CN108671954B - 一种rGO/Fe3+/g-C3N4三元复合光催化剂及其制备方法 - Google Patents
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-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
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-
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Abstract
本发明公开了一种rGO/Fe3+/g‑C3N4三元复合光催化剂，是以铁离子水溶液与三聚氰胺混合经烘干、研磨、煅烧后得到Fe‑C3N4光催化剂，Fe‑C3N4光催化剂经质子化后与氧化石墨烯混合、烘干、煅烧后得到。还公开了其制备方法，步骤：(1)Fe‑C3N4光催化剂的制备：称取一定量的铁盐溶于去离子水中，加入三聚氰胺，混匀，烘干，煅烧，冷却得到Fe‑C3N4光催化剂；(2)质子化Fe‑C3N4光催化剂：(3)将氧化石墨烯粉末溶于去离子水中并超声分散，加入质子化后的Fe‑C3N4粉末，混匀，搅拌，烘干，研磨，煅烧，得到rGO/Fe3+/g‑C3N4三元复合光催化剂。
Description
技术领域
本发明涉及光催化材料技术领域，具体涉及一种rGO/Fe3+/g-C3N4三元复合光催化剂及其制备方法。
背景技术
近年来，基于半导体的光催化技术因其在太阳能转换、降解有机污染物及光解水制氢制氧等方面具有卓越的潜能而倍受关注，成为21世纪一种新兴的环保技术。石墨型氮化碳g-C3N4是一种富C基、可见光响应性的光催化剂，不论在制备工艺、成本还是结构性能等方面都具有显著优势，逐渐成为光催化领域的研究热点。然而，g-C3N4比表面积小、光生载流子复合率高及太阳光利用率低等问题，导致其在实际应用中仍存在很多困难。为了提高g-C3N4的光催化活性，常采用掺杂金属或非金属元素、复合半导体材料、表面沉积贵金属及复合非金属材料等方法抑制光生电子空穴对的复合，拓宽光谱响应范围。
与g-C3N4结构类似的石墨烯是一种具有独特二维结构的大比面积材料，其在导热、力学、电学及传输载流子等方面具有优异的性能。石墨烯的修饰及与其它材料结合有助于形成高效可见光活性的光催化剂。在纳米复合材料中，石墨烯可作为助催化剂接受光生电子，抑制电子空穴对的复合；且与其它组分形成的紧密二维异质结抅有利于光致载流子分离和传输，从而提高光催化效率。此外，石墨烯还是光催化剂的理想载体材料，它具有高吸收性能，可作为光敏剂敏化光催化剂，提高催化剂的光吸收强度。
发明内容
本发明的目的是针对上述问题提供一种rGO/Fe3+/g-C3N4三元复合光催化剂及其制备方法。
实现该目的的技术方案是：
一种rGO/Fe3+/g-C3N4三元复合光催化剂，所述催化剂是以铁离子水溶液与三聚氰胺混合经烘干、研磨、煅烧后得到Fe-C3N4光催化剂，Fe-C3N4光催化剂经质子化后与氧化石墨烯混合、烘干、煅烧后得到。
前述的rGO/Fe3+/g-C3N4三元复合光催化剂的制备方法，包括如下步骤：
(1)Fe-C3N4光催化剂的制备：
称取一定量的铁盐溶于去离子水中，加入三聚氰胺，搅拌混匀，烘干，将干燥后的固体研磨成粉末进行煅烧，冷却得到Fe-C3N4光催化剂；
(2)质子化Fe-C3N4光催化剂：
将所得Fe-C3N4粉末加入盐酸溶液中，超声分散，然后室温剧烈搅拌进一步质子化光催化剂，洗涤去除HCl，将质子化的Fe-C3N4样品干燥后研磨成粉末状备用；
(3)rGO/Fe3+/g-C3N4三元复合光催化剂的制备：
将氧化石墨烯粉末溶于去离子水中并超声分散，加入质子化后的Fe-C3N4粉末，混匀，搅拌获得混合均匀的悬浮液，烘干，研磨，煅烧还原样品中氧化石墨烯，得到rGO/Fe3+/g-C3N4三元复合光催化剂。
在上述技术方案中，所述烘干为在60～90℃烘箱中干燥20～28h，所述煅烧为350～600℃煅烧0.5～2.5h。
所述步骤(1)中铁盐与三聚氰胺的添加比例为按Fe与g-C3N4质量比 0.1～3％。
所述步骤(1)中铁盐与三聚氰胺的添加比例为按Fe与g-C3N4质量比1.8％。
所述步骤(3)中氧化石墨烯质子化后的Fe-C3N4粉末的添加比例为按氧化石墨烯与质子化后的Fe-C3N4粉末质量比0.1～10％。
所述步骤(3)中氧化石墨烯质子化后的Fe-C3N4粉末的添加比例为按氧化石墨烯与质子化后的Fe-C3N4粉末质量比0.1～3％。
所述步骤(2)中质子化Fe-C3N4光催化剂的方法按照如下步骤操作：将所得 Fe-C3N4粉末加入0.5mol/L盐酸溶液中，超声分散1h；然后在恒速搅拌器的作用下室温剧烈搅拌4h以便进一步质子化光催化剂，将搅拌后的混合物过滤并用去离子水反复洗涤去除多余的HCl，直至滤液的PH值呈中性；最后将质子化的 Fe-C3N4样品在80℃下干燥6h后研磨成粉末状备用。
本发明的有益效果是：选用金属元素Fe及非金属材料还原氧化石墨烯(rGO) 对g-C3N4光催化剂进行掺杂改性，制备rGO/Fe3+/g-C3N4三元复合光催化剂，提高 g-C3N4的可见光催化活性，拓宽光响应范围。
附图说明
图1是不同Fe掺量改性g-C3N4的NO降解效果图。
图2是不同rGO掺量改性PFCN的NO降解效果图。
图3是GO及不同rGO掺量三元复合光催化剂的红外光谱图。
图4是1rGO/PFCN不同放大倍数下的SEM图像。
图5是1rGO/PFCN局部形貌的元素分析EDS图像。
图6是改性光催化剂的紫外可见漫反射光谱图。
图7是g-C3N4及1rGO/PFCN光催化剂的光致发光光谱图。
图8是改性光催化剂的NO降解效果图。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步说明，但并不因此而限制本发明。
下述实施例中的实验方法，如无特别说明，均为常规方法。
实施例1制备rGO/Fe3+/g-C3N4三元复合光催化剂
制备rGO/Fe3+/g-C3N4三元复合光催化剂，按照如下步骤操作：
(1)Fe-C3N4光催化剂的制备
称取一定量的硝酸铁九水化合物溶于去离子水中，加入三聚氰胺，其中二者质量按Fe与g-C3N4质量比范围为0.1～3％称量，搅拌0.5h，放入80℃烘箱中干燥24h。然后用玛瑙研钵将干燥后的固体研磨成粉末后放入马弗炉，控制煅烧温度为550℃，煅烧时间为2h，将空冷后的固体研磨即得Fe-C3N4光催化剂。同时，以未加入Fe的样品作为对照。
(2)质子化Fe-C3N4光催化剂
将所得Fe-C3N4粉末加入0.5mol/L盐酸溶液中，超声分散1h；然后在恒速搅拌器的作用下室温剧烈搅拌4h以便进一步质子化光催化剂，将搅拌后的混合物过滤并用去离子水反复洗涤去除多余的HCl，直至滤液的PH值呈中性。最后将质子化的Fe-C3N4(PFCN)样品在80℃下干燥6h后研磨成粉末状备用。
(3)rGO/Fe3+/g-C3N4(rGO/PFCN)三元复合光催化剂的制备
将一定量氧化石墨烯(GO)粉末溶于100ml去离子水中超声分散30min，使其充分剥离为片状GO；按GO与PFCN质量比例为0.1％～10％加入PFCN粉末样品再次超声30min，之后在室温下剧烈搅拌1h以获得混合均匀的悬浮液，放入80℃烘箱干燥24h；把干燥后的样品用研钵研磨成粉状装入加盖坩埚，并在400℃马弗炉里煅烧1h以还原样品中氧化石墨烯，最终得到rGO/PFCN三元复合光催化剂。对照样品中不加入GO。
实施2样品检测
对按照实施例1的方法制备的样品进行检测：
微观表征：傅里叶红外光谱(FT-IR)，扫描电镜-能谱仪(SEM-EDS)。
光学性质：紫外漫反射光谱图(UV-vis)，观察不同光催化剂的光吸收范围及吸收强度；光致发光光谱(PL)，荧光强度越大，则电子空穴复合率越高。
光催化活性评价：在温度25℃，相对湿度50％，NO初始浓度为1000ppb 条件下，选用250W金属卤化物灯为光源进行光催化降解NO反应，通过测试不同光催化剂对NO降解效率来评价光催化活性大小。
一、Fe掺量对Fe-C3N4光催化活性影响
图1为不同Fe掺量改性g-C3N4光催化剂对NO气体的降解效果。由图1可知，Fe掺量对g-C3N4光催化活性有很大影响。随着Fe掺量的增大，Fe-C3N4光催化剂对NO气体的降解率呈先增后减的趋势，且在掺量为1.5％时，NO降解率达到最高值为76.24％，比纯g-C3N4提高20.74％。
还进行了多因素正交试验，结果显示，在同时考虑煅烧温度，煅烧时间， Fe掺量的因素条件下，最好的效果是1.8％Fe掺量，500℃煅烧3个小时。
二、rGO掺量对rGO/PFCN光催化活性影响
图2为不同rGO掺量改性PFCN光催化剂对NO气体的降解效果，从图中可见，随着rGO掺量的增大，NO降解率呈先增大后减小的趋势。其中掺杂1％rGO 的三元光催化剂光催化效率最大，为93.44％，较纯g-C3N4提高37.94％。然而，当rGO掺量超过3％时，光催化效率大幅度降低，甚至低于1.8％Fe-C3N4光催化效率。因此对于rGO/PFCN三元体系光催化剂而言，最优的rGO掺量范围为 0.1％～3％。
三、傅里叶红外光谱(FT-IR)分析
GO的红外光谱图呈现出典型的结构特征峰，如图3所示，分别位于 3410cm-1，1733cm-1，1046cm-1和585cm-1。与GO相比，经热处理后的rGO/PFCN 样品中大部分含氧基团消失或强度明显减弱，表明大多数含氧官能团已经被还原，GO热还原后得到rGO。三元复合光催化剂rGO/PFCN具有与纯g-C3N4相似的特征峰，说明质子化处理、Fe掺杂和rGO的引入没有破坏三-s-三嗪环结构单元而是保留了g-C3N4结构的完整性。注意到纯g-C3N4含有的1568cm-1环内 C-N键伸缩振动峰在rGO/PFCN红外光谱中消失，且位于1644cm-1附近的特征峰波数随着rGO掺量的增加，逐渐轻微红移至更低波数，这说明rGO和g-C3N4之间存在紧密的界面相互作用。
四、扫描电镜-能谱仪(SEM-EDS)分析
图4显示了1rGO/PFCN光催化剂在不同放大倍数下的微观形貌。rGO薄片覆盖在g-C3N4纳米片上，与其形成紧密连接。大量的Fe离子簇集在rGO薄片和g-C3N4的层状结构上，形成rGO/PFCN三元体相结构。图5表示1rGO/PFCN 某局部范围内元素分布情况。可以观察到1rGO/PFCN样品中的确含有C、N及 Fe元素，说明Fe元素、rGO掺杂成功，形成了三相体系结构。但需要注意的是，所测C元素含量除了rGO和g-C3N4自身所含C含量之外还包括导电胶布中的C 元素。
五、紫外漫反射光谱(UV-Vis)分析
图6显示了g-C3N4、Fe-C3N4及1rGO/PFCN改性光催化剂的光学吸收性质。由公式Eg＝1240/λg可得g-C3N4、Fe-C3N4及1rGO/PFCN的禁带宽度分别为 2.72eV、2.66eV和2.48eV。Fe3+和rGO的掺入均不同程度地降低了g-C3N4的带隙能，拓宽了光谱响应范围，且不论在紫外光区还是可见光区，rGO的引入均大幅度提高催化剂的光吸收强度。这可能是因为三元体系光催化剂中rGO与Fe3+间形成的正协同作用和rGO自身良好的电子迁移能力所致。
六、光致发光光谱(PL)分析
选用激发波长为370nm的光源激发样品，考察不同样品的光生载流子迁移、捕获和分离效率，结果如图7所示，1rGO/PFCN样品的荧光峰峰位强度较g-C3N4大幅度降低，说明光生电子可以快速有效地从PFCN表面迁移至rGO，极大减少光生载流子复合几率，提高量子利用率。
七、光催化活性评价
通过可见光下降解NO气体评价不同样品的光催化活性，如图8所示，可见光照射下，Fe-C3N4和1rGO/PFCN的光催化活性均大幅度提高。相同光催化实验条件下，1rGO/PFCN的NO降解效率为93.44％，Fe-C3N4的NO降解效率为78.5％，分别较g-C3N4提高37.94％和23％，且1rGO/PFCN的光催化速率最大。
Claims (4)
1.一种rGO/Fe3+/g-C3N4三元复合光催化剂，其特征在于，所述催化剂是以铁离子水溶液与三聚氰胺混合经烘干、研磨、煅烧后得到Fe-C3N4光催化剂，Fe-C3N4光催化剂经质子化后与氧化石墨烯混合、烘干、煅烧后得到；所述铁离子水溶液为硝酸铁水溶液；
所述催化剂的制备方法，包括如下步骤：
（1）Fe-C3N4光催化剂的制备：
称取一定量的铁盐溶于去离子水中，加入三聚氰胺，搅拌混匀，烘干，将干燥后的固体研磨成粉末进行煅烧，冷却得到Fe-C3N4光催化剂；所述铁盐与三聚氰胺的添加比例为按Fe与g-C3N4质量比0.1~3%；
（2）质子化Fe-C3N4光催化剂：
将所得Fe-C3N4粉末加入盐酸溶液中，超声分散，然后室温剧烈搅拌进一步质子化光催化剂，洗涤去除HCl，将质子化的Fe-C3N4样品干燥后研磨成粉末状备用；
（3）rGO/Fe3+/g-C3N4三元复合光催化剂的制备：
将氧化石墨烯粉末溶于去离子水中并超声分散，加入质子化后的Fe-C3N4粉末，混匀，搅拌获得混合均匀的悬浮液，烘干，研磨，煅烧还原样品中氧化石墨烯，得到rGO/Fe3+/g-C3N4三元复合光催化剂；所述氧化石墨烯与质子化后的Fe-C3N4粉末的添加比例为按氧化石墨烯与质子化后的Fe-C3N4粉末质量比0.1~10%；
所述烘干为在60~90℃烘箱中干燥20~28h，所述煅烧为350~600℃煅烧0.5~2.5h。
2.如权利要求1所述的rGO/Fe3+/g-C3N4三元复合光催化剂，其特征在于，所述步骤（1）中铁盐与三聚氰胺的添加比例为按Fe与g-C3N4质量比1.8%。
3.如权利要求1所述的rGO/Fe3+/g-C3N4三元复合光催化剂，其特征在于，所述步骤（3）中氧化石墨烯与质子化后的Fe-C3N4粉末的添加比例为按氧化石墨烯与质子化后的Fe-C3N4粉末质量比0.1~3%。
4.如权利要求1所述的rGO/Fe3+/g-C3N4三元复合光催化剂，其特征在于，所述步骤（2）中质子化Fe-C3N4光催化剂的方法按照如下步骤操作：将所得Fe-C3N4粉末加入0.5mol/L盐酸溶液中，超声分散1h；然后在恒速搅拌器的作用下室温剧烈搅拌4h以便进一步质子化光催化剂，将搅拌后的混合物过滤并用去离子水反复洗涤去除多余的HCl，直至滤液的pH值呈中性；最后将质子化的Fe-C3N4样品在80℃下干燥6h后研磨成粉末状备用。
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