的电子密度。铱非常致密(每立方厘米22.42克),并且在周期表中所有元素中具有最高电子密度之一,因此由于自屏蔽而具有非常高的衰减率。铱的“第一半部厚度”为1.42毫米。也就是说,1.42毫米的铱厚度导致其自身伽马射线衰减百分之五十。
为了计算“形状”的自屏蔽,必须知道“有效厚度”。出于计算自衰减的目的,“有效厚度”通常是发射方向上实际(或平均)厚度的一半。一些典型的实例是,相对于轴向方向,圆柱体的有效厚度为堆叠高度的0.5倍;相对于径向方向,圆柱体的有效厚度为直径的0.3927倍;相对于关于圆形顶部测量的角度θ,圆柱体(具有直径d和高度h)具有有效厚度πdh I2(πdsinθ+4hcosθ)。类似地,正圆柱体的平均球形(4π)自屏蔽是dh/(d+2h)。
使用这些屏蔽厚度的值,可以使用1.42毫米作为铱中铱-192伽马射线的半厚度来估算任何铱源在任何发射角下的相对输出。
进一步注意到,计算是近似的,因为半厚度不是恒定的,而是随着屏蔽的厚度而略微变化,因为随着铱-192能谱在通过物质时硬化,随后的半厚度值增加。然而,这些计算提供了自屏蔽根据密度、形状和发射方向而改变的有效趋势,并且它们为不确定的测量数据(其可能容易导致系统性误差和校准不确定性)增加了更多确定性。
具有与铱的2.7×2.7毫米正圆柱体相同的质量(347毫克)和焦点尺寸(3.82毫米)的球体被计算出具有53.03%的密度。这通常是球形源腔中随机或部分随机填充微珠的密度。
计算该球体的输出(不包括胶囊壁效应):
1.比2.7毫米×2.7毫米正圆柱体的轴向输出高出24%;
2.比2.7毫米×2.7毫米正圆柱体的径向输出高出13%;
3.比2.7毫米×2.7毫米正圆柱体的球形(4π)输出高出8%;以及
4.比2.7毫米×2.7毫米正圆柱体在30-60度的倾斜角度下(正圆柱体的最有效发射方向,因为当朝向该方向时其平均厚度最薄)的输出低6-8%。
如果忽略胶囊壁中的衰减效应,则球形源的输出应该是各向同性的(在所有方向上相同)。但是,圆柱形源的输出取决于发射方向。通常,矮堆叠物(少于17个0.125毫米的盘)轴向发射高于径向发射,而高堆叠物(多于17个0.125毫米的盘)径向发射高于轴向发射。在中间角度(30-60度),计算证实,除了非常矮的堆叠物,圆柱形源在这些角度下具有比轴向或径向更高的发射。
因此,根据计算和测量的数据,球形低密度铱-192在放射线照相机常见的实际发射角度下可望将源输出效率提高11%至17%的范围。径向是放射线技师最常见或最常用的方向。然而,对于预期的源输出效率增加,不能指定单个值,因为在实践中,这可望根据活性插入物在测量方向和几何形状上的有效密度和厚度而改变。
此外,伽马能谱的分析表明,相对于100%致密的铱,球形低密度铱-192在低能量288-316keV光峰区域内将发射出高出20%的高丰度伽马射线,导致图像质量提高2%(即在测试中发现,相对于100%致密的铱,低密度铱可以分辨小2%的特征)。
因此,最有效地实现了上述若干目的和优点。尽管本文已经详细公开并描述了本发明的优选实施例,但应该理解,本发明决不限于此。
Claims (25)
1.一种包括铱的辐射源,其中含有所述铱的活性插入物的密度在100%致密纯铱的密度的30%至85%的范围内。
2.根据权利要求1所述的辐射源,其中所述铱的密度在100%致密纯铱的密度的40%至70%的范围内。
3.根据权利要求1所述的辐射源,其中所述铱的密度在100%致密纯铱的密度的50%至65%的范围内。
4.根据权利要求1所述的辐射源,其中所述铱的形式为含有铱-192的微珠。
5.根据权利要求4所述的辐射源,其中所述铱-192的微珠为随机或部分随机填充的构造。
6.根据权利要求1所述的辐射源,其中所述铱是包含在金属、合金、化合物或复合物内并形成球形或准球形的铱-192。
7.根据权利要求6所述的辐射源,其中所述铱-192包含在金属、合金、化合物或复合物材料内,并通过物理压紧或压实的方法由胶囊腔形成或成形为球形或准球形。
8.根据权利要求1所述的辐射源,其中在中子照射之前,所述铱的形式为含有铱-191的直径约0.4毫米的微珠或直径约0.3毫米的微柱体。
9.根据权利要求1所述的辐射源,其中在中子照射之前,所述铱的形式为含有铱-191的直径0.25-0.60毫米的微珠或直径0.20-0.50毫米的微柱体。
10.根据权利要求1所述的辐射源,其中在中子照射之前,所述铱为含有铱-191的直径约0.3毫米的线,所述线在活化后被切割以形成微柱体。
11.根据权利要求8所述的辐射源,其中铱-191的所述微珠或所述微柱体为随机填充或部分随机的构造。
12.权利要求1的辐射源,其中在中子照射之前,所述铱含有铱-191,其形式为金属、合金、化合物或复合物。
13.根据权利要求1所述的辐射源,其中在中子照射之前,所述铱含有铱-191,形式为金属、合金、化合物或复合物,其形成厚度小于0.75毫米的盘、半椭圆体或其他扁平形状,使得它可以在常规活化靶罐中被活化,并在活化后形成球形或准球形。
14.根据权利要求1所述的辐射源,还包括其中含有所述铱的球形或准球形源腔。
15.根据权利要求1所述的辐射源,其中所述辐射源包含形式为金属、合金、化合物或复合物的多个铱盘。
16.一种活化靶插入物,其形成为盘状并包括多个铱的微珠或微柱体。
17.根据权利要求16所述的活化靶插入物,其中所述微珠的形状为球形或准球形或形成为微柱体。
18.根据权利要求16所述的活化靶插入物,其中所述微珠具有约0.4毫米的直径,或所述微柱体具有约0.3毫米的直径。
19.根据权利要求16所述的活化靶插入物,其中所述铱的形式为直径0.25-0.60毫米的微珠或直径0.20-0.50毫米的微柱体。
20.根据权利要求17所述的活化靶插入物,其中所述辐射靶插入物包括多个至少部分同心的环,所述环保持所述微珠。
21.根据权利要求20所述的活化靶插入物,其中多个所述环相对于所述辐射靶插入物的旋转轴线是同心的并且相对于与所述旋转轴线垂直的方向是对角偏移的。
22.根据权利要求21所述的活化靶插入物,还包括锥形壁。
23.根据权利要求22所述的活化靶插入物,其中连续辐射靶插入物的所述锥形壁彼此嵌套。
24.根据权利要求16所述的活化靶插入物,其中所述铱包括铱-192。
25.根据权利要求16所述的活化靶插入物,其中所述铱包括铱-191并且通过中子照射被活化。
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曹志坚: "192Irγ照相源的研制", 《原子能科学技术》, vol. 21, no. 2, 31 March 1987 (1987-03-31) * |
程品晶等: "高剂量率铱-192微型源在水模中的剂量分布计算", 《核电子学与探测技术》 * |
程品晶等: "高剂量率铱-192微型源在水模中的剂量分布计算", 《核电子学与探测技术》, no. 06, 20 November 2007 (2007-11-20) * |
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