CN109103463A - 一种促进燃料电池气体扩散层液相水排出的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提出一种促进燃料电池气体扩散层液相水排出的方法,所述方法是先在极板导流槽内填充有机材料,接着在有机材料表面生长空心管状阵列,然后在阵列层间使用碳纤维进行填充,并进行疏水处理,形成疏水空心管状阵列直接连接金属极板导流槽的结构,实现燃料电池气体扩散层液相水的及时排出。本发明提供的方法,为气体扩散层提供了良好的液体流动通道,从而看有效抑制气体扩散层内部的水淹,同时可现气体扩散层中的气液分离,使燃料气的浓度得到保障,确保了气体扩散层乃至整个燃料电池的耐久性。
Description
技术领域
本发明涉及燃料电池技术领域,特别是涉及一种促进燃料电池气体扩散层液相水排出的方法。
背景技术
由于石油价格不断上涨,并且维持在高价位,现在各国政府都加大了对石油替代产品的研究与投入,尤其是严重缺乏石油的中国,急需开发新的能源,而燃料电池可以解决这个问题,同时对环境的污染比较小。尤其是质子交换膜燃料电池,由于具有高功率密度、高能量转换效率、低温启动、无污染、体积轻巧等特点,特别适合于作为可移动动力源,因而广受关注。
质子交换膜燃料电池的核心部件是膜电极三合一(MEA)通常由气体扩散层、催化层和质子交换膜通过热压工艺制备而成。气体扩散层由导电的多孔材料组成,起到支撑催化层、收集电流、传导气体和排出水等多重作用,实现了反应气体和产物水在流场和催化层之间的再分配,是影响电极性能的关键部件之一。
在燃料电池工作过程中,燃料气体经氧化还原在膜电极内部产生液态水,不及时排出会覆盖催化层的反应活性位点和堵塞气体扩散层中的微孔通道,从而引起燃料电池性能下降甚至停止运行,这种现象通常被称为“水淹”。现有的气体扩散层大多为碳纤维纸,在用于燃料电池过程中需要进行疏水改性,但始终难以有效避免由于表面张力引起的水淹,从而影响燃料电池的工作效率。因此,抑制气体扩散层的水淹效果具有十分重要的现实意义。
中国发明专利申请号200710125266.9公开了一种燃料电池膜电极,其包括:一质子交换膜及分别设置在该质子交换膜两表面的电极,其中电极由气体扩散层和催化层组成,其中,所述的气体扩散层包括一碳纳米管薄膜结构,该碳纳米管薄膜结构包括至少一个碳纳米管层,且该碳纳米管层中的碳纳米管沿同一方向择优取向排列;具体包括以下步骤:提供一碳纳米管阵列;从上述碳纳米管阵列中拉取获得至少一碳纳米管薄膜;采用上述碳纳米管薄膜制备一气体扩散层;在上述气体扩散层表面形成一催化层,得到一电极;以及提供一质子交换膜,将两个上述电极分别设置在该质子交换膜两表面,从而得到一燃料电池膜电极。中国发明专利申请号201710156824.1公开了一种燃料电池气体扩散层结构,其厚度为3.0-5.0mm,包括一基底层和一微孔层,基底层的一侧具有气体流道,另一侧与微孔层相连,基底层的材质为金属纤维毡,微孔层上具有铜-石墨烯复相膜。
为了改善燃料电池气体扩散层因水淹现象而导致电池性能下降的问题,有必要提出一种新型的促进气体扩散层液相水排出的方法,进而提高燃料电池气体扩散层的使用性和燃料电池的耐久性。
发明内容
针对目前燃料电池气体扩散层中易发生水淹,进而导致电池性能下降的问题,本发明提出一种促进燃料电池气体扩散层液相水排出的方法,从而有效保证了气体扩散层液相水的流出和气体的进入,确保了气体扩散层内的气液平衡,避免了水淹现象的发生。
为解决上述问题,本发明采用以下技术方案:
一种促进燃料电池气体扩散层液相水排出的方法,所述方法是先在极板导流槽内填充有机材料,接着在有机材料表面生长空心管状阵列,然后在阵列层间使用碳纤维进行填充,并进行疏水处理,形成疏水空心管状阵列直接连接金属极板导流槽的结构,实现燃料电池气体扩散层液相水的及时排出,具体方法如下:
(1)先向燃料电池极板材料的矩形导流槽中注入酞菁金属配合物浆体,使浆体均匀分散在导流槽内,然后将极板非导流槽部分使用掩模板覆盖,接着置于真空炉中在保护气源下进行等离子体热处理,酞菁金属配合物高温分解后在导流槽内部形成多孔碳纳米管阵列,继而剥离掩模板,使用去离子水对导流槽冲洗后干燥,得到表面生长多孔碳纳米管阵列的极板导流槽;
(2)先向表面生长多孔碳纳米管阵列的极板导流槽中注入波美度为20-40°Bé水玻璃的水溶液,接着缓慢注入稀酸溶液,通过硅基凝胶固化反应,得到氧化硅填充导流槽的极板材料;
(3)先将碳纤维前驱体与助剂混合后,接着在极板材料表层流延成膜,形成厚度为90-100μm的多孔碳纤维层,然后向导流槽中注入氢氟酸刻蚀除去氧化硅填充物,利用去离子水清洗干净,继而注入水解的氟硅烷甲醇溶液中,在140℃下热处理3h进行疏水改性,制得基底复合疏水改性气体扩散层,实现有效促进燃料电池气体扩散层液相水排出的目的。
优选的,步骤(1)中所述极板材料为石墨极板或经耐酸处理后的金属极板。
优选的,步骤(1)中所述酞菁金属配合物浆体中,金属可为铁、铜、钴、铝、镍、钙、钠、镁、锌中的一种,质量浓度为20-40%。
优选的,步骤(1)中所述保护气源为氢气、甲烷按照质量比例1:0.8-1.2得到的混合气体。
优选的,步骤(1)中所述等离子体热处理的温度为600-900℃,处理8-13min。
优选的,步骤(1)中所述多孔碳纳米管阵列生长高度为高于极板表面20-30μm。
优选的,步骤(2)中所述稀酸溶液为稀硫酸溶液、稀硝酸溶液、稀盐酸溶液中的一种,质量浓度为10-15%。
优选的,步骤(2)中所述原料中,水玻璃的水溶液、稀酸溶液的质量比例为1:1-3。
优选的,步骤(3)中所述助剂包括成膜剂、造孔剂。
优选的,步骤(3)中所述流延成膜的原料中,碳纤维前驱体、助剂的质量比例为100:1-3。
现有的燃料电池气体扩散层的液态水排出不佳,易发生水淹而导致性能下降,限制了其应用。鉴于此,本发明提出一种促进燃料电池气体扩散层液相水排出的方法,向极板的导流槽内部注入酞菁金属配合物浆体,使浆体均匀分散在导流槽内,将极板非导流槽部分使用掩模板覆盖后置于真空炉中在等离子体中进行热处理,在导流槽内部形成多孔碳纳米管阵列,剥离掩模板后使用去离子水对导流槽进行冲洗干燥后备用;然后极板导流槽内注入水玻璃的水溶液,缓慢注入稀酸溶液,使导流槽内的硅基凝胶固化形成氧化硅填充物;将碳纤维前驱体与助剂混合后在极板表层流延成膜,形成多孔碳纤维层,然后向导流层中注入氢氟酸刻蚀掉氧化硅填充物,使用去离子水清洗后注入水解的氟硅烷甲醇溶液中进行疏水改性,从而获得基底复合疏水改性气体扩散层。本发明提供的方法,为气体扩散层提供了良好的液体流动通道,从而看有效抑制气体扩散层内部的水淹,同时可现气体扩散层中的气液分离,使燃料气的浓度得到保障,确保了气体扩散层乃至整个燃料电池的耐久性。
本发明提出一种促进燃料电池气体扩散层液相水排出的方法,与现有技术相比,其突出的特点和优异的效果在于:
1、本发明通过酞菁金属配合物高温分解,酞菁金属配合物同时作为碳源与催化剂生长多孔碳纳米管,由于基底表层被掩模板覆盖,甲烷通过等离子体分解在多孔碳纳米管上外延生长,通过氧化硅将导流槽填充,保证在碳纤维流延成膜后不会堵塞导流槽。
2、本发明通过疏水改性的碳纳米管连接导流槽与气体扩散层内部,为气体扩散层提供了液体流动通道,从而抑制气体扩散层内部的水淹。
3、本发明将碳纤维层直接复合在极板表面,气体通过扩散作用进入气体扩散层,产生的液态水通过碳纳米管流出,实现了气体扩散层中的气液分离,使燃料气的浓度得到保障,也可以降低温控和水控系统设计的难度。
具体实施方式
以下通过具体实施方式对本发明作进一步的详细说明,但不应将此理解为本发明的范围仅限于以下的实例。在不脱离本发明上述方法思想的情况下,根据本领域普通技术知识和惯用手段做出的各种替换或变更,均应包含在本发明的范围内。
实施例1
(1)先向燃料电池极板材料的矩形导流槽中注入酞菁金属配合物浆体,使浆体均匀分散在导流槽内,然后将极板非导流槽部分使用掩模板覆盖,接着置于真空炉中在保护气源下进行等离子体热处理,酞菁金属配合物高温分解后在导流槽内部形成多孔碳纳米管阵列,继而剥离掩模板,使用去离子水对导流槽冲洗后干燥,得到表面生长多孔碳纳米管阵列的极板导流槽;极板材料为石墨极板;酞菁金属配合物浆体中,金属为铁,质量浓度为28%;保护气源为氢气、甲烷按照质量比例1:0.9得到的混合气体;等离子体热处理的温度为700℃,处理11min;多孔碳纳米管阵列生长高度为高于极板表面26μm;
(2)先向表面生长多孔碳纳米管阵列的极板导流槽中注入波美度为28°Bé水玻璃的水溶液,接着缓慢注入稀酸溶液,通过硅基凝胶固化反应,得到氧化硅填充导流槽的极板材料;稀酸溶液为稀硫酸溶液,质量浓度为13%;原料中,水玻璃的水溶液、稀酸溶液的质量比例为1:2;
(3)先将碳纤维前驱体与助剂混合后,接着在极板材料表层流延成膜,形成平均厚度为95μm的多孔碳纤维层,然后向导流槽中注入氢氟酸刻蚀除去氧化硅填充物,利用去离子水清洗干净,继而注入水解的氟硅烷甲醇溶液中,在140℃下热处理3h进行疏水改性,制得基底复合疏水改性气体扩散层,实现有效促进燃料电池气体扩散层液相水排出的目的;助剂包括成膜剂、造孔剂;流延成膜的原料中,碳纤维前驱体、助剂的质量比例为100:2。
测试方法:
将本实施例的方法获得的气体扩散层进行疏水性能测试,在室温25℃、湿度为35%条件下,采用无柄水滴法进行测试样品疏水性,利用水接触角测量仪测得试样的接触角,采用压汞法测试计算样品的孔隙率,得到结果如表1所示;
将本实施例的方法获得的气体扩散层进行渗透性能测试,分别进行气体和液相水渗透系数的测试,气体采用氮气,压力为-15~15kPa,在室温25℃、湿度为35%条件下测试,利用格子Boltzmann模型分析并得到渗透曲线,得到渗透系数,得到结果如表1所示。
对比例1
对比例1与实施例1相比,未添加酞菁金属配合物,获得的气体扩散层采用实施例1的方法进行测试,测试结果如表1所示。
实施例2
(1)先向燃料电池极板材料的矩形导流槽中注入酞菁金属配合物浆体,使浆体均匀分散在导流槽内,然后将极板非导流槽部分使用掩模板覆盖,接着置于真空炉中在保护气源下进行等离子体热处理,酞菁金属配合物高温分解后在导流槽内部形成多孔碳纳米管阵列,继而剥离掩模板,使用去离子水对导流槽冲洗后干燥,得到表面生长多孔碳纳米管阵列的极板导流槽;极板材料为经耐酸处理后的铜极板;酞菁金属配合物浆体中,金属为铜,质量浓度为20%;保护气源为氢气、甲烷按照质量比例1:0.8得到的混合气体;等离子体热处理的温度为600℃,处理13min;多孔碳纳米管阵列生长高度为高于极板表面20μm;
(2)先向表面生长多孔碳纳米管阵列的极板导流槽中注入波美度为20°Bé水玻璃的水溶液,接着缓慢注入稀酸溶液,通过硅基凝胶固化反应,得到氧化硅填充导流槽的极板材料;稀酸溶液为稀硝酸溶液,质量浓度为10%;原料中,水玻璃的水溶液、稀酸溶液的质量比例为1:3;
(3)先将碳纤维前驱体与助剂混合后,接着在极板材料表层流延成膜,形成平均厚度为90μm的多孔碳纤维层,然后向导流槽中注入氢氟酸刻蚀除去氧化硅填充物,利用去离子水清洗干净,继而注入水解的氟硅烷甲醇溶液中,在140℃下热处理3h进行疏水改性,制得基底复合疏水改性气体扩散层,实现有效促进燃料电池气体扩散层液相水排出的目的;助剂包括成膜剂、造孔剂;流延成膜的原料中,碳纤维前驱体、助剂的质量比例为100:1。
采用实施例1的方法进行测试,测试结果如表1所示。
对比例2
对比例2与实施例2相比,未形成氧化硅填充物,获得的气体扩散层采用实施例1的方法进行测试,测试结果如表1所示。
实施例3
(1)先向燃料电池极板材料的矩形导流槽中注入酞菁金属配合物浆体,使浆体均匀分散在导流槽内,然后将极板非导流槽部分使用掩模板覆盖,接着置于真空炉中在保护气源下进行等离子体热处理,酞菁金属配合物高温分解后在导流槽内部形成多孔碳纳米管阵列,继而剥离掩模板,使用去离子水对导流槽冲洗后干燥,得到表面生长多孔碳纳米管阵列的极板导流槽;极板材料为石墨极板;酞菁金属配合物浆体中,金属为钴,质量浓度为40%;保护气源为氢气、甲烷按照质量比例1: 1.2得到的混合气体;等离子体热处理的温度为900℃,处理8min;多孔碳纳米管阵列生长高度为高于极板表面30μm;
(2)先向表面生长多孔碳纳米管阵列的极板导流槽中注入波美度为40°Bé水玻璃的水溶液,接着缓慢注入稀酸溶液,通过硅基凝胶固化反应,得到氧化硅填充导流槽的极板材料;稀酸溶液为稀盐酸溶液,质量浓度为15%;原料中,水玻璃的水溶液、稀酸溶液的质量比例为1:1;
(3)先将碳纤维前驱体与助剂混合后,接着在极板材料表层流延成膜,形成平均厚度为100μm的多孔碳纤维层,然后向导流槽中注入氢氟酸刻蚀除去氧化硅填充物,利用去离子水清洗干净,继而注入水解的氟硅烷甲醇溶液中,在140℃下热处理3h进行疏水改性,制得基底复合疏水改性气体扩散层,实现有效促进燃料电池气体扩散层液相水排出的目的;助剂包括成膜剂、造孔剂;流延成膜的原料中,碳纤维前驱体、助剂的质量比例为100: 3。
采用实施例1的方法进行测试,测试结果如表1所示。
对比例3
对比例3与实施例3相比,未采用氢氟酸刻蚀氧化硅填充物,获得的气体扩散层采用实施例1的方法进行测试,测试结果如表1所示。
实施例4
(1)先向燃料电池极板材料的矩形导流槽中注入酞菁金属配合物浆体,使浆体均匀分散在导流槽内,然后将极板非导流槽部分使用掩模板覆盖,接着置于真空炉中在保护气源下进行等离子体热处理,酞菁金属配合物高温分解后在导流槽内部形成多孔碳纳米管阵列,继而剥离掩模板,使用去离子水对导流槽冲洗后干燥,得到表面生长多孔碳纳米管阵列的极板导流槽;极板材料为经耐酸处理后的金铝属极板;酞菁金属配合物浆体中,金属可为铝,质量浓度为30%;保护气源为氢气、甲烷按照质量比例1:1得到的混合气体;等离子体热处理的温度为800℃,处理10min;多孔碳纳米管阵列生长高度为高于极板表面25μm;
(2)先向表面生长多孔碳纳米管阵列的极板导流槽中注入波美度为30°Bé水玻璃的水溶液,接着缓慢注入稀酸溶液,通过硅基凝胶固化反应,得到氧化硅填充导流槽的极板材料;稀酸溶液为稀硫酸溶液,质量浓度为12%;原料中,水玻璃的水溶液、稀酸溶液的质量比例为1:2;
(3)先将碳纤维前驱体与助剂混合后,接着在极板材料表层流延成膜,形成平均厚度为95μm的多孔碳纤维层,然后向导流槽中注入氢氟酸刻蚀除去氧化硅填充物,利用去离子水清洗干净,继而注入水解的氟硅烷甲醇溶液中,在140℃下热处理3h进行疏水改性,制得基底复合疏水改性气体扩散层,实现有效促进燃料电池气体扩散层液相水排出的目的;助剂包括成膜剂、造孔剂;流延成膜的原料中,碳纤维前驱体、助剂的质量比例为100:2。
采用实施例1的方法进行测试,测试结果如表1所示。
对比例4
对比例4与实施例4相比,未进行疏水改性,获得的气体扩散层采用实施例1的方法进行测试,测试结果如表1所示。
表1:
Claims (10)
1.一种促进燃料电池气体扩散层液相水排出的方法,其特征在于,所述方法是先在极板导流槽内填充有机材料,接着在有机材料表面生长空心管状阵列,然后在阵列层间使用碳纤维进行填充,并进行疏水处理,形成疏水空心管状阵列直接连接金属极板导流槽的结构,实现燃料电池气体扩散层液相水的及时排出,具体方法如下:
(1)先向燃料电池极板材料的矩形导流槽中注入酞菁金属配合物浆体,使浆体均匀分散在导流槽内,然后将极板非导流槽部分使用掩模板覆盖,接着置于真空炉中在保护气源下进行等离子体热处理,酞菁金属配合物高温分解后在导流槽内部形成多孔碳纳米管阵列,继而剥离掩模板,使用去离子水对导流槽冲洗后干燥,得到表面生长多孔碳纳米管阵列的极板导流槽;
(2)先向表面生长多孔碳纳米管阵列的极板导流槽中注入波美度为20-40°Bé水玻璃的水溶液,接着缓慢注入稀酸溶液,通过硅基凝胶固化反应,得到氧化硅填充导流槽的极板材料;
(3)先将碳纤维前驱体与助剂混合后,接着在极板材料表层流延成膜,形成厚度为90-100μm的多孔碳纤维层,然后向导流槽中注入氢氟酸刻蚀除去氧化硅填充物,利用去离子水清洗干净,继而注入水解的氟硅烷甲醇溶液中,在140℃下热处理3h进行疏水改性,制得基底复合疏水改性气体扩散层,实现有效促进燃料电池气体扩散层液相水排出的目的。
2.根据权利要求1所述的一种促进燃料电池气体扩散层液相水排出的方法,其特征在于,步骤(1)中所述极板材料为石墨极板或经耐酸处理后的金属极板。
3.根据权利要求1所述的一种促进燃料电池气体扩散层液相水排出的方法,其特征在于,步骤(1)中所述酞菁金属配合物浆体中,金属为铁、铜、钴、铝、镍、钙、钠、镁、锌中的一种,质量浓度为20-40%。
4.根据权利要求1所述的一种促进燃料电池气体扩散层液相水排出的方法,其特征在于,步骤(1)中所述保护气源为氢气、甲烷按照质量比例1:0.8-1.2得到的混合气体。
5.根据权利要求1所述的一种促进燃料电池气体扩散层液相水排出的方法,其特征在于,步骤(1)中所述等离子体热处理的温度为600-900℃,处理8-13min。
6.根据权利要求1所述的一种促进燃料电池气体扩散层液相水排出的方法,其特征在于,步骤(1)中所述多孔碳纳米管阵列生长高度为高于极板表面20-30μm。
7.根据权利要求1所述的一种促进燃料电池气体扩散层液相水排出的方法,其特征在于,步骤(2)中所述稀酸溶液为稀硫酸溶液、稀硝酸溶液、稀盐酸溶液中的一种,质量浓度为10-15%。
8.根据权利要求1所述的一种促进燃料电池气体扩散层液相水排出的方法,其特征在于,步骤(2)中所述原料中,水玻璃的水溶液、稀酸溶液的质量比例为1:1-3。
9.根据权利要求1所述的一种促进燃料电池气体扩散层液相水排出的方法,其特征在于,步骤(3)中所述助剂包括成膜剂、造孔剂。
10.根据权利要求1所述的一种促进燃料电池气体扩散层液相水排出的方法,其特征在于,步骤(3)中所述流延成膜的原料中,碳纤维前驱体、助剂的质量比例为100:1-3。
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
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PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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WW01 | Invention patent application withdrawn after publication | ||
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Application publication date: 20181228 |