CN108511788A - 一种高倍率三元体系启停锂离子电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明属于锂离电池技术领域，尤其涉及一种高倍率三元体系启停锂离子电池，包括正极片、负极片、隔膜、电解液以及铝塑膜；所述正极片包括正极集流体以及涂覆于所述正极集流体上的正极混合物层，所述负极片包括负极集流体以及涂覆于所述负极集流体上负极混合物层；所述正极混合物层的涂布面密度为0.96～1.60g/dm2，所述负极混合物层的涂布面密度为0.5～0.8g/dm2。另外，本发明还提供一种高倍率三元体系启停锂离子电池的制备方法。相比于现有技术，本发明的电池具有较高倍率的充放电性能，满足启停电池瞬时高功率输出和输入要求。

Description

一种高倍率三元体系启停锂离子电池及其制备方法
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域，尤其涉及一种高倍率三元体系启停锂离子电池及其制备方法。
背景技术
随着油耗目标的要求严格化，国内各主流车企不断加大对启停电池的应用，我国汽车启停电源市场也随着汽车销量的增加而呈现快速增长的趋势。同时，近年来伴随着锂离子电池技术的成熟及电池价格的下行，锂离子电池在启停电池应用领域也逐渐加速，因此对锂离子电池的充电性能提出了更高的要求，大倍率瞬时充电能力需做出突破。
目前锂离子电池使用的材料体系主要为钴酸锂(LiCoO2)、锰酸锂(LiMn2O4)、镍钴锰三元材料(LiNi1-x-yCoxMnyO2)和磷酸铁锂(LiFePO4)。钴酸锂存在着成本高、环境友好性差、比容量利用率低、循环性能低以及安全性能差等缺点。锰酸锂的安全性能比较优越，但是由于其循环寿命局限(一般只有300周)、高温性能差，制约了其广泛应用。而LiFePO4以其优异的安全性能、良好的循环使用寿命使在可快速充电锂离子电池领域具有一定的优势。但是磷酸铁锂的导电率比较低，直接制约了其大倍率的使用要求，目前多通过外部上缩短Li+的传输路径来提升电池的大倍率性能，而对于LiFePO4本身的导电率没有明显的提升，制作成电池后最终得到改善的往往是磷酸铁锂电池的大倍率放电性能，而对其大倍率充电性能没有显著提升。
有鉴于此，确有必要提供一种高倍率三元体系启停锂离子电池及其制备方法以解决现有技术中存在的问题。
发明内容
本发明的目的之一在于：针对现有技术的不足，而提供一种高倍率三元体系启停锂离子电池，该电池可以进行高倍率充放电，能满足启停电池瞬时高功率输出和输入要求。
为了实现上述目的，本发明采用以下技术方案：
一种高倍率三元体系启停锂离子电池，包括正极片、负极片、隔膜、电解液以及铝塑膜；所述正极片包括正极集流体以及涂覆于所述正极集流体上的正极混合物层，所述负极片包括负极集流体以及涂覆于所述负极集流体上负极混合物层；所述正极混合物层的涂布面密度为0.96～1.60g/dm2，所述负极混合物层的涂布面密度为0.5～0.8g/dm2。
需要说明的是，当正极混合物层和负极混合物层的涂布面密度过大时，会降低锂离子在电极之间的传递速度，从而导致电池的高倍率充放电性能以及循环性能均有所下降；而涂布面密度过小时，制程难度增加，难以实现且成本高。
作为本发明所述的高倍率三元体系启停锂离子电池的一种改进，所述正极混合物层包括90～94wt％的正极活性物质、3.8～6.3wt％的正极导电剂、2～3.5wt％的正极粘接剂和0.04～0.2wt％的分散剂。
作为本发明所述的高倍率三元体系启停锂离子电池的一种改进，所述负极混合物层包括90～94wt％的负极活性物质、3～5wt％的负极粘接剂、2.8～5wt％的负极导电剂和0.03～0.15wt％的分散剂。
作为本发明所述的高倍率三元体系启停锂离子电池的一种改进，所述正极活性物质为LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2和/或LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2，所述正极粘接剂为聚偏氟乙烯，所述正极导电剂为导电炭黑、碳纳米管和科琴黑中的至少两种。采用零维导电材料、一维导电材料和二维导电材料中的至少两种作为正极导电剂，与正极粘接剂交互连结成导电网络，这个网络不仅是离子导体也是电子导体，可大幅增加电子转移的活性位点，同时也提供了锂离子在电极表面嵌入脱出的导电通道，大大提升电池的倍率性能。总而言之，本发明通过巧妙地选择合理的配方和适合的导电剂，既提高电池的能量密度，又提高电池的大倍率充放电特性和充电速度。
作为本发明所述的高倍率三元体系启停锂离子电池的一种改进，所述负极活性物质为人造石墨，所述负极粘接剂为LA132B水性胶，所述负极导电剂为导电炭黑、碳纳米管和科琴黑中的至少两种。采用零维导电材料、一维导电材料和二维导电材料中的至少两种作为负极导电剂，与负极粘接剂交互连结成导电网络，这个网络不仅是离子导体也是电子导体，可大幅增加电子转移的活性位点，同时也提供了锂离子在电极表面嵌入脱出的导电通道，大大提升电池的倍率性能。总而言之，本发明通过巧妙地选择合理的配方和适合的导电剂，既提高电池的能量密度，又提高电池的大倍率充放电特性和充电速度。
作为本发明所述的高倍率三元体系启停锂离子电池的一种改进，所述分散剂为聚乙烯吡咯烷酮。
作为本发明所述的高倍率三元体系启停锂离子电池的一种改进，所述正极集流体为涂碳铝箔，所述负极集流体为铜箔。
本发明的另一个目的在于提供一种所述的高倍率三元体系启停锂离子电池的制备方法，包括以下步骤：
步骤一，按比例准备好正极活性物质、正极粘接剂、正极导电剂和分散剂，然后将正极导电剂和分散剂溶解于N-甲基吡咯烷酮溶剂中，高速分散制成正极导电乳液，再向正极导电乳液中加入正极活性物质和正极粘接剂，高速分散制成正极混合物，将正极混合物均匀涂布于正极集流体上，通过烘干和辊压后形成正极片；
步骤二，按比例准备好负极活性物质、负极粘接剂、负极导电剂和分散剂，然后将负极导电剂和分散剂溶解于N-甲基吡咯烷酮溶剂中，高速分散制成负极导电乳液，再向负极导电乳液中加入负极活性物质和负极粘接剂，高速分散制成负极混合物，将负极混合物均匀涂布于负极集流体上，通过烘干和辊压后形成负极片；
步骤三，先将步骤一制得的正极片和步骤二制得的负极片分别模切成小片，并将小片的正极片、隔膜和小片的负极片依次层叠起来，焊接极耳后封装于铝塑膜中，再进行烘烤、注液、化成、分容、老化等工序，完成电池的制备。
作为本发明所述的高倍率三元体系启停锂离子电池的制备方法的一种改进，所述正极导电乳液和所述负极导电乳液的固含量均为4～6％。
作为本发明所述的高倍率三元体系启停锂离子电池的制备方法的一种改进，在步骤三中，所述老化采用高温和常温交替的方式。化成后通过高温和常温交替的方式对电池进行老化，确保了电池的保液量以及SEI膜成膜的完善。
相比于现有技术，本发明至少具有以下有益效果：
1)本发明通过降低极片面密度到一个合理范围来缩短锂离子嵌入嵌出距离，从而提高了锂离子的扩散速率。
2)本发明通过化成工艺以及老化工艺结合改善SEI膜成膜厚度以及密度，提升了锂离子嵌入负极的速度。
3)本发明采用混合导电及点线结合的方式构建优异的导电网络，提高电极导电性能以满足大电流充放性能。
4)本发明的电池具有大倍率充放电特性，可满足30-50C高倍率瞬时快速充电，同时可以具备40-70C倍率持续放电能力，满足启停电池瞬时高功率输出和输入要求。
附图说明
图1是本发明中实施例1制得的电池的充放电曲线图。
具体实施方式
下面结合具体实施方式和说明书附图对本发明作进一步详细的描述，但本发明的实施方式并不限于此。
实施例1
1)按比例准备好90wt％的LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2(正极活性物质)、6.3wt％的导电炭黑和碳纳米管的混合物(正极导电剂)、3.5wt％的聚偏氟乙烯(正极粘接剂)和0.2wt％的聚乙烯吡咯烷酮(分散剂)，然后将导电炭黑和碳纳米管的混合物以及聚乙烯吡咯烷酮溶解于N-甲基吡咯烷酮溶剂中，高速分散制成固含量为5％的正极导电乳液，再向正极导电乳液中加入LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2和聚偏氟乙烯，高速分散制成正极混合物，将正极混合物均匀涂布于涂炭铝箔上，通过烘干和辊压后形成正极片，正极混合物的涂布面密度为0.96～1.60g/dm2；
2)按比例准备好90wt％的人造石墨(负极活性物质)、4.85wt％的LA132B水性胶(负极粘接剂)、5wt％的导电炭黑和碳纳米管的混合物(负极导电剂)和0.15wt％的聚乙烯吡咯烷酮(分散剂)，然后将导电炭黑和碳纳米管的混合物以及聚乙烯吡咯烷酮溶解于N-甲基吡咯烷酮溶剂中，高速分散制成固含量为5％的负极导电乳液，再向负极导电乳液中加入人造石墨和LA132B水性胶，高速分散制成负极混合物，将负极混合物均匀涂布于铜箔上，通过烘干和辊压后形成负极片，负极混合物的涂布面密度为0.5～0.8g/dm2；
3)先将1)制得的正极片和2)制得的负极片分别模切成小片，并将小片的正极片、隔膜和小片的负极片依次层叠起来，焊接极耳后封装于铝塑膜中，再进行烘烤、注液、化成、分容、老化等工序，完成电池的制备，其中老化采用高温和常温交替的方式。
实施例2
1)按比例准备好92wt％的LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2(正极活性物质)、5.3wt％的导电炭黑和科琴黑的混合物(正极导电剂)、2.5wt％的聚偏氟乙烯(正极粘接剂)和0.2wt％的聚乙烯吡咯烷酮(分散剂)，然后将导电炭黑和科琴黑的混合物以及聚乙烯吡咯烷酮溶解于N-甲基吡咯烷酮溶剂中，高速分散制成固含量为4％的正极导电乳液，再向正极导电乳液中加入LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2和聚偏氟乙烯，高速分散制成正极混合物，将正极混合物均匀涂布于涂炭铝箔上，通过烘干辊压后形成正极片，正极混合物的涂布面密度为0.96～1.60g/dm2；
2)按比例准备好92wt％的人造石墨(负极活性物质)、3.85wt％的LA132B水性胶(负极粘接剂)、4wt％的导电炭黑和科琴黑的混合物(负极导电剂)和0.15wt％的聚乙烯吡咯烷酮(分散剂)，然后将导电炭黑和科琴黑的混合物以及聚乙烯吡咯烷酮溶解于N-甲基吡咯烷酮溶剂中，高速分散制成固含量为4％的负极导电乳液，再向负极导电乳液中加入人造石墨和LA132B水性胶，高速分散制成负极混合物，将负极混合物均匀涂布于铜箔上，通过辊压烘干后形成负极片，负极混合物的涂布面密度为0.5～0.8g/dm2；
3)先将1)制得的正极片和2)制得的负极片分别模切成小片，并将小片的正极片、隔膜和小片的负极片依次层叠起来，焊接极耳后封装于铝塑膜中，再进行烘烤、注液、化成、分容、老化等工序，完成电池的制备，其中老化采用高温和常温交替的方式。
实施例3
1)按比例准备好94wt％的LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2和LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2的混合物(正极活性物质)、3.8wt％的科琴黑和碳纳米管的混合物(正极导电剂)、2wt％的聚偏氟乙烯(正极粘接剂)和0.2wt％的聚乙烯吡咯烷酮(分散剂)，然后将科琴黑和碳纳米管的混合物以及聚乙烯吡咯烷酮溶解于N-甲基吡咯烷酮溶剂中，高速分散制成固含量为6％的正极导电乳液，再向正极导电乳液中加入LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2和LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2的混合物以及聚偏氟乙烯，高速分散制成正极混合物，将正极混合物均匀涂布于涂炭铝箔上，通过烘干辊压后形成正极片，正极混合物的涂布面密度为0.96～1.60g/dm2；
2)按比例准备好94wt％的人造石墨(负极活性物质)、2.85wt％的LA132B水性胶(负极粘接剂)、3wt％的科琴黑和碳纳米管的混合物(负极导电剂)和0.15wt％的聚乙烯吡咯烷酮(分散剂)，然后将科琴黑和碳纳米管的混合物以及聚乙烯吡咯烷酮溶解于N-甲基吡咯烷酮溶剂中，高速分散制成固含量为6％的负极导电乳液，再向负极导电乳液中加入人造石墨和LA132B水性胶，高速分散制成负极混合物，将负极混合物均匀涂布于铜箔上，通过烘干辊压后形成负极片，负极混合物的涂布面密度为0.5～0.8g/dm2；
3)先将1)制得的正极片和2)制得的负极片分别模切成小片，并将小片的正极片、隔膜和小片的负极片依次层叠起来，焊接极耳后封装于铝塑膜中，再进行烘烤、注液、化成、分容、老化等工序，完成电池的制备，其中老化采用高温和常温交替的方式。
实施例4
1)按比例准备好92.5wt％的LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2和LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2的混合物(正极活性物质)、4.8wt％的导电炭黑、碳纳米管和科琴黑的混合物(正极导电剂)、2.5wt％的聚偏氟乙烯(正极粘接剂)和0.2wt％的聚乙烯吡咯烷酮(分散剂)，然后将导电炭黑、碳纳米管和科琴黑的混合物以及聚乙烯吡咯烷酮溶解于N-甲基吡咯烷酮溶剂中，高速分散制成固含量为5％的正极导电乳液，再向正极导电乳液中加入LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2和LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2的混合物以及聚偏氟乙烯，高速分散制成正极混合物，将正极混合物均匀涂布于涂炭铝箔上，通过烘干辊压后形成正极片，正极混合物的涂布面密度为0.96～1.60g/dm2；
2)按比例准备好92.5wt％的人造石墨(负极活性物质)、3.5wt％的LA132B水性胶(负极粘接剂)、3.85wt％的导电炭黑、碳纳米管和科琴黑的混合物(负极导电剂)和0.15wt％的聚乙烯吡咯烷酮(分散剂)，然后将导电炭黑、碳纳米管和科琴黑的混合物以及聚乙烯吡咯烷酮溶解于N-甲基吡咯烷酮溶剂中，高速分散制成固含量为5％的负极导电乳液，再向负极导电乳液中加入人造石墨和LA132B水性胶，高速分散制成负极混合物，将负极混合物均匀涂布于铜箔上，通过烘干辊压后形成负极片，负极混合物的涂布面密度为0.5～0.8g/dm2；
3)先将1)制得的正极片和2)制得的负极片分别模切成小片，并将小片的正极片、隔膜和小片的负极片依次层叠起来，焊接极耳后封装于铝塑膜中，再进行烘烤、注液、化成、分容、老化等工序，完成电池的制备，其中老化采用高温和常温交替的方式。
对比例1
与实施例1不同的是：在本对比例中，正极导电剂为4.8wt％的导电炭黑，正极混合物的涂布面密度为2～4g/dm2；负极导电剂为5wt％的导电炭黑，负极混合物的涂布面密度为1～2g/dm2；老化采用高温老化的方式。
其余同实施例1，这里不再赘述。
对比例2
与实施例2不同的是：在本对比例中，正极导电剂为5.3wt％的碳纳米管，正极混合物的涂布面密度为2～4g/dm2；负极导电剂为4wt％的碳纳米管，负极混合物的涂布面密度为1～2g/dm2；老化采用高温老化的方式。
其余同实施例2，这里不再赘述。
对比例3
与实施例3不同的是：在本对比例中，正极导电剂为4.8wt％的科琴黑，正极混合物的涂布面密度为2～5g/dm2；负极导电剂为5wt％的科琴黑，负极混合物的涂布面密度为1～2g/dm2；老化采用高温老化的方式。
其余同实施例3，这里不再赘述。
对比例4
与实施例4不同的是：在本对比例中，正极导电剂为4.8wt％的导电炭黑和碳纳米管的混合物，正极混合物的涂布面密度为2～4g/dm2；负极导电剂为5wt％的导电炭黑和碳纳米管的混合物，负极混合物的涂布面密度为1～2g/dm2；老化采用高温老化的方式。
其余同实施例4，这里不再赘述。
对实施例1～4和对比例1～4制得的三元体系锂离子电池进行以下性能测试：
1、充放电性能测试
测试前先以1C恒流充电至4.2V后改为恒压充电，至充电电流≤截止电流0.02C，静置5min，然后以1C放电至3.0V，测得电池1C容量，然后再分别单独进行以下1)、2)、3)和4)的操作。
1)以10C恒流充电至4.2V后改为恒压充电，至充电电流≤截止电流0.02C，静置5min，然后以10C放电至3.0V；
2)以20C恒流充电至4.2V后改为恒压充电，至充电电流≤截止电流0.02C，静置5min，然后以20C放电至3.0V；
3)以30C恒流充电至4.2V后改为恒压充电，至充电电流≤截止电流0.02C，静置5min，然后以30C放电至3.0V；
4)以40C恒流充电至4.2V后改为恒压充电，至充电电流≤截止电流0.02C，静置5min，然后以40C放电至3.0V。
测得各电池的倍率充电恒流容量比、倍率放电容量与1C容量比率如下表1所示。
表1测试结果一
由表1可见，实施例1～4制得的电池具有较好的倍率充放电能力，可以满足10-40C的持续倍率充放，而对比例1～4最大只能实现20C的持续倍率充放，也就是说，本发明所制得的锂离子电池具有高倍率充放电性能。
2、锂离子电池在不同倍率下的循环性能测试
1)以10C恒流充电至4.2V后改为恒压充电，至充电电流≤截止电流0.02C，静置5min，然后以10C放电至3.0V，静置5min；按上述步骤进行循环充放电实验，循环500周以上，测试结果如表2所示。
2)模拟启停电池实际使用，在30％-80％容量区间内做大倍率瞬时充放循环，测试前10C充放测试一次容量再按以下步骤测试：
a.以10C恒流充电4.8min(80％容量)，截止电压4.2V；
b.再以30/40C放电18S，截止电压3.0V，静置1min；
c.再以30/40C恒流充电10S，截止电压4.2V，静置1min；
d.循环步骤b-c7次，然后以10C放电至3.0V，搁置5min；
e.循环步骤a-d50次，然后使用10C充放测试一次容量；
f.循环步骤a-e10次，累计500次循环。
同样地，以30C和40C的充放电倍率进行以上操作，测得各电池的容量保持率如表2所示。
表2测试结果二
由表2的测试结果可知，实施例1～4制得的电池在不同倍率下(10C、30C、40C)的容量保持率均高于对比例1～4制得的电池，由此可见，本发明所制得的锂离子电池具有良好的高倍率充放电性能，这是因为本发明中控制了正、负极混合物分别在正、负极集流体上的涂布面密度，还选用了不同维度的导电剂进行混合以形成导电网络，同时选用高温和常温交替的方式进行老化，从多个方面提高电池中锂离子的传导速率，进而改善电池的高倍率充放电性能，使得本发明的电池能满足启停电池瞬时高功率输出和输入要求。
根据上述说明书的揭示和教导，本发明所属领域的技术人员还能够对上述实施方式进行变更和修改。因此，本发明并不局限于上述的具体实施方式，凡是本领域技术人员在本发明的基础上所作出的任何显而易见的改进、替换或变型均属于本发明的保护范围。此外，尽管本说明书中使用了一些特定的术语，但这些术语只是为了方便说明，并不对本发明构成任何限制。

Claims (10)

1.一种高倍率三元体系启停锂离子电池，包括正极片、负极片、隔膜、电解液以及铝塑膜；所述正极片包括正极集流体以及涂覆于所述正极集流体上的正极混合物层，所述负极片包括负极集流体以及涂覆于所述负极集流体上负极混合物层；其特征在于：所述正极混合物层的涂布面密度为0.96～1.60g/dm2，所述负极混合物层的涂布面密度为0.5～0.8g/dm2。
2.根据权利要求1所述的高倍率三元体系启停锂离子电池，其特征在于：所述正极混合物层包括90～94wt％的正极活性物质、3.8～6.3wt％的正极导电剂、2～3.5wt％的正极粘接剂和0.04～0.2wt％的分散剂。
3.根据权利要求1所述的高倍率三元体系启停锂离子电池，其特征在于：所述负极混合物层包括90～94wt％的负极活性物质、3～5wt％的负极粘接剂、2.8～5wt％的负极导电剂和0.03～0.15wt％的分散剂。
4.根据权利要求2所述的高倍率三元体系启停锂离子电池，其特征在于：所述正极活性物质为LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2和/或LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2，所述正极粘接剂为聚偏氟乙烯，所述正极导电剂为导电炭黑、碳纳米管和科琴黑中的至少两种。
5.根据权利要求3所述的高倍率三元体系启停锂离子电池，其特征在于：所述负极活性物质为人造石墨，所述负极粘接剂为LA132B水性胶，所述负极导电剂为导电炭黑、碳纳米管和科琴黑中的至少两种。
6.根据权利要求2或3所述的高倍率三元体系启停锂离子电池，其特征在于：所述分散剂为聚乙烯吡咯烷酮。
7.根据权利要求1所述的高倍率三元体系启停锂离子电池，其特征在于：所述正极集流体为涂碳铝箔，所述负极集流体为铜箔。
8.一种权利要求1～7任一项所述的高倍率三元体系启停锂离子电池的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤一，按比例准备好正极活性物质、正极粘接剂、正极导电剂和分散剂，然后将正极导电剂和分散剂溶解于N-甲基吡咯烷酮溶剂中，高速分散制成正极导电乳液，再向正极导电乳液中加入正极活性物质和正极粘接剂，高速分散制成正极混合物，将正极混合物均匀涂布于正极集流体上，通过烘干和辊压后形成正极片；
步骤二，按比例准备好负极活性物质、负极粘接剂、负极导电剂和分散剂，然后将负极导电剂和分散剂溶解于N-甲基吡咯烷酮溶剂中，高速分散制成负极导电乳液，再向负极导电乳液中加入负极活性物质和负极粘接剂，高速分散制成负极混合物，将负极混合物均匀涂布于负极集流体上，通过烘干和辊压后形成负极片；
步骤三，先将步骤一制得的正极片和步骤二制得的负极片分别模切成小片，并将小片的正极片、隔膜和小片的负极片依次层叠起来，然后封装于铝塑膜中，再进行烘烤、注液、化成、分容、老化等工序，完成电池的制备。
9.根据权利要求8所述的高倍率三元体系启停锂离子电池的制备方法，其特征在于：所述正极导电乳液和所述负极导电乳液的固含量均为4～6％。
10.根据权利要求8所述的高倍率三元体系启停锂离子电池的制备方法，其特征在于：在步骤三中，所述老化采用高温和常温交替的方式。
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