CN109411770A - 一种燃料电池用双极板及燃料电池 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种燃料电池用双极板及燃料电池。该燃料电池用双极板由石墨组成，其流道为蛇形流道，其表面粗糙度Ra为0.5～2μm，其经过表面改性处理，该表面改性处理包括依次如下步骤：取适量改性剂

Description

一种燃料电池用双极板及燃料电池
技术领域
本发明涉及一种燃料电池用双极板及燃料电池。
背景技术
燃料电池(FC)是一种将化学能通过电极反应直接转换成电能的装置。其特点是反应过程不涉及化石燃料，能量转换效率不受“卡诺循环”的限制，因此能量转换效率高。质子交换膜燃料电池的能量换率高达60％～80％，实际使用效率则是普通内燃机的2倍(参见国际电力，2001(2)：24～26)。燃料的多样化、环境污染小、噪音低、可靠性及维修性好，低温启动、无电解质泄露等优点，是其它电池无可比拟的。因此被公认为最有希望成为航天、军事、电动汽车和区域性电站的首选电源。
燃料电池双极板是燃料电池关键部件之一，一般它是由极板和流场组成的。理想双极板应具备电、热的良导体，良好的机械性能，很好的阻气性能，较低密度，耐腐蚀性好等特点。在常见的FC中，流场与极板可以是一体的，也可以是分体的。目前双极板的研究和应用主要集中在金属材料板、模压材料板和石墨材料板，这三种双极板各有优势：(1)金属材料双极板强度好，导电好，不透性好，弱点是耐腐蚀性差。(2)模压材料双极板，先期一次性投入大，在导电性与强度之间需要取舍。(3)石墨双极板，具有良好的导电性和耐腐蚀性，弱点是强度低，有气孔，因此需要提高石墨材料的强度，填补石墨材料固有的不规则气孔，从而达到燃料电池堆的使用要求。
单一柔性石墨制作的双极板，虽具有很好的导电、导热性，但板的强度低，因此如何通过工艺手段提高其强度以满足使用要求具有一定难度。由于石墨是多孔材料，因此极板需要具有几个mm厚度来保证能够使反应气体间分离开来，进而提高阻气性。这意味着虽然材料本身的密度低，但是得到的成品不一定非常轻。
美国专利4824741教导了使用多孔石墨阳极板的燃料电池系统。提供给该多孔板和阳极反应物气体的水通过从该板表面蒸发来增湿。通过与湿的多孔阳极板接触来润湿质子交换膜。与阴极板相邻的无孔隔板用于防止气体从阳极穿过到阴极。也参见美国专利4826741、美国专利4826742、美国专利5503944和PCT申请No.WO94/15377。
由Ballard公司申报的专利WO0064808公开一种质子交换膜燃料电池双极板制备方法，所制备的质子交换膜燃料电池双极板在电阻特性和机械强度方面能满足性能要求，双极板也是采用两层结构，已经应用于Ballard公司MK900系列电池，但该专利在板材制备上可操作性差，而且性能不稳定，主要的缺陷是板材浸渍树脂的方式，它是在常压下，将一定密度的板材以一定的速度沉入树脂中浸渍，由于板材本身的不均匀性和颗粒表面的差异以及板材的孔隙率不同，容易造成树脂扩散和吸附的不均匀性，而且双极板的阻气性相对较低，这样导致该双极板应用于燃料电池发动机时必须增加消氢系统，这样就增加了系统的复杂性和不稳定性。
美国UCAR公司在专利文献(公开号WO/2000/064808，公开日2000.11.2)中制备的PEMFC双极板在电阻及机械强度方面都能满足要求，但双极板制备的可操作性差，而且双极板的阻气性相对较低，这样由此双极板组装的燃料电池发动机必须增加消氢系统，从而增加了发动机系统的复杂性。
因此，如何最小化石墨双极板的厚度，并且具有很高的阻气性，是目前燃料电池双极板的研究热点之一。
发明内容
鉴于上述问题，本发明要解决的技术问题是，最小化燃料电池双极板的厚度，同时显著提高燃料电池的石墨双极板的阻气性。
本发明的发明人通过长期研究和实验发现，采用改性剂对具有蛇形流道和一定粗糙度的石墨双极板进行改性，能够在石墨双极板表面产生交联和协同作用，从而可以增大石墨双极板的阻气性，进而实现石墨双极板的薄膜化，进而对实现燃料电池的微型化打下坚实的基础。
石墨双极板的表面具有丰富的官能团，例如氧基官能团、羟基官能团。在采用改性剂对石墨双极板进性的过程中，改性剂与石墨双极板表面以及孔中的表面官能团发生了交联反应，在干燥蒸发过程中，大量的含氧官能团滞留在石墨双极板的表面和孔中，从而有效地阻止气体通过。然而对石墨双极板的附着效应并不好，其不能有效地附着在石墨双极板的表面上，从而无法进一步进入石墨双极板的孔中。而蛇形流道具有多个转折，其导致反应气体的压力损失，并使得反应气体之间乱串，可以在一定程度上提高的附着。同时，石墨双极板的粗糙度也可以提高在石墨双极板上的附着，从而有效地进入石墨双极板的孔中。
因此，本发明提出一种燃料电池用双极板，该燃料电池用双极板由石墨组成，其特征在于，该燃料电池用双极板的流道为蛇形流道，燃料电池用双极板表面的粗糙度Ra为0.5～2μm，且该燃料电池用双极板经过表面改性处理，该表面改性处理包括依次如下步骤：(1)取适量改性剂加入有机溶剂中，搅拌溶解，得到处理液；(2)将未表面改性处理的双极板放入该处理液中，于60～80℃下在搅拌状态下放置12～24小时；(3)将表面改性处理后的双极板于80～100℃下真空干燥12～24小时，得到该燃料电池用双极板。
优选地，燃料电池用双极板表面的粗糙度Ra为0.8～1.8μm。
优选地，燃料电池用双极板表面的粗糙度Ra为1.0～1.6μm。
优选地，该石墨为蠕虫状石墨。
优选地，该有机溶剂为乙醇、异丙醇、丙酮、乙醚、氯仿、环己烷或乙酸乙酯。
优选地，该改性剂在该处理液中的浓度为0.01～0.1mol/L。
优选地，该改性剂在该处理液中的浓度为0.02～0.08mol/L。
优选地，步骤(1)中的搅拌方式为磁力搅拌。
优选地，该燃料电池用双极板的厚度为1～3mm。
本发明还提供一种燃料电池，其包括膜电极和本发明的燃料电池用双极板。
本发明具有以下优点：
1、本发明采用现有的化合物对具有蛇形流道和一定粗糙度的石墨双极板进行改性，产生了交联和协同效应，能够有效的增大石墨双极板的阻气性，从而提高燃料电池的发电效率。
2、本发明的燃料电池用双极板在保持高阻气性的情况下，具有1～3mm的厚度，进而减轻了燃料电池的重量。
附图说明
图1是本发明的燃料电池的结构示意图。
具体实施方式
下面参照附图对本发明进行更全面的描述，其中说明本发明的示例性实施例。
如图1所示，本发明的燃料电池包括膜电极和燃料电池用双极板6，其中膜电极由电解质膜1、阴极2和阳极3组成，燃料电池用双极板6与阴极2和阳极3直接接触，双极板6上形成有蛇形流道，其为氧化气体流道4和燃料气体流道5。
本发明的电解质膜可以使用质子交换膜，可以是本领域已知的任何合适的质子交换膜，诸如氟聚合物，例如，全氟磺酸(Nafion，磺化四氟乙烯类含氟聚合物-共聚物)。阳极和阴极可以均包括气体扩散层和催化剂层。对于阳极和阴极，催化剂层可以是相同的，然而，阳极可以具有催化剂层A，阴极14可以具有不同的催化剂层B。催化剂层A可以促进氢原子分离成氢离子和电子，而催化剂层B促进氧气和电子的反应以形成水。气体扩散层可以由本领域已知的材料形成并通过本领域已知的方法形成，例如，可以通过碳纤维类纸和/或布形成，材料一般为高度多孔的(具有大约80％的孔隙率)以允许反应气体传输到催化剂层(其一般具有大约10-15μm的厚度)，也允许液态水从催化剂层传输。可以利用诸如聚四氟乙烯(PTFE，通常以商品名特氟龙为人所知)的非润湿的聚合物处理成为疏水的。阳极和阴极可以均包括设置在气体扩散层与催化剂层之间的微孔层。微孔层可以涂覆到面对催化剂层的气体扩散层侧以辅助物质传输。微孔层可以由本领域已知的材料(例如，碳粉末和粘合剂(例如，PTFE颗粒))形成并通过本领域已知的方法形成。阳极和阴极的催化剂层可以包括诸如铂或铂合金的贵金属或贵金属合金。催化剂层可以包括可支撑催化材料层或其上沉积有催化剂材料层的催化剂载体。
燃料电池的氧化气体可以是氧气，也可以是空气。燃料气体可以是氢气，也可以是甲烷等气体。其中氢气来源可以是电解水制氢，也可以是甲醇水重整制氢。从经济角度看，甲醇水重整制氢更优选。甲醇水重整制氢可以采用公知的方式获得。例如，氢制造装置是分解含有有机物的燃料来制造含氢气体的装置，所述氢制造装置具有：隔膜、在隔膜的一个面上设置的燃料极、向燃料极供给含有有机物(例如甲醇)和水燃料的装置、在隔膜的另一面上设置的氧化极、向氧化极供给氧化剂的装置，由燃料极侧产生含氢气体并导出的装置。具体地，所述氢制造装置在30-90℃的温度下，由供给甲醇和水的燃料极侧产生含氢气体。在不从外部向氢制造电池供给电能的情况，会产生70-80％氢浓度的气体；在从外部向氢制造电池施加电能的情况，会产生大于等于80％的氢浓度的气体。并且该气体的产生依赖于两极的开路电压或者运转电压。
本发明的燃料电池用双极板由石墨组成，该石墨优选为是蠕虫状石墨。本发明未表面改性处理的石墨双极板可以是商用的石墨双极板，也可以采用本领域公知的方式来制造。例如，将蠕虫状石墨填入模具中，在30～100MPa压力下直接成型，在石墨板上机械加工、线切割、电火花等加工方法进行加工，形成流场、进气孔、出气孔、冷却液进出口。燃料电池用双极板表面的粗糙度Ra可以通过抛光或砂轮等技术或装置进行调整，其范围是0.5～2μm。粗糙度Ra可以根据ANSI B46.1来确定。
本发明的燃料电池用双极板经过表面改性处理，该表面改性处理包括依次如下步骤：(1)取适量改性剂加入有机溶剂中，搅拌溶解，得到处理液；(2)将未表面改性处理的双极板放入该处理液中，于60～80℃下在搅拌状态下放置12～24小时；(3)将表面改性处理后的双极板于80～100℃下真空干燥12～24小时，得到该燃料电池用双极板。
本发明的改性剂可以采用本领域中公知的合成路线制备得到。例如：
本发明表面改性处理中的有机溶剂不做限制，以能够溶剂改性剂为准。优选为乙醇、异丙醇、丙酮、乙醚、氯仿、环己烷或乙酸乙酯。更优选为异丙醇或丙酮。
改性剂在该处理液中的浓度通常在0.1mol/L以下，优选为0.01mol/L以上。
本发明的燃料电池用双极板的厚度为1～3mm，具有高阻气性。
本发明的燃料电池用双极板采用0.1MPa气压进行透气检测，结果采用氢气透气率表示。
下面将结合实施例对本发明做详细描述。
实施例1
将蠕虫状石墨填入模具中，在30～100MPa压力下直接成型，在石墨板上机械加工、线切割、电火花等加工方法进行加工，形成蛇形流场、进气孔、出气孔、冷却液进出口，得到厚度为2mm的未表面改性处理的双极板。通过微型磨砂轮进行加工，该未表面改性处理的粗糙度Ra为1μm。
取适量改性剂加入乙醇中，搅拌溶解，得到处理液；将未表面改性处理的双极板放入处理液中，于60℃下在搅拌状态下放置24小时，将表面改性处理后的双极板于80℃下真空干燥24小时，得到燃料电池用双极板。
对燃料电池用双极板采用0.1MPa气压进行透气检测，氢气透气率为2.8×10- 11mol.cm-1.min-1.kpa-1。
实施例2
除了70℃下在搅拌状态下放置18小时、90℃下真空干燥18小时之外，其他同实施例1。
对燃料电池用双极板采用0.1MPa气压进行透气检测，氢气透气率为3.2×10- 11mol.cm-1.min-1.kpa-1。
实施例3
除了80℃下在搅拌状态下放置12小时、100℃下真空干燥12小时之外，其他同实施例1。
对燃料电池用双极板采用0.1MPa气压进行透气检测，氢气透气率为2.1×10- 11mol.cm-1.min-1.kpa-1。。
对比例1
将蠕虫状石墨和聚丙烯树脂充分混合，填入模具中加热到80～200℃，在30～100MPa压力下直接成型，在复合石墨板上机械加工、线切割、电火花等加工方法进行加工，形成蛇形流场、进气孔、出气孔、冷却液进出口，得到厚度为2mm的未表面改性处理的复合双极板。通过微型磨砂轮进行加工，该未表面改性处理的粗糙度Ra为1μm。
取适量改性剂加入乙醇中，搅拌溶解，得到处理液；将未表面改性处理的复合双极板放入处理液中，于60℃下在搅拌状态下放置24小时，将表面改性处理后的复合双极板于80℃下真空干燥24小时，得到燃料电池用复合双极板。
对燃料电池用复合双极板采用0.1MPa气压进行透气检测，氢气透气率为8.1×10- 9mol.cm-1.min-1.kpa-1。
对比例2
将蠕虫状石墨填入模具中，在30～100MPa压力下直接成型，在石墨板上机械加工、线切割、电火花等加工方法进行加工，形成蛇形流场、进气孔、出气孔、冷却液进出口，得到厚度为2mm的未表面改性处理的双极板。通过微型磨砂轮进行加工，该未表面改性处理的粗糙度Ra为1μm。
对未表面改性处理的双极板采用0.1MPa气压进行透气检测，氢气透气率为7.5×10-8mol.cm-1.min-1.kpa-1。
对比例3
将蠕虫状石墨填入模具中，在30～100MPa压力下直接成型，在石墨板上机械加工、线切割、电火花等加工方法进行加工，形成蛇形流场、进气孔、出气孔、冷却液进出口，得到厚度为2mm的未表面改性处理的双极板。通过微型磨砂轮进行加工，该未表面改性处理的粗糙度Ra为1μm。
取适量加入乙醇中，搅拌溶解，得到处理液；将未表面改性处理的双极板放入处理液中，于60℃下在搅拌状态下放置24小时，将表面改性处理后的双极板于80℃下真空干燥24小时，得到燃料电池用双极板。
对燃料电池用双极板采用0.1MPa气压进行透气检测，氢气透气率为3.7×10- 8mol.cm-1.min-1.kpa-1。
对比例4
将蠕虫状石墨填入模具中，在30～100MPa压力下直接成型，在石墨板上机械加工、线切割、电火花等加工方法进行加工，形成蛇形流场、进气孔、出气孔、冷却液进出口，得到厚度为2mm的未表面改性处理的双极板。通过微型磨砂轮进行加工，该未表面改性处理的粗糙度Ra为1μm。
取适量加入乙醇中，搅拌溶解，得到处理液；将未表面改性处理的双极板放入处理液中，于60℃下在搅拌状态下放置24小时，将表面改性处理后的双极板于80℃下真空干燥24小时，得到燃料电池用双极板。
对燃料电池用双极板采用0.1MPa气压进行透气检测，氢气透气率为1.6×10- 8mol.cm-1.min-1.kpa-1。
对比例5
除了未表面改性处理的粗糙度Ra为0.1μm之外，其余同实施例1。
对燃料电池用双极板采用0.1MPa气压进行透气检测，氢气透气率为2.7×10- 8mol.cm-1.min-1.kpa-1。
对比例6
除了未表面改性处理的粗糙度Ra为5μm之外，其余同实施例1。
对燃料电池用双极板采用0.1MPa气压进行透气检测，氢气透气率为2.1×10- 8mol.cm-1.min-1.kpa-1。
对比例7
除了形成直线流道之外，其余同实施例1。
对燃料电池用双极板采用0.1MPa气压进行透气检测，氢气透气率为8.2×10- 9mol.cm-1.min-1.kpa-1。
对比例8
除了形成交指型流道之外，其余同实施例1。
对燃料电池用双极板采用0.1MPa气压进行透气检测，氢气透气率为4.8×10- 8mol.cm-1.min-1.kpa-1。
对比例9
除了形成网格状流道之外，其余同实施例1。
对燃料电池用双极板采用0.1MPa气压进行透气检测，氢气透气率为6.9×10- 9mol.cm-1.min-1.kpa-1。
从实施例1-3和对比例1-9可以看出，本发明的改性剂适合对蛇形流道和一定粗糙度的石墨双极板进行改性。同时也可以看出，改性剂对直线型、交指型和网格状的流道作用不大，可能是因为蛇形流道独有弯曲结构和适中的压力降导致的。
以上内容仅为本发明的较佳实施例，对于本领域的普通技术人员，依据本发明的思想，在具体实施方式及应用范围上均会有改变之处，本说明书内容不应理解为对本发明的限制。

Claims (10)

1.一种燃料电池用双极板，所述燃料电池用双极板由石墨组成，其特征在于，所述燃料电池用双极板的流道为蛇形流道，所述燃料电池用双极板表面的粗糙度Ra为0.5～2μm，且所述燃料电池用双极板经过表面改性处理，所述表面改性处理包括依次如下步骤：
(1)取适量改性剂加入有机溶剂中，搅拌溶解，得到处理液；
(2)将未表面改性处理的双极板放入所述处理液中，于60～80℃下在搅拌状态下放置12～24小时；
(3)将表面改性处理后的双极板于80～100℃下真空干燥12～24小时，得到所述燃料电池用双极板。
2.根据权利要求1所述的燃料电池用双极板，其中，所述燃料电池用双极板表面的粗糙度Ra为0.8～1.8μm。
3.根据权利要求1或2所述的燃料电池用双极板，其中，所述燃料电池用双极板表面的粗糙度Ra为1.0～1.6μm。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的燃料电池用双极板，其中，所述石墨为蠕虫状石墨。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的燃料电池用双极板，其中，所述有机溶剂为乙醇、异丙醇、丙酮、乙醚、氯仿、环己烷或乙酸乙酯。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的燃料电池用双极板，其中，所述改性剂在所述处理液中的浓度为0.01～0.1mol/L。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的燃料电池用双极板，其中，所述改性剂在所述处理液中的浓度为0.02～0.08mol/L。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的燃料电池用双极板，其中，步骤(1)中的搅拌方式为磁力搅拌。
9.根据权利要求1～8中任一项所述的燃料电池用双极板，其中，所述燃料电池用双极板的厚度为1～3mm。
10.一种燃料电池，其特征在于，所述燃料电池包括膜电极和权利要求1～9中任一项的燃料电池用双极板。
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