CN108470784A - 提高量子点太阳电池效率的斜切衬底上多层量子点及制备 - Google Patents
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Abstract
本发明属于太阳电池的技术领域，公开了提高量子点太阳电池效率的斜切衬底上多层量子点及制备。斜切衬底上多层量子点，其特征在于：由下至上依次包括GaAs衬底，表面重构的GaAs层，GaAs缓冲层及多层量子点；GaAs衬底为斜切的GaAs衬底，斜切角为2～15°；所述多层量子点是由量子点层和GaAs盖层交替叠加而成，所述量子点层的层数≥1；所述GaAs缓冲层靠近多层量子点的量子点层。本发明引入斜切衬底，得到了均匀性较好，而且密度大的量子点；通过采用斜切衬底，抑制了量子点在生长过程中合并的现象，得到理想的多层量子点，拓宽对太阳光谱的利用范围，最终有效提高电池的光电效率。
Description
技术领域
本发明属于太阳电池的技术领域，具体涉及一种斜切衬底上多层量子点和包含该斜切衬底上多层量子点的太阳能电池及其制备方法。
背景技术
中间带太阳能电池具有超过60％的理论光电转换效率，受到人们的广泛关注。为了实现中间带吸收，最有效的方法是生长多层量子点，通过量子点的三维限域效应，形成分立的中间带能级。量子点一般通过分子束外延(MBE)或者金属有机化学气相沉积(MOCVD)，控制InAs在GaAs衬底上的SK生长过程来进行制备。量子点的均匀性及密度会在极大程度上影响载流子的分离及光电流的大小，为了保证太阳能电池的转换效率以及光学质量，量子点材料应具有量子点密度高、均匀性好的特点。
常规方法是在GaAs(100)衬底上生长多层量子点来制备中间带太阳能电池。然而，这种衬底上量子点的迁移速度快，量子点间容易发生合并，使得量子点的均匀性难以控制，制约了太阳能电池的性能。
发明内容
为了克服现有GaAs(100)衬底上生长InAs量子点均匀性差的问题，本发明提供了一种斜切衬底上多层量子点及其制备方法。本发明通过对GaAs衬底进行一定角度的斜切，实现了量子点均匀性的大幅提升，为制备高效中间带电池提供了基础。本发明提出采用斜切处理的方法，使衬底表面形成一定的台阶，对量子点的迁移起到抑制作用，从而大幅降低量子点合并的发生，提高量子点的均匀性及质量。
本发明的另一目的在于提供一种量子点太阳能电池。所述量子点太阳能电池，包括上述斜切衬底上多层量子点。
本发明的目的通过以下技术方案实现：
斜切衬底上多层量子点，由下至上依次包括GaAs衬底，表面重构的GaAs层，GaAs缓冲层及多层量子点；GaAs衬底为斜切的GaAs衬底，斜切角为2～15°；所述多层量子点是由量子点层和GaAs盖层交替叠加而成，所述量子点层的层数≥1，优选≥2，更优选2～10层；所述GaAs缓冲层靠近多层量子点的量子点层。
所述量子点为InAs量子点，量子点层为InAs量子点层。
所述量子点太阳能电池，包括斜切衬底上多层量子点，还包括底电极和顶电极，所述底电极设置在斜切衬底上多层量子点中GaAs衬底的下方，所述顶电极设置在多层量子点上方。
所述表面重构的GaAs层的厚度为200～1000nm；所述量子点层的厚度为1.6～2.6ML，密度在1×1010～9×1010cm-2，GaAs盖层的厚度为25-65nm。
所述GaAs缓冲层的厚度为200～500nm。
所述斜切衬底上多层量子点的制备方法，包括以下步骤：
(1)GaAs表面氧化层的去除：具体为将斜切的GaAs衬底进行高温退火处理，退火的温度为550～650℃，退火的时间为0.5～1小时；
(2)GaAs表面重构：利用分子束外延方法在GaAs衬底上生长GaAs，获得表面重构的GaAs层；生长的温度为500～600℃，Ga源炉温度为870～1050℃，As源炉温度为240～280℃，表面重构的GaAs层的厚度为200～1000nm；
(3)GaAs缓冲层：利用分子束外延方法在表面重构的GaAs层上沉积GaAs缓冲层，生长的温度为490～560℃，Ga源炉温度为870～1050℃，As源炉温度为240～280℃；所述GaAs缓冲层的厚度为200～500nm；
(4)采用分子束外延法在GaAs缓冲层上生长多层量子点：先采用分子束外延法在GaAs缓冲层上生长InAs量子点，然后在量子点层上沉积GaAs盖层，再在GaAs盖层上沉积量子点层，量子点层上再沉积GaAs盖层，如此重复，从而量子点层与GaAs盖层交替叠加形成多层量子点；InAs量子点生长的条件为衬底温度为450～550℃条件下，In源炉温度为650～800℃，As源炉温度为240～280℃；沉积厚度为1.6～2.6ML的InAs量子点层；GaAs盖层生长的条件为生长温度为480～540℃，Ga源炉温度为870～1050℃，As源炉温度为240～280℃，GaAs盖层厚度为25～65nm；重复的次数优选为1～9次。
所述量子点太阳能电池的制备方法，包括以下步骤：在斜切衬底上多层量子点的GaAs衬底的下方设置底电极，多层量子点上方设置顶电极；顶电极和底电极均采用电子束蒸发方法制备，其中底电极的制备蒸镀温度为40～100℃，蒸镀时间为10～35分钟，电极厚度为60～300纳米；顶电极的蒸镀温度为50-200℃，蒸镀时间为15～40分钟，电极厚度为50～200纳米。
与现有技术相比，本发明具有以下优点和有益效果：
(1)本发明通过对InAs量子点的沉积层数及每一层的沉积量的优化，得到了密度大且均匀性好的量子点，同时通过量子点的层内和层间的相互耦合，实现了宽光谱高效吸收，最终制备出高光电转换效率的太阳电池；
(2)本发明通过引入斜切衬底，得到了均匀性较好，而且密度大的量子点。通过采用2～15°的斜切衬底，抑制了量子点在生长过程中合并的现象，得到理想的多层量子点，拓宽对太阳光谱的利用范围，最终有效提高电池的光电效率。
附图说明
图1为本发明斜切衬底上多层量子点太阳能电池的结构示意图；
图2为实施例1的斜切衬底上多层量子点表面形貌的原子力显微照片；
图3为实施例1的斜切衬底上多层量子点的截面透射电子显微镜照片。
具体实施方式
下面结合实施例和附图，对本发明作进一步地详细说明，但本发明的实施方式不限于此。
本发明的斜切衬底上多层量子点太阳能电池，其结构示意图如图1所示(多层量子点以5层为例)，由下至上依次包括底电极1，GaAs衬底2，表面重构的GaAs层3，GaAs缓冲层4，InAs量子点5，GaAs盖层6，第二层InAs量子点7，第二层GaAs盖层8，第三层InAs量子点9，第三层GaAs盖层10，第四层InAs量子点11，第四层GaAs盖层12，第五层InAs量子点13，第五层GaAs盖层14，顶电极15。GaAs衬底为斜切的GaAs衬底，斜切角为2-15°，其中斜切衬底的斜切角表示衬底的上表面与GaAs(100)面夹角的度数，斜切沿着[110]方向。
本发明的斜切衬底上多层量子点，由下至上依次包括GaAs衬底，表面重构的GaAs层，GaAs缓冲层和多层量子点，多层量子点包括InAs量子点和GaAs盖层(即缓冲层)，InAs量子点层和GaAs盖层交替堆叠形成多层结构；
现以多层量子点5层为例，斜切衬底上多层量子点(见图1)，由下至上依次包括GaAs衬底2，表面重构的GaAs层3，GaAs缓冲层4，InAs量子点5，GaAs盖层6，第二层InAs量子点7，第二层GaAs盖层8，第三层InAs量子点9，第三层GaAs盖层10，第四层InAs量子点11，第四层GaAs盖层12，第五层InAs量子点13，第五层GaAs盖层14。
所述表面重构的GaAs层的厚度为200～1000nm；所述GaAs缓冲层的厚度为200～500nm；
所述InAs量子点层的层数为2～10层，所述GaAs盖层的厚度为25～65nm。
所述量子点层的厚度为1.6～2.6ML，密度在1×1010～9×1010cm-2。
实施例1
如图1所示，本实施例在斜切2°的斜切衬底上生长5层量子点，并制备量子点太阳电池：
本实施例的量子点太阳电池，由下至上依次包括底电极(电极材料为金)，GaAs衬底，表面重构的GaAs层，GaAs缓冲层，InAs量子点，GaAs盖层，第二层InAs量子点，第二层GaAs盖层，第三层InAs量子点，第三层GaAs盖层，第四层InAs量子点，第四层GaAs盖层，第五层InAs量子点，第五层GaAs盖层，顶电极(电极材料为金)。
斜切衬底上多层量子点，由下至上依次包括GaAs衬底，表面重构的GaAs层，GaAs缓冲层，InAs量子点，GaAs盖层，第二层InAs量子点，第二层GaAs盖层，第三层InAs量子点，第三层GaAs盖层，第四层InAs量子点，第四层GaAs盖层，第五层InAs量子点，第五层GaAs盖层。
本实施例的量子点太阳能电池的制备方法，包括以下步骤：
(1)GaAs表面氧化层的去除：将斜切角为2度的GaAs衬底利用分子束外延系统在550℃的高温下退火，退火时间为0.5小时；
(2)GaAs表面重构：利用分子束外延方法在GaAs衬底上生长GaAs层，获得表面重构的GaAs层；生长温度为500℃，Ga源炉温度为870℃，As源炉温度为240℃，表面重构的GaAs的厚度为200nm；
(3)GaAs缓冲层：利用分子束外延方法在表面重构的GaAs层上沉积GaAs缓冲层，生长温度为490℃，Ga源炉温度为870℃，As源炉温度为240℃；所述GaAs缓冲层的厚度为200nm；
(4)生长InAs量子点：在GaAs缓冲层上沉积InAs量子点层，沉积的条件为在衬底温度为450℃条件下，In源炉温度为650℃，As源炉温度为240℃；沉积厚度为1.6ML的InAs量子点层；
(5)多层量子点的生长：在InAs量子点层上沉积GaAs缓冲层(即GaAs盖层)，缓冲层(即GaAs盖层)的生长温度为480℃，Ga源炉温度为870℃，As源炉温度为240～280℃，缓冲层厚度为25nm；在缓冲层上继续生长InAs量子点，在衬底温度为450℃条件下，In源炉温度为650℃,As源炉温度为240℃，沉积厚度为1.6ML的InAs量子点层，重复4次，得到5层量子点；
(6)底电极Au和顶电极Au的制备，多层量子点生长完成后在GaAs盖层上和衬底分别沉积顶电极Au和底电极Au，电极采用电子束蒸发方式制备，其中底电极Au的蒸镀温度为40℃，蒸镀时间为15分钟，Au电极厚度为80纳米；顶电极的蒸镀温度为50℃，蒸镀时间为20分钟，Au电极厚度为100纳米。
本实验在2°斜切衬底上生长多层量子点，量子点的每层的层内面密度为1.0×1010每平方厘米(单位表示个/cm2)，如图2所示(图2为斜切衬底上多层量子点表面形貌的原子力显微照片)，可以看到量子点在层内均匀分布，同时，量子点在层间可以实现高效率的耦合(如图3所示，图3为斜切衬底上多层量子点的截面透射电子显微镜照片)，衬底斜切有助于抑制量子点结合形成大点，量子点的密度和均匀性都较好。由于量子点能在禁带之中产生中间能带，可以扩宽太阳能电池的吸光范围。因此本发明制备的一种量子点太阳能电池的光电转换效率可以达到36％。
实施例2
本实施例在斜切15°的斜切衬底上生长多层量子点，由下至上依次包括GaAs衬底，表面重构的GaAs层，GaAs缓冲层，多层量子点层；多层量子点层包括InAs量子点和GaAs盖层，InAs量子点层和GaAs盖层层交替堆叠形成多层结构，GaAs缓冲层靠近多层量子点层中InAs量子点层；GaAs衬底为斜切15°的斜切衬底。
所述量子点太阳能电池，包括上述结构(斜切衬底上多层量子点)，还包括底电极和顶电极，所述底电极设置在斜切衬底上多层量子点中GaAs衬底的下方，所述顶电极设置在多层量子点上方。
本实施例的量子点太阳能电池的制备方法，包括以下步骤：
(1)GaAs表面氧化层的去除：利用分子束外延系统在600℃的高温下退火，退火时间为1小时；
(2)GaAs表面重构：利用分子束外延方法在GaAs衬底上GaAs，获得表面重构的GaAs层；生长温度为550℃，Ga源炉温度为1000℃，As源炉温度为260℃，表面重构的GaAs的厚度为800nm；
(3)GaAs缓冲层：利用分子束外延方法在表面重构的GaAs层上沉积GaAs，生长温度为540℃，Ga源炉温度为1000℃，As源炉温度为260℃；所述表面重构沉积的GaAs的厚度为350nm；
(4)生长InAs量子点：在衬底温度为530℃条件下，In源炉温度为750℃,As源炉温度为260℃，沉积厚度为2.2ML的InAs量子点层；
(5)多层量子点的生长：在InAs量子点层上沉积GaAs缓冲层(GaAs盖层)，缓冲层的生长温度为510℃，Ga源炉温度为1000℃，As源炉温度为260℃，缓冲层厚度为60nm；在缓冲层上继续生长InAs量子点，在衬底温度为530℃条件下，In源炉温度为750℃，As源炉温度为280℃，沉积厚度为2.2ML的InAs量子点层重复2次，得到3层多层量子点；
(6)底电极Au和顶电极Au的制备，多层量子点生长完成后最后沉积顶电极Au和底电极Au，电极采用电子束蒸发方式制备，其中底电极Au的蒸镀温度为60℃，蒸镀时间为18分钟，Au电极厚度为90纳米；顶电极的蒸镀温度为50℃，蒸镀时间为20分钟，Au电极厚度为100纳米。
本实验引入了斜切衬底，衬底的斜切角度为15°，获得的量子点的密度为5.0×1010cm-2，量子点的密度和均匀性都较好。由于量子点能在禁带之中产生中间能带，可以扩宽太阳能电池的吸光范围。因此本发明制备的一种量子点太阳能电池的光电转换效率可以达到34％。
实施例3
实施例在斜切7°的斜切衬底上生长多层量子点，由下至上依次包括GaAs衬底，表面重构的GaAs层，GaAs缓冲层，多层量子点；多层量子点层包括InAs量子点和GaAs盖层，InAs量子点层和GaAs盖层层交替堆叠形成多层结构，GaAs缓冲层靠近多层量子点层中InAs量子点层；GaAs衬底为斜切7°的斜切衬底。
所述量子点太阳能电池，包括上述结构(斜切衬底上多层量子点)，还包括底电极和顶电极，所述底电极设置在斜切衬底上多层量子点中GaAs衬底的下方，所述顶电极设置在多层量子点上方。
本实施例的量子点太阳能电池的制备方法，包括以下步骤：
(1)GaAs表面氧化层的去除：利用分子束外延系统在650℃的高温下退火，退火时间为1小时；
(2)GaAs表面重构：利用分子束外延方法在GaAs衬底上生长GaAs层，获得表面重构的GaAs层；生长温度为600℃，Ga源炉温度为1050℃，As源炉温度为280℃，表面重构的GaAs的厚度为1000nm；
(3)GaAs缓冲层：利用分子束外延方法在表面重构的GaAs层上沉积GaAs缓冲层，生长温度为560℃，Ga源炉温度为1050℃，As源炉温度为280℃；所述GaAs缓冲层的厚度为500nm；
(4)生长InAs量子点：在衬底温度为550℃条件下，In源炉温度为800℃,As源炉温度为280℃，沉积厚度为2.6ML的InAs量子点层；
(5)多层量子点的生长：在InAs量子点层上沉积GaAs缓冲层(GaAs盖层)，缓冲层的生长温度为540℃，Ga源炉温度为1050℃，As源炉温度为280℃，缓冲层厚度为65nm；在缓冲层上继续生长InAs量子点，在衬底温度为550℃条件下，In源炉温度为800℃，As源炉温度为280℃，沉积厚度为2.6ML的InAs量子点层重复4次，得到5层量子点；
(6)底电极Au和顶电极Au的制备，多层量子点生长完成后，在GaAs盖层上和衬底分别沉积顶电极Au和底电极Au，电极采用电子束蒸发方式制备，其中底电极Au的蒸镀温度为40℃，蒸镀时间为15分钟，Au电极厚度为80纳米；顶电极的蒸镀温度为70℃，蒸镀时间为15分钟，Au电极厚度为65纳米。
本发明引入了斜切衬底，衬底的斜切角度为7°，量子点的密度为3.26×1010cm-2。衬底斜切使得原子难以迁移，量子点合并减少。量子点的密度和均匀性都得到了改善。由于量子点能在禁带之中产生中间能带，可以扩宽太阳能电池的吸光范围。因此本发明制备的一种量子点太阳能电池的光电转换效率可以达到38％。
上述实施例为本发明较佳的实施方式，但本发明的实施方式并不受所述实施例的限制，其他的任何未背离本发明的精神实质与原理下所作的改变、修饰、替代、组合、简化，均应为等效的置换方式，都包含在本发明的保护范围之内。
Claims (8)
1.斜切衬底上多层量子点，其特征在于：由下至上依次包括GaAs衬底，表面重构的GaAs层，GaAs缓冲层及多层量子点；GaAs衬底为斜切的GaAs衬底，斜切角为2～15°；所述多层量子点是由量子点层和GaAs盖层交替叠加而成，所述量子点层的层数≥1；所述GaAs缓冲层靠近多层量子点的量子点层。
2.根据权利要求1所述斜切衬底上多层量子点，其特征在于：所述量子点为InAs量子点，量子点层为InAs量子点层；
所述量子点层的层数≥2。
3.根据权利要求1所述斜切衬底上多层量子点，其特征在于：所述表面重构的GaAs层的厚度为200～1000nm；所述量子点层的厚度为1.6～2.6ML，密度在1×1010～9×1010cm-2，GaAs盖层的厚度为25～65nm；
所述GaAs缓冲层的厚度为200～500nm。
4.根据权利要求1～3任一项所述斜切衬底上多层量子点的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：
(1)GaAs表面氧化层的去除：具体为将斜切的GaAs衬底进行高温退火处理；
(2)GaAs表面重构：利用分子束外延方法在GaAs衬底上生长GaAs，获得表面重构的GaAs层；
(3)GaAs缓冲层：利用分子束外延方法在表面重构的GaAs层上沉积GaAs缓冲层；
(4)采用分子束外延法在GaAs缓冲层上生长多层量子点：先采用分子束外延法在GaAs缓冲层上生长InAs量子点，然后在量子点层上沉积GaAs盖层，再在GaAs盖层上沉积量子点层，量子点层上再沉积GaAs盖层，如此重复，从而量子点层与GaAs盖层交替叠加形成多层量子点。
5.根据权利要求4所述斜切衬底上多层量子点的制备方法，其特征在于：步骤(1)中退火的温度为550～650℃，退火的时间为0.5～1小时；
步骤(2)中表面重构的GaAs层中生长的温度为500～600℃，Ga源炉温度为870～1050℃，As源炉温度为240～280℃，表面重构的GaAs层的厚度为200～1000nm；
步骤(3)中GaAs缓冲层中生长的温度为490～560℃，Ga源炉温度为870～1050℃，As源炉温度为240～280℃；所述GaAs缓冲层的厚度为200～500nm。
6.根据权利要求4所述斜切衬底上多层量子点的制备方法，其特征在于：步骤(4)中InAs量子点生长的条件为衬底温度为450～550℃条件下，In源炉温度为650～800℃，As源炉温度为240～280℃；InAs量子点层沉积的厚度为1.6～2.6ML；
GaAs盖层生长的条件为生长温度为480～540℃，Ga源炉温度为870～1050℃，As源炉温度为240～280℃，GaAs盖层厚度为25～65nm。
7.一种量子点太阳能电池，其特征在于：包括斜切衬底上多层量子点，还包括底电极和顶电极，所述底电极设置在斜切衬底上多层量子点中GaAs衬底的下方，所述顶电极设置在多层量子点上方；斜切衬底上多层量子点如权利要求1所定义。
8.根据权利要求7所述量子点太阳能电池的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：
在斜切衬底上多层量子点的GaAs衬底的下方设置底电极，多层量子点上方设置顶电极；顶电极和底电极均采用电子束蒸发方法制备，其中底电极的制备蒸镀温度为40～100℃，蒸镀时间为10～35分钟，电极厚度为60～300纳米；顶电极的蒸镀温度为50～200℃，蒸镀时间为15～40分钟，电极厚度为50～200纳米。
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