CN109251029B - 一种温度稳定型微波介质陶瓷材料及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种温度稳定型微波介质陶瓷材料及其制备方法，该陶瓷材料由NiO、ZrO2和Ta2O5按摩尔比为1:1‑1.2:1组成。制备方法包括：配料、球磨、预烧合成、二次球磨、造粒、成型、排粘和烧结。本发明通过特定的原料组成，没有在高温下优先合成纯相，在后期也不需要再添加改性材料来调节温度系数，而是通过逐渐改变温度来调节中间相的相对含量，以此达到在较低温度下即可调节温度系数的目的。通过本发明方法制得的微波介电陶瓷材料具有良好的微波介电性能，可作为各种微波元器件的关键材料使用。

Description

一种温度稳定型微波介质陶瓷材料及其制备方法
技术领域
本发明属于电子信息材料技术领域，具体涉及一种温度稳定型微波介质陶瓷材料及其制备方法。
背景技术
微波介质陶瓷是一种应用在微波频段的功能性材料，它可以作为滤波器、谐振器、移相器广泛应用于卫星定位、移动通信、军用雷达等领域。为了适应微波电路小型化、集成化、高频化的发展趋势，微波介质陶瓷的性能要求也随之提高。除了合适的介电常数(εr)，微波介质陶瓷还要具有较低的介电损耗(或高的品质因数Q×f，保证器件优良的选频特性)以及近零的谐振频率温度系数(|τf|≤10ppm/℃)。
通常，对于某一单相材料体系来说，很难同时满足三个性能参数指标的要求，尤其是τf。研究者通常将两种或多种τf相反的材料以不同比例混合来制备温度稳定型陶瓷复合材料。但是在混合之前，需要高温下合成相应的纯相物质，在充分了解基体特征的基础上，再寻找合适的改性材料；虽然有Lichtenecker经验公式指导，由于存在渗流效应会导致实验值与计算值出现较大偏差，需要不断改变材料配比去尝试。此外，多种材料混合后，高温成瓷阶段又可能会引发化学反应，生成杂相恶化材料的介电性能，这不利于高可靠性器件的控制。
有文献报道采用NiO、TiO2、Nb2O5为原料合成Ni0.5Ti0.5NbO4陶瓷，τf为79.1ppm/℃，继续添加9-10mol％TiO2，τf才可以调至零附近，但是Q×f不足40,000GHz。还有文献报道以0.1mol的Ta取代Ni0.5Ti0.5NbO4中的Nb后，τf只能调至70ppm/℃左右。还有一些微波介质陶瓷材料在制备过程中不仅需要先在高温下合成纯相，还需要在后期再次添加改性材料来调节温度系数，该制备方法成本高，制备过程复杂。因此，在不需要高温合成纯相，也不需要添加改性材料的前提下，提供一种温度稳定型陶瓷复合材料具有重大意义。
发明内容
针对现有技术中的上述不足，本发明提供了一种温度稳定型微波介质陶瓷材料及其制备方法，可有效解决现有的制备方法中需要先高温合成纯相，然后在后期需要添加改性材料进行温度系数调节的问题。
为实现上述目的，本发明解决其技术问题所采用的技术方案是：
一种温度稳定型微波介质陶瓷材料，该陶瓷材料由NiO、ZrO2和Ta2O5按摩尔比为1:1-1.2:1组成。
进一步地，NiO、ZrO2和Ta2O5的摩尔比为1:1:1。
上述陶瓷材料的制备方法，包括以下步骤：
(1)按照配比分别称取NiO、ZrO2和Ta2O5；
(2)将各原料分别进行球磨，混合，得浆料；
(3)将步骤(2)所得浆料烘干、研磨、过筛，得粉体，将粉体置于950-1000℃煅烧4-6h，然后再次进行球磨，得浆料；
(4)将步骤(3)所得浆料烘干、研磨、过筛，得粉体，向粉体中加入粘结剂，混匀，得粉料；
(5)将步骤(4)所得粉料在150-200MPa条件下压制成型，得陶瓷生坯；
(6)将陶瓷生坯置于400-600℃保温4-6h，排出粘结剂，然后再置于1150-1200℃烧结4-6h，制得陶瓷材料。
进一步地，NiO、ZrO2和Ta2O5的纯度大于99.9％。
进一步地，球磨过程以水为介质，待球磨物质、水和锆球的质量比为1:1:4，球磨转速为300-400r/min，球磨时间为4-8h。
进一步地，步骤(3)中将粉体置于950℃煅烧5h。
进一步地，粘结剂为7-10wt％的聚乙烯醇溶液，其添加量占粉体总质量的6-9％。
进一步地，步骤(6)中将粉体置于1150℃煅烧4h。
本发明提供的温度稳定型微波介质陶瓷材料及其制备方法，具有以下有益效果：
(1)以NiO、ZrO2和Ta2O5为原料，没有在高温下优先合成纯相，在后期也不需要再添加改性材料来调节温度系数，而是通过逐渐改变温度来调节中间相的相对含量，以此达到在较低温度下调节温度系数的目的。通过本发明方法即可制备谐振频率温度系数为零的陶瓷材料，用料简单，便于工业化生产。
(2)本发明制得的陶瓷材料εr＝27.5-25.9，Q×f＝56,712-58,378GHz，可作为各种微波元器件的关键材料使用。
具体实施方式
现有技术中ABC2O8(A＝Zn，Mg，Co，Ni；B＝Ti，Zr；C＝Nb，Ta)在合成过程中，AO与C2O5往往优先反应生成AC2O6，继续升高温度，此中间相才和BO2反应生成最终产物，至于转化率完全取决于温度。该化合物合成纯相时需要较高的煅烧温度，而后添加其他材料进行改性调节其温度系数时，具体含量需要反复摸索。比如，在1100℃合成了纯相CoTiNb2O8粉体，而后添加不同含量的CoNb2O6来调节其温度系数，在1200℃保温4h才使τf为0.5ppm/℃。此外，在合成纯相CoTiNb2O8粉体的过程中，850℃左右就已经有CoNb2O6生成，能否利用此相在较低温度下实现近零的τf？本发明就是基于这个问题，对原料和制备方法进行改进，以NiO、ZrO2和Ta2O5为原料，并没有在高温下优先合成纯相NiZrTa2O8再添加改性材料，而是逐渐改变温度来调节中间相NiTa2O6、ZrO2和NiZrTa2O8的相对含量，以此达到在低温下调节温度系数的目的。
为了充分体现本发明的有益结果，我们对单相NiZrTa2O8陶瓷的烧结性能以及微波介电性能也进行了表征。原料氧化物粉体经煅烧、球磨、压片后，烧结温度至少提高至1300℃才能得到单相NiZrTa2O8陶瓷，其τf为-15.4～-16.2ppm/℃。如果按常规方法调节其温度系数，只能去选择最佳烧结温度与之接近的改性材料才能保证瓷体的致密性，致使最终产品的烧结温度较高(大于1300℃)。而按本发明的工艺，调整温度为1150-1200℃即可得到温度稳定的微波介质陶瓷，其中NiTa2O6和NiZrTa2O8的质量分数分别由55.77％、30.91％变化至52.33％、34.98％。
下面结合实施例对本发明作进一步说明。
实施例1
一种温度稳定型微波介质陶瓷材料，其制备方法包括以下步骤：
(1)将原料NiO、ZrO2和Ta2O5按照摩尔比为1:1:1称量配料；
(2)将各原料分别放入球磨罐中，以水为介质进行球磨，进行球磨，混合，得浆料；其中粉体原料、水和锆球的质量比为1:1:4；球磨转速为350r/min，球磨时间为4h；
(3)将步骤(2)所得浆料在干燥箱中迅速烘干，研磨、过筛，得粉体，将粉体置于950℃煅烧5h，然后再按照步骤(2)中的球磨过程进行球磨，得浆料；
(4)将步骤(3)所得浆料烘干、研磨、过筛，得粉体，向粉体中加入粘结剂，混匀，得粉料；其中粘结剂为8wt％的聚乙烯醇溶液，其添加量占粉体总质量的8％；
(5)将步骤(4)所得粉料在150MPa条件下压制成型，得陶瓷生坯；
(6)将陶瓷生坯置于500℃保温5h，排出粘结剂，然后再置于1150℃烧结4h，制得陶瓷材料。
实施例2
一种温度稳定型微波介质陶瓷材料，其制备方法包括以下步骤：
(1)将原料NiO、ZrO2和Ta2O5按照摩尔比为1:1:1称量配料；
(2)将各原料分别放入球磨罐中，以水为介质进行球磨，进行球磨，混合，得浆料；其中粉体原料、水和锆球的质量比为1:1:4；球磨转速为400r/min，球磨时间为6h；
(3)将步骤(2)所得浆料在干燥箱中迅速烘干，研磨、过筛，得粉体，将粉体置于1000℃煅烧4h，然后再按照步骤(2)中的球磨过程进行球磨，得浆料；
(4)将步骤(3)所得浆料烘干、研磨、过筛，得粉体，向粉体中加入粘结剂，混匀，得粉料；其中粘结剂为8wt％的聚乙烯醇溶液，其添加量占粉体总质量的7％；
(5)将步骤(4)所得粉料在200MPa条件下压制成型，得陶瓷生坯；
(6)将陶瓷生坯置于400℃保温6h，排出粘结剂，然后再置于1150℃烧结4h，制得陶瓷材料。
实施例3
一种温度稳定型微波介质陶瓷材料，其制备方法包括以下步骤：
(1)将原料NiO、ZrO2和Ta2O5按照摩尔比为1:1:1称量配料；
(2)将各原料分别放入球磨罐中，以水为介质进行球磨，进行球磨，混合，得浆料；其中粉体原料、水和锆球的质量比为1:1:4；球磨转速为400r/min，球磨时间为6h；
(3)将步骤(2)所得浆料在干燥箱中迅速烘干，研磨、过筛，得粉体，将粉体置于950℃煅烧5h，然后再按照步骤(2)中的球磨过程进行球磨，得浆料；
(4)将步骤(3)所得浆料烘干、研磨、过筛，得粉体，向粉体中加入粘结剂，混匀，得粉料；其中粘结剂为8wt％的聚乙烯醇溶液，其添加量占粉体总质量的7％；
(5)将步骤(4)所得粉料在175MPa条件下压制成型，得陶瓷生坯；
(6)将陶瓷生坯置于450℃保温5h，排出粘结剂，然后再置于1150℃烧结5h，制得陶瓷材料。
实施例4
一种温度稳定型微波介质陶瓷材料，其制备方法包括以下步骤：
(1)将原料NiO、ZrO2和Ta2O5按照摩尔比为1:1:1称量配料；
(2)将各原料分别放入球磨罐中，以水为介质进行球磨，进行球磨，混合，得浆料；其中粉体原料、水和锆球的质量比为1:1:4；球磨转速为350r/min，球磨时间为8h；
(3)将步骤(2)所得浆料在干燥箱中迅速烘干，研磨、过筛，得粉体，将粉体置于1000℃煅烧6h，然后再按照步骤(2)中的球磨过程进行球磨，但球磨转速为300r/min，球磨时间为8h，得浆料；
(4)将步骤(3)所得浆料烘干、研磨、过筛，得粉体，向粉体中加入粘结剂，混匀，得粉料；其中粘结剂为8wt％的聚乙烯醇溶液，其添加量占粉体总质量的9％；
(5)将步骤(4)所得粉料在200MPa条件下压制成型，得陶瓷生坯；
(6)将陶瓷生坯置于550℃保温4.5h，排出粘结剂，然后再置于1150℃烧结6h，制得陶瓷材料。
实施例5
一种温度稳定型微波介质陶瓷材料，其制备方法包括以下步骤：
(1)将原料NiO、ZrO2和Ta2O5按照摩尔比为1:1:1称量配料；
(2)将各原料分别放入球磨罐中，以水为介质进行球磨，进行球磨，混合，得浆料；其中粉体原料、水和锆球的质量比为1:1:4；球磨转速为350r/min，球磨时间为6h；
(3)将步骤(2)所得浆料在干燥箱中迅速烘干，研磨、过筛，得粉体，将粉体置于1000℃煅烧4h，然后再按照步骤(2)中的球磨过程进行球磨，但球磨转速为400r/min，球磨时间为6h，得浆料；
(4)将步骤(3)所得浆料烘干、研磨、过筛，得粉体，向粉体中加入粘结剂，混匀，得粉料；其中粘结剂为8wt％的聚乙烯醇溶液，其添加量占粉体总质量的7％；
(5)将步骤(4)所得粉料在200MPa条件下压制成型，得陶瓷生坯；
(6)将陶瓷生坯置于600℃保温4h，排出粘结剂，然后再置于1175℃烧结4h，制得陶瓷材料。
实施例6
一种温度稳定型微波介质陶瓷材料，其制备方法包括以下步骤：
(1)将原料NiO、ZrO2和Ta2O5按照摩尔比为1:1:1称量配料；
(2)将各原料分别放入球磨罐中，以水为介质进行球磨，进行球磨，混合，得浆料；其中粉体原料、水和锆球的质量比为1:1:4；球磨转速为350r/min，球磨时间为5h；
(3)将步骤(2)所得浆料在干燥箱中迅速烘干，研磨、过筛，得粉体，将粉体置于1000℃煅烧5h，然后再按照步骤(2)中的球磨过程进行球磨，但球磨转速为400r/min，球磨时间为6h，得浆料；
(4)将步骤(3)所得浆料烘干、研磨、过筛，得粉体，向粉体中加入粘结剂，混匀，得粉料；其中粘结剂为8wt％的聚乙烯醇溶液，其添加量占粉体总质量的8％；
(5)将步骤(4)所得粉料在150MPa条件下压制成型，得陶瓷生坯；
(6)将陶瓷生坯置于500℃保温5h，排出粘结剂，然后再置于1175℃烧结4h，制得陶瓷材料。
实施例7
一种温度稳定型微波介质陶瓷材料，其制备方法包括以下步骤：
(1)将原料NiO、ZrO2和Ta2O5按照摩尔比为1:1:1称量配料；
(2)将各原料分别放入球磨罐中，以水为介质进行球磨，进行球磨，混合，得浆料；其中粉体原料、水和锆球的质量比为1:1:4；球磨转速为400r/min，球磨时间为6h；
(3)将步骤(2)所得浆料在干燥箱中迅速烘干，研磨、过筛，得粉体，将粉体置于950℃煅烧6h，然后再按照步骤(2)中的球磨过程进行球磨，但球磨转速为400r/min，球磨时间为8h，得浆料；
(4)将步骤(3)所得浆料烘干、研磨、过筛，得粉体，向粉体中加入粘结剂，混匀，得粉料；其中粘结剂为8wt％的聚乙烯醇溶液，其添加量占粉体总质量的9％；
(5)将步骤(4)所得粉料在175MPa条件下压制成型，得陶瓷生坯；
(6)将陶瓷生坯置于480℃保温5.5h，排出粘结剂，然后再置于1175℃烧结5h，制得陶瓷材料。
实施例8
一种温度稳定型微波介质陶瓷材料，其制备方法包括以下步骤：
(1)将原料NiO、ZrO2和Ta2O5按照摩尔比为1:1:1称量配料；
(2)将各原料分别放入球磨罐中，以水为介质进行球磨，进行球磨，混合，得浆料；其中粉体原料、水和锆球的质量比为1:1:4；球磨转速为400r/min，球磨时间为8h；
(3)将步骤(2)所得浆料在干燥箱中迅速烘干，研磨、过筛，得粉体，将粉体置于1000℃煅烧6h，然后再按照步骤(2)中的球磨过程进行球磨，得浆料；
(4)将步骤(3)所得浆料烘干、研磨、过筛，得粉体，向粉体中加入粘结剂，混匀，得粉料；其中粘结剂为8wt％的聚乙烯醇溶液，其添加量占粉体总质量的9％；
(5)将步骤(4)所得粉料在200MPa条件下压制成型，得陶瓷生坯；
(6)将陶瓷生坯置于530℃保温4.5h，排出粘结剂，然后再置于1175℃烧结6h，制得陶瓷材料。
实施例9
一种温度稳定型微波介质陶瓷材料，其制备方法包括以下步骤：
(1)将原料NiO、ZrO2和Ta2O5按照摩尔比为1:1:1称量配料；
(2)将各原料分别放入球磨罐中，以水为介质进行球磨，进行球磨，混合，得浆料；其中粉体原料、水和锆球的质量比为1:1:4；球磨转速为350r/min，球磨时间为6h；
(3)将步骤(2)所得浆料在干燥箱中迅速烘干，研磨、过筛，得粉体，将粉体置于1000℃煅烧4h，然后再按照步骤(2)中的球磨过程进行球磨，但球磨转速为400r/min，球磨时间为6h，得浆料；
(4)将步骤(3)所得浆料烘干、研磨、过筛，得粉体，向粉体中加入粘结剂，混匀，得粉料；其中粘结剂为8wt％的聚乙烯醇溶液，其添加量占粉体总质量的7％；
(5)将步骤(4)所得粉料在200MPa条件下压制成型，得陶瓷生坯；
(6)将陶瓷生坯置于580℃保温4h，排出粘结剂，然后再置于1200℃烧结4h，制得陶瓷材料。
实施例10
一种温度稳定型微波介质陶瓷材料，其制备方法包括以下步骤：
(1)将原料NiO、ZrO2和Ta2O5按照摩尔比为1:1:1称量配料；
(2)将各原料分别放入球磨罐中，以水为介质进行球磨，进行球磨，混合，得浆料；其中粉体原料、水和锆球的质量比为1:1:4；球磨转速为400r/min，球磨时间为8h；
(3)将步骤(2)所得浆料在干燥箱中迅速烘干，研磨、过筛，得粉体，将粉体置于950℃煅烧5h，然后再按照步骤(2)中的球磨过程进行球磨，但球磨转速为400r/min，球磨时间为6h，得浆料；
(4)将步骤(3)所得浆料烘干、研磨、过筛，得粉体，向粉体中加入粘结剂，混匀，得粉料；其中粘结剂为8wt％的聚乙烯醇溶液，其添加量占粉体总质量的9％；
(5)将步骤(4)所得粉料在200MPa条件下压制成型，得陶瓷生坯；
(6)将陶瓷生坯置于500℃保温5h，排出粘结剂，然后再置于1200℃烧结4h，制得陶瓷材料。
实施例11
一种温度稳定型微波介质陶瓷材料，其制备方法包括以下步骤：
(1)将原料NiO、ZrO2和Ta2O5按照摩尔比为1:1:1称量配料；
(2)将各原料分别放入球磨罐中，以水为介质进行球磨，进行球磨，混合，得浆料；其中粉体原料、水和锆球的质量比为1:1:4；球磨转速为350r/min，球磨时间为8h；
(3)将步骤(2)所得浆料在干燥箱中迅速烘干，研磨、过筛，得粉体，将粉体置于950℃煅烧6h，然后再按照步骤(2)中的球磨过程进行球磨，但球磨转速为400r/min，球磨时间为8h，得浆料；
(4)将步骤(3)所得浆料烘干、研磨、过筛，得粉体，向粉体中加入粘结剂，混匀，得粉料；其中粘结剂为8wt％的聚乙烯醇溶液，其添加量占粉体总质量的7％；
(5)将步骤(4)所得粉料在200MPa条件下压制成型，得陶瓷生坯；
(6)将陶瓷生坯置于430℃保温5.5h，排出粘结剂，然后再置于1200℃烧结5h，制得陶瓷材料。
实施例12
一种温度稳定型微波介质陶瓷材料，其制备方法包括以下步骤：
(1)将原料NiO、ZrO2和Ta2O5按照摩尔比为1:1:1称量配料；
(2)将各原料分别放入球磨罐中，以水为介质进行球磨，进行球磨，混合，得浆料；其中粉体原料、水和锆球的质量比为1:1:4；球磨转速为400r/min，球磨时间为8h；
(3)将步骤(2)所得浆料在干燥箱中迅速烘干，研磨、过筛，得粉体，将粉体置于1000℃煅烧4h，然后再按照步骤(2)中的球磨过程进行球磨，但球磨转速为400r/min，球磨时间为6h，得浆料；
(4)将步骤(3)所得浆料烘干、研磨、过筛，得粉体，向粉体中加入粘结剂，混匀，得粉料；其中粘结剂为8wt％的聚乙烯醇溶液，其添加量占粉体总质量的8％；
(5)将步骤(4)所得粉料在200MPa条件下压制成型，得陶瓷生坯；
(6)将陶瓷生坯置于460℃保温5h，排出粘结剂，然后再置于1200℃烧结6h，制得陶瓷材料。
实施例13
一种温度稳定型微波介质陶瓷材料，其制备方法包括以下步骤：
(1)将原料NiO、ZrO2和Ta2O5按照摩尔比为1:1.1:1称量配料；
(2)将各原料分别放入球磨罐中，以水为介质进行球磨，进行球磨，混合，得浆料；其中粉体原料、水和锆球的质量比为1:1:4；球磨转速为350r/min，球磨时间为6h；
(3)将步骤(2)所得浆料在干燥箱中迅速烘干，研磨、过筛，得粉体，将粉体置于1000℃煅烧6h，然后再按照步骤(2)中的球磨过程进行球磨，但球磨转速为300r/min，球磨时间为8h，得浆料；
(4)将步骤(3)所得浆料烘干、研磨、过筛，得粉体，向粉体中加入粘结剂，混匀，得粉料；其中粘结剂为8wt％的聚乙烯醇溶液，其添加量占粉体总质量的7％；
(5)将步骤(4)所得粉料在200MPa条件下压制成型，得陶瓷生坯；
(6)将陶瓷生坯置于520℃保温4.5h，排出粘结剂，然后再置于1150℃烧结6h，制得陶瓷材料。
实施例14
一种温度稳定型微波介质陶瓷材料，其制备方法包括以下步骤：
(1)将原料NiO、ZrO2和Ta2O5按照摩尔比为1:1.2:1称量配料；
(2)将各原料分别放入球磨罐中，以水为介质进行球磨，进行球磨，混合，得浆料；其中粉体原料、水和锆球的质量比为1:1:4；球磨转速为350r/min，球磨时间为6h；
(3)将步骤(2)所得浆料在干燥箱中迅速烘干，研磨、过筛，得粉体，将粉体置于1000℃煅烧6h，然后再按照步骤(2)中的球磨过程进行球磨，但球磨转速为400r/min，球磨时间为8h，得浆料；
(4)将步骤(3)所得浆料烘干、研磨、过筛，得粉体，向粉体中加入粘结剂，混匀，得粉料；其中粘结剂为8wt％的聚乙烯醇溶液，其添加量占粉体总质量的9％；
(5)将步骤(4)所得粉料在200MPa条件下压制成型，得陶瓷生坯；
(6)将陶瓷生坯置于560℃保温4.5h，排出粘结剂，然后再置于1175℃烧结6h，制得陶瓷材料。
实施例15
一种温度稳定型微波介质陶瓷材料，其制备方法包括以下步骤：
(1)将原料NiO、ZrO2和Ta2O5按照摩尔比为1:1.1:1称量配料；
(2)将各原料分别放入球磨罐中，以水为介质进行球磨，进行球磨，混合，得浆料；其中粉体原料、水和锆球的质量比为1:1:4；球磨转速为350r/min，球磨时间为8h；
(3)将步骤(2)所得浆料在干燥箱中迅速烘干，研磨、过筛，得粉体，将粉体置于1000℃煅烧6h，然后再按照步骤(2)中的球磨过程进行球磨，但球磨转速为400r/min，球磨时间为6h，得浆料；
(4)将步骤(3)所得浆料烘干、研磨、过筛，得粉体，向粉体中加入粘结剂，混匀，得粉料；其中粘结剂为8wt％的聚乙烯醇溶液，其添加量占粉体总质量的6％；
(5)将步骤(4)所得粉料在200MPa条件下压制成型，得陶瓷生坯；
(6)将陶瓷生坯置于500℃保温5h，排出粘结剂，然后再置于1200℃烧结6h，制得陶瓷材料。
对比例1
一种温度稳定型微波介质陶瓷材料，其制备方法包括以下步骤：
(1)将原料NiO、ZrO2和Ta2O5按照摩尔比为1:1:1称量配料；
(2)将各原料分别放入球磨罐中，以水为介质进行球磨，进行球磨，混合，得浆料；其中粉体原料、水和锆球的质量比为1:1:4；球磨转速为350r/min，球磨时间为6h；
(3)将步骤(2)所得浆料在干燥箱中迅速烘干，研磨、过筛，得粉体，将粉体置于1000℃煅烧4h，然后再按照步骤(2)中的球磨过程进行球磨，但球磨转速为400r/min，球磨时间为8h，得浆料；
(4)将步骤(3)所得浆料烘干、研磨、过筛，得粉体，向粉体中加入粘结剂，混匀，得粉料；其中粘结剂为8wt％的聚乙烯醇溶液，其添加量占粉体总质量的8％；
(5)将步骤(4)所得粉料在200MPa条件下压制成型，得陶瓷生坯；
(6)将陶瓷生坯置于500℃保温5h，排出粘结剂，然后再置于1300℃烧结4h，制得陶瓷材料。
对比例2
一种温度稳定型微波介质陶瓷材料，其制备方法包括以下步骤：
(1)将原料NiO、ZrO2和Ta2O5按照摩尔比为1:1:1称量配料；
(2)将各原料分别放入球磨罐中，以水为介质进行球磨，进行球磨，混合，得浆料；其中粉体原料、水和锆球的质量比为1:1:4；球磨转速为400r/min，球磨时间为8h；
(3)将步骤(2)所得浆料在干燥箱中迅速烘干，研磨、过筛，得粉体，将粉体置于1000℃煅烧4h，然后再按照步骤(2)中的球磨过程进行球磨，但球磨转速为400r/min，球磨时间为7h，得浆料；
(4)将步骤(3)所得浆料烘干、研磨、过筛，得粉体，向粉体中加入粘结剂，混匀，得粉料；其中粘结剂为8wt％的聚乙烯醇溶液，其添加量占粉体总质量的6％；
(5)将步骤(4)所得粉料在200MPa条件下压制成型，得陶瓷生坯；
(6)将陶瓷生坯置于450℃保温6h，排出粘结剂，然后再置于1300℃烧结5h，制得陶瓷材料。
对比例3
一种温度稳定型微波介质陶瓷材料，其制备方法包括以下步骤：
(1)将原料NiO、ZrO2和Ta2O5按照摩尔比为1:1:1称量配料；
(2)将各原料分别放入球磨罐中，以水为介质进行球磨，进行球磨，混合，得浆料；其中粉体原料、水和锆球的质量比为1:1:4；球磨转速为400r/min，球磨时间为8h；
(3)将步骤(2)所得浆料在干燥箱中迅速烘干，研磨、过筛，得粉体，将粉体置于1000℃煅烧6h，然后再按照步骤(2)中的球磨过程进行球磨，但球磨转速为400r/min，球磨时间为8h，得浆料；
(4)将步骤(3)所得浆料烘干、研磨、过筛，得粉体，向粉体中加入粘结剂，混匀，得粉料；其中粘结剂为8wt％的聚乙烯醇溶液，其添加量占粉体总质量的8％；
(5)将步骤(4)所得粉料在200MPa条件下压制成型，得陶瓷生坯；
(6)将陶瓷生坯置于550℃保温4.5h，排出粘结剂，然后再置于1300℃烧结6h，制得陶瓷材料。
对实施例1-15及对比例1-3制得的温度稳定型微波介质陶瓷材料进行微波介电性能测试，用圆柱介质谐振器法进行微波介电性能的评价，其εr、Q×f、τf结果见表1。
表1各实施例制得的微波介质材料的性能参数结果
由表1可知，本发明在制备过程中不需要高温优先合成纯相，在后期也不需要再添加改性材料来调节温度系数。通过本发明方法制得的陶瓷材料具有良好的微波介电性能，εr＝27.5-25.9，Q×f＝56,712-58,378GHz，τf近零。

Claims (7)

1.一种温度稳定型微波介质陶瓷材料，其特征在于，该陶瓷材料由NiO、ZrO2和Ta2O5按摩尔比为1:1-1.2:1组成，并通过以下方法制备得到：
（1）按照配比分别称取NiO、ZrO2和Ta2O5；
（2）将各原料分别进行球磨，混合，得浆料；
（3）将步骤（2）所得浆料烘干、研磨、过筛，得粉体，将粉体置于950-1000℃煅烧4-6h，然后再次进行球磨，得浆料；
（4）将步骤（3）所得浆料烘干、研磨、过筛，得粉体，向粉体中加入粘结剂，混匀，得粉料；
（5）将步骤（4）所得粉料在150-200MPa条件下压制成型，得陶瓷生坯；
（6）将陶瓷生坯置于400-600℃保温4-6h，排出粘结剂，然后再置于1150-1200℃烧结4-6h，制得NiTa2O6、ZrO2和NiZrTa2O8三相组成的陶瓷材料。
2.根据权利要求1所述的温度稳定型微波介质陶瓷材料，其特征在于，NiO、ZrO2和Ta2O5的摩尔比为1:1:1。
3.根据权利要求1所述的陶瓷材料，其特征在于，NiO、ZrO2和Ta2O5的纯度大于99.9%。
4.根据权利要求1所述的陶瓷材料，其特征在于，球磨过程以水为介质，待球磨物质、水和锆球的质量比为1:1:4，球磨转速为300-400r/min，球磨时间为4-8h。
5.根据权利要求1所述的陶瓷材料，其特征在于，步骤（3）中将粉体置于950℃煅烧5h。
6.根据权利要求1所述的陶瓷材料，其特征在于，粘结剂为7-10wt%的聚乙烯醇溶液，其添加量占粉体总质量的6-9%。
7.根据权利要求1所述的陶瓷材料，其特征在于，步骤（6）中将粉体置于1150℃烧结4h。
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