CN108584931B - 重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯制备方法及所得多孔石墨烯 - Google Patents
重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯制备方法及所得多孔石墨烯 Download PDFInfo
- Publication number
- CN108584931B CN108584931B CN201810750755.1A CN201810750755A CN108584931B CN 108584931 B CN108584931 B CN 108584931B CN 201810750755 A CN201810750755 A CN 201810750755A CN 108584931 B CN108584931 B CN 108584931B
- Authority
- CN
- China
- Prior art keywords
- heavy oil
- oil residue
- porous graphene
- doped porous
- preparation
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Active
Links
Images
Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B32/00—Carbon; Compounds thereof
- C01B32/15—Nano-sized carbon materials
- C01B32/182—Graphene
- C01B32/184—Preparation
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B2204/00—Structure or properties of graphene
- C01B2204/20—Graphene characterized by its properties
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B2204/00—Structure or properties of graphene
- C01B2204/20—Graphene characterized by its properties
- C01B2204/32—Size or surface area
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Materials Engineering (AREA)
- Nanotechnology (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Carbon And Carbon Compounds (AREA)
- Production Of Liquid Hydrocarbon Mixture For Refining Petroleum (AREA)
Abstract
本发明提供一种重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯制备方法及所得多孔石墨烯,所述制备方法包括以下步骤:(1)将重油残渣固体溶解于甲苯中,并使其分散均匀,得到溶液A;(2)向所述溶液A中加入介孔石墨相氮化碳,并使其分散均匀,得到溶液B;(3)蒸发回收所述溶液B中的甲苯,得到重油残渣/介孔石墨相氮化碳固体粉末;(4)对所述重油残渣/介孔石墨相氮化碳固体粉末进行高温加热处理,处理结束后,得到所述重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯。该制备方法以劣质重油残渣为碳源,以介孔石墨相氮化碳为模板和氮源,原位同步实现了孔结构的构筑和氮原子的掺杂,制备过程简单,避免了后续模板的处理。所得多孔石墨烯氮含量高且具有较大比表面积。
Description
技术领域
本发明涉及一种重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯制备方法及所得多孔石墨烯,属于碳材料技术领域。
背景技术
随着石油重质化的趋势日益严重,重质油的充分利用和高效转化对于石油炼制工艺的综合配置和资源合理利用愈发重要。重质油在加工转化成汽油、柴油和石油化工基本原料的同时也会副产大量的劣质重油残渣,该些劣质重油残渣包括油浆、沥青等。目前,绝大部分劣质重油残渣都直接用作船舶锅炉燃料、加热炉燃料和其他工业炉燃料,经济利用价值低。
然而,由于劣质重油残渣芳香度及碳氢比较高,灰分含量较低,廉价的重油残渣被认为是生产高附加值碳材料的理想来源。目前,通过劣质重油残渣组分可获得包括石油焦、活性炭、碳纤维、碳纳米管、石墨烯等一系列不同结构特点的碳材料。但是基于劣质重油残渣制备碳材料的过程中多孔结构的形成通常依靠引入大量的KOH活化或硬模板(SiO2、MgO、MgAl-LDHs、泡沫金属等),但是后续模板的去除将会带来大量的废酸甚至是氢氟酸废液,严重制约了其规模化生产。此外,制备过程中杂原子氮也很难以高含量且均匀的形式引入碳材料中。
因此,提供一种新型重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯制备方法已经成为本领域亟需解决的技术问题。
发明内容
为了解决上述的缺点和不足,本发明的目的在于提供一种重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯制备方法。
本发明的目的还在于提供由所述重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯制备方法制备得到的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯。
为达到上述目的,一方面,本发明提供一种重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯制备方法,其中,所述制备方法包括以下步骤:
(1)将重油残渣固体溶解于甲苯中,并使其分散均匀,得到溶液A;
(2)向步骤(1)所述溶液A中加入介孔石墨相氮化碳,并使其分散均匀,得到溶液B;
(3)蒸发回收步骤(2)所述溶液B中的甲苯,得到重油残渣/介孔石墨相氮化碳固体粉末;
(4)对所述重油残渣/介孔石墨相氮化碳固体粉末进行高温加热处理,处理结束后,得到所述重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯。
根据本发明所述的制备方法,优选地,所述重油残渣固体包括油浆、沥青。
根据本发明所述的制备方法,优选地,所述重油残渣固体与介孔石墨相氮化碳的质量比为1:1-1:10。
根据本发明所述的制备方法,步骤(1)及步骤(2)中所述的分散均匀均可以采用超声搅拌处理的方式实现。
根据本发明所述的制备方法,步骤(3)中可以采用旋蒸法将步骤(2)所述溶液B中的甲苯溶剂蒸发回收。
根据本发明所述的制备方法,优选地,所述高温加热处理是在常压,惰性气氛下进行的,高温加热处理的温度为700-950℃,时间为1-3h。
在本发明一具体实施方式中,该重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯制备过程,所述高温加热处理的时间为2h。
根据本发明所述的制备方法,优选地,所述高温加热处理的温度为700-900℃。
根据本发明所述的制备方法,优选地,所述惰性气氛包括氩气、氮气。
根据本发明所述的制备方法,其中,步骤(4)可以按照以下操作进行:将所述重油残渣/介孔石墨相氮化碳固体粉末置于气氛管式炉中,按照设定升温速率程序升温至设定温度(700-950℃),在设定温度下保持反应2h,整个过程中保持惰性气氛,体系反应压力为常压。待反应结束后冷却至室温,最终取出得到的黑色粉体即重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯,无需处理,直接可用于后续的进一步表征。
根据本发明所述的制备方法,其中,所述介孔石墨相氮化碳(g-C3N4)为本领域常规物质,可参照目前文献中普遍的制备方法来制备。
另一方面,本发明还提供了由所述重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯制备方法制备得到的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯。
根据本发明所述的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯,优选地,所述多孔石墨烯的比表面积为150-1200m2/g,孔分布在2-50nm,氮含量为3.5-10at%。
根据本发明所述的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯,优选地,所述多孔石墨烯的比表面积为600-1200m2/g,氮含量为6-10at%。
本发明所提供的该重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯制备方法以廉价的富含稠环芳烃的劣质重油残渣,如油浆或沥青等为碳源,以介孔石墨相氮化碳(g-C3N4)为模板和氮源,原位同步实现了孔结构的构筑和氮原子的掺杂,制备过程简单,避免了后续模板的处理,同时,该制备方法成本较低,可实现重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的批量制备。
经由本发明所提供的制备方法制备得到的该重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的氮含量高,且具有较大的比表面积。
附图说明
图1为本发明实施例1所提供的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的制备过程示意图;
图2为本发明实施例1所提供的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的SEM图(5.00μm);
图3为本发明实施例1所提供的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的SEM图(2.00μm);
图4为本发明实施例1所提供的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的等温曲线图;
图5为本发明实施例1所提供的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的孔径分布图;
图6为本发明实施例2所提供的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的SEM图(5.00μm);
图7为本发明实施例2所提供的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的SEM图(2.00μm);
图8为本发明实施例2所提供的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的等温曲线图;
图9为本发明实施例2所提供的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的孔径分布图;
图10为本发明实施例3所提供的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的SEM图(4.00μm);
图11为本发明实施例3所提供的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的SEM图(1.00μm);
图12为本发明实施例3所提供的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的等温曲线图;
图13为本发明实施例3所提供的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的孔径分布图;
图14为本发明实施例4所提供的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的SEM图(5.00μm);
图15为本发明实施例4所提供的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的SEM图(2.00μm);
图16为本发明实施例4所提供的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的等温曲线图;
图17为本发明实施例4所提供的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的孔径分布图;
图18为本发明实施例5所提供的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的SEM图(5.00μm);
图19为本发明实施例5所提供的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的SEM图(2.00μm);
图20为本发明实施例6所提供的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的SEM图(5.00μm);
图21为本发明实施例6所提供的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的SEM图(1.00μm)。
具体实施方式
为了对本发明的技术特征、目的和有益效果有更加清楚的理解,现结合以下具体实施例对本发明的技术方案进行以下详细说明,但不能理解为对本发明的可实施范围的限定。
实施例1
本实施例提供了一种重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的制备方法,其制备过程示意图如图1所示,从图中可以看出,该制备方法包括以下步骤:
(1)参照目前现有文献中普遍的制备方法来制备g-C3N4模板,具体过程如下:将15g尿素放进陶瓷坩埚中,然后将其置于马弗炉中,按设定升温速率达到预定温度550℃后保持4h,最终制备得到淡黄色g-C3N4固体模板。
(2)称取一定量的重油残渣固体(如油浆、沥青等),并将其溶解于甲苯(分析纯)中,超声处理使其分散均匀。
(3)向步骤(2)得到的重油残渣-甲苯溶液中分别加入一定质量的g-C3N4模板,超声搅拌处理使其分散均匀,其中,重油残渣固体与介孔石墨相氮化碳的质量比为1:1。
(4)使用旋蒸法将步骤(3)中得到的混合物中的甲苯溶剂蒸发回收,最终得到重油残渣/g-C3N4固体粉末。
(5)将制备得到的重油残渣/g-C3N4混合物置于气氛管式炉中,按照设定升温速率程序升温至设定温度(850℃),在该设定温度下保持反应2h,整个过程中保持氩气气氛,体系反应压力为常压,待反应结束后冷却至室温,最终取出得到的黑色粉体即重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯(氮含量为7.8at%),无需处理,直接对实施例1制备得到的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯分别进行扫描电镜(SEM)、等温吸附测试,其中,该重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的SEM图如图2-3所示,等温曲线图如图4所示,孔径分布图如图5所示;
从图2-3中可以看出,本实施例制备得到的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯具有多褶皱层状形貌;
从图4-5中可以看出,本实施例制备得到的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯含有丰富的介孔结构,且计算得到该重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的比表面积为185m2/g,由图5还可以读取本实施例制备得到的该多孔石墨烯的孔分布在2-20nm;实施例1中g-C3N4模板用量较少,所得石墨烯的孔结构较少,因此本实施例所制备得到的石墨烯的比表面积较小。
实施例2
本实施例提供了一种重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的制备方法,其制备过程示意图如图1所示,从图中可以看出,该制备方法包括以下步骤:
(1)参照目前现有文献中普遍的制备方法来制备g-C3N4模板,具体过程如下:将15g尿素放进陶瓷坩埚中,然后将其置于马弗炉中,按设定升温速率达到预定温度550℃后保持4h,最终制备得到淡黄色g-C3N4固体模板。
(2)称取一定量的重油残渣固体(如油浆、沥青等),并将其溶解于甲苯中,超声处理使其分散均匀。
(3)向步骤(2)得到的重油残渣-甲苯溶液中分别加入一定质量的g-C3N4模板,超声搅拌处理使其分散均匀,其中,重油残渣固体与介孔石墨相氮化碳的质量比为1:4。
(4)使用旋蒸法将步骤(3)中得到的混合物中的甲苯溶剂蒸发回收,最终得到重油残渣/g-C3N4固体粉末。
(5)将制备得到的重油残渣/g-C3N4混合物置于气氛管式炉中,按照设定升温速率程序升温至设定温度(850℃),在该设定温度下保持反应2h,整个过程中保持氩气气氛,体系反应压力为常压,待反应结束后冷却至室温,最终取出得到的黑色粉体即重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯(氮含量为8.0at%),无需处理,直接对实施例2制备得到的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯分别进行扫描电镜(SEM)、等温吸附测试,其中,该重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的SEM图如图6-7所示,等温曲线图如图8所示,孔径分布图如图9所示;
从图6-7中可以看出,本实施例制备得到的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯具有多褶皱层状形貌,但是片层尺寸减小;
从图8-9中可以看出,本实施例制备得到的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯含有丰富的介孔结构,且计算得到该重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的比表面积为600m2/g,由图9还可以读取本实施例制备得到的该多孔石墨烯的孔分布在4-10nm。
实施例3
本实施例提供了一种重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的制备方法,其制备过程示意图如图1所示,从图中可以看出,该制备方法包括以下步骤:
(1)参照目前现有文献中普遍的制备方法来制备g-C3N4模板,具体过程如下:将15g尿素放进陶瓷坩埚中,然后将其置于马弗炉中,按设定升温速率达到预定温度550℃后保持4h,最终制备得到淡黄色g-C3N4固体模板。
(2)称取一定量的重油残渣固体(如油浆、沥青等),并将其溶解于甲苯中,超声处理使其分散均匀。
(3)向步骤(2)得到的重油残渣-甲苯溶液中分别加入一定质量的g-C3N4模板,超声搅拌处理使其分散均匀,其中,重油残渣固体与介孔石墨相氮化碳的质量比为1:6。
(4)使用旋蒸法将步骤(3)中得到的混合物中的甲苯溶剂蒸发回收,最终得到重油残渣/g-C3N4固体粉末。
(5)将制备得到的重油残渣/g-C3N4混合物置于气氛管式炉中,按照设定升温速率程序升温至设定温度(850℃),在该设定温度下保持反应2h,整个过程中保持氩气气氛,体系反应压力为常压,待反应结束后冷却至室温,最终取出得到的黑色粉体即重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯(氮含量为6.5at%),无需处理,直接对实施例3制备得到的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯分别进行扫描电镜(SEM)、等温吸附测试,其中,该重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的SEM图如图10-11所示,等温曲线图如图12所示,孔径分布图如图13所示;
从图10-11中可以看出,本实施例制备得到的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯具有多褶皱层状形貌;
从图12-13中可以看出,本实施例制备得到的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯含有丰富的介孔结构,且计算得到该重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的比表面积为1093m2/g,由图13还可以读取本实施例制备得到的该多孔石墨烯的孔分布在2-50nm。
实施例4
本实施例提供了一种重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的制备方法,其制备过程示意图如图1所示,从图中可以看出,该制备方法包括以下步骤:
(1)参照目前现有文献中普遍的制备方法来制备g-C3N4模板,具体过程如下:将15g尿素放进陶瓷坩埚中,然后将其置于马弗炉中,按设定升温速率达到预定温度550℃后保持4h,最终制备得到淡黄色g-C3N4固体模板。
(2)称取一定量的重油残渣固体(如油浆、沥青等),并将其溶解于甲苯中,超声处理使其分散均匀。
(3)向步骤(2)得到的重油残渣-甲苯溶液中分别加入一定质量的g-C3N4模板,超声搅拌处理使其分散均匀,其中,重油残渣固体与介孔石墨相氮化碳的质量比为1:8。
(4)使用旋蒸法将步骤(3)中得到的混合物中的甲苯溶剂蒸发回收,最终得到重油残渣/g-C3N4固体粉末。
(5)将制备得到的重油残渣/g-C3N4混合物置于气氛管式炉中,按照设定升温速率程序升温至设定温度(850℃),在该设定温度下保持反应2h,整个过程中保持氩气气氛,体系反应压力为常压,待反应结束后冷却至室温,最终取出得到的黑色粉体即重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯(氮含量为5.6at%),无需处理,直接对实施例4制备得到的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯分别进行扫描电镜(SEM)、等温吸附测试,其中,该重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的SEM图如图14-15所示,等温曲线图如图16所示,孔径分布图如图17所示;
从图14-15中可以看出,本实施例制备得到的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯具有多褶皱层状形貌;此外,对比图2-3、图6-7、图10-11及图14-15可以看出,重油残渣固体与介孔石墨相氮化碳的不同质量比对制备得到的该重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的形貌影响不大,实施例1-4中所得石墨烯均为褶皱层状。
从图16-17中可以看出,本实施例制备得到的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯含有丰富的介孔结构,且计算得到该重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的比表面积为876m2/g,由图17还可以读取本实施例制备得到的该多孔石墨烯的孔分布在4-30nm。
实施例5
本实施例提供了一种重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的制备方法,其制备过程示意图如图1所示,从图中可以看出,该制备方法包括以下步骤:
(1)参照目前现有文献中普遍的制备方法来制备g-C3N4模板,具体过程如下:将15g尿素放进陶瓷坩埚中,然后将其置于马弗炉中,按设定升温速率达到预定温度550℃后保持4h,最终制备得到淡黄色g-C3N4固体模板。
(2)称取一定量的重油残渣固体(如油浆、沥青等),并将其溶解于甲苯中,超声处理使其分散均匀。
(3)向步骤(2)得到的重油残渣-甲苯溶液中分别加入一定质量的g-C3N4模板,超声搅拌处理使其分散均匀,其中,重油残渣固体与介孔石墨相氮化碳的质量比为1:6。
(4)使用旋蒸法将步骤(3)中得到的混合物中的甲苯溶剂蒸发回收,最终得到重油残渣/g-C3N4固体粉末。
(5)将制备得到的重油残渣/g-C3N4混合物置于气氛管式炉中,按照设定升温速率程序升温至设定温度(750℃),在该设定温度下保持反应2h,整个过程中保持氩气气氛,体系反应压力为常压,待反应结束后冷却至室温,最终取出得到的黑色粉体即重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯(氮含量为9.26at%),无需处理,直接对实施例5制备得到的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯分别进行扫描电镜(SEM)分析,其中,该重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的SEM图如图18-19所示;
从图18-19中可以看出,本实施例制备得到的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯具有多褶皱层状形貌;
本实施例制备得到的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯含有丰富的介孔结构,其孔分布在2-40nm,且计算得到该重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的比表面积为1013m2/g。
实施例6
本实施例提供了一种重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的制备方法,其制备过程示意图如图1所示,从图中可以看出,该制备方法包括以下步骤:
(1)参照目前现有文献中普遍的制备方法来制备g-C3N4模板,具体过程如下:将15g尿素放进陶瓷坩埚中,然后将其置于马弗炉中,按设定升温速率达到预定温度550℃后保持4h,最终制备得到淡黄色g-C3N4固体模板。
(2)称取一定量的重油残渣固体(如油浆、沥青等),并将其溶解于甲苯中,超声处理使其分散均匀。
(3)向步骤(2)得到的重油残渣-甲苯溶液中分别加入一定质量的g-C3N4模板,超声搅拌处理使其分散均匀,其中,重油残渣固体与介孔石墨相氮化碳的质量比为1:6。
(4)使用旋蒸法将步骤(3)中得到的混合物中的甲苯溶剂蒸发回收,最终得到重油残渣/g-C3N4固体粉末。
(5)将制备得到的重油残渣/g-C3N4混合物置于气氛管式炉中,按照设定升温速率程序升温至设定温度(950℃),在该设定温度下保持反应2h,整个过程中保持氩气气氛,体系反应压力为常压,待反应结束后冷却至室温,最终取出得到的黑色粉体即重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯(氮含量为3.92at%),无需处理,直接对实施例6制备得到的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯分别进行扫描电镜(SEM)分析,其中,该重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的SEM图如图20-21所示;
从图20-21中可以看出,本实施例制备得到的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯具有多褶皱层状形貌,但是由于温度太高,片层间缩聚,进而会减少该石墨烯的孔结构,降低其比表面积,薄片层状结构消失;
本实施例制备得到的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯含有丰富的介孔结构,其孔分布在2-20nm,且计算得到该重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯的比表面积为884m2/g。
Claims (9)
1.一种重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯制备方法,其特征在于,所述制备方法包括以下步骤:
(1)将重油残渣固体溶解于甲苯中,并使其分散均匀,得到溶液A;
(2)向步骤(1)所述溶液A中加入介孔石墨相氮化碳,并使其分散均匀,得到溶液B;
(3)蒸发回收步骤(2)所述溶液B中的甲苯,得到重油残渣/介孔石墨相氮化碳固体粉末;
(4)对所述重油残渣/介孔石墨相氮化碳固体粉末进行高温加热处理,处理结束后,得到所述重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯。
2.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,所述重油残渣固体包括油浆、沥青。
3.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,所述重油残渣固体与介孔石墨相氮化碳的质量比为1:1-1:10。
4.根据权利要求1-3任一项所述的制备方法,其特征在于,所述高温加热处理是在常压,惰性气氛下进行的,高温加热处理的温度为700-950℃,时间为1-3h。
5.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于,所述高温加热处理的温度为700-900℃。
6.根据权利要求4或5所述的制备方法,其特征在于,所述惰性气氛包括氩气、氮气。
7.权利要求1-6任一项所述重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯制备方法制备得到的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯。
8.根据权利要求7所述的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯,其特征在于,所述多孔石墨烯的比表面积为150-1200m2/g,孔分布在2-50nm,氮含量为3.5-10at%。
9.根据权利要求8所述的重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯,其特征在于,所述多孔石墨烯的比表面积为600-1200m2/g,氮含量为6-10at%。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
CN201810750755.1A CN108584931B (zh) | 2018-07-10 | 2018-07-10 | 重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯制备方法及所得多孔石墨烯 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
CN201810750755.1A CN108584931B (zh) | 2018-07-10 | 2018-07-10 | 重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯制备方法及所得多孔石墨烯 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
CN108584931A CN108584931A (zh) | 2018-09-28 |
CN108584931B true CN108584931B (zh) | 2020-01-10 |
Family
ID=63617991
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
CN201810750755.1A Active CN108584931B (zh) | 2018-07-10 | 2018-07-10 | 重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯制备方法及所得多孔石墨烯 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
CN (1) | CN108584931B (zh) |
Families Citing this family (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN109305669A (zh) * | 2018-11-22 | 2019-02-05 | 陕西延长石油(集团)有限责任公司 | 一种利用煤基油泥制备的三维多孔石墨烯及其制备方法 |
CN111744523B (zh) * | 2020-07-06 | 2023-10-31 | 中国石油大学(华东) | 一种氮掺杂碳纳米片、其制备方法及其应用 |
CN115231556A (zh) * | 2021-04-22 | 2022-10-25 | 中国石油天然气股份有限公司 | 一种fcc油浆基多孔石墨烯材料的制备方法与应用 |
CN114275747A (zh) * | 2021-12-29 | 2022-04-05 | 盐城工学院 | 一种薄绸状掺氮炭的制备方法 |
Citations (6)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN102974283A (zh) * | 2012-12-07 | 2013-03-20 | 同济大学 | 介孔状石墨型氮化碳/氮掺杂石墨烯溶胶纳米复合材料及其制备方法 |
CN103288070A (zh) * | 2013-04-02 | 2013-09-11 | 大连理工大学 | 利用煤液化残渣重质有机成份制备氮掺杂多孔炭的方法 |
CN104229789A (zh) * | 2014-09-25 | 2014-12-24 | 上海交通大学 | 一种氮掺杂石墨烯的制备方法 |
CN105502359A (zh) * | 2015-12-22 | 2016-04-20 | 福州大学 | 一种低成本多孔石墨烯的制备方法 |
US9597657B1 (en) * | 2015-12-28 | 2017-03-21 | Nanotek Instruments, Inc. | Chemical-free production of 3D graphene-carbon hybrid foam |
CN108002371A (zh) * | 2017-12-20 | 2018-05-08 | 中石油燃料油有限责任公司研究院 | 多孔石墨烯及其制备方法 |
-
2018
- 2018-07-10 CN CN201810750755.1A patent/CN108584931B/zh active Active
Patent Citations (6)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN102974283A (zh) * | 2012-12-07 | 2013-03-20 | 同济大学 | 介孔状石墨型氮化碳/氮掺杂石墨烯溶胶纳米复合材料及其制备方法 |
CN103288070A (zh) * | 2013-04-02 | 2013-09-11 | 大连理工大学 | 利用煤液化残渣重质有机成份制备氮掺杂多孔炭的方法 |
CN104229789A (zh) * | 2014-09-25 | 2014-12-24 | 上海交通大学 | 一种氮掺杂石墨烯的制备方法 |
CN105502359A (zh) * | 2015-12-22 | 2016-04-20 | 福州大学 | 一种低成本多孔石墨烯的制备方法 |
US9597657B1 (en) * | 2015-12-28 | 2017-03-21 | Nanotek Instruments, Inc. | Chemical-free production of 3D graphene-carbon hybrid foam |
CN108002371A (zh) * | 2017-12-20 | 2018-05-08 | 中石油燃料油有限责任公司研究院 | 多孔石墨烯及其制备方法 |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
CN108584931A (zh) | 2018-09-28 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
CN108584931B (zh) | 重油残渣基氮掺杂多孔石墨烯制备方法及所得多孔石墨烯 | |
Hunter et al. | Iron-catalyzed graphitization for the synthesis of nanostructured graphitic carbons | |
CN109704327A (zh) | 生物质油制作多重孔洞碳材料的方法 | |
Goldie et al. | Cobalt nanoparticle catalysed graphitization and the effect of metal precursor decomposition temperature | |
CN110562959A (zh) | 一种碳纳米管-多孔炭复合材料的制备方法 | |
Kim et al. | Study of activation mechanism for dual model pore structured carbon based on effects of molecular weight of petroleum pitch | |
WO2010131708A1 (ja) | 生コークスの製造方法及びニードルコークスの製造方法 | |
CN110627050B (zh) | 以木质素为原料制备微晶石墨烯电容碳的方法 | |
CN111575053A (zh) | 一种体积排阻分离-热缩聚制备中间相沥青的方法及其应用 | |
Mikociak et al. | Effect of nanosilicon carbide on the carbonisation process of coal tar pitch | |
Li et al. | Pore structure of exfoliated graphite––A report on a joint research project under the scientific cooperation program between NSFC and JSPS by Michio Inagaki | |
CN112625722B (zh) | 一种通过组合原料制备可纺沥青的方法及制备碳纤维的应用 | |
CN104058381A (zh) | 一种由煤液化残渣制备纳米碳球的方法及纳米碳球 | |
Wu et al. | Polymer precursor synthesis of novel ZrC–SiC ultrahigh-temperature ceramics and modulation of their molecular structure | |
Zhang et al. | Effect of carbothermal reduction on the microstructures of porous carbons from the mixture of coal-tar pitch and nano-MgO | |
Ismagilov et al. | Preparation of carbonized rice husk monoliths and modification of the porous structure by SiO2 leaching | |
CN112744804B (zh) | 重质油浆制备炭材料的方法 | |
CN113387366B (zh) | 一种以矿物为原料制备介孔硅的方法 | |
CN111014248B (zh) | 一种纳米硫化镍-碳复合材料的制备方法 | |
JPH0662286B2 (ja) | 炭化珪素の製造方法 | |
CN110723719A (zh) | 一种利用纳米氧化锌制备氮掺杂多孔碳材料的方法 | |
CN108675278A (zh) | 一种由煤焦油沥青制备的纳米碳球及其制备方法 | |
CN112657466B (zh) | 一种以石蜡油脱色废土为原料制备空心碳吸附剂的方法和应用 | |
CN111377432B (zh) | 一种煤溶剂热处理制备层状纳米碳材料的方法 | |
Guo et al. | Controllable synthesis of bowl-shaped porous carbon materials through didodecyldimethylammonium bromide for high performance supercapacitors |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
PB01 | Publication | ||
PB01 | Publication | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
GR01 | Patent grant | ||
GR01 | Patent grant |