CN108878979A - 一种锂离子电池非水性电解液及锂离子电池 - Google Patents

一种锂离子电池非水性电解液及锂离子电池 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种锂离子电池非水性电解液及锂离子电池，包括电解质、非水性有机溶剂、添加剂，所述添加剂包括含化合物A、化合物B、碳酸亚乙烯酯、1,3‑丙烷磺酸内酯的混合物，化合物A是在含磷酸酯基团的基础上引入氰基类基团，化合物B作为高温热稳定剂，通过化合物A、化合物B的共同作用，有效降低锂电池的界面阻抗，提高锂电池的高温和低温性能同时兼顾到电解液热稳定性。

Description

一种锂离子电池非水性电解液及锂离子电池
技术领域
本发明涉及锂离子电池电解液及锂离子电池，特别是一种锂离子电池非水性电解液及锂离子电池。
背景技术
目前现有的工业制造锂离子电池所用的电解液，电解质主要为LiPF6、LiBF4、LiCLO4、LiI等，电解质浓度为0.1～2.0mol/L，以EC-PC-DMC-DEC-EMC(其中EC为碳酸乙烯酯、PC为碳酸丙烯、DMC为碳酸二甲酯、DEC为碳酸二乙酯、EMC为碳酸甲乙酯)等有机物为溶剂。
电解液对锂电池的性能影响比较大，这主要是由于电解液的成分、浓度、黏度、电导率与电极表面反应相关联。电解液的导电性、电极反应的可逆性直接影响锂电池的放电容量，电解液的稳定性会影响锂电池的安全性能，电解液对锂电池的比容量、工作温度范围、充放电循环效率、高低温性能也有较大影响。
目前大量使用的锂电池SEI膜成膜添加剂VC(碳酸亚乙烯酯)、VEC(碳酸乙烯亚乙酯)、FEC(氟代碳酸乙烯酯)在高温下不稳定容易分解导致锂电池高温性能变差。有研究表明，微量六甲基二硅胺烷(HMDS)(0.5％)可以抑制锂电池电解液在储存过程中LiPF6的水解，减少电解液中水和氢氟酸的含量，从而提高了电解液储存的热稳定性。还有相关含有磷酸酯基团的非水性电解液添加剂，该添加剂可以提高锂电池的高温性能。一种锂离子电池电解液及其制备方法(国别：中国，公开号：102637901A，公开日期：2012-08-15)公开了一种含硅胺类的添加剂，可以提高电解液的热稳定性。但经研究发现，含有磷酸酯基团添加剂生成的界面钝化膜比较厚，电池阻抗较大从而导致低温性能很差。
高镍三元锂离子电池电解液目前无法兼顾锂电池高低温性能，界面阻抗偏高并且电解液热稳定性差导致高温下容易分解产生HF，腐蚀界面和隔膜，生成有颜色的物质。
发明内容
发明目的：针对上述问题，本发明的目的是提供一种锂离子电池非水性电解液及锂离子电池，提高锂电池的高低温性能同时兼顾电解液的热稳定性。
技术方案：一种锂离子电池非水性电解液，包括电解质、非水性有机溶剂、添加剂，所述添加剂包括含化合物A、化合物B、碳酸亚乙烯酯、1,3-丙烷磺酸内酯的混合物；
所述化合物A的通式为：
其中，R1、R2、R3为烷基CnH2n+1、烯基CnH2n、多烯基、芳香烃基、烷氧基的其中一种，R4为氰基类，R1、R2、R3中碳原子个数1≤n≤7；
所述化合物B的通式为：
其中，R1'为烷基CmH2m+1、烯基CmH2m、多烯基、芳香烃基、烷氧基、氟代烷氧基的其中一种或任意混合，R2'为异氰酸酯类，R1'中碳原子个数1≤m≤7；
以电解液质量为100％计，所述添加剂占2.7％～12.5％。
进一步的，以电解液质量为100％计，所述化合物A占0.1％～5％、化合物B占0.1％～5％、碳酸亚乙烯酯占1.5％、1,3-丙烷磺酸内酯占1％。
最佳的，以电解液质量为100％计，所述化合物A占0.1％～3％、化合物B占0.1％～3％、碳酸亚乙烯酯占1.5％、1,3-丙烷磺酸内酯占1％。
进一步的，所述电解质为LiPF6，所述非水性有机溶剂包括含EC、EMC、DEC的混合物，以电解液质量为100％计，所述电解质占11.03％～12.27％，所述非水性有机溶剂占76.47％～85.03％。
最佳的，以电解液质量为100％计，所述EC占28.25％～31.41％、所述EMC占34.82％～38.72％、所述DEC占13.40％～14.90％。
一种锂离子电池，包括上述的任一种非水性电解液。
本发明的原理是：
一、化合物A是在含磷酸酯基团的基础上引入氰基类基团，能在锂电池正、负电极表面形成很好的钝化膜，以很好地保护正、负电极表面，明显降低锂电池的界面阻抗，大大提高锂电池的高温性能。当化合物A含量小于0.1％时，其在电极界面的SEI膜成膜效果较差，对电极表面起不到很好的保护作用，当化合物A含量大于5％时候，其在电极界面的SEI膜成膜较厚，会严重地增加界面阻抗，劣化电池性能。
二、化合物B作为高温热稳定剂，能抑制电解液在高温存储中LiPF6的水解，在提高锂电池的高温和低温性能同时兼顾到电解液热稳定性。当化合物B含量小于0.1％时，抑制LiPF6水解的效果不明显，当化合物B含量大于5％时，会增大电解液黏度，锂离子迁移会变得困难，影响锂电池的低温性能。
有益效果：与现有技术相比，本发明的优点是：通过化合物A、化合物B的共同作用，有效降低锂电池的界面阻抗，提高锂电池的高温和低温性能同时兼顾到电解液热稳定性。
附图说明
图1为将实施例1～12、对比例1～3的电解液，分别用于制造4.35VLiNi0.5Co0.2Mn0.3/人造石墨锂电池，得到的“45℃循环，1C/1C，循环500周放电，容量保持率”的曲线图；
图2为将实施例1～12、对比例1～3的电解液，分别用于制造4.35VLiNi0.5Co0.2Mn0.3/人造石墨锂电池，得到的“-20℃，0.5C放电，容量保持率”的曲线图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例，进一步阐明本发明，这些实施例仅用于说明本发明而不用于限制本发明的范围。
实施例1
一种锂离子电池非水性电解液，以电解液质量为100g计，包含以下组分及含量：LiPF6为11.03g，EC为28.25g、EMC为34.82g、DEC为13.40g，化合物A(3-氰基苯基磷酸二乙酯)为5g、化合物B(邻甲基苯磺酰异氰酸酯)为5g、碳酸亚乙烯酯为1.5g、1,3-丙烷磺酸内酯为1g。
实施例2
一种锂离子电池非水性电解液，以电解液质量为100g计，包含以下组分及含量：LiPF6为11.54g，EC为29.54g、EMC为36.41g、DEC为14.01g，化合物A(3-氰基苯基磷酸二乙酯)为3g、化合物B(邻甲基苯磺酰异氰酸酯)为3g、碳酸亚乙烯酯为1.5g、1,3-丙烷磺酸内酯为1g。
实施例3
一种锂离子电池非水性电解液，以电解液质量为100g计，包含以下组分及含量：LiPF6为11.67g，EC为29.86g、EMC为36.81g、DEC为14.16g，化合物A(3-氰基苯基磷酸二乙酯)为2g、化合物B(邻甲基苯磺酰异氰酸酯)为3g、碳酸亚乙烯酯为1.5g、1,3-丙烷磺酸内酯为1g。
实施例4
一种锂离子电池非水性电解液，以电解液质量为100g计，包含以下组分及含量：LiPF6为11.92g，EC为30.51g、EMC为37.60g、DEC为14.47g，化合物A(3-氰基苯基磷酸二乙酯)为1g、化合物B(邻甲基苯磺酰异氰酸酯)为2g、碳酸亚乙烯酯为1.5g、1,3-丙烷磺酸内酯为1g。
实施例5
一种锂离子电池非水性电解液，以电解液质量为100g计，包含以下组分及含量：LiPF6为12.04g，EC为30.83g、EMC为38.01g、DEC为14.62g，化合物A(氰甲基磷酸二乙酯)为1g、化合物B(对甲基苯磺酰异氰酸酯)为1g、碳酸亚乙烯酯为1.5g、1,3-丙烷磺酸内酯为1g。
实施例6
一种锂离子电池非水性电解液，以电解液质量为100g计，包含以下组分及含量：LiPF6为12.12g，EC为31.02g、EMC为38.24g、DEC为14.72g，化合物A(氰甲基磷酸二乙酯)为0.4g、化合物B(对甲基苯磺酰异氰酸酯)为1g、碳酸亚乙烯酯为1.5g、1,3-丙烷磺酸内酯为1g。
实施例7
一种锂离子电池非水性电解液，以电解液质量为100g计，包含以下组分及含量：LiPF6为12.14g，EC为31.09g、EMC为38.32g、DEC为14.75g，化合物A(氰甲基磷酸二乙酯)为0.2g、化合物B(对甲基苯磺酰异氰酸酯)为1g、碳酸亚乙烯酯为1.5g、1,3-丙烷磺酸内酯为1g。
实施例8
一种锂离子电池非水性电解液，以电解液质量为100g计，包含以下组分及含量：LiPF6为12.12g，EC为31.02g、EMC为38.24g、DEC为14.72g，化合物A(氰甲基磷酸二乙酯)为1g、化合物B(对甲基苯磺酰异氰酸酯)为0.4g、碳酸亚乙烯酯为1.5g、1,3-丙烷磺酸内酯为1g。
实施例9
一种锂离子电池非水性电解液，以电解液质量为100g计，包含以下组分及含量：LiPF6为12.19g，EC为31.22g、EMC为38.48g、DEC为14.81g，化合物A(4-氰基苄基亚磷酸二乙酯)为0.4g、化合物B(2-(三氟甲氧基)苯磺酰异氰酸酯)为0.4g、碳酸亚乙烯酯为1.5g、1,3-丙烷磺酸内酯为1g。
实施例10
一种锂离子电池非水性电解液，以电解液质量为100g计，包含以下组分及含量：LiPF6为12.22g，EC为31.28g、EMC为38.56g、DEC为14.84g，化合物A(4-氰基苄基亚磷酸二乙酯)为0.2g、化合物B(2-(三氟甲氧基)苯磺酰异氰酸酯)为0.4g、碳酸亚乙烯酯为1.5g、1,3-丙烷磺酸内酯为1g。
实施例11
一种锂离子电池非水性电解液，以电解液质量为100g计，包含以下组分及含量：LiPF6为12.22g，EC为31.28g、EMC为38.56g、DEC为14.84g，化合物A(4-氰基苄基亚磷酸二乙酯)为0.3g、化合物B(2-(三氟甲氧基)苯磺酰异氰酸酯)为0.3g、碳酸亚乙烯酯为1.5g、1,3-丙烷磺酸内酯为1g。
实施例12
一种锂离子电池非水性电解液，以电解液质量为100g计，包含以下组分及含量：LiPF6为12.27g，EC为31.41g、EMC为38.72g、DEC为14.90g，化合物A(4-氰基苄基亚磷酸二乙酯)为0.1g、化合物B(2-(三氟甲氧基)苯磺酰异氰酸酯)为0.1g、碳酸亚乙烯酯为1.5g、1,3-丙烷磺酸内酯为1g。
对比例1
一种锂离子电池非水性电解液，以电解液质量为100g计，包含以下组分及含量：LiPF6为11.98g，EC为30.67g、EMC为37.80g、DEC为14.55g，化合物A(氰甲基磷酸二乙酯)为5g。
对比例2
一种锂离子电池非水性电解液，以电解液质量为100g计，包含以下组分及含量：LiPF6为11.98g，EC为30.67g、EMC为37.80g、DEC为14.55g，化合物B(对甲基苯磺酰异氰酸酯)为5g。
对比例3
一种锂离子电池非水性电解液，以电解液质量为100g计，包含以下组分及含量：LiPF6为12.3g，EC为31.48g、EMC为38.8g、DEC为14.92g，碳酸亚乙烯酯为1.5g、1,3-丙烷磺酸内酯为1g。
将实施例1～12、对比例1～3的电解液，分别在50℃高温下存储30天，电解液性能对比列为下表1：
表1
由表1可见，随着化合物B含量从高到低，色度和HF含量逐渐增大，很明显看出化合物B对电解液高温下色度和HF的产生有良好的抑制效果以达到提高电解液热稳定性的目的。
将实施例1～12、对比例1～3的电解液，分别用于制造4.35V LiNi0.5Co0.2Mn0.3/人造石墨锂电池，锂电池性能对比列为下表2：
表2
由表2可见，实施例1～12的电池性能明显优于对比例1～3。
综上综合根据电解液热稳定性和锂电池性能来看，实施例8是最佳实施例。

Claims (6)

1.一种锂离子电池非水性电解液，其特征在于：包括电解质、非水性有机溶剂、添加剂，所述添加剂包括含化合物A、化合物B、碳酸亚乙烯酯、1,3-丙烷磺酸内酯的混合物；
所述化合物A的通式为：
其中，R1、R2、R3为烷基CnH2n+1、烯基CnH2n、多烯基、芳香烃基、烷氧基的其中一种，R4为氰基类，R1、R2、R3中碳原子个数1≤n≤7；
所述化合物B的通式为：
其中，R1'为烷基CmH2m+1、烯基CmH2m、多烯基、芳香烃基、烷氧基、氟代烷氧基的其中一种或任意混合，R2'为异氰酸酯类，R1'中碳原子个数1≤m≤7；
以电解液质量为100％计，所述添加剂占2.7％～12.5％。
2.根据权利要求1所述的一种锂离子电池非水性电解液，其特征在于：以电解液质量为100％计，所述化合物A占0.1％～5％、化合物B占0.1％～5％、碳酸亚乙烯酯占1.5％、1,3-丙烷磺酸内酯占1％。
3.根据权利要求2所述的一种锂离子电池非水性电解液，其特征在于：以电解液质量为100％计，所述化合物A占0.1％～3％、化合物B占0.1％～3％、碳酸亚乙烯酯占1.5％、1,3-丙烷磺酸内酯占1％。
4.根据权利要求1～3任一所述的一种锂离子电池非水性电解液，其特征在于：所述电解质为LiPF6，所述非水性有机溶剂包括含EC、EMC、DEC的混合物，以电解液质量为100％计，所述电解质占11.03％～12.27％，所述非水性有机溶剂占76.47％～85.03％。
5.根据权利要求4所述的一种锂离子电池非水性电解液，其特征在于：以电解液质量为100％计，所述EC占28.25％～31.41％、所述EMC占34.82％～38.72％、所述DEC占13.40％～14.90％。
6.一种锂离子电池，其特征在于：包括权利要求1～5任一所述的非水性电解液。
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