CN109301327B - 一种电解液与一种锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种电解液，包括电解质锂盐、非水有机溶剂和添加剂，所述添加剂由添加剂A和添加剂B组成；所述添加剂A选自如式(Ⅰ)所示的化合物和如式(Ⅱ)所示的化合物中的一种或两种；所述添加剂B为含有草酸根基团的化合物。本申请还提供了一种锂离子电池。本申请提供的电解液能与高镍三元正极材料相匹配，可显著改善锂离子电池的常温循环、高温循环以及高温存储性能，并大幅度减少高温存储过程中的产气量。

Description

一种电解液与一种锂离子电池
技术领域
本发明涉及锂离子电池技术领域，尤其涉及一种电解液与一种锂离子电池。
背景技术
近年来，全球新能源汽车取得了飞速发展，锂离子电池在动力电池领域的应用也越来越普遍。随着电动汽车续航里程的增加以及国家补贴政策的倾斜，对动力电池的能量密度要求也越来越高。
一般来说，高镍的三元正极材料是材料中镍的摩尔分数大于0.6的三元材料，该种材料具有高比容量和低成本的特点，因此开发高镍三元正极材料体系是增大电池能量密度的重要途径之一。然而，高镍三元正极材料的吸水性强和稳定性低，尤其在高温条件下，镍元素的催化作用会加速电解液的分解，导致电解液氧化、产气，极片产生裂缝并且溶出的锰、钴等过渡金属离子还会破坏负极上的SEI膜，致使在高温环境下锂离子电池的容量、循环和安全性都受到严重影响。锂离子电池高镍化给电解液带来了巨大的挑战，因此开发出一种与高镍三元正极材料相匹配的电解液非常关键。
在电解液的三大组分中，锂盐和溶剂的变化都不大，添加剂是提升锂离子电池性能的关键，也是相关研究的重点。
发明内容
本发明解决的技术问题在于提供一种电解液，本申请提供的添加液可显著改善锂离子电池的常温循环、高温循环以及高温存储性能，并大幅度减少高温储存过程中的产气量。
有鉴于此，本申请提供了一种电解液，包括电解质锂盐、非水有机溶剂和添加剂，其特征在于，所述添加剂由添加剂A和添加剂B组成；
所述添加剂A选自如式(Ⅰ)所示的化合物和如式(Ⅱ)所示的化合物中的一种或两种；
所述添加剂B为含有草酸根基团的化合物；
Figure BDA0001816586170000021
其中，R1、R2、R3、R4、R5和R6各自独立的选自氢、卤素、羟基、氰基、取代的或未取代的C1～C10的烷基、取代的或未取代的C2～C10的不饱和烃基、取代的或未取代的C1～C10的烷氧基或取代的或未取代的C2～C10的酰基。
优选的，所述取代的基团选自卤素、氰基、羟基、羧基和磺酸基中的一种或多种。
优选的，所述R1、R2、R3、R4、R5和R6各自独立的选自氢、卤素、羟基、甲基、乙基、丙基、取代的或未取代的C2～C5的烯烃基、取代的或未取代的C2～C5的炔烃基、取代的或未取代的C1～C5的烷氧基或取代或未取代的C2～C4的酰基。
优选的，所述添加剂A选自如式(Ⅰ1)所示的化合物、如式(Ⅰ2)所示的化合物、如式(Ⅰ3)所示的化合物、如式(Ⅰ4)所示的化合物、如式(Ⅱ1)所示的化合物、如式(Ⅱ2)所示的化合物、如式(Ⅱ3)所示的化合物和如式(Ⅱ4)所示的化合物中的一种或多种；
Figure BDA0001816586170000022
Figure BDA0001816586170000031
优选的，所述添加剂B选自双草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、二氟二草酸磷酸锂和四氟草酸磷酸锂中的一种或多种。
优选的，所述添加剂A的含量为所述电解液的0.1～10wt％，所述添加剂B为所述电解液的0.1～10wt％。
优选的，所述添加剂A的含量为所述电解液的1～5wt％，所述添加剂B为所述电解液的0.5～5wt％。
优选的，所述非水有机溶剂选自碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯、γ-丁内酯、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、乙酸丁酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯和丙酸丁酯中的一种或多种；所述电解质锂盐选自六氟磷酸锂、高氯酸锂、四氟硼酸锂、双氟草酸硼酸锂、二(三氟甲基磺酰)亚胺锂和双氟磺酰亚胺锂盐中的一种或多种。
本申请还提供了一种锂离子电池，包括正极、负极和电解液，所述电解液为上述方案所述的电解液。
本申请提供了一种电解液，该电解液以添加剂A和添加剂B的组合作为功能添加剂，该添加剂可在高镍三元正极表面形成热稳定性好且分布均匀的保护层，因此减少了正极Li+嵌入不均匀的现象，同时抑制了HF对高镍三元正极表面颗粒的侵蚀，避免了高镍三元正极颗粒在循环过程中颗粒内裂纹的产生，减少了过渡金属元素在高温下的溶出；该组合添加剂还能在负极表面形成一层在高温下稳定的SEI膜，从而减轻高镍三元正极材料体系锂离子电池在高温下的自放电现象。因此，本申请提供的电解液能够显著提升高镍三元正极材料体系锂离子电池的常温循环、高温循环以及高温存储性能，并大幅度减少高温存储过程中的产气量。
具体实施方式
为了进一步理解本发明，下面结合实施例对本发明优选实施方案进行描述，但是应当理解，这些描述只是为进一步说明本发明的特征和优点，而不是对本发明权利要求的限制。
针对现有技术中高镍三元正极材料体系锂离子电池的现状，本申请提供了一种非水电解液，该电解液能与高镍三元正极材料相匹配，可显著改善锂离子电池的常温循环、高温循环以及高温存储性能，并大幅度减少高温存储过程中的产气量。具体的，本发明实施例公开了一种电解液，其包括电解质锂盐、非水有机溶剂和添加剂，所述添加剂由添加剂A和添加剂B组成；
所述添加剂A选自如式(Ⅰ)所示的化合物和如式(Ⅱ)所示的化合物中的一种或两种；
所述添加剂B为含有草酸根基团的化合物；
Figure BDA0001816586170000051
其中，R1、R2、R3、R4、R5和R6各自独立的选自氢、卤素、羟基、氰基、取代的或未取代的C1～C10的烷基、取代的或未取代的C2～C10的不饱和烃基、取代的或未取代的C1～C10的烷氧基或取代的或未取代的C2～C10的酰基。
本申请提供的电解液是一种非水电解液，其具体包括电解质锂盐、非水有机溶剂和添加剂；对于添加剂由添加剂A和添加剂B组成；其中添加剂A选自如式(Ⅰ)所示的化合物和如式(Ⅱ)所示的化合物中的一种或两种；
Figure BDA0001816586170000052
其中，R1、R2、R3、R4、R5和R6各自独立的选自氢、卤素、羟基、氰基、取代的或未取代的C1～C10的烷基、取代的或未取代的C2～C10的不饱和烃基、取代的或未取代的C1～C10的烷氧基或取代的或未取代的C2～C10的酰基。
在添加剂A中，上述取代的基团可选自卤素、氰基、羧基、羟基和磺酸基中的一种或多种，上述取代的基团可以为全部取代，也可以为部分取代，对此本申请没有特别的限制。上述不饱和烃基可以选自烯烃基，也可以选自炔烃基。更具体的，所述R1、R2、R3、R4、R5和R6各自独立的选自氢、卤素、羟基、甲基、乙基、丙基、取代的或未取代的C2～C5的烯烃基、取代的或未取代的C2～C5的炔烃基、取代的或未取代的C1～C5的烷氧基或取代或未取代的C2～C4的酰基。
更具体的，所述添加剂A具体选自如式(Ⅰ1)所示的化合物、如式(Ⅰ2)所示的化合物、如式(Ⅰ3)所示的化合物、如式(Ⅰ4)所示的化合物、如式(Ⅱ1)所示的化合物、如式(Ⅱ2)所示的化合物、如式(Ⅱ3)所示的化合物和如式(Ⅱ4)所示的化合物中的一种或多种；
Figure BDA0001816586170000061
Figure BDA0001816586170000071
所述添加剂A的含量为所述电解液总质量的0.1～10wt％，在具体实施例中，所述添加剂A的含量为所述电解液总质量的1～5％，更具体的，所述添加剂A的含量为所述电解液总质量的1.5～3.5wt％。所述添加剂A中的化合物按照本领域技术人员熟知的方式制备得到或从市面上购得，对其来源本申请没有特别的限制。
所述添加剂B为含有草酸根基团的化合物，更具体的，所述添加剂B选自双草酸硼酸锂(LiBOB)、二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)、二氟二草酸磷酸锂(LiDFOP)和四氟草酸磷酸锂(LiTFOP)中的一种或多种；在具体实施例中，所述添加剂B选自LiDFOP或LiDFOB。所述添加剂B的含量为所述电解液总质量的0.1％～10％；在具体实施例中，所述添加剂B的含量为所述电解液总质量的0.5％～5％；更具体的，所述添加剂B的含量为所述电解液总质量的1～4wt％。
在电解液中，所述电解质锂盐为本领域技术人员熟知的锂盐，对其来源本申请没有特别的限制，示例的，所述电解质锂盐选自六氟磷酸锂、高氯酸锂、四氟硼酸锂、双氟草酸硼酸锂、二(三氟甲基磺酰)亚胺锂和双氟磺酰亚胺锂盐中的一种或多种，在具体实施例中，所述电解质锂盐选自六氟磷酸锂。所述非水有机溶剂选自碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯、γ-丁内酯、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、乙酸丁酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯和丙酸丁酯中的一种或多种；在具体实施例中，所述非水有机溶剂选自碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯和碳酸甲乙酯。在电解液中，本申请对所述电解质锂盐和非水有机溶剂的含量不进行特别的限制。
本申请提供的电解液主要适用于正极材料为高镍三元正极材料的锂离子电池，由此本发明还提供了一种锂离子电池，其包括正极、负极和电解液，其中，所述电解液为上述方案所述的电解液，所述正极的材料选自高镍三元正极材料。
为了进一步理解本发明，下面结合实施例对本发明提供的电解液与锂离子电池进行详细说明，本发明的保护范围不受以下实施例的限制。
实施例
1)电解液的制备
实施例1～10及对比例1～4的电解液按照下述方法配制：
将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸二乙酯(DEC)和碳酸甲乙酯(EMC)按质量比为EC:DEC:EMC＝1:1:1进行混合，然后加入六氟磷酸锂至摩尔浓度为1.0mol/L，添加剂包括添加剂A和添加剂B，实施例及对比例电解液中添加剂种类及其含量示出在表1中，其中添加剂的比例为占所述电解液的总重量的比例；
表1实施例1～10与对比例1～4的添加剂及其含量数据表
Figure BDA0001816586170000081
Figure BDA0001816586170000091
2)正极片的制备
按96:1.5:1:1.5的质量比混合高镍三元正极材料(NCM811)，Super-P、CNT和PVDF，然后将它们分散在NMP中，真空搅拌机作用下搅拌至稳定均一，获得正极浆料；将正极浆料均匀涂覆于厚度为12μm的铝箔上；将铝箔在室温晾干后转移至120℃的鼓风烘箱中干燥1h，然后经过冷压、模切得到正极片。
3)负极片的制备
按95:2:1:2的质量比混合石墨，Super-P，SBR和CMC，然后将它们分散在去离子水中，得到负极浆料6μm的铜箔上；将铜箔在室温晾干后转移至120℃的鼓风烘箱中干燥1h，然后经过冷压、模切得到负极片。
4)锂离子电池的制备
将正极片、负极片以及隔离膜通过叠片工序得到裸电芯，将电芯装入铝塑膜包装壳后，注入电解液，再依次封口，经静置、热冷压、化成、分容等工序，制作得到锂离子电池。
下面说明锂离子电池的性能测试过程以及测试结果：
(1)常温循环性能测试
将锂离子电池在25℃下以1C恒流充电至4.2V后，恒压充电至截止电流为0.05C，然后用1C恒流放电至3.0V，记为一个充放电循环，然后按照上述条件进行1000周循环；锂离子电池1000周循环后的容量保持率(％)＝(第1000周循环的放电容量/首次放电容量)×100％。
(2)高温循环性能测试
将锂离子电池在45℃下以1C恒流充电至4.2V后，恒压充电至截止电流为0.05C，然后用1C恒流放电至3.0V，记为一个充放电循环，然后按照上述条件进行500周循环；锂离子电池500周循环后的容量保持率(％)＝(第500周循环的放电容量/首次放电容量)×100％；
(3)高温存储性能测试
室温1C恒流恒压充电至4.2V，0.05C截止，然后1C恒流放电，3V截止，计为初始容量C0，然后放入高温测试柜中60℃存储7天；在室温搁置几个小时后，1C恒流放电至3V，记录放电容量C1，荷电百分比＝C1/C0；室温1C恒流恒压充电至4.2V，0.05C截止，然后1C恒流放电，3V截止，记录恢复容量C2；恢复百分比＝C2/C0。
表2实施例与对比例制备的锂离子电池的性能数据表
Figure BDA0001816586170000101
Figure BDA0001816586170000111
由表2可知，相比对比例1～4，实施例1～10的锂离子电池在常温循环、高温循环及高温存储性能方面都得到了很大的提升。添加剂A选自具有式(Ⅰ)所示化学结构式的化合物、式(Ⅱ)所示化学结构式的化合物中的至少一种；从实施例1～6与实施例7～10的数据对比来看，通过式(Ⅰ)所示化学结构式的化合物与式(Ⅱ)所示化学结构式的化合物两者联用能够进一步提升电性能。另外，添加剂A与添加剂B的组合使用，性能远优于两者单独用作添加剂，且添加剂B的种类对电池性能也有一定的影响。
通过上述实施例对本发明进一步详细说明，可知本发明提供的电解液(添加剂A与添加剂B联用)在改善高镍三元正极材料体系锂离子电池电性能方面效果显著。
以上实施例的说明只是用于帮助理解本发明的方法及其核心思想。应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以对本发明进行若干改进和修饰，这些改进和修饰也落入本发明权利要求的保护范围内。
对所公开的实施例的上述说明，使本领域专业技术人员能够实现或使用本发明。对这些实施例的多种修改对本领域的专业技术人员来说将是显而易见的，本文中所定义的一般原理可以在不脱离本发明的精神或范围的情况下，在其它实施例中实现。因此，本发明将不会被限制于本文所示的这些实施例，而是要符合与本文所公开的原理和新颖特点相一致的最宽的范围。

Claims (4)

1.一种电解液，包括电解质锂盐、非水有机溶剂和添加剂，其特征在于，所述添加剂由添加剂A和添加剂B组成；
所述添加剂A选自如式（Ⅰ1）所示的化合物、如式（Ⅰ2）所示的化合物、如式（Ⅰ3）所示的化合物、如式（Ⅰ4）所示的化合物、如式（Ⅱ1）所示的化合物、如式（Ⅱ2）所示的化合物、如式（Ⅱ3）所示的化合物和如式（Ⅱ4）所示的化合物中的一种或多种；
所述添加剂B为含有草酸根基团的化合物；
所述添加剂A的含量为所述电解液的1~5wt%，所述添加剂B为所述电解液的0.5~5wt%；
Figure DEST_PATH_IMAGE002
（Ⅰ1）；
Figure DEST_PATH_IMAGE004
（Ⅰ2）；
Figure DEST_PATH_IMAGE006
（Ⅰ3）；
Figure DEST_PATH_IMAGE008
（Ⅰ4）；
Figure DEST_PATH_IMAGE010
（Ⅱ1）；
Figure DEST_PATH_IMAGE012
（Ⅱ2）；
Figure DEST_PATH_IMAGE014
（Ⅱ3）；
Figure DEST_PATH_IMAGE016
（Ⅱ4）。
2.根据权利要求1所述的电解液，其特征在于，所述添加剂B选自双草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、二氟二草酸磷酸锂和四氟草酸磷酸锂中的一种或多种。
3.根据权利要求1所述的电解液，其特征在于，所述非水有机溶剂选自碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯、γ-丁内酯、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、乙酸丁酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯和丙酸丁酯中的一种或多种；所述电解质锂盐选自六氟磷酸锂、高氯酸锂、四氟硼酸锂、二(三氟甲基磺酰)亚胺锂和双氟磺酰亚胺锂盐中的一种或多种。
4.一种锂离子电池，包括正极、负极和电解液，其特征在于，所述电解液为权利要求1~3任一项所述的电解液。
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