CN108470902A - 一种适用于深海耐压的半液态金属动力锂电池 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种适用于深海耐压的半液态金属动力锂电池，包括壳体，壳体为底端封闭的柱状柔性壳体，材质为聚丙烯芳纶纤维复合物，壳体内壁设有柔性三维碳金属集流体，合围成的区域内注入有正极材料，正极材料为镓基液态金属；壳体内顶部固定有平板状多孔金属泡沫集流体，平板状多孔金属泡沫集流体上呈插齿状等间距分布有负极锂箔；负极表面涂覆有固态聚合物电解质；壳体顶部通过顶盖绝缘密封，平板状多孔金属泡沫集流体上连接有负极引线，柔性三维碳金属集流体上连接有正极引线，负极引线和正极引线由顶盖引出。本发明提供的锂离子电池在不改变锂离子电池工艺的情况下，采用新的电池结构设计，引入液态金属正极的低熔点液态物理性质，即可实现锂离子电池的深海耐压特性，提高电池的安全性能。

Description

一种适用于深海耐压的半液态金属动力锂电池
技术领域
本发明属于电化学电池技术领域，特别是涉及一种适用于深海耐压半液态金属动力锂电池，为深海科考设备和探测设备提供动力。
背景技术
海洋约占地球面积的71％，拥有丰富的资源和科研价值，但深海探测技术，如潜水艇、鱼雷、水下科考设备等，需要耐高压且防水的持续电源供给技术相匹配。锂离子电池具有到能量密度、无记忆效应、成本低等优点，其比能量高达250Wh/Kg，单体电压高达4V以上，是目前商用电池中比能量最高的可充电电池。动力锂离子电池主要以有机电解液或聚合物作为电解质，正负极材料均为固体材料，组装需要在一定的湿度控制(＜0.01ppm)下进行，对电池运行环境的水、压力、温度等都有一定的要求；且固体电极材料的导热与耐压能力较弱，压力过大所产生的应力极易导致电池系统的崩溃，进而产生电池爆炸等危险。
目前国内外主要通过耐压壳体的设计来提高锂离子电池的耐压性能，主要采用不锈钢、铝合金、钛合金等材料进行封装。众所周知，随着深海水下科考设备的作业深度的增加，锂电池所需要承受的压力也在增加，封装壳体的厚度相应增加，这样会导致深海电池的体积和重量都异常庞大，严重降低了电池的能量密度和供能稳定性。因而，设计一种耐压性能更强，同时不牺牲锂离子电池能量密度的新型深海电池是极其必要的。
发明内容
为了解决现有技术的不足，本发明的目的是设计一种适用于深海耐压半液态金属动力锂电池，该电池为半液态金属动力锂电池，具有强大的耐压能力和导热能力。
本发明提供的技术方案具体如下：
一种适用于深海耐压的半液态金属动力锂电池，包括壳体，所述壳体为底端封闭的柱状柔性壳体，所述壳体材质为耐切割、高弹性模量的聚丙烯芳纶纤维复合物，为高弹性模量材料，具有密封和耐压效果；所述壳体内壁设有柔性三维碳/金属集流体，所述柔性三维碳金属集流体合围成的区域内注入有正极材料，所述正极材料为镓基液态金属，所述镓基液态金属在室温以下的物理状态为液态；
所述壳体内顶部固定有平板状多孔金属泡沫集流体，所述平板状多孔金属泡沫集流体上呈插齿状等间距分布有负极，所述负极为锂箔；所述负极表面涂覆有固态聚合物电解质；
所述壳体顶部通过顶盖绝缘密封，所述平板状多孔金属泡沫集流体上连接有负极引线，所述柔性三维碳金属集流体上连接有正极引线，所述负极引线和所述正极引线均穿过所述顶盖引出。
优选地，所述正极材料选自单质Ga或含有Ga的合金，含有Ga的合金为GaSn8、GaSn12、GaZn5、Ga75In25、GaIn25Sn13、Ga69.8In17.6Sn12.6、Ga62.5In21.5Sn16、GaSn60In10、GaIn29Zn4、GaZn16In12、Ga66In20.5Sn13.5、Ga66In20.5Sn13.5、GaIn15Sn13Zn1、Ga66.4In20.9Sn9.7Zn3、Ga68In21Sn9.5Bi1.5、Ga68In21Sn9.5Bi0.75Zn0.75中任意一种或多种。
优选地，所述固态聚合物电解质为刚性多孔骨架支撑材料和柔性离子传输材料的机械混合物；所述刚性多孔支撑材料选自聚酞亚胺、芳纶、聚芳砜酰胺、玻璃纤维、阻燃纤维素或海藻酸盐隔膜；所述柔性离子传输材料选自聚环氧乙烷、聚偏氟乙烯-六氟丙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、氰基丙烯酸酯、聚碳酸丙烯酯或聚碳酸亚乙烯酯。
优选地，所述柔性三维碳金属集流体的材质为碳纳米管泡沫、石墨烯泡沫、碳毡、泡沫铜或泡沫镍。
优选地，所述负极的厚度控制在200～2000μm，插齿状等间距控制在200～10000μm；所述固态聚合物电解质层厚度控制在200～1000μm。
优选地，所述镓基液态金属正极材料质量为负极材料质量的1～1.5倍。
优选地，所述壳体为圆柱状或多棱柱状。
更优选地，所述壳体内顶部内壁上环设有绝缘陶瓷镀层，所述平板状多孔金属泡沫集流体与所述绝缘陶瓷镀层固定连接，通过绝缘陶瓷镀层将所述平板状多孔金属泡沫集流体和所述柔性三维碳金属集流体绝缘。
优选地，所述平板状多孔泡沫集流体的材质选用碳纳米管泡沫、石墨烯泡沫、碳毡、泡沫铜、泡沫镍中任意一种与聚丙烯芳纶纤维复合物的复合物。
与现有技术相比，本发明的有益效果在于：
本发明提供的锂离子电池主要由镓基液态金属正极、聚合物固态电解质、固态锂负极和高弹性模量的柔性壳体组成，在不改变锂离子电池工艺的情况下，采用新的电池结构设计，引入液态金属正极的低熔点液态物理性质，即可实现锂离子电池的深海耐压特性，提高电池的安全性能。与现有深海电池相比，所选择的镓基液态金属液态最低熔点可低至3℃，该温度低于全年海水平均温度，在深海作业时，富余的正极液态金属始终处于液态，因此能有效的利用液体流动性释放深海压力所引发的应力，也能利用其优异的导热性能缓解充放电过程中所造成的过热现象，保护处于深海作业的动力锂电池，显著提高动力锂电池使用寿命，增加深海作业范围和深度；同时，能提高电池运行的安全性、持续性和可靠性，广泛适用于深海探测器和深海科研装备。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明提供的适用于深海耐压的半液态金属动力锂电池的剖面图；
图2为本发明所提供的深海耐压半液态动力电池的负极的3D截面图。
图示：壳体101、柔性三维碳金属集流体102、正极材料103、平板状多孔金属泡沫集流体104、负极105、固态聚合物电解质106、顶盖107、绝缘陶瓷镀层108。
具体实施方式
为了使本领域技术人员更好地理解本发明的技术方案能予以实施，下面结合具体实施例对本发明作进一步说明，但所举实施例不作为对本发明的限定。
除非另有定义，下文中所用是的所有专业术语与本领域技术人员通常理解的含义相同。本文中所使用的专业术语只是为了描述具体实施例的目的，并不是旨在限制本发明的保护范围。除非另有特别说明，本发明以下各实施例中用到的各种原料、试剂、仪器和设备均可通过市场购买得到或者通过现有方法制备得到。
本发明提供的锂离子电池主要由镓基液态金属正极、聚合物固态电解质、固态锂负极和高弹性模量的柔性壳体组成，是一种全新的结构，该半液态金属动力锂电池的工作原理具体如下：
放电时，锂离子穿过固态电解质层从负极运动至正极与物态为液态的镓基金属或n元合金发生合金反应，生成含锂的n+1元合金相，发生液固转变；充电时锂离子从正极运动至负极，正极金属恢复液态。
实施例1
具体如图1-2所示，一种适用于深海耐压的半液态金属动力锂电池，包括壳体101，壳体101为底端封闭的圆柱状柔性壳体，壳体101材质为市售的耐切割、高弹性模量的聚丙烯芳纶纤维复合物，具有密封和耐压效果；壳体101内壁设有柔性三维碳金属集流体102，柔性三维碳金属集流体102为三维泡沫铜，柔性三维碳金属集流体102合围成的区域内注入有正极材料103，正极材料为镓基液态金属，镓基液态金属在室温以下的物理状态为液态；壳体101内顶部固定有平板状多孔金属泡沫集流体104，平板状多孔金属泡沫集流体104上呈插齿状等间距分布有负极105，负极105为锂箔；负极105表面涂覆有固态聚合物电解质106；壳体101顶部通过顶盖107绝缘密封，平板状多孔金属泡沫集流体104上连接有负极引线，柔性三维碳金属集流体102上连接有正极引线，负极引线和正极引线由顶盖107引出。
本实施例中，负极材料为锂，厚度分布均匀可控；正极材料为GaSn8，利用GaSn8低熔点、高流动、高导热的特性，使深海电池在承受外界压力时，GaSn8自由流动释放应力，提高深海耐压能力；二者质量比1:1，固态聚合物电解质106材料为PEO：LiTFSI：玻璃纤维；负极的厚度为500μm，插齿状等距分布的距离控制在1000μm；固态聚合物电解质层厚度控制在300μm。
上述锂离子电池中固态聚合物电解质材料的制作过程具体如下：
首先，按比例称取一定量的电解质聚环氧乙烷PEO、LiTFSI导电锂盐和玻璃纤维，其中PEO和Li盐的摩尔比为8:1，玻璃纤维的添加量不超过10wt％：将PEO和LiTFSI导电锂盐混合，加入乙腈溶剂，室温磁力搅拌6h，得到混合溶液，溶液固含量约为5mass％；接着，加入刚性多孔支撑材料玻璃纤维，继续搅拌直至溶液呈均匀凝胶态，倒入聚四氟乙烯模具中，将盛满电解质浆料的模具转移到含有无水氯化钙和变色硅胶的干燥器内干燥；待除去绝大多数乙腈溶剂后，转移至真空烘箱内60℃真空干燥24h除去残余溶剂；最后将电解质膜从模具中揭下剪切后进行热压整平，热压温度为80℃；经过热压得到的电解质膜表面平整度较高，厚度更为均匀，约120～150μm。
上述半液态金属动力锂电池的组装过程如下：
(1)准备柔性的壳体101和所用各配件，将已成型的三维泡沫铜铺放到长圆形的壳体101内，并注入正极材料镓基液态金属GaSn8；
(2)以聚丙烯芳纶纤维复合物和泡沫镍为复合基体在泡沫镍上通过线切割制备等间距的插齿状锂箔负极材料；
(3)将上述制备好的固态电解质膜贴覆到负极材料插齿状锂箔表面，并压实；
(4)将步骤(3)中所制备的已有固态聚合物电解质106的负极105放置到壳体101内；
(5)正极材料由壳体101顶部注入，并通过含有负极集流体的引线盖板与壳体绝缘密封，集流体和引线通过硅胶管引出，封装完毕，即得到半液态金属动力锂电池。
实施例2～实施例16
本发明实施例2～16所采用的半液态金属动力锂电池结构和实施例1相同，不同之处仅在于，正极材料的选择不同，正极材料和负极材料的比例不同，固态聚合物电解质106材料不同。
而半液态金属动力锂电池的组装过程也和实施例1相同。
实施例1以及实施例2～实施例16的具体参数如表1所示：
表1实施例1～实施例16的具体参数
对上述实例进行常规充放电测试和正极液态金属在不同温度下的凝固情况测试。首先，将组装好的电池放置在室温下，通过1C(800mA/g)电流密度在0.01V-3V电压范围内测试；之后，再依次将电池放置在15℃、10℃、5℃的恒温恒湿箱中进行测试，其中测试期间恒湿为100％。正极液态金属不同温度下的凝固情况仍在恒温恒湿箱中进行，将上述试试例中的金属密封在5ml的塑料管中，依次在20℃、15℃、10℃、5℃下观察它的流动情况和凝固情况。
上述实施例的测试结果表明：各实施例的正极液态金属的工作温度温区范围大，熔点适用于不同的深海深度。在测试过程中，实施例5和13的熔点低于5℃，适用于水深2000-3000米的深海作业；实施例11、12、14和16的熔点低于10℃，适用于水深1000-2000米的深海作业；其他实施例的金属熔点较高，在较深海域作业易发生凝固，但凝固后的较厚金属层仍然会因其刚度和硬度优势起到保护电池的作用。并且各个电池在上述测试过程中，均表现出优异的循环性能和倍率性能，符合对于深海动力电池供电的要求。另外，由于我国地处太平洋沿岸，而太平洋的温度在四大洋中最高，因而本发明的半液态金属动力锂电池的工作范围和寿命会更大更长。
显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其等同技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。以上所述实施例仅是为充分说明本发明而所举的较佳的实施例，其保护范围不限于此。本技术领域的技术人员在本发明基础上所作的等同替代或变换，均在本发明的保护范围之内，本发明的保护范围以权利要求书为准。

Claims (9)

1.一种适用于深海耐压的半液态金属动力锂电池，包括壳体(101)，其特征在于，
所述壳体(101)为底端封闭的柱状柔性壳体，所述壳体(101)材质为聚丙烯芳纶纤维复合物，所述壳体(101)内壁设有柔性三维碳金属集流体(102)，所述柔性三维碳金属集流体(102)合围成的区域内注入有正极材料(103)，所述正极材料为镓基液态金属，所述镓基液态金属在室温以下的物理状态为液态；
所述壳体(101)内顶部固定有平板状多孔金属泡沫集流体(104)，所述平板状多孔金属泡沫集流体(104)上呈插齿状等间距分布有负极(105)，所述负极(105)为锂箔；所述负极(105)表面涂覆有固态聚合物电解质(106)；
所述壳体(101)顶部通过顶盖(107)绝缘密封，所述平板状多孔金属泡沫集流体(104)上连接有负极引线，所述柔性三维碳金属集流体(102)上连接有正极引线，所述负极引线和所述正极引线均穿过所述顶盖(107)引出。
2.根据权利要求1所述的适用于深海耐压的半液态金属动力锂电池，其特征在于，所述正极材料选自单质Ga或含有Ga的合金，含有Ga的合金为GaSn8、GaSn12、GaZn5、Ga75In25、GaIn25Sn13、Ga69.8In17.6Sn12.6、Ga62.5In21.5Sn16、GaSn60In10、GaIn29Zn4、GaZn16In12、Ga66In20.5Sn13.5、Ga66In20.5Sn13.5、GaIn15Sn13Zn1、Ga66.4In20.9Sn9.7Zn3、Ga68In21Sn9.5Bi1.5、Ga68In21Sn9.5Bi0.75Zn0.75中任意一种或多种。
3.根据权利要求1所述的适用于深海耐压的半液态金属动力锂电池，其特征在于，所述固态聚合物电解质(106)为刚性多孔骨架支撑材料和柔性离子传输材料的机械混合物；
所述刚性多孔支撑材料选自聚酞亚胺、芳纶、聚芳砜酰胺、玻璃纤维、阻燃纤维素或海藻酸盐隔膜；所述柔性离子传输材料选自聚环氧乙烷、聚偏氟乙烯-六氟丙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、氰基丙烯酸酯、聚碳酸丙烯酯或聚碳酸亚乙烯酯。
4.根据权利要求1所述的适用于深海耐压的半液态金属动力锂电池，其特征在于，所述柔性三维碳金属集流体(102)的材质为碳纳米管泡沫、石墨烯泡沫、碳毡、泡沫铜或泡沫镍。
5.根据权利要求1所述的适用于深海耐压的半液态金属动力锂电池，其特征在于，所述负极(105)的厚度控制在200～2000μm，插齿状等间距控制在200～10000μm；所述固态聚合物电解质层厚度控制在200～1000μm。
6.根据权利要求1所述的适用于深海耐压的半液态金属动力锂电池，其特征在于，所述镓基液态金属正极材料质量为负极材料质量的1～1.5倍。
7.根据权利要求1所述的适用于深海耐压的半液态金属动力锂电池，其特征在于，所述壳体(101)为圆柱状或多棱柱状。
8.根据权利要求7所述的适用于深海耐压的半液态金属动力锂电池，其特征在于，所述壳体(101)内顶部内壁上环设有绝缘陶瓷镀层(108)，所述平板状多孔金属泡沫集流体(104)与所述绝缘陶瓷镀层(108)固定连接，通过绝缘陶瓷镀层(108)将所述平板状多孔金属泡沫集流体(104)和所述柔性三维碳金属集流体(102)绝缘。
9.根据权利要求1所述的适用于深海耐压的半液态金属动力锂电池，其特征在于，所述平板状多孔泡沫集流体(104)的材质选用碳纳米管泡沫、石墨烯泡沫、碳毡、泡沫铜、泡沫镍中任意一种与聚丙烯芳纶纤维复合物的复合物。
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