CN109314227A - 用于燃料电池的耐氧化还原的阳极组合物 - Google Patents

用于燃料电池的耐氧化还原的阳极组合物 Download PDF

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Abstract

根据本公开的一些实施方案，提出了一种改变阳极孔隙率的方法。阳极由包含氧化镍、掺杂的二氧化铈和稳定的氧化锆的组合物形成，其中氧化镍的重量百分比为大于百分之二十五。阳极可以包括单层或多层，并且可以包括氧化钆掺杂的二氧化铈(GDC)、氧化钐掺杂的二氧化铈(SDC)或氧化镧掺杂的二氧化铈(LDC)中的至少一种；以及包括氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)或氧化钪稳定的氧化锆(ScSZ)中的至少一种。阳极可包括多层。各个层可包含具有通式NiOx‑(掺杂的二氧化铈)y的组合物，其中x和y是组分占组合物的重量百分比，并且其中25<x<100，且25<y<100，并且其中与前面的层相比，每个后续层包含更多的镍。

Description

用于燃料电池的耐氧化还原的阳极组合物
本发明是在美国能源部授予的援助协议号DE-FE0012077的政府支持下完成的。政府对本发明享有一定的权利。
技术领域
本公开总的来说涉及燃料电池。更具体地，本公开涉及用于燃料电池的耐氧化还原的阳极组合物。
发明背景
燃料电池是一种电化学系统，其中燃料(例如，氢气)在高温下与氧化剂(例如，氧气)反应以发电。一种类型的燃料电池是固体氧化物燃料电池。固体氧化物燃料电池的基本组件可包括阳极、阴极、电解液和在各个电池之间提供电连接的互连件。阳极可以是包含镍和氧化锆(诸如氧化钇稳定的氧化锆(YSZ))或镍和二氧化铈(诸如氧化钆掺杂的二氧化铈(GDC))的混合金属陶瓷。然而，如果将高的pO2引入燃料电池的阳极侧，则镍将易于氧化。镍的氧化产生NiO并可能导致阳极组分的体积变化，从而将不希望的应力引入至燃料电池组件中。反过来，这些应力可能导致电池微观结构的损坏并降低燃料电池的性能。在最坏的情况下，燃料电池可能会破裂，导致燃料电池系统的灾难性故障。
可能由镍的氧化引起的损坏取决于电池设计。在阳极支撑的燃料电池系统中，仅一个氧化还原循环就可能损坏燃料电池。而其他设计，例如使用附着在惰性载体上的薄层的分段串联或平面内串联的燃料电池，可能不太容易受到体积变化引起的应力的影响，但这些设计可能仍会发生燃料电池性能的下降并在重复的氧化还原循环后失效。
许多燃料电池系统包括阳极保护系统以防止镍氧化。然而，这些系统增加了燃料电池系统的制造、安装和操作的成本和复杂性。此外，如果燃料系统在燃料电池运行期间发生故障，则这种系统对于阳极的氧化可能提供不够充分的保护。
仍然需要具有更大的氧化还原耐受性的阳极以防止或消除镍氧化的潜在灾难性后果。
发明内容
本文描述了用于燃料电池(例如，固体氧化物燃料电池)的阳极的示例性组合物，其显示出改善的耐氧化还原性。根据一些实施方案，通过有意选择阳极所包含的材料来控制阳极的孔隙率。阳极可以是单层设计或多层设计，其中每层可包含与一个或多个其他层的组成不同的组合物。可以选择阳极或阳极层的特定组成以平衡电子电导率、孔隙率或该层所需的其他特性以执行其设计的功能。材料可以是粉末形式，并且可以在烧制之前混合在一起。
根据本公开的一些实施方案，提出了一种改变阳极孔隙率的方法。阳极由包含氧化镍、掺杂的二氧化铈和稳定的氧化锆的组合物形成，其中氧化镍的重量百分比为大于百分之二十五。阳极可以包括单层或多层，并且可以包括氧化钆掺杂的二氧化铈(GDC)、氧化钐掺杂的二氧化铈(SDC)或氧化镧(lanthania)掺杂的二氧化铈(LDC)中的至少一种；以及包括氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)或氧化钪稳定的氧化锆(ScSZ)中的至少一种。
根据本公开的一些实施方案，提出了一种燃料电池。燃料电池可包括阳极、阴极和设置在所述阳极和所述阴极之间的电解液；阳极包含具有通式NiOx-(掺杂的二氧化铈)y-(稳定的氧化锆)z的组合物，其中x、y和z是组分占组合物的重量百分比，并且其中25&lt;x&lt;100，25&lt;y&lt;100且0&lt;z＝1-x-y。
根据本公开的一些实施方案，提出了一种燃料电池。燃料电池可包括阳极、阴极和设置在所述阳极和所述阴极之间的电解液。阳极可包括设置在第二层和所述电解液之间的第一层。第一层可包含具有通式NiOx-(掺杂的二氧化铈)y的组合物，其中x和y是组分占组合物的重量百分比，并且其中25&lt;x&lt;100，并且25&lt;y&lt;100。第二层可包含具有通式NiOx-(掺杂的二氧化铈)y-(稳定的氧化锆)z的组合物，其中x、y和z是组分占组合物的重量百分比，并且其中25&lt;x&lt;100，25&lt;y&lt;100且0&lt;z＝1-x-y。
根据本公开的一些实施方案，提出了一种燃料电池。燃料电池可包括阳极、阴极和设置在所述阳极和所述阴极之间的电解液。阳极可包括第一层、第二层和第三层，所述第一层设置在所述第二层和所述电解液之间，且所述第二层设置在所述第一层和所述第三层之间。各个层可包含具有通式NiOx-(掺杂的二氧化铈)y的组合物，其中x和y是组分占组合物的重量百分比，并且其中25&lt;x&lt;100，且25&lt;y&lt;100，并且其中与前面的层相比每个后续层包含更多的镍。
通过熟读以下对于权利要求、附图和实施方案的详细描述，本公开所属领域的技术人员将容易明白本主题的这些和许多其他优点。
附图的简要说明
图1示出了根据本公开的一些实施方案的燃料电池的横截面。
图2示出了根据本公开的一些实施方案的一些示例性阳极组合物的的孔隙率。
图3示出了多次氧化还原循环后的两种阳极组合物的电导率测试结果。
图4示出了燃料电池的ASR随阳极电导率的变化。
图5示出了根据本公开的一些实施方案，在连续的氧化还原循环后的阳极组合物的电导率。
参考附图，示意性地描绘了根据本公开的实施方案的燃料电池系统的非限制性实例的一些方面。在附图中，描述了本公开的实施方案的各方面的各种特征、组件和其之间的相互关系。
然而，本公开不限于所呈现的特定实施方案和附图中所示和本文所述的组件、特征和其之间的相互关系。
详细描述
根据以下对于其优选实施方案的详细描述并结合附图，所要求保护的主题的目的和优点将变得显而易见。
图1中示出了根据本公开的一些实施方案的燃料电池的横截面。燃料电池10包括阴极2、电解液4、阳极6和阳极集电器8。在一些实施方案中，燃料电池10可以包括其他层(未示出)，例如互连件、多孔阳极阻挡层、陶瓷密封件、化学阻挡层和阴极集电器。可以认为阳极6和阳极集电器(ACC)8的组合功能是执行传统的阳极功能(例如，燃料和氧化剂的化学组合以及远离三相边界的电子传输)。如本文所用，“阳极”是指执行这些传统阳极功能的层或层的组合，除非提及的是阳极的特定层。阳极6和阳极集电器8中的每一个可被优化以通过选择组件的位置和相对于其他燃料电池组件的位置以及每个的结构和材料组成来执行其设计的功能。然而，一些实施方案不限于执行阳极功能的两个组合层，而是可包括任何数量的层。一些实施方案使用单层来执行阳极功能。
阳极6、阳极集电器8或其两者通常包含镍或镍-金属合金，并且还可包含离子相，例如稳定的氧化锆或掺杂的而二氧化铈。稳定的氧化锆可包括氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)和氧化钪稳定的氧化锆(ScSZ)，并且掺杂的二氧化铈可包括GDC(氧化钆掺杂的氧化铈)。
本公开的发明人已经发现，阳极的孔隙率在控制由镍的氧化引起的微结构应力中起重要作用。因此，控制阳极的孔隙率是改善燃料电池的耐氧化还原性的有效方式。在本公开的一个方面，发明人已经发现可以选择阳极组合物以控制阳极的孔隙率。
根据一些实施方案，提供阳极组合物。阳极可由包含镍或镍-金属合金、离子相和可以是第二离子相的孔控制相的组合物形成。构成阳极的材料可以在烧制混合物以形成复合阳极之前在粉末形式时混合。离子相可包含稳定的氧化锆，例如氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)、氧化钪稳定的氧化锆(ScSZ)或其他稳定的氧化锆。孔控制相可包括掺杂的二氧化铈，例如氧化钆掺杂的二氧化铈(GDC)、氧化钐掺杂的二氧化铈(SDC)、氧化镧掺杂的二氧化铈(LDC)或其他稀土元素掺杂的二氧化铈。即使镍可以在这些组合物中被氧化，但掺杂的二氧化铈和稳定的氧化锆的组合可以产生这样的阳极结构，其可以适应由NiO的形成引起的阳极的体积增加，从而改善燃料电池的耐氧化还原性。
更具体地，阳极或阳极层的孔隙率可通过选择本文所述的组合物的每种组分的重量百分比来控制。图2示出了所测量的根据本公开的一些实施方案的一些示例性阳极组合物的孔隙率。每个示例性阳极组合物包含NiO和陶瓷，其中陶瓷包含GDC和10ScSZ。对于每个样品，NiO占阳极的65wt％，且陶瓷占35wt％。在陶瓷组分中，第一样品包含的GDC与10ScSZ的重量比为90:10，第二样品包含的GDC与10ScSZ的重量比为50:50，且第三样品包含GDC与10ScSZ的重量比为10:90。向阳极组合物中添加GDC允许控制阳极孔隙率，从第一样品的约18％，第二样品的约6％到第三样品的约0.5％。如图2所示，阳极的孔隙率通过改变阳极组合物的两种离子组分的混合比而得到有效控制，其具有比通过其他孔形成技术可获得的更高的精度和更宽的孔隙率范围。
阳极的孔隙率影响阳极的耐氧化还原性和阳极的电导率。图3示出了在多次氧化还原循环后，NiO-10ScSZ(60-40wt％)和NiO-GDC(60-40wt％)组合物阳极的条带电导率测试结果。可以看出，NiO-10ScZZ阳极具有约650S/cm的初始电导率，并且在一个氧化还原循环后其电导率在大于700S/cm时达到峰值。然而，在连续的氧化还原循环后，NiO-ScSZ阳极的电导率迅速下降。Ni-GDC阳极的初始电导率为约100S/cm。在两次氧化还原循环后，Ni-GDC阳极电导率增加至约175S/cm。组合物的在后测试分析表明，NiO-ScSZ阳极具有致密的微观结构，而Ni-GDC阳极显示出高的孔隙率和低的电导率，即使其具有高的镍wt％(60wt％)。由于其较致密的微观结构(该微观结构不能适应氧化镍的体积增加)，NiO-10ScSZ阳极的电导率变差，导致阳极微观结构的严重损坏。相反，Ni-GDC阳极的较高孔隙率适应该体积增加，但限制了阳极的总电导率。
电导率是燃料电池性能的重要参数，特别是对于由于面内电子传导的面内串联电池结构。图4示出了阳极电导率对电池ASR的影响。如图所示，当阳极电导率小于300S/cm时，电池ASR迅速增加。如上所述，阳极电导率受到电池孔隙率的影响。
根据本公开的一些实施方案，提供了用于增加耐氧化还原性的阳极组合物。该实施方案可以采用执行上述阳极功能的单层阳极。阳极组合物可包含NiOx，掺杂的二氧化铈和具有通式NiOx-(掺杂的二氧化铈)y-(稳定的氧化锆)z的稳定的氧化锆，其中25wt％&lt;x&lt;100wt％，0wt％&lt;y&lt;100wt％且0&lt;z＝l-x-y。掺杂的二氧化铈和稳定的氧化锆可构成上述组合物。选择镍含量以提供活性的三相边界并赋予阳极导电性。优选地，镍占阳极组合物的50-70wt％。在一些实施方案中，优选使掺杂的二氧化铈占阳极的10-40wt％。阳极的最佳组成取决于粉末尺寸和用于形成阳极的特定掺杂材料。在一些实施方案中，x＝65。在一些实施方案中，y＝31.5。
图5示出了根据本公开的阳极组合物的实施方案，其经历连续的氧化还原循环。在图5中测试的阳极组合物包含65:35(wt％)比率的NiO:陶瓷，其中陶瓷包含90wt％的GDC和10wt％的ScSZ。在每次测量阳极的电导率之后，对阳极进行两次氧化还原循环(标记为1和2)。阳极的初始电导率为约500S/cm。在第一次氧化还原循环后，该电导率升至约650S/cm。最后，第二氧化还原循环导致增加至约700S/cm。该电导率水平对于燃料电池操作而言足够高，并且增加的电导率表明该阳极组合物的耐氧化还原性增加。
根据本公开的一些实施方案，提供了用于增加耐氧化还原性的阳极组合物。阳极可包括执行上述阳极功能的多个层。此外，选择每层的组成以平衡耐氧化还原性、电导率和三相边界活性，以满足该层执行特定功能的需要。在一些实施方案中，阳极可包含两层。第一层可以紧邻电解液设置，并且可以具有选择的组成以优化三相边界形成并且具有更高的孔隙率以增加耐氧化还原性。在一些实施方案中，第一层可包含不含氧化锆的Ni-GDC以获得更高的孔隙率，并且可以具有通式NiOx-GDCy，其中25wt％&lt;x&lt;100wt％且25wt％&lt;y&lt;100wt％。第二层可以主要支持电传导并且可以包含更高的镍含量，并且可以具有通式NiOx-GDCy-(YSZ或ScSZ)z，其中25wt％&lt;x&lt;100wt％，25wt％&lt;y&lt;100wt％且0&lt;z＝l-x-y。在一些实施方案中，第一层不限于Ni-GDC。在一些实施方案中，阳极可包括第一层和第二层的后续层，其中后续层可以遵循上面给出的通式，并且随着层与电解液之间的距离增加，后续层的镍含量也增加。
在一些实施方案中，阳极可包含大于两层的层。第一层可以设置在电解液附近并且可以具有通式NiOx1-GDCy-(YSZ或ScSZ)z，其中25wt％&lt;xl&lt;100wt％，25wt％&lt;y&lt;100wt％且0&lt;z＝l-xl-y。第二层可以经由第一层设置，第一层设置在第二层和电解液之间，并且第二次可以具有通式NiOx2-GDCy-(YSZ或ScSZ)z，其中25wt％&lt;x2&lt;100wt％，25wt％&lt;y&lt;100wt％且0&lt;z＝l-x2-y，并且其中xl&lt;x2。第三层可以经由第二层和第一层设置，第二层和第一层在第三层和电解液之间，并且第三层可以具有通式NiOx3-GDCy-(YSZ或ScSZ)z，其中25wt％&lt;x3&lt;100wt％，25wt％&lt;y&lt;100wt％且0&lt;z＝l-x3-y，其中x2&lt;x3。后续层可以遵循上面给出的通式，并且随着层与电解液之间的距离增加，后续层的镍含量增加。
如本文所公开的，可选择阳极的组成以控制阳极的孔隙率并增加耐氧化还原性，同时为燃料电池操作提供足够的电导率。与其他技术相比，本文公开的技术在更宽的孔隙率范围上提供了对阳极孔隙率的更好控制。通过选择适当的组合物控制孔隙率来增加阳极的耐氧化还原性，其允许简化燃料电池和支持系统的制造和操作。
虽然已经描述了本发明的主题的优选实施方案，但应该理解，所描述的实施方案仅为说明性的，并且本发明的主题的范围仅由所附权利要求限定；通过熟读本发明，本领域技术人员能够自然地想到本发明的多个等同、多种变化和变型。

Claims (17)

1.一种通过由包含氧化镍、掺杂的二氧化铈和稳定的氧化锆的组合物形成阳极来改变燃料电池中的所述阳极的孔隙率的方法，所述燃料电池具有包含氧化镍的阳极，其中所述氧化镍的重量百分比为大于百分之二十五。
2.如权利要求1所述的方法，其包括将所述阳极形成为单层组合物，所述单层组合物包括氧化钆掺杂的二氧化铈(GDC)、氧化钐掺杂的二氧化铈(SDC)或氧化镧掺杂的二氧化铈(LDC)中的至少一种；以及包括氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)或氧化钪稳定的氧化锆(ScSZ)中的至少一种。
3.如权利要求2所述的方法，其包括由包含GDC的组合物形成所述阳极。
4.如权利要求1所述的方法，其包括将所述阳极形成为多层阳极，其中至少一层的所述组合物包含GDC、SDC或LDC中的至少一种；以及YSZ或ScSZ中的至少一种。
5.如权利要求4所述的方法，其包括由包含GDC的组合物形成所述至少一层。
6.如权利要求1所述的方法，其包括由包含氧化镍、掺杂的二氧化铈和稳定的氧化锆的组合物形成三层形式的所述阳极，其中设置在第一层和第三层之间的第二层中的氧化镍的重量百分比大于所述第一层中的氧化镍的重量百分比并且小于所述第三层中的氧化镍的重量百分比。
7.一种燃料电池，其包括阳极、阴极和设置在所述阳极和所述阴极之间的电解液，所述阳极包含具有以下通式的组合物：
NiOx-(掺杂的氧化铈)y-(稳定的氧化锆)z
其中x、y和z是组分占所述组合物的重量百分比，并且其中：
25&lt;x&lt;100；
25&lt;y&lt;100；和
0&lt;z＝1-x-y。
8.如权利要求7所述的燃料电池，其中所述阳极包括GDC、SDC或LDC中的至少一种；以及YSZ或ScSZ中的至少一种。
9.如权利要求8所述的燃料电池，其中所述阳极包括GDC和ScSZ，并且其中x＝65。
10.如权利要求9所述的燃料电池系统，其中所述阳极包括其中y＝31.5的组合物。
11.一种燃料电池，其包括阳极、阴极和设置在所述阳极和所述阴极之间的电解液，所述阳极包括设置在第二层和所述电解液之间的第一层，所述第一层包含具有以下通式的组合物：
NiOx-(掺杂的二氧化铈)y
其中x和y是组分占所述组合物的重量百分比，并且其中：
25&lt;x&lt;100；且
25&lt;y&lt;100，
且所述第二层包含具有以下通式的组合物：
NiOx-(掺杂的二氧化铈)y-(稳定的氧化锆)z
其中x、y和z是组分占所述组合物的重量百分比，并且其中：
25&lt;x&lt;100；
25&lt;y&lt;100；和
0&lt;z＝1-x-y。
12.如权利要求11所述的燃料电池，其中所述阳极的第一层中的掺杂的二氧化铈包括GDC。
13.如权利要求12所述的燃料电池，其中所述阳极的所述第二层中的掺杂的二氧化铈包括GDC，并且其中所述阳极的所述第二层中的稳定的氧化锆包括YSZ或ScSZ。
14.一种燃料电池，其包括阳极、阴极和设置在所述阳极和所述阴极之间的电解液，所述阳极包括第一层、第二层和第三层，所述第一层设置在所述第二层和所述电解液之间，且所述第二层设置在所述第一层和所述第三层之间，所述第一层包含具有以下通式的组合物：
NiOxl-(掺杂的二氧化铈)y-(稳定的氧化锆)z
其中xl、y和z是组分占所述组合物的重量百分比，并且其中：
25&lt;xl&lt;100；
25&lt;y&lt;100；和
0&lt;z＝1-x-y，
所述第二层包含具有以下通式的组合物：
NiOx2-(掺杂的二氧化铈)y-(稳定的氧化锆)z
其中x、y和z是组分占所述组合物的重量百分比，并且其中：
xl&lt;x2；
25&lt;x2&lt;100；
25&lt;y&lt;100；和
0&lt;z＝1-x-y，
且所述第三层包含具有以下通式的组合物：
NiOx3-(掺杂的二氧化铈)-(稳定的氧化锆)z
其中x3、y和z是组分占所述组合物的重量百分比，并且其中：
x2&lt;x3；
25&lt;x3&lt;100；
25&lt;y&lt;100；且
0&lt;z＝1-x-y。
15.如权利要求14所述的燃料电池，其中所述第一层、所述第二层和所述第三层中的掺杂的二氧化铈包括GDC。
16.如权利要求15所述的燃料电池，其中所述第一层、所述第二层和所述第三层中的稳定的氧化锆包括YSZ或ScSZ。
17.如权利要求14所述的燃料电池，其中所述第一层、所述第二层和所述第三层中的稳定的氧化锆包括YSZ或ScSZ。
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