CN108531164A - 金/铂表面负载Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+长余辉发光材料的制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种金/铂表面负载Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+长余辉发光材料的制备方法,是将Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+吸附一层HAuCl4和H2PtCl6的混合溶液,在紫外光的照射下生成负载于Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+的金颗粒及铂颗粒,然后用酒精洗去未反应的HAuCl4/H2PtCl6及吸附力较差的金颗粒及铂颗粒,得到金/铂表面负载的Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+长余辉发光材料。本发明发光粉经表面金属金/铂沉积后余辉性能明显增强,初始亮度提高4倍以上,慢衰减过程亮度提高1.5倍以上。
Description
技术领域
本发明属于发光材料技术领域,具体涉及一种金/铂表面负载Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3 +长余辉发光材料的制备方法。
背景技术
长余辉发光材料能够吸收自然光、灯光等光源,并储存能量,缓慢释放,实现持续发光,是一种重要的节能环保材料,在辐射监测、生物医用、光催化等领域具有很强的应用前景。
目前,性能较优的新一代长余辉发光材料包括铝酸盐类和硅酸盐类长余辉发光材料,特别是以Sr2MgSi2O7基硅酸盐类为代表的长余辉发光材料具有较强的耐水性,其应用范围广阔。但是对于此类长余辉发光材料而言,量子效率低、激发光范围窄(大部分处于紫外波段)导致了其余辉性能较弱,其发光性能离大规模应用还存在一定的差距。为了解决以上问题,研究主要集中在通过掺杂不同元素或改变制备方法调节基体材料中缺陷的种类和数量,使更多的光生电子被捕获并复合发光,提高量子效率,实现余辉性能的提高。对Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+长余辉发光材料进行表面改性,提高其发光性能是解决上述问题的一种方法,近几年,在转换材料、荧光材料等发光材料中也有少量的通过与金属复合提高发光性能的研究,其主要为金属等离子共振引起的发光性能提高,拓宽可见光响应范围,提高光生电子和空穴的分离率都能够提高余辉性能,但此类研究在长余辉发光材料中较少,目前还没有关于表面负载Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+长余辉发光材料提高其发光性能的报道。
发明内容
本发明的目的是提供一种金/铂表面负载Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+长余辉发光材料的制备方法,解决了现有长余辉发光材料发光性能不够理想的问题。
本发明所采用的技术方案是,一种金/铂表面负载Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+长余辉发光材料的制备方法,包括以下步骤:
步骤1,将Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+发光粉倒入酒精中,使酒精淹没发光粉,在超声仪中超声,超声完成后进行过滤、干燥;
步骤2,将HAuCl4和H2PtCl6溶于去离子水中形成均匀溶液A;
步骤3,将步骤2所得A溶液、醋酸及去离子水混合形成均匀溶液B;
步骤4,将步骤1得到的发光粉倒入步骤3所得的溶液B中,使溶液B淹没发光粉,搅拌,再在紫外灯照射下进行超声光还原;
步骤5,将步骤4所得溶液进行过滤,并用酒精洗涤,置于烘箱中干燥;即得到金属金/铂表面负载的Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+长余辉发光粉。
优选地,所述溶液A中HAuCl4和H2PtCl6的摩尔浓度均为0.01-0.2mmol L-1。在该浓度范围内能够对发光性能有提高的作用,浓度太低,在发光粉的表面分散的颗粒太少,起不到大幅提高发光性能的作用;浓度太大,发光粉的表面贵金属颗粒太密集,入射光的光线不能照射到发光粉表面,从而降低了光生电子与空穴的产生,余辉性能大幅降低。
优选地,所述溶液B中A溶液、醋酸及去离子水的体积比为(1-10):(1-4):500。
优选地,所述步骤4中每1g发光粉对应加入3~15mL溶液B。
优选地,所述超声光还原的时间为2-3小时。光还原的时间长短,决定着贵金属沉积的形貌与大小,对吸收光谱的响应波段有着较大的影响,在2-3小时内形成的形貌及大小对可见光的响应较明显,余辉性能提高较大。
优选地,所述Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+采用高温固相制备,其颗粒大小为10-500微米。
本发明材料的作用机理如图1所示,晶粒表面在余辉性能中占着比较重要的作用,通过对长余辉发光材料晶粒表面沉积贵金属进行改性能对余辉性能进行有效的提高。不同形貌的贵金属的光响应范围较宽(300-800nm),而且在光源的照射下形成表面等离子体共振在其周围诱导出强电场,紧靠等离子体激元纳米结构的电场比入射光子的电场强度具有数量级的提高,由于半导体中的电子-空穴形成率正比于局部能量强度,发光体中某些区域的电子-空穴的产生数量会呈现几个数量级的增长。金属沉积贵金属纳米颗粒修饰后,除了能够增强局部发光性能,金属颗粒被等离子体激活后还能转移电子到接触的基体上,实现电子的转移,使其充当电子转移通道,同时金属纳米颗粒还能作为电子陷阱,降低电子空穴对的复合率。通过调节纳米颗粒的形貌、尺寸、间距及其周围环境实现表面等离子体共振吸收峰的调制,拓展复合材料的太阳光响应范围,提高光生电子和空穴的分离率、迁移率,使更多的电子和空穴被陷阱捕获,被捕获电子和空穴回到发光中心进行复合,从而大幅提高余辉性能。
本发明的有益效果是,采用光还原法获得金属金/铂表面负载的Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+,用于提高其长余辉发光性能,该制备方法简单可行,同时整个反应过程仅需烧杯等普通的玻璃仪器,设备要求低(烘箱和紫外灯即可),无需昂贵的各种加工合成设备和高温高压等反应装置,具有易于大批量合成等优点,操作性强,合成工艺简单,便于工业化大规模生产,制备的材料具有较高的长余辉发光性能,有望产生良好的社会和经济效益。
附图说明
图1是本发明金/铂表面负载Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+长余辉发光性能的作用机理图;
图2是本发明金/铂表面负载Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+的制备流程图;
图3是本发明金/铂表面负载的Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+与未负载的Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+的吸收曲线图;
图4是本发明金/铂表面负载的Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+与未负载的Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+的余辉曲线图;
图5是本发明金/铂表面负载的Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+扫描电镜图;
具体实施方式
下面结合附图和具体实施方式对本发明作进一步的详细说明,但本发明并不限于这些实施方式。
本发明金/铂表面负载Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+长余辉发光材料的制备方法,是将Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+吸附一层HAuCl4和H2PtCl6的混合溶液,在紫外光的照射下生成负载于Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+的金颗粒及铂颗粒,然后用酒精洗去未反应的HAuCl4/H2PtCl6及吸附力较差的金颗粒及铂颗粒,得到金/铂表面负载的Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+长余辉发光材料。
参照图2,本方法具体按照以下步骤实施:
步骤1,将Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+发光粉倒入酒精中,使酒精淹没发光粉,在超声仪中超声5-10分钟,超声完成后进行过滤,置于烘箱中在100-150℃下干燥15-20分钟;
步骤2,将HAuCl4和H2PtCl6溶于去离子水中形成均匀溶液A,其中HAuCl4和H2PtCl6的摩尔浓度均为0.01-0.2mmol L-1;
步骤3,将步骤2所得A溶液、醋酸及去离子水按照(1-10):(1-4):500混合形成均匀溶液B;
步骤4,将步骤1得到的发光粉倒入步骤3所得的溶液B中,使溶液B淹没发光粉,搅拌10-20分钟,然后置于超声仪中,在紫外灯照射下进行超声光还原2-3小时;
步骤5,将步骤4所得溶液进行过滤,并用酒精洗涤1-3次,置于烘箱中在100-150℃下干燥15-20分钟;即得到金属金/铂表面负载的Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+长余辉发光粉。
将本发明金属金/铂表面负载的发光粉与未负载的发光粉进行对比,由图3的吸收曲线图可以看出,发光粉经表面金属金/铂沉积后对450nm以下波段的吸收度明显增强,对450nm以上波段吸收度有所增强;由图4的余辉曲线图可以看出,发光粉经表面金属金/铂沉积后余辉性能明显增强,初始亮度从0.8cd/m2提高到3.3cd/m2以上,慢衰减过程亮度提高1.5倍以上。
由图4的扫描电镜(SEM)可以看出发光粉表面沉积分散的金属金/铂颗粒。
以下为本发明发光材料的具体制备实施例,实施例中的Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+发光粉通过市售或实验室制备获得,制备方法可采用高温固相法,其颗粒大小为10-500微米。
实施例1
步骤1,将8g Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+发光粉倒入酒精中,使酒精淹没发光粉,在超声仪中超声5分钟,超声完成后进行过滤,置于烘箱中在100℃下干燥20分钟;
步骤2,将HAuCl4和H2PtCl6溶于去离子水中形成均匀溶液A,其中HAuCl4和H2PtCl6的摩尔浓度均为0.01mmol L-1;
步骤3,将步骤2所得HAuCl4/H2PtCl6溶液A、醋酸及去离子水按照1:1:500混合形成均匀溶液B;
步骤4,将步骤1得到的1g发光粉倒入步骤3所得的8ml溶液B中,使溶液淹没发光粉,搅拌10分钟,然后置于超声仪中,在紫外灯照射下进行超声光还原2小时;
步骤5,将步骤4所得溶液进行过滤,并用酒精洗涤1次,置于烘箱中在100℃下干燥20分钟;即得到金属金/铂表面负载的Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+长余辉发光粉。
实施例2
步骤1,将6g Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+发光粉倒入酒精中,使酒精淹没发光粉,在超声仪中超声5分钟,超声完成后进行过滤,置于烘箱中在100℃下干燥20分钟;
步骤2,将HAuCl4和H2PtCl6溶于去离子水中形成均匀溶液A,其中HAuCl4和H2PtCl6的摩尔浓度均为0.03mmol L-1;
步骤3,将步骤2所得HAuCl4/H2PtCl6溶液A、醋酸及去离子水按照1:2:500混合形成均匀溶液B;
步骤4,将步骤1得到的2g发光粉倒入步骤3所得的10ml溶液B中,使溶液淹没发光粉,搅拌10分钟,然后置于超声仪中,在紫外灯照射下进行超声光还原2小时;
步骤5,将步骤4所得溶液进行过滤,并用酒精洗涤1次,置于烘箱中在100℃下干燥20分钟;即得到金属金/铂表面负载的Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+长余辉发光粉。
实施例3
步骤1,将3g Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+发光粉倒入酒精中,在超声仪中超声7分钟,超声完成后进行过滤,置于烘箱中在120℃下干燥18分钟;
步骤2,将HAuCl4和H2PtCl6溶于去离子水中形成均匀溶液A,其中HAuCl4和H2PtCl6的摩尔浓度均为0.05mmol L-1;
步骤3,将步骤2所得HAuCl4/H2PtCl6溶液A、醋酸及去离子水按照2:2:500混合形成均匀溶液B;
步骤4,将步骤1得到的1g发光粉倒入步骤3所得的15ml溶液B中搅拌15分钟,然后置于超声仪中,在紫外灯照射下进行超声光还原2.5小时;
步骤5,将步骤4所得溶液进行过滤,并用酒精洗涤2次,置于烘箱中在120℃下干燥15分钟;即得到金属金/铂表面负载的Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+长余辉发光粉。
实施例4
步骤1,将5g Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+发光粉倒入酒精中,在超声仪中超声7分钟,超声完成后进行过滤,置于烘箱中在120℃下干燥18分钟;
步骤2,将HAuCl4和H2PtCl6溶于去离子水中形成均匀溶液A,其中HAuCl4和H2PtCl6的摩尔浓度均为0.1mmol L-1;
步骤3,将步骤2所得HAuCl4/H2PtCl6溶液A、醋酸及去离子水按照4:2:500混合形成均匀溶液B;
步骤4,将步骤1得到的3g发光粉倒入步骤3所得的15ml溶液B中搅拌15分钟,然后置于超声仪中,在紫外灯照射下进行超声光还原2.5小时;
步骤5,将步骤4所得溶液进行过滤,并用酒精洗涤2次,置于烘箱中在120℃下干燥15分钟;即得到金属金/铂表面负载的Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+长余辉发光粉。
实施例5
步骤1,将6g Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+发光粉倒入酒精中,在超声仪中超声10分钟,超声完成后进行过滤,置于烘箱中在150℃下干燥15分钟;
步骤2,将HAuCl4和H2PtCl6溶于去离子水中形成均匀溶液A,其中HAuCl4和H2PtCl6的摩尔浓度均为0.15mmol L-1;
步骤3,将步骤2所得HAuCl4/H2PtCl6溶液A、醋酸及去离子水按照8:3:500混合形成均匀溶液B;
步骤4,将步骤1得到的5g发光粉倒入步骤3所得的25ml溶液B中搅拌20分钟,然后置于超声仪中,在紫外灯照射下进行超声光还原3小时;
步骤5,将步骤4所得溶液进行过滤,并用酒精洗涤3次,置于烘箱中在150℃下干燥15分钟;即得到金属金/铂表面负载的Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+长余辉发光粉。
实施例6
步骤1,将4g Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+发光粉倒入酒精中,在超声仪中超声10分钟,超声完成后进行过滤,置于烘箱中在150℃下干燥15分钟;
步骤2,将HAuCl4和H2PtCl6溶于去离子水中形成均匀溶液A,其中HAuCl4和H2PtCl6的摩尔浓度均为0.2mmol L-1;
步骤3,将步骤2所得HAuCl4/H2PtCl6溶液A、醋酸及去离子水按照10:4:500混合形成均匀溶液B;
步骤4,将步骤1得到的2g发光粉倒入步骤3所得的6ml溶液B中搅拌20分钟,然后置于超声仪中,在紫外灯照射下进行超声光还原3小时;
步骤5,将步骤4所得溶液进行过滤,并用酒精洗涤3次,置于烘箱中在150℃下干燥15分钟;即得到金属金/铂表面负载的Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+长余辉发光粉。
Claims (6)
1.一种金/铂表面负载Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+长余辉发光材料的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
步骤1,将Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+发光粉倒入酒精中,使酒精淹没发光粉,在超声仪中超声,超声完成后进行过滤、干燥;
步骤2,将HAuCl4和H2PtCl6溶于去离子水中形成均匀溶液A;
步骤3,将步骤2所得A溶液、醋酸及去离子水混合形成均匀溶液B;
步骤4,将步骤1得到的发光粉倒入步骤3所得的溶液B中,使溶液B淹没发光粉,搅拌,再在紫外灯照射下进行超声光还原;
步骤5,将步骤4所得溶液进行过滤,并用酒精洗涤,置于烘箱中干燥;即得到金属金/铂表面负载的Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+长余辉发光粉。
2.根据权利要求1所述的金/铂表面负载Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+长余辉发光材料的制备方法,其特征在于,所述溶液A中HAuCl4和H2PtCl6的摩尔浓度均为0.01-0.2mmol L-1。
3.根据权利要求1所述的金/铂表面负载Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+长余辉发光材料的制备方法,其特征在于,所述溶液B中A溶液、醋酸及去离子水的体积比为(1-10):(1-4):500。
4.根据权利要求1所述的金/铂表面负载Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+长余辉发光材料的制备方法,其特征在于,所述步骤4中每1g发光粉对应加入3~15mL溶液B。
5.根据权利要求1所述的金/铂表面负载Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+长余辉发光材料的制备方法,其特征在于,所述超声光还原的时间为2-3小时。
6.根据权利要求1所述的金/铂表面负载Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+长余辉发光材料的制备方法,其特征在于,所述Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+采用高温固相制备,其颗粒大小为10-500微米。
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