CN109078608A - 基于铁改性活性氧化铝的除砷吸附剂及制法和应用 - Google Patents
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Abstract
一种基于铁改性活性氧化铝的除砷吸附剂,通过下述方法得到:(1)配制铁盐溶液,铁盐浓度为0.1‑0.3mol/L;(2)投加活性氧化铝,形成混合溶液;(3)搅拌下,调节步骤2的混合溶液pH为4.5‑5.6;(4)浸渍陈放;(5)水洗改性后的活性氧化铝。本发明还公开了制备上述除砷吸附剂的方法。本发明的除砷吸附剂可以高效去除地下水、湖泊、水库、河流、地下水、工业废水等水体中砷污染。
Description
技术领域
本发明属于吸附材料领域,具体地涉及一种基于铁改性活性氧化铝的除砷吸附剂。
本发明还涉及制备上述吸附剂的方法。
本发明还涉及上述吸附剂在去除地下水砷污染中的应用。
背景技术
含砷化合物是一种剧毒性物质,长期饮用高砷水(>10μg/L)会引起各种疾病,如皮肤角质化、皮肤癌、肺癌和肾癌等。世界卫生组织规定饮用水中砷标准为0.01mg/L。由于砷处理的成本较高,一些发展中国家规定饮用水中砷的最高浓度为0.05mg/L,我国规定饮用水中砷的标准为0.01mg/L。我国地下水砷污染问题突出,除了人为因素,如采矿、冶炼和农药等造成地下水砷污染外,还有原发性高砷污染的地区,如山西、内蒙、新疆等。因此控制地下水体中的砷污染,降低地下水体中的砷浓度,对于保障饮水安全和人体健康具有重要意义。
在除砷吸附材料上,开发了活性氧化铝、赤泥、改性活性炭、羟基氧化铁、GFH、READ-As、锰砂、水合锰氧化物、氧化铁-氧化铝复合纳米材料、铁锰复合氧化物/硅藻土等材料。其中活性氧化铝是Al(OH)3的热解产物的总称,是一种多孔性高分散度的固体物料,比表面积大,化学性质稳定,热稳定性好。直径为2-4mm小颗粒,具备硬度高、磨损低、水浸不变软、不膨胀、不粉化、不破裂等性质。但是利用活性氧化铝直接除砷,效果不理想,除砷效率在44%-79%之间。
在酸性和中性环境下,氧化铝对砷的去除率几乎达到100%。在碱性环境下,氧化铝对砷的去除效率随溶液pH的增加趋于降低。当pH值小于8时,溶液中的五价砷离子主要以H2AsO4 -和HAsO4 2-的形态存在。活性氧化铝零电位点为8.3,当pH值小于8.3时活性氧化铝表面带正电荷,对H2AsO4 -和HAsO4 2-具有静电引力作用,对活性氧化铝除砷起到促进作用,所以对砷有较高的去除效果;然而当pH大于8时,砷主要以HAsO4 2-形态存在,一方面活性氧化铝表面所带电荷逐渐由正电荷变为负电荷,导致对HAsO4 2-的静电作用力由引力变为斥力;另一方面随着pH值升高,OH-浓度逐渐升高,与HAsO4 2-竞争活性氧化铝表面活性吸附点位,两种情况均不利于对砷的去除,从而造成活性氧化铝对砷的去除效率下降,在pH值为10时,活性氧化铝对砷的去除率下降到70%。
砷在铁铝氧化物上的吸附主要包括专性吸附和共沉淀两种,不同初始砷浓度的吸附过程呈现低浓度快而高浓度较慢的趋势。这是因为砷酸根浓度较低时,砷酸根离子能够很快进入亲和力较低的吸附位点上,此时吸附以物理吸附为主;随着砷浓度的增高,砷酸根逐渐进入亲和力较高的高能吸附位点,吸附反应以化学吸附为主,吸附率逐渐减慢。同一pH值下,砷的初始浓度越高,吸附率越大,在低表面覆盖率下,砷主要以单分子配合物形式吸附在铁氧化物表面,而在高表面覆盖率下,砷则以单核或双核双分子配合物形式存在。研究认为,砷酸根四面体可以优先与铁八面体的A型羟基进行配位体交换反应,形成双齿双核、双齿单核或单齿配位体。同样的结果在水铁矿上也被发现,在无定形铁氧化物上随着As(V)覆盖度的增加,单齿结合部分下降,双齿结合增加,当初始砷浓度低于0.01mol/L时,铁氧化物表面未达到饱和,吸附量随着初始砷浓度的增加而增加,而当初始砷浓度高于0.01mol/L时,溶液中存在吸附和共沉淀两种作用,且以后者为主,铁氧化物的表面覆盖率也逐渐趋近于1,随着溶液中砷酸根浓度的增大,溶液中Fe3+浓度与AsO4 3-浓度的乘积大于FeAsO4·2H2O的溶度积,形成FeAsO4·2H2O沉淀。吸附效果主要受比表面积影响,比表面积越大其吸附效果就越好。无定形铁氧化物表面存在大量四面体结构单元,且结晶度差、比表面积大,属不稳定态,因此对砷具有较强的吸附能力。
常规的铁系砷吸附材料制备过程较复杂,制备过程中往往需要加热、煅烧等,致使其有效铁氧化物减少,除砷性能降低的问题。
发明内容
本发明的目的是提供一种于铁改性活性氧化铝的除砷吸附剂。
本发明的又一目的是提供制备上述除砷吸附剂的方法。
为实现上述目的,本发明提供的基于铁改性活性氧化铝的除砷吸附剂,通过下述方法得到:
(1)配制铁盐溶液,铁盐浓度为0.1-0.3mol/L;
(2)投加活性氧化铝,形成混合溶液;
(3)搅拌下,调节步骤2的混合溶液pH为4.5-5.6;
(4)浸渍陈放;
(5)水洗改性后的活性氧化铝。
本发明提供的制备上述除砷吸附剂的方法,步骤如下:
(1)配制铁盐溶液,铁盐浓度为0.1-0.3mol/L;
(2)投加活性氧化铝,形成混合溶液;
(3)搅拌下,调节步骤2的混合溶液pH为4.5-5.6;
(4)浸渍陈放;
(5)水洗改性后的活性氧化铝。
所述的方法中,步骤1配制铁盐溶液采用的水为自来水、地下水或湖泊水;采用的铁盐为氯化铁。
所述的方法中,步骤2投加活性氧化铝的质量为25-50g,粒径为0.5-1mm。
所述的方法中,步骤3调节混合溶液pH是采用氢氧化钠或盐酸。
所述的方法中,步骤5使用的水为自来水或纯净水。
本发明提供的除砷吸附剂可以用于去除地下水、湖泊、水库、河流、地下水、工业废水等水体中砷污染,能将水中的砷降低到《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)规定的标准(0.01mg/L)。
本发明的效果如下:
1)本发明采用普通常见的水处理药剂和材料制备而成,制备方法简单,不用采取加热措施,节约能源,成本低廉,使用操作简便。
2)制备的除砷吸附剂投加到含砷水体中的pH值呈3.9-4.2,砷污染物在该pH条件下更容易被去除;
3)本发明筛选粒径小、比表面积大和机械强度强并能广泛工业应用的载体,使其铁主要以更有效的铁氧化物形式负载于载体上;由于免去加热步骤,因此改性后活性氧化铝表面有更多的无定形铁氧化物分布,同时增大除砷吸附剂的比表面积,从而有利于砷的吸附去除过程,因而具有优异的除砷性能,提高其对水体中砷的去除。
具体实施方式
本发明旨在针对活性氧化铝在碱性条件下随pH升高去除效率降低的特点,提供了基于铁盐改性活性氧化铝的除砷吸附剂以改善活性氧化铝碱性条件下去除效率低的缺陷。
本发明的除砷吸附剂可由下述方法制备得到:
1)使用自来水、地下水或湖泊水配制铁盐溶液,铁盐浓度为0.1-0.3mol/L。
2)投加质量为25-50g,粒径为0.5-1mm的活性氧化铝,形成混合液。
3)搅拌下,用氢氧化钠和盐酸调节步骤2混合液的pH值,同时测定混合液的pH,直到混合液的pH达到4.5-5.6。
4)搅拌结束后,浸渍陈放2h。
5)使用自来水或纯净水将改性后的活性氧化铝清洗3-5遍。
在实际应用中,根据原水水质,向原水中投加一定量的除砷吸附剂,然后经混合、吸附一段时间,即可高效去除水中的砷。
以下通过实施例对本发明做详细说明。
实施例一:
本实例所用原水取自某地下水,总砷浓度为40-60μg/L,pH值为7.0-7.5。
铁盐改性活性氧化铝除砷吸附剂放置于一装置中,该装置设有滤柱由透明玻璃制成,高为21cm,内径为3.5cm,内部投加60mL制备的除砷吸附剂,为了更好地固定滤料和防治堵塞,在滤柱底部和顶端放置透水纤维棉,用蠕动泵控制滤速,采用底部进水上部出水的模式进行连续过滤实验,用蠕动泵控制其滤速,并定期取样分析出水砷浓度。经过铁改性的活性氧化铝可以连续过滤约590L,经计算可处理约9000个滤床体积,出水砷浓度低于10μg/L,且出水pH为6.8。
实施例二:
1)吸附剂的制备
首先取100mL的自来水,配制成0.1mol/L的氯化铁溶液,搅拌溶解后投加活性氧化铝,投加活性氧化铝的质量为25g,粒径为0.5mm,并在搅拌条件下向溶液投加氢氧化钠,同时测定上述混合液的pH,控制混合液的pH为4.5后,浸渍陈放2h。最后使用水将改性后的活性氧化铝清洗3-5遍。
2)除砷实验
本实施例中,原水五价砷、三价砷含量各为10mg/L。在充分搅拌条件下,分别向原水中加入上述制备的除砷吸附剂。除砷吸附剂投加量各为10mg/L时,经常规混合、吸附、水中砷含量检测。50min后五价砷去除率96%,三价砷去除率40%;200min后五价砷去除率99%,三价砷去除率65%。
实施例三:
1)吸附剂的制备
首先取110mL的湖泊水,配制成0.2mol/L的氯化铁溶液,搅拌溶解后投加活性氧化铝,投加活性氧化铝的质量为35g,粒径为0.7mm,并在搅拌条件下向溶液投加氢氧化钠,同时测定上述混合液的pH,控制混合液的pH为5.0后,浸渍陈放2h。最后使用水将改性后的活性氧化铝清洗3-5遍。
2)除砷实验
本实施例中,原水五价砷、三价砷含量各为10mg/L。在充分搅拌条件下,分别向原水中加入上述制备的除砷吸附剂。除砷吸附剂投加量各为15mg/L时,经常规混合、吸附、水中砷含量检测。50min后五价砷去除率99%,三价砷去除率57%;200min后五价砷去除率99%,三价砷去除率80%。
实施例四:
1)吸附剂的制备
首先取120mL的地下水,配制成0.3mol/L的氯化铁溶液,搅拌溶解后投加活性氧化铝,投加活性氧化铝的质量为50g,粒径为1mm,并在搅拌条件下向溶液投加氢氧化钠,同时测定上述混合液的pH,控制混合液的pH为5.5后,浸渍陈放2h。最后使用水将改性后的活性氧化铝清洗3-5遍。
2)除砷实验
本实施例中,原水五价砷、三价砷含量各为10mg/L。在充分搅拌条件下,分别向原水中加入上述制备的除砷吸附剂。除砷吸附剂投加量各为20mg/L时,经常规混合、吸附、水中砷含量检测。50min后五价砷去除率达96%,三价砷去除率64%;200min后五价砷去除率99%,三价砷去除率86%。
实施例五:
1)吸附剂的制备
首先取100mL的自来水,配制成0.1mol/L的氯化铁溶液,搅拌溶解后投加活性氧化铝,投加活性铝的质量为45g,粒径为1mm,并在搅拌条件下向溶液投加氢氧化钠,同时测定上述混合液的pH,控制混合液的pH为4.5后,浸渍陈放2h。最后使用水将改性后的活性氧化铝清洗3-5遍。
2)除砷实验
本实施例中,原水五价砷含量为50mg/L。在充分搅拌条件下,分别向原水中加入上述制备的除砷吸附剂。除砷吸附剂投加量为10和25g/L时,经常规混合、吸附、水中砷含量检测,50min后五价砷去除率分别为99.03%和99.77%。
实施例六:
1)吸附剂的制备
首先取100mL的自来水,配制成0.1mol/L的氯化铁溶液,搅拌溶解后投加活性氧化铝,投加活性氧化铝的质量为30g,粒径为0.5mm,并在搅拌条件下向溶液投加氢氧化钠,同时测定上述混合液的pH,控制混合液的pH为4.5后,浸渍陈放2h。最后使用水将改性后的活性氧化铝清洗3-5遍。
2)除砷实验
本实施例中,原水三价砷含量为25mg/L。在充分搅拌条件下,分别向原水中加入上述制备的除砷吸附剂。除砷吸附剂投加量为10和25mg/L时,经常规混合、吸附、水中砷含量检测。50min后三价砷去除率分别为41.82%和74.82%;200min后五价砷去除率67.44%和90.40%。
Claims (7)
1.一种基于铁改性活性氧化铝的除砷吸附剂,通过下述方法得到:
(1)配制铁盐溶液,铁盐浓度为0.1-0.3mol/L;
(2)投加活性氧化铝,形成混合溶液;
(3)搅拌下,调节步骤2的混合溶液pH为4.5-5.6;
(4)浸渍陈放;
(5)水洗改性后的活性氧化铝。
2.制备权利要求1所述除砷吸附剂的方法,步骤如下:
(1)配制铁盐溶液,铁盐浓度为0.1-0.3mol/L;
(2)投加活性氧化铝,形成混合溶液;
(3)搅拌下,调节步骤2的混合溶液pH为4.5-5.6;
(4)浸渍陈放;
(5)水洗改性后的活性氧化铝。
3.根据权利要求2所述的方法,其中,步骤1配制铁盐溶液采用的水为自来水、地下水或湖泊水;采用的铁盐为氯化铁。
4.根据权利要求2所述的方法,其中,步骤2投加活性氧化铝的质量为25-50g,粒径为0.5-1mm。
5.根据权利要求2所述的方法,其中,步骤3调节混合溶液pH是采用氢氧化钠或盐酸。
6.根据权利要求2所述的方法,其中,步骤5使用的水为自来水或纯净水。
7.权利要求1所述的除砷吸附剂在去除地下水砷污染中的应用。
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