CN109155201A - 光电转换元件 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种具有至少1个光电转换单元的光电转换元件。光电转换单元具备电极基板、与电极基板对置的对置基板、使电极基板和对置基板接合的环状的密封部以及配置于密封部的内侧的电解质。密封部具有粘接于电极基板粘接且含有热塑性树脂的环状的第1树脂密封部以及以与第1树脂密封部一起夹持对置基板的方式设置且含有热塑性树脂的环状的第2树脂密封部，第2树脂密封部具有比第1树脂密封部高的熔点。第1树脂密封部具有粘接于电极基板的第1主体部以及设置于第1主体部中与电极基板相反的一侧的第1凸部，第1主体部具有插入在电极基板与对置基板之间的插入部以及未插入在电极基板与对置基板之间的非插入部，第1凸部设置于第1主体部的非插入部。第2树脂密封部具有设置于对置基板中与电极基板相反的一侧的第2主体部，第2树脂密封部的第2主体部粘接于第1凸部。

Description

光电转换元件
技术领域
本发明涉及一种光电转换元件。
背景技术
作为光电转换元件，从廉价且可得到高光电转换效率的方面出发，使用色素的光电转换元件备受关注，对使用色素的光电转换元件进行了各种开发。
作为使用色素的光电转换元件，已知有例如下述专利文献1记载的光电转换元件。下述专利文献1中公开了至少1个光电转换单元具备电极基板、与电极基板对置的对置基板、使电极基板和对置基板接合的环状的密封部以及配置于密封部的内侧的电解质的光电转换元件。另外，下述专利文献1公开了密封部具有粘接于电极基板的环状的第1树脂密封部以及以与第1树脂密封部一起夹持对置基板的方式设置的环状的第2树脂密封部，第2树脂密封部具有比第1树脂密封部高的熔点。通过如此在电极基板与对置基板之间设置更柔软的树脂密封部，缓和对密封部与电极基板或对置基板的界面施加的应力，从而实现了光电转换元件的耐久性的提高。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：国际公开第2012/118028号
发明内容
但是，上述专利文献1中记载的光电转换元件在耐久性的方面尚有改善的余地。
本发明是鉴于上述情况而完成的，其目的在于提供一种具有优异的耐久性的光电转换元件。
为了解决上述课题，本发明是一种光电转换元件，是具有至少1个光电转换单元的光电转换元件，上述光电转换单元具备电极基板、与上述电极基板对置的对置基板、使上述电极基板和上述对置基板接合的环状的密封部以及配置于上述密封部的内侧的电解质，上述密封部具有粘接于上述电极基板且含有热塑性树脂的环状的第1树脂密封部以及以与上述第1树脂密封部一起夹持上述对置基板的方式设置且含有热塑性树脂的环状的第2树脂密封部，上述第2树脂密封部具有比上述第1树脂密封部高的熔点，上述第1树脂密封部具有粘接于上述电极基板的第1主体部以及设置于上述第1主体部中与上述电极基板相反的一侧的第1凸部，上述第1主体部具有插入在上述电极基板与上述对置基板之间的插入部以及未插入在上述电极基板与上述对置基板之间的非插入部，上述第1凸部设置于上述第1主体部的上述非插入部，上述第2树脂密封部具有设置于上述对置基板中与上述电极基板相反的一侧的第2主体部，上述第2树脂密封部的上述第2主体部粘接于上述第1凸部。
根据本发明的光电转换元件，如果将该光电转换元件放置在高温环境下并对光电转换单元中对置基板与电极基板与密封部之间的空间(以下称为“单元空间”)进行加热，则对置基板与电极基板趋于分离。此时，密封部具有比第2树脂密封部低的熔点的第1树脂密封部，该第1树脂密封部具有插入在电极基板与对置基板之间的插入部。因此，即使对和对置基板与第1树脂密封部的界面以及电极基板与第1树脂密封部的界面垂直的方向施加过大的应力，该应力也由第1树脂密封部缓和。因此，能够充分地抑制对第1树脂密封部与对置基板的界面以及电极基板与第1树脂密封部的界面施加过大的应力，能够充分地抑制电极基板或对置基板从第1树脂密封部剥离。
另外，如果将光电转换元件放置在高温环境下并对光电转换单元中的单元空间进行加压，则要将密封部的第1树脂密封部挤出到外侧的力作用于第1树脂密封部，对和电极基板与第1树脂密封部的界面平行的方向施加大的剪切应力。此时，第2树脂密封部的第2主体部设置于对置基板中与电极基板相反的一侧。因此，假设第1树脂密封部在第1主体部中与电极基板相反的一侧不具有第1凸部时，对对置基板与第2树脂密封部的第2主体部的界面施加的剪切应力小。其结果，对电极基板与第1树脂密封部的界面施加的剪切应力与对对置基板与第2树脂密封部的第2主体部的界面施加的剪切应力的差变得非常大，第1树脂密封部容易相对于对置基板剥离。与此相对，如本发明那样，第1树脂密封部在第1主体部中与电极基板相反的一侧具有第1凸部时，第2树脂密封部的第2主体部粘接于第1凸部，因此，要将第1树脂密封部挤出到外侧的力发挥作用，如果对第1凸部施加朝向外侧的应力，则同时第2树脂密封部的第2主体部由第1凸部向外侧拉伸，施加使第2主体部朝向外侧的应力。即，对对置基板与第2树脂密封部的第2主体部的界面施加的剪切应力变大。因此，能够充分地减小对电极基板与第1树脂密封部的界面施加的剪切应力与对对置基板与第2树脂密封部的第2主体部的界面施加的剪切应力的差，第1树脂密封部相对于对置基板不易剥离。
另一方面，如果将光电转换元件放置在低温环境下并对光电转换单元中的单元空间进行减压，则要将密封部的第1树脂密封部拉入到内侧的力作用于第1树脂密封部，对和电极基板与第1树脂密封部的界面平行的方向施加大的剪切应力。此时，第2树脂密封部的第2主体部设置于对置基板中与电极基板相反的一侧。因此，假设第1树脂密封部在第1主体部中与电极基板相反的一侧不具有第1凸部时，对对置基板与第2树脂密封部的第2主体部的界面施加的剪切应力小。其结果，对电极基板与第1树脂密封部的界面施加的剪切应力与对对置基板与第2树脂密封部的第2主体部的界面施加的剪切应力的差变得非常大，第1树脂密封部相对于对置基板容易剥离。与此相对，如本发明那样，第1树脂密封部在第1主体部中与电极基板相反的一侧具有第1凸部时，第2树脂密封部的第2主体部粘接于第1凸部，因此，要将第1树脂密封部拉入到内侧的力发挥作用，如果对第1凸部施加朝向内侧的应力，则同时第2树脂密封部的第2主体部由第1凸部向内侧按压，对第2主体部施加朝向内侧的应力。因此，能够充分地减小对电极基板与第1树脂密封部的界面施加的剪切应力与对对置基板与第2树脂密封部的第2主体部的界面施加的剪切应力的差，第1树脂密封部相对于对置基板不易剥离。
如此，根据本发明的光电转换元件，能够充分地抑制因第1树脂密封部相对于电极基板或对置基板剥离所致的电解质的泄漏。因此，本发明的光电转换元件能够具有优异的耐久性。
上述光电转换元件中，优选上述光电转换单元在上述电极基板或上述对置基板上进一步具有氧化物半导体层和担载于上述氧化物半导体层的色素，上述第2树脂密封部的氧透过度小于上述第1树脂密封部的氧透过度。
此时，密封部除了第1树脂密封部以外还含有具有比第1树脂密封部小的氧透过度的第2树脂密封部，因此，与密封部不含第2树脂密封部的情况相比，能够充分地抑制氧通过密封部侵入到电解质中，能够充分地抑制担载于氧化物半导体层的色素因氧而劣化，光电转换元件能够具有更优异的耐久性。
上述光电转换元件中，优选由下述式(1)表示的A为1200～60000。
A＝A1/A2…(1)
(A1表示上述第1树脂密封部的氧透过度，A2表示上述第2树脂密封部的氧透过度)
此时，与A的值偏离上述范围的情况相比，能够更充分地抑制氧通过密封部侵入到电解质中，能够更充分抑制担载于氧化物半导体层的色素因氧而劣化，光电转换元件能够具有更优异的耐久性。
上述光电转换元件中，优选上述第2树脂密封部包含含有乙烯醇单元的树脂。
此时，能够充分地降低第2树脂密封部的氧透过度，因此，容易调整由上述式(1)表示的A的值。
上述光电转换元件中，优选由下述式(2)表示的ΔT优选为25℃以上。
ΔT＝T2－T1…(2)
(T1表示上述第1树脂密封部的熔点，T2表示上述第2树脂密封部的熔点)
此时，与ΔT小于25℃的情况相比，能够更充分地抑制电极基板或对置基板从第1树脂密封部剥离。
上述光电转换元件中，优选上述第1树脂密封部在上述主体部的上述插入部中与上述电极基板相反的一侧进一步具有第2凸部，上述第2树脂密封部具有设置于上述对置基板中与上述电极基板相反的一侧的第2主体部以及与上述第2主体部连接并绕入上述电极基板与上述对置基板之间的绕入部，上述绕入部粘接于上述第2凸部。
此时，第2树脂密封部的绕入部绕入电极基板与对置基板之间，该绕入部粘接于第2凸部。因此，如果将光电转换元件放置在高温环境下并对光电转换单元中的单元空间进行加压，则要将密封部的第1树脂密封部挤出到外侧的力发挥作用。此时，如果对第2凸部施加朝向外侧的应力，则在对粘接于第2凸部的绕入部也施加朝向外侧的应力。此时，对绕入部施加的应力传递至第2树脂密封部的第2主体部，对第2主体部施加朝向外侧的应力。因此，能够更充分地减小对电极基板与第1树脂密封部的界面施加的剪切应力与对对置基板与第2树脂密封部的第2主体部的界面施加的剪切应力的差，第1树脂密封部相对于对置基板更不易剥离。其结果，光电转换元件能够具有更优异的耐久性。
上述光电转换元件中，优选由下述式(3)表示的R为3.0以上。
R＝(t1+t2)/t1…(3)
(上述式(3)中，t1表示上述第1主体部的厚度(μm)，t2表示上述第1凸部的厚度(μm))
此时，与R小于3.0的情况相比，光电转换元件能够具有更优异的耐久性。
根据本发明，能够提供一种具有优异的耐久性的光电转换元件。
附图说明
图1是表示本发明的光电转换元件的第1实施方式的切断面端面图。
图2是表示图1的对置基板的截面图。
图3是图1的部分放大图。
图4是表示本发明的光电转换元件的第2实施方式的一部分的切断面端面图。
图5是表示本发明的光电转换元件的第3实施方式的一部分的切断面端面图。
图6是表示本发明的光电转换元件的第4实施方式的切断面端面图。
具体实施方式
以下，一边参照图1～3一边对本发明的光电转换元件的实施方式详细地进行说明。图1是表示本发明的光电转换元件的第1实施方式的切断面端面图，图2是表示图1的对置基板的截面图，图3是图1的部分放大图。
如图1所示，光电转换元件100具有1个光电转换单元90。光电转换单元90具备电极基板10、与电极基板10对置的对置基板20、使电极基板10和对置基板20接合的环状的密封部30、配置于密封部30的内侧的电解质40、设置于电极基板10中对置基板20侧的表面上的氧化物半导体层50以及担载于氧化物半导体层50的色素(未图示)。
电极基板10具有透明基板13、设置于透明基板13上的透明导电层14以及以包围氧化物半导体层50的方式设置在透明导电层14上且与密封部30粘接的环状的绝缘部15。
如图2所示，对置基板20由对电极构成，具有兼具基板和电极的导电性基板21以及设置在导电性基板21上的催化剂层22。催化剂层22设置于导电性基板21中电极基板10侧。
密封部30具有粘接于电极基板10的环状的第1树脂密封部70以及以与第1树脂密封部70一起夹持对置基板20的方式设置的环状的第2树脂密封部80。在此，第1树脂密封部70和第2树脂密封部80均含有热塑性树脂，第2树脂密封部80具有比第1树脂密封部70高的熔点。
如图3所示，第1树脂密封部70具有粘接于电极基板10的第1主体部71以及设置于第1主体部71中与电极基板10相反的一侧的第1凸部72。第1主体部71具有插入在电极基板10与对置基板20之间的插入部71a以及未插入在电极基板10与对置基板20之间的非插入部71b，第1凸部72设置于第1主体部71的非插入部71b中与电极基板10相反的一侧。
另一方面，第2树脂密封部80由设置于对置基板20中与电极基板10相反的一侧的第2主体部81以及位于第2主体部81与第1凸部72之间的中间部82构成。
然后，第2树脂密封部80的第2主体部81介由中间部82粘接于第1凸部72。中间部82粘接于第1主体部71的非插入部71b。
根据光电转换元件100，如果将该光电转换元件100放置在高温环境下并对光电转换单元90中对置基板20与电极基板10与密封部30之间的空间(单元空间)进行加压，则对置基板20与电极基板10趋于分离。此时，密封部30具有第1树脂密封部70，所述第1树脂密封部70具有比第2树脂密封部80低的熔点，该第1树脂密封部70具有插入在电极基板10与对置基板20之间的插入部71a。因此，即使对和对置基板20与第1树脂密封部70的界面以及电极基板10与第1树脂密封部70的界面垂直的方向施加过大的应力，该应力也由第1树脂密封部70缓和。因此，能够充分地抑制对第1树脂密封部70与对置基板20的界面以及电极基板10与第1树脂密封部70的界面施加过大的应力，能够充分地抑制电极基板10或对置基板20从第1树脂密封部70剥离。
另外，如果将光电转换元件100放置在高温环境下放置并对光电转换单元90的单元空间进行加压，则要将密封部30的第1树脂密封部70挤出到外侧的力作用于第1树脂密封部70，对和电极基板10与第1树脂密封部70的界面平行的方向施加大的剪切应力。此时，第2树脂密封部80的第2主体部81设置于对置基板20中与电极基板10相反的一侧。因此，假设第1树脂密封部70在第1主体部71中与电极基板10相反的一侧不具有第1凸部72时，对对置基板20与第2树脂密封部80的第2主体部81的界面施加的剪切应力小。其结果，对电极基板10与第1树脂密封部70的界面施加的剪切应力与对对置基板20与第2树脂密封部80的第2主体部81的界面施加的剪切应力的差变得非常大，第1树脂密封部70相对于对置基板20容易剥离。与此相对，如光电转换元件100那样，第1树脂密封部70在第1主体部71中与电极基板10相反的一侧具有第1凸部72时，第2树脂密封部80的第2主体部81介由中间部82粘接于第1凸部72，因此，要将第1树脂密封部70挤出到外侧的力发挥作用，如果对第1凸部72施加朝向外侧的应力，则同时通过第1凸部72介由第2树脂密封部80的中间部82将第2主体部81向外侧拉伸，施加使第2主体部81朝向外侧的应力。即，对对置基板20与第2树脂密封部80的第2主体部81的界面施加的剪切应力变大。因此，能够充分地减小对电极基板10与第1树脂密封部70的界面施加的剪切应力与对对置基板20与第2树脂密封部80的第2主体部81的界面施加的剪切应力的差，第1树脂密封部70相对于对置基板20不易剥离。
另一方面，如果将光电转换元件100放置在低温环境下并对光电转换单元90的单元空间进行减压，则要将密封部30的第1树脂密封部70拉入到内侧的力作用于第1树脂密封部70，对和电极基板10与第1树脂密封部70的界面平行的方向施加大的剪切应力。此时，第2树脂密封部80的第2主体部81设置于对置基板20中与电极基板10相反的一侧。因此，假设第1树脂密封部70在第1主体部71中与电极基板10相反的一侧不具有第1凸部72时，对对置基板20与第2树脂密封部80的第2主体部81的界面施加的剪切应力小。其结果，对电极基板10与第1树脂密封部70的界面施加的剪切应力与对对置基板20与第2树脂密封部80的第2主体部81的界面施加的剪切应力的差变得非常大，第1树脂密封部70相对于对置基板20容易剥离。与此相对，如光电转换元件100那样，第1树脂密封部70在第1主体部71中与电极基板10相反的一侧具有第1凸部72时，第2树脂密封部80的第2主体部81介由中间部82粘接于第1凸部72，因此，要将第1树脂密封部70拉入到内侧的力发挥作用，如果对第1凸部72施加朝向内侧的应力，则同时通过第1凸部72介由第2树脂密封部80的中间部82将第2主体部81向内侧按压，施加使第2主体部81朝向内侧的应力。因此，能够地充分减小对电极基板10与第1树脂密封部70的界面施加的剪切应力与对对置基板20与第2树脂密封部80的第2主体部81的界面施加的剪切应力的差，第1树脂密封部70相对于对置基板20不易剥离。
如此，根据光电转换元件100，能够充分地抑制因第1树脂密封部70相对于电极基板10或对置基板20剥离所致的电解质40的泄漏。因此，光电转换元件100能够具有优异的耐久性。
接着，对电极基板10、对置基板20、密封部30、电解质40、氧化物半导体层50和色素详细地进行说明。
《电极基板》
如上所述，电极基板10具有透明基板13、设置于透明基板13上的透明导电层14以及与密封部30粘接的环状的绝缘部15。
＜透明基板＞
构成透明基板13的材料只要例如为透明的材料即可，作为这样的透明的材料，例如可举出硼硅酸玻璃、钠钙玻璃、白板玻璃、石英玻璃等玻璃、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)、聚碳酸酯(PC)和聚醚砜(PES)等树脂。透明基板13的厚度可根据光电转换元件100的尺寸而适当确定，没有特别限定，例如只要为50～40000μm的范围即可。
＜透明导电层＞
作为构成透明导电层14的材料，例如可举出掺锡氧化铟(ITO)、氧化锡(SnO2)和掺氟氧化锡(FTO)等导电性金属氧化物。透明导电层14可以由单层构成，也可以以由不同的导电性金属氧化物构成的多个层的层叠体构成。透明导电层14由单层构成时，从具有高的耐热性和耐化学药品性的方面考虑，透明导电层14优选由FTO构成。透明导电层14的厚度例如只要为0.01～2μm的范围即可。
＜绝缘部＞
构成绝缘部15的材料只要为绝缘材料就没有特别限定，作为绝缘材料，例如可举出玻璃粉等无机绝缘材料、聚酰亚胺树脂等热固性树脂和热塑性树脂。其中，优选使用玻璃粉等无机绝缘材料或热固性树脂。此时，即使密封部30在高温时具有流动性，绝缘部15与由热塑性树脂构成的情况相比。在高温时也不易流动化。因此，能够充分地抑制电极基板10的透明导电层14与对置基板20的接触，充分地抑制透明导电层14与对置基板20之间的短路。
绝缘部15的厚度没有特别限制，通常为10～30μm，优选为15～25μm。
《对置基板》
如上所述，对置基板20具备兼具基板和电极的导电性基板21以及设置于导电性基板21的电极基板10侧而促进催化剂反应的催化剂层22。
＜导电性基板＞
导电性基板21例如由钛、镍、铂、钼、钨、铝、不锈钢等耐腐蚀性的金属材料构成。另外，导电性基板21可以由分成基板和电极并在树脂膜上形成由ITO、FTO等导电性氧化物构成的导电层作为电极的层叠体构成，也可以是在玻璃上形成有由ITO、FTO等导电性氧化物构成的导电层的层叠体。导电性基板21的厚度可根据光电转换元件100的尺寸而适当确定，没有特别限定，例如只要为0.01～0.1mm即可。
＜催化剂层＞
催化剂层22由铂等金属、碳系材料或导电性高分子等构成。
《密封部》
密封部30由第1树脂密封部70和第2树脂密封部80构成。
作为第1树脂密封部70所含的热塑性树脂，例如可举出包含离聚物、乙烯－乙烯乙酸酐共聚物、乙烯－甲基丙烯酸共聚物、乙烯－乙烯醇共聚物等的改性聚烯烃树脂和乙烯醇聚合物等树脂。
第1树脂密封部70中，由下述式(3)表示的R的值没有特别限定，优选为3.0以上。
R＝(t1+t2)/t1…(3)
(上述式(3)中，t1表示第1主体部71的厚度，t2表示第1凸部72的厚度)
此时，与R小于3.0的情况相比，光电转换元件100能够具有更优异的耐久性。
上述R的值更优选为3.5以上。但是，上述R的值更优选为21以下。
第1树脂密封部70的第1主体部71的厚度没有特别限制，通常为10～100μm，优选为20～50μm。
第2树脂密封部80所含的热塑性树脂只要能够对第2树脂密封部80赋予比第1树脂密封部70高的熔点即可，作为第2树脂密封部80所含的热塑性树脂，可以使用与第1树脂密封部70所含的热塑性树脂同样的热塑性树脂。
第2树脂密封部80的熔点T2与第1树脂密封部70的熔点T1的差即由下述式(2)表示的ΔT只要大于0℃就没有特别限定，优选为25℃以上。此时，与ΔT小于25℃的情况相比，能够更充分地抑制电极基板10或对置基板20从第1树脂密封部70剥离。ΔT优选为35℃以上。但是，ΔT优选为60℃以下。
ΔT＝T2－T1…(2)
第2树脂密封部80的氧透过度可以与第1树脂密封部70的氧透过度相同或不同，但第2树脂密封部80的氧透过度优选小于第1树脂密封部70的氧透过度。此时，密封部30除了第1树脂密封部70以外还含有具有比第1树脂密封部70小的氧透过度的第2树脂密封部80。因此，与密封部30不含第2树脂密封部80的情况相比，能够充分地抑制氧通过密封部30侵入到在电解质40中，能够充分地抑制担载于氧化物半导体层50的色素因氧而劣化，光电转换元件100能够具有更优异的耐久性。
第1树脂密封部70的氧透过度A1与第2树脂密封部80的氧透过度A2的比即由下述式(1)表示的A的值没有特别限制，优选为1200～60000。此时，与A的值偏离上述范围的情况相比，能够更充分地抑制氧通过密封部30侵入到电解质40中，能够更充分地抑制担载于氧化物半导体层50的色素因氧而劣化，光电转换元件100能够具有更优异的耐久性。A的值更优选为2400～8000。第2树脂密封部80的氧透过度没有特别限制，通常为0.21～2.5(cc/20μm2·24h/atm)，优选为0.5～2.0(cc/20μm2·24h/atm)。
A＝A1/A2…(1)
另外，作为第2树脂密封部80，优选为含有乙烯醇单元的树脂。此时，能够充分地降低第2树脂密封部80的氧透过度，因此，容易调整由上述式(1)表示的A的值。作为含有乙烯醇单元的树脂，例如可举出乙烯－乙烯醇共聚物和乙烯醇聚合物等。
第2主体部81的厚度没有特别限制，通常为10～100μm，优选为30～50μm。
《电解质》
电解质40含有氧化还原对和有机溶剂。作为有机溶剂，可以使用乙腈、甲氧基乙腈、3－甲氧基丙腈、丙腈、碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯、碳酸二乙酯、γ－丁内酯、戊腈、特戊腈等。作为氧化还原对，除了例如碘化物离子/多碘化物离子(例如I－/I3－)、溴化物离子/多溴化物离子等含有卤素原子的氧化还原对以外，还可举出锌络合物、铁络合物、钴络合物等氧化还原对。应予说明，碘化物离子/多碘化物离子可以由碘(I2)和包含作为阴离子的碘化物(I－)的盐(离子性液体、固体盐)形成。使用具有作为阴离子的碘化物的离子性液体时，只要仅添加碘即可，使用有机溶剂、作为阴离子的碘化物以外的离子性液体时，只要添加LiI、四丁基碘化铵等含有作为阴离子的碘化物(I－)的盐即可。另外，电解质40也可以使用离子液体代替有机溶剂。作为离子液体，例如可以使用吡啶盐、咪唑盐、三唑盐等已知的碘化物盐等。作为这样的碘化物盐，例如优选使用1－己基－3－甲基咪唑碘化物、1－乙基－3－丙基咪唑碘化物、1－乙基－3－甲基咪唑碘化物、1,2－二甲基－3－丙基咪唑碘化物、1－丁基－3－甲基咪唑碘化物或1－甲基－3－丙基咪唑碘化物。
另外，电解质40也可以使用上述离子液体和上述有机溶剂的混合物代替上述有机溶剂。
另外，在电解质40中可以加入添加剂。作为添加剂，可举出1－甲基苯并咪唑(NMB)、1－丁基苯并咪唑(NBB)等苯并咪唑、4－叔丁基吡啶、硫氰酸胍等。其中，优选苯并咪唑作为添加剂。
进而，作为电解质40，可以使用在上述电解质中混炼SiO2、TiO2、碳纳米管等纳米粒子而成为凝胶样的作为准固体电解质的纳米复合凝胶电解质，另外，也可以使用利用聚偏二氟乙烯、聚环氧乙烷衍生物、氨基酸衍生物等有机系凝胶化剂进行凝胶化而成的电解质。
《氧化物半导体层》
氧化物半导体层50由氧化物半导体粒子构成。氧化物半导体粒子例如由氧化钛(TiO2)、氧化锌(ZnO)、氧化钨(WO3)、氧化铌(Nb2O5)、钛酸锶(SrTiO3)、氧化锡(SnO2)、氧化铟(In3O3)、氧化锆(ZrO2)、氧化铊(Ta2O5)、氧化镧(La2O3)、氧化钇(Y2O3)、氧化钬(Ho2O3)、氧化铋(Bi2O3)、氧化铈(CeO2)、氧化铝(Al2O3)或它们的2种以上构成。氧化物半导体层50的厚度例如只要为0.1～100μm即可。
氧化物半导体层50通常由用于吸收光的吸收层构成，也可以由吸收层和将透过吸收层的光反射而返回到吸收层的反射层构成。
《色素》
作为色素，例如可举出具有包含联吡啶结构、三联吡啶结构等的配体的钌络合物、卟啉、曙红、若丹明、部花青等有机色素等光敏色素、卤化铅系钙钛矿晶体等有机－无机复合色素等。作为卤化铅系钙钛矿，例如可使用CH3NH3PbX3(X＝Cl、Br、I)。上述色素中，优选具有包含联吡啶结构或三联吡啶结构的配体的钌络合物。此时，能够进一步提高光电转换元件100的光电转换特性。应予说明，使用光敏色素作为色素时，光电转换元件100成为色素敏化光电转换元件。
接着，对光电转换元件100的制造方法进行说明。
首先，准备在1个透明基板13上形成透明导电层14而成的导电性基板。
作为透明导电层14的形成方法，可使用溅射法、蒸镀法、喷雾热分解法(SPD)或化学气相生长(CVD)法等。
进而，在透明导电层14上形成氧化物半导体层50的前体。
氧化物半导体层50的前体可以通过在印刷将含有氧化物半导体粒子的氧化物半导体层形成用糊料后，使其干燥而形成。
氧化物半导体层形成用糊料除了氧化物半导体粒子以外，还含有聚乙二醇等树脂和松油醇等溶剂。
作为氧化物半导体层形成用糊料的印刷方法，例如可以使用丝网印刷法、刮刀法或棒涂法等。
然后，对氧化物半导体层50的前体进行烧成，形成氧化物半导体层50。
烧成温度根据氧化物半导体粒子的种类而不同，通常为350～600℃，烧成时间也根据氧化物半导体粒子的种类而不同，通常为1～5小时。
接着，以包围氧化物半导体层50的前体的方式形成绝缘部15的前体。
绝缘部15的前体例如可以通过将含有玻璃粉的糊料进行涂布并使其干燥而形成。
然后，对绝缘部15的前体进行烧成，形成绝缘部15。
如此，得到形成有氧化物半导体层50和绝缘部15的电极基板10。
接着，准备用于形成第1树脂密封部70的环状的第1密封部形成体。第1密封部形成体例如可以通过准备第1密封用树脂膜并在该第1密封用树脂膜形成1个开口而得到。
然后，在绝缘部15上以沿着绝缘部15的方式配置该第1密封部形成体并使其粘接于绝缘部15。此时，第1密封部形成体在绝缘部15上的粘接例如可以通过使第1密封部形成体加热熔融而进行。
接着，使色素担载于电极基板10的氧化物半导体层50。为此，只要使电极基板10浸渍于含有色素的溶液中，使该色素吸附于氧化物半导体层50后，用上述溶液的溶剂成分冲洗多余的色素，进行干燥，从而使色素吸附于氧化物半导体层50即可。但是，将含有色素的溶液涂布于氧化物半导体层50后，进行干燥，从而使色素吸附于氧化物半导体层50，也能够使色素担载于氧化物半导体层50。
接着，准备电解质40。然后，将电解质40配置在固定于电极基板10上的环状的密封部形成体的内侧。如此得到结构体A。
接着，准备对置基板20。
如上所述，对置基板20可以通过在导电性基板21上形成导电性的催化剂层22而得到。
接着，准备另一个上述第1密封部形成体。
另一方面，准备具有比上述第1密封部形成体高的熔点的第2密封部形成体。第2密封部形成体例如可以通过准备第2密封用树脂膜并在该第2密封用树脂膜形成1个开口而得到。
然后，以堵塞该第1密封部形成体的开口的方式配置对置基板20后，以利用第1密封部形成体和第2密封部形成体夹持对置基板20的周缘部的方式使第1密封部形成体与第2密封部形成体重叠。然后，使第1密封部形成体和第2密封部形成体粘接于对置基板20。应予说明，第1密封部形成体和第2密封部形成体在对置基板20上的粘接例如可以通过使第1密封部形成体和第2密封部形成体加热熔融而进行。如此得到结构体B。
接着，使上述结构体A和上述结构体B重叠，一边对结构体A的第1密封部形成体以及结构体B的第1密封部形成体和第2密封部形成体进行加压一边使其加热熔融。于是，第1密封部形成体开始软化，对置的第1密封部形成体的外侧的周缘部向外侧溢出，并且向远离电极基板10的方向隆起，粘接于第2密封部形成体。如此形成密封部30。
以上述方式得到光电转换元件100。
本发明不限定于上述实施方式。例如在上述实施方式中，光电转换元件100由1个光电转换单元90构成，但光电转换元件100也可以具备多个光电转换单元90。
另外，在上述实施方式中，光电转换单元90在密封部30与电极基板10之间具有绝缘部15，但未必需要绝缘部15，可以省略。
进而，在上述实施方式中，第2树脂密封部80由第2主体部81和中间部82构成，但第2树脂密封部80也可以仅由第2主体部81构成。即，第2树脂密封部80也可以不含中间部82。此时，第2主体部81直接粘接于第1凸部72。
另外，在上述实施方式中，第2树脂密封部80的中间部82直接设置于第1树脂密封部70的第1主体部71的非插入部71b，但也可以如图4所示的光电转换元件200的密封部230那样，第1树脂密封部270在第1主体部71的非插入部71b上具备具有小于第1凸部72的厚度的第2凸部73，在该第2凸部73上具有中间部82。此时，中间部82介由第2凸部73间接地粘接于第1主体部71的非插入部71b。
另外，在上述实施方式中，第2树脂密封部80由第2主体部81和中间部82构成，第1树脂密封部70由第1主体部71和第1凸部72构成，但也可以如图5所示的光电转换元件300的密封部330那样，第2树脂密封部380除了第2主体部81和中间部82以外，还进一步具有与中间部82连接并绕入电极基板10与对置基板20之间的绕入部83，第1树脂密封部370在第1主体部71的插入部71a中与电极基板10相反的一侧进一步具有第3凸部74。在此，绕入部83优选粘接于第3凸部74。
此时，第2树脂密封部380的绕入部83绕入电极基板10与对置基板20之间，该绕入部83粘接于第3凸部74。因此，如果将光电转换元件300放置在高温环境下并对光电转换单元390中的单元空间进行加压，则要将密封部330的第1树脂密封部370挤出到外侧的力发挥作用。此时，如果对第3凸部74施加朝向外侧的应力，则对粘接于第3凸部74的绕入部83也施加朝向外侧的应力。此时，施加于绕入部83的应力传递至第2树脂密封部380的第2主体部81，对第2主体部81施加朝向外侧的应力。因此，能够更充分地减小对电极基板10与第1树脂密封部370的界面施加的剪切应力与对对置基板20与第2树脂密封部380的第2主体部81的界面施加的剪切应力的差，第1树脂密封部370相对于对置基板20更不易剥离。其结果，光电转换元件300能够具有更优异的耐久性。
进而，在上述实施方式中，导电性基板21和催化剂层22构成对置基板20，但也可以如图6所示的光电转换元件400的光电转换单元490那样，使用绝缘性基板420代替对置基板20作为对置基板。此时，在绝缘性基板420与密封部30与电极基板10之间的空间配置有结构体402。结构体402设置于电极基板10中绝缘性基板420侧的面上。结构体402从电极基板10侧依次由氧化物半导体层50、多孔质绝缘层403和对电极401构成。另外，在上述空间配置有电解质40。电解质40含浸至氧化物半导体层50和多孔质绝缘层403的内部。在此，作为绝缘性基板420，例如可使用玻璃基板或树脂膜等。另外，作为对电极401，可以使用与对置基板20同样的对电极。或者，对电极401例如也可以由含有碳等的多孔质的单一的层构成。多孔质绝缘层403是主要防止氧化物半导体层50与绝缘性基板420的物理接触并用于使电解质40含浸于内部的多孔质绝缘层。作为这样的多孔质绝缘层403，例如可以使用氧化物的烧成体。应予说明，在图6所示的光电转换元件400中，在密封部30与电极基板10与绝缘性基板420之间的空间仅设置有1个结构体402，但也可以设置多个结构体402。另外，多孔质绝缘层403设置于氧化物半导体层50与对电极401之间，但也可以以包围氧化物半导体层50的方式设置于电极基板10与对电极401之间。该构成也能够防止氧化物半导体层50与对电极401的物理接触。
实施例
以下，举出实施例更具体地说明本发明的内容，但本发明不限定于下述的实施例。
(实施例1)
首先，在由玻璃(商品名“TECa7”，Pilkington公司制)构成的厚度2.2mm的透明基板上，通过溅射法形成厚度0.7μm的由FTO构成的透明导电层而形成导电性基板。
接着，在透明导电层上形成氧化物半导体层的前体。具体而言，首先，通过丝网印刷在透明导电层上以10μm的厚度印刷氧化钛糊料(商品名“PST－21NR”，日挥催化剂化成公司制，平均粒径21nm)，进行干燥，形成氧化物半导体层的前体。
接着，将氧化物半导体层的前体以500℃烧成30分钟，在透明导电层上形成氧化物半导体层。
接着，在导电性基板上，以包围氧化物半导体层的方式将低熔点玻璃粉的糊料(商品名“PLFOC－837B”，奥野制药工业株式会社公司制)以烧成后的厚度为20μm的方式进行印刷，在500℃烧成30分钟，从而形成玻璃绝缘部。如此得到形成有氧化物半导体层和玻璃绝缘部的电极基板。
接着，准备由低密度聚乙烯(制品名“Bynel4164”，杜邦公司制，熔点：127℃，氧透过度：12000(cc/20μm2·24h/atm))构成的树脂膜并形成1个开口，从而准备环状的第1密封部形成体。
然后，将该第1密封部形成体载置在玻璃绝缘部上后，通过热压使第1密封部形成体熔接于玻璃绝缘部。
接着，通过将形成有第1密封部形成体的电极基板在色素溶液中浸渍16小时，从而使色素吸附于氧化物半导体层。此时，作为色素溶液，使用0.2mM的Z907色素溶液。
接着，将电解质配置于第1密封部形成体的内侧。作为电解质，使用在由3－甲氧基丙腈构成的溶剂中以成为10mM的方式使碘溶解而成的电解质。如此得到结构体A。
接着，在厚度40μm的钛箔上通过溅射法形成厚度10nm的由铂构成的催化剂层，从而准备对置基板。此时，在钛箔的两面，对使密封部形成体熔接的预定的周缘部实施掩盖，使催化剂无法成膜。
接着，准备另一个上述的环状的第1密封部形成体。另一方面，准备用于形成第2树脂密封部的第2密封部形成体。就第2密封部形成体而言，准备由乙烯乙烯醇共聚物(制品名“EVAL EF－E”，Kuraray公司制，熔点：165℃，氧透过度：1.5(cc/20μm2·24h/atm))构成的树脂膜，在该树脂膜形成1个开口，从而准备环状的第2密封部形成体。
然后，以堵住该第1密封部形成体的开口的方式配置对置基板后，以利用第1密封部形成体和第2密封部形成体夹持对置基板的周缘部的方式，使第1密封部形成体和第2密封部形成体重叠。然后，使用真空热层压法使第1密封部形成体和第2密封部形成体粘接于对置基板。如此得到结构体B。
然后，在真空度600Pa的真空腔室内重叠上述结构体A和上述结构体B，使用在主体部设置环状的突出部而成的带阶梯的热型使突出部的表面温度为200℃，一边对结构体A的第1密封部形成体以及结构体B的第1密封部形成体和第2密封部形成体进行加压一边使其加热熔融。此时，加压是使压制推力约为1kN而进行的。其结果，第1密封部形成体开始软化，对置的第1密封部形成体的外侧的周缘部向外侧溢出，并且向远离电极基板的方向隆起，粘接于第2密封部形成体。如此形成如图3所示的形状的密封部。此时，第1树脂密封部的第1主体部的厚度t1为40μm，第1凸部的厚度t2为80μm，由上述式(3)表示的R为3.0。
以上述方式得到由1个光电转换单元构成的光电转换元件。
(比较例1)
作为用于形成第2树脂密封部的第2密封部形成体，使用与第1密封部形成体相同的低密度聚乙烯代替乙烯乙烯醇共聚物，除此以外，与实施例1同样地制作光电转换元件。
(比较例2)
一边对结构体A的第1密封部形成体以及结构体B的第1密封部形成体和第2密封部形成体进行加压一边使其加热熔融时，将带阶梯的热型的突出部的表面温度从200℃变更为180℃，将压制推力从约1kN变更为约0.5kN，从而形成图3中第1树脂密封部不具有第1凸部的密封部(即，由上述式(3)表示的R的值为1的密封部)，除此以外，与实施例1同样地制作光电转换元件。
＜耐久性的评价＞
对以上述方式得到的实施例1、比较例1和比较例2的光电转换元件进行温度循环试验，在温度循环试验的前后，将白色LED作为光源，在200勒克司的照度下进行IV曲线的测定。然后，由IV曲线求出输出并且基于下述式算出输出维持率。将结果示于表1。
输出维持率(％)＝温度循环试验后的输出/温度循环试验前的输出
应予说明，就温度循环试验而言，按照JIS C8917，将使温度降低至－40℃后上升至90℃的热循环作为1次循环，进行200次循环。
[表1]
根据表1所示的结果，可知实施例1的光电转换元件的输出维持率大于比较例1和2的输出维持率。
由此确认了本发明的光电转换元件能够具有优异的耐久性。
符号说明
10…电极基板
20…对置基板
30…密封部
40…电解质
50…氧化物半导体层
70…第1树脂密封部
71…第1主体部
71a…插入部
71b…非插入部
72…第1凸部
73…第2凸部
80…第2树脂密封部
81…第2主体部
83…绕入部
90、390、490…光电转换单元
100、200、300、400…光电转换元件
420…绝缘性基板(对置基板)

Claims (7)

1.一种光电转换元件，具有至少1个光电转换单元，
所述光电转换单元具备：
电极基板，
与所述电极基板对置的对置基板，
使所述电极基板和所述对置基板接合的环状的密封部，以及
配置于所述密封部的内侧的电解质；
所述密封部具有：
粘接于所述电极基板且含有热塑性树脂的环状的第1树脂密封部，以及
以与所述第1树脂密封部一起夹持所述对置基板的方式设置且含有热塑性树脂的环状的第2树脂密封部；
所述第2树脂密封部具有比所述第1树脂密封部高的熔点，
所述第1树脂密封部具有：
粘接于所述电极基板的第1主体部，以及
设置于所述第1主体部中与所述电极基板相反的一侧的第1凸部；
所述第1主体部具有：
插入在所述电极基板与所述对置基板之间的插入部，以及
未插入在所述电极基板与所述对置基板之间的非插入部；
所述第1凸部设置于所述第1主体部的所述非插入部，
所述第2树脂密封部具有设置于所述对置基板中与所述电极基板相反的一侧的第2主体部，
所述第2树脂密封部的所述第2主体部粘接于所述第1凸部。
2.根据权利要求1所述的光电转换元件，其中，
所述光电转换单元在所述电极基板或所述对置基板上进一步具有氧化物半导体层和担载于所述氧化物半导体层的色素，
所述第2树脂密封部的氧透过度小于所述第1树脂密封部的氧透过度。
3.根据权利要求2所述的光电转换元件，其中，由下述式(1)表示的A为1200～60000，
A＝A1/A2…(1)，
A1表示所述第1树脂密封部的氧透过度，A2表示所述第2树脂密封部的氧透过度。
4.根据权利要求2或3所述的光电转换元件，其中，所述第2树脂密封部包含含有乙烯醇单元的树脂。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的光电转换元件，其中，由下述式(2)表示的ΔT为25℃以上，
ΔT＝T2－T1…(2)，
T1表示所述第1树脂密封部的熔点，T2表示所述第2树脂密封部的熔点。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的光电转换元件，其中，所述第1树脂密封部在所述第1主体部的所述插入部中与所述电极基板相反的一侧进一步具有第2凸部，
所述第2树脂密封部进一步具有与所述第2主体部连接并绕入所述电极基板与所述对置基板之间的绕入部，
所述绕入部粘接于所述第2凸部。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的光电转换元件，其中，由下述式(3)表示的R为3.0以上，
R＝(t1+t2)/t1…(3)，
所述式(3)中，t1表示所述第1主体部的厚度，t2表示自所述第1主体部起的所述第1凸部的厚度。
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