CN108389976A - 一种少量稀土金属离子掺杂的有机无机杂化钙钛矿太阳能电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种少量稀土金属离子掺杂的有机无机杂化钙钛矿的太阳能电池及其制备方法,利用该方法所制备的钙钛矿太阳能电池具有很高的光电转换效率,可高达20%以上,并且具备很好的长期的稳定性;引入的稀土金属离子量很少,不会明显增加钙钛矿太阳能电池的成本。
Description
技术领域
本发明属于太阳能电池技术领域,具体涉及一种少量稀土金属离子掺杂的有机无机杂化钙钛矿的太阳能电池及其制备方法。
技术背景
能源问题是当今社会面临的重大问题之一,太阳能电池可以有效的将光能转换成电能,是一种清洁高效的再生能源。有机无机杂化钙钛矿太阳能电池是近些年发展出的一种具有高效率、低成本的新型太阳能电池,常规的钙钛矿太阳能电池面临着严重的稳定性的挑战和提升效率的迫切需求。在该类电池的制备过程和实际使用的过程中,电池的钙钛矿光活性材料不可避免的产生大量的缺陷,而此类缺陷会导致严重的载流子的复合和短路通道的产生,从而导致钙钛矿电池效率的下降、材料的分解甚至完全失效。因此,制备出一种解决了这些问题的可以长期使用的高效、稳定的钙钛矿太阳能电池对于商业化是至关重要的。稀土是指镧系的15种元素外加Sc、Y共17中金属元素。
目前已有一些钙钛矿的太阳能电池试图解决这一问题,如在钙钛矿材料中添加具有还原性的次磷酸、添加具有氧化能力的苯醌、添加甲胺的水溶液提供碱性环境等等。但这些技术都具有明显的局限性,如只能消除其中单一缺陷,并且不是一种长效机制,且自身可能是不稳定性因素的来源,因而这类钙钛矿太阳能电池难以保持长时间的高效。
发明内容
本发明即是针对现在上述已有钙钛矿太阳能电池的不足,提供一种高效、高稳的钙钛矿太阳能电池及其制备的方法。
本发明在有机无机杂化钙钛矿材料中引入少量稀土金属离子(La、Ce、Pr、 Tm、Er、Eu、Yb等)做为钙钛矿太阳能电池的光活性层,起到提升效率和稳定性的作用,电池的结构特征为具备正负两个电极,使用有机小分子、聚合物、无机物做为电子和空穴传输材料,该种钙钛矿太阳能电池具有很高的光电转换性能和良好的稳定性。
其包括如下的步骤:
(1)步骤一,制备少量稀土金属离子掺杂的钙钛矿光活性层的前驱体溶液
(2)步骤二,清洗氧化铟锡、氟掺杂氧化锡透明导电基底等。
(3)步骤三,在透明导电基底上通过旋涂、喷涂或者电化学的方法在透明导电基底上制备窗口层,即第一层传输层材料。
(4)步骤四,通过两步法(先沉积无机物种,再沉积有机物种)或者一步法(同时沉积无机和有机物种)的方法制备少量稀土金属离子掺杂的钙钛矿光活性层,其厚度介于100-5000nm之间。
(5)步骤五,在少量稀土金属离子掺杂的钙钛矿光活性层上通过旋涂、喷涂等工艺制备第二层传输层材料。
(6)步骤六,在高真空的条件下,通过溅射、蒸镀等工艺将金属电极(或者通过印刷的办法将碳电极)沉积在第二层传输层材料上。
步骤一中所指的稀土金属离子包括La、Ce、Pr、Tm、Er、Eu、Yb的二价、三价、四价金属离子。前驱体溶液中包含稀土金属离子、氯化铅、卤化甲胺、氯化甲脒、卤化铯等。其中稀土金属离子量介于0.001%-5.0%之间(稀土金属离子和Pb之比)。
步骤四中所指的两步法是指先制备含稀土金属离子的卤化铅的薄膜,再在制备好的卤化铅的薄膜上旋涂阳离子的前驱体溶液。一步法是指将制备好的稀土金属离子掺杂的钙钛矿薄膜的前驱体溶液通过一次性成膜的方法制备。
上述方法制备得到的少量稀土金属离子掺杂的有机无机杂化钙钛矿太阳能电池,具有以下的优点:利用该方法所制备的钙钛矿太阳能电池具有很高的光电转换效率,可高达20%以上,并且具备很好的长期的稳定性;引入的稀土金属离子量很少,不会明显增加钙钛矿太阳能电池的成本。
附图说明
图1是本发明实施例一的少量稀土离子的掺杂的钙钛矿太阳能电池的光电转换效率测试曲线图;
图2是本发明实施例二的少量稀土离子掺杂及无稀土离子掺杂的钙钛矿太阳能电池的光电转化性能统计值及长期稳定性测试结果对比图;
图3是本发明实施例三的少量稀土离子掺杂以及无稀土离子掺杂的钙钛矿太阳能电池的光稳定性测试结果对比图;
图4是本发明实施例四的少量稀土离子的掺杂以及无稀土离子掺杂的钙钛矿太阳能电池的热稳定性测试结果对比图。
具体实施方式
以下结合具体的实施方式,对本发明所述的一种少量稀土金属离子掺杂的有机无机杂化钙钛矿太阳能电池及其制备方法进行描述,目的是为了公众更好的理解所述的技术内容,而不是对所述技术内容的限制,事实上,在以相同或近似的原理对所述的太阳能电池及其制备方法进行的改进,都在本发明所要求保护的技术方案之内。
实施例一
超声的方法清洗氧化铟锡透明导电基底,将1.5%质量含量的氧化锡水溶液通过旋涂的工艺涂覆成膜。称取22.5mg的乙酰丙酮稀土金属离子固体,将其溶于1mL的二甲基甲酰胺中,形成50nmol/mL的溶液。配制500mg/mL的PbI2的二甲基甲酰胺溶液1mL,移取35uL的乙酰丙酮稀土金属离子溶液加入PbI2溶液中。在玻璃基底上,利用旋涂先制备PbI2的薄膜,70℃退火,再将碘甲胺的异丙醇溶液旋涂在PbI2的薄膜上,150℃退火即可制备出有少量稀土掺杂的钙钛矿光活性层。将小分子的空穴传输层溶液涂覆在已经制备好的少量稀土掺杂的钙钛矿光活性层上,在高真空的条件下,将金属银电极沉积在空穴传输层上,测试其光电转换效率曲线,该类型的太阳能电池的光电转化效率很高,可达20%以上,且正向(从短路电流到开路电压)反向(扫描方向从开路电压到短路电流) 扫差别很小,表现出优异的光电转换性能。
图1是少量稀土离子的掺杂的钙钛矿太阳能电池的光电转换效率测试曲线,其是在一个标准太阳光下,通过对器件进行电压-电流曲线扫描,包括正扫(从短路电流到开路电压)和反扫(扫描方向从开路电压到短路电流),由图可知,该类型的太阳能电池的光电转化效率很高,可达20%以上,且正反扫扫差别很小,表现出优异的光电转换性能。
实施例二
以氧化铟锡为透明导电基底,利用TiO2做为电子传输层。称取30.0mg的乙酰丙酮稀土金属固体,将其溶于1mL的二甲基甲酰胺中,形成50nmol/mL的溶液。称取461mg PbI2,159mg碘甲胺,加入1mL二甲基甲酰胺溶液,移取30uL的乙酰丙酮稀土金属离子溶液加入前驱体溶液中。旋涂制备少量稀土金属离子掺杂的钙钛矿薄膜,在制备过程中打200uL的乙醚,100℃退火10分钟,将高分子聚合物空穴传输层的溶液涂覆在少量稀土金属离子掺杂的钙钛矿薄膜上,在高真空的条件下,将金属银电极沉积在空穴传输层上,测试其光电转换效率。将该太阳能电池置于惰性氛围中,每隔一段时间测试其光电转换效率,将类似方法制备的无稀土金属离子掺杂的钙钛矿太阳能电池置于同样条件下做为对比,结果表明有少量稀土离子掺杂的钙钛矿太阳能电池器件的长期稳定性同未掺杂的器件相比较而言得到明显的提升,其在放置8000小时后仍可保持原有效率的90%以上,而未掺杂的器件已降至10%左右。其平均原始效率也从原有未掺杂的17%左右上升至19%以上。
图2是少量稀土离子掺杂及无稀土离子掺杂的钙钛矿太阳能电池的光电转化性能统计值及长期稳定性测试结果对比,其光电转化效率是通过对器件进行电压-电流曲线扫描得到,器件的稳定性测试是将器件在暗态的条件下放置一定的时间进行测量,结果表明有少量稀土离子掺杂的钙钛矿太阳能电池器件的长期稳定性同未掺杂的器件相比较而言得到明显的提升,其在放置8000小时后仍可保持原有效率的90%以上,而未掺杂的器件已降至10%左右。其平均原始效率也从原有未掺杂的17%左右上升至19%以上。
实施例三
以氧化铟锡为透明导电基底,利用SnO2做为电子传输层。称取22.5mg的乙酰丙酮稀土金属固体,将其溶于1mL的二甲基甲酰胺中,形成50nmol/mL 的溶液。称取450mg PbI2、50mg PbBr2、20mg CsI,移取1mL二甲基甲酰胺和100uL二甲基亚砜,移取35uL的乙酰丙酮稀土金属离子溶液加入PbI2溶液中。利用旋涂工艺先制备PbI2的薄膜,90℃退火,再将碘甲胺的异丙醇溶液旋涂在PbI2的薄膜上,170℃退火即可制备出有少量稀土掺杂的钙钛矿光活性层。在稀土掺杂的钙钛矿活性层上制备上传输层和电极,测定该太阳能电池的效率。将该太阳能电池置于一个太阳强度的光照下,每隔一段时间测试其光电转换效率,将类似方法制备的无稀土金属离子掺杂的钙钛矿太阳能电池置于同样条件下做为对比。结果表明在一个太阳强度的连续光照情况下,少量稀土金属离子掺杂的器件的长期稳定性同未掺杂的器件有非常明显的提升,在连续光照1000小时后,少量稀土金属离子掺杂的钙钛矿太阳能电池器件仍可保持原有效率的91%左右,而做为对比未掺杂的器件其效率只能保持原有效率的20%左右。
图3是少量稀土离子掺杂以及无稀土离子掺杂的钙钛矿太阳能电池的光稳定性测试结果对比,其中器件放置在一个标准太阳光下进行持续照射并在一定的时间对其性能进行测量,器件的光电转化效率是通过对电压-电流曲线扫描得到。结果表明在一个太阳强度的连续光照情况下,少量稀土金属离子掺杂的器件的长期稳定性同未掺杂的器件有非常明显的提升,在连续光照1000小时后,少量稀土金属离子掺杂的钙钛矿太阳能电池器件仍可保持原有效率的91%左右,而做为对比未掺杂的器件其效率只能保持原有效率的20%左右。
实施例四
在反式结构的太阳能电池中,利用NiO做为空穴传输层,制备稀土掺杂的光活性层。称取22.5mg的乙酰丙酮稀土金属固体,将其溶于1mL的二甲基甲酰胺中,形成50nmol/mL的溶液。称取450mg PbI2、50mg PbBr2、20mg CsI,移取1mL二甲基甲酰胺和100uL二甲基亚砜,移取35uL的乙酰丙酮稀土金属离子的溶液加入PbI2溶液中。利用旋涂工艺先制备PbI2的薄膜,90℃退火,再将碘甲脒的异丙醇溶液旋涂在PbI2的薄膜上,170℃退火即可制备出有少量稀土掺杂的钙钛矿光活性层。将富勒烯衍生物的电子传输层的氯苯溶液涂覆在少量稀土金属离子掺杂的钙钛矿薄膜上,在高真空的条件下,将金属银电极沉积在电子传输层上,测试其光电转换效率。将该太阳能电池置于85℃加热的条件下,每隔一段时间测试其光电转换效率,将类似方法制备的无稀土金属离子掺杂的钙钛矿太阳能电池置于同样条件下做为对比。结果表明在85℃连续加热的情况下,少量稀土金属离子掺杂的器件的长期稳定性同未掺杂的器件相比较而言有非常明显的提升,在连续加热1000小时后,少量稀土金属离子掺杂的钙钛矿太阳能电池器件仍可保持原有效率的75%左右,而做为对比未掺杂的器件其效率只能保持原有效率的20%左右。
图4是少量稀土离子的掺杂以及无稀土离子掺杂的钙钛矿太阳能电池的热稳定性测试结果对比,其中器件放置在85℃的环境下进行加热并在一定的时间对其性能进行测量,器件的光电转化效率是通过对电压-电流曲线扫描得到。结果表明在85℃连续加热的情况下,少量稀土金属离子掺杂的器件的长期稳定性同未掺杂的器件相比较而言有非常明显的提升,在连续加热1000小时后,少量稀土金属离子掺杂的钙钛矿太阳能电池器件仍可保持原有效率的75%左右,而做为对比未掺杂的器件其效率只能保持原有效率的20%左右。
尽管上面已经示出和描述了本发明的实施例,可以理解的是,上述实施例是示例性的,不能理解为对本发明的限制,本领域的普通技术人员在不脱离本发明的原理和宗旨的情况下在本发明的范围内可以对上述实施例进行变化、修改、替换和变型。
Claims (8)
1.一种少量稀土金属离子掺杂的有机无机杂化钙钛矿太阳能电池,其特征在于:所述太阳能电池具备正负两个电极,使用有机小分子、聚合物或无机物做为电子和空穴传输材料;在制备过程中,将少量稀土元素金属离子引入有机无机杂化钙钛矿太阳能电池的钙钛矿光活性层中,起到提升效率和稳定性的作用。
2.如权利要求1所述的一种少量稀土金属离子掺杂的有机无机杂化钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述钙钛矿光活性层为有机无机杂化的铅卤钙钛矿材料,其通过旋涂工艺、印刷工艺或喷涂工艺来制备。
3.如权利要求1所述的一种少量稀土金属离子掺杂的有机无机杂化钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述太阳能电池的受光面电极为氧化铟锡透明电极或氟掺杂氧化锡透明电极,所述太阳能电池的背电极为金属电极或碳电极。
4.如权利要求1所述的一种少量稀土金属离子掺杂的有机无机杂化钙钛矿太阳能电池,其特征在于,在所述钙钛矿光活性层中引入的稀土金属离子包括但不仅限于La、Ce、Pr、Tm、Er、Eu或Yb的二价和三价金属离子。
5.如权利要求1所述的一种少量稀土金属离子掺杂的有机无机杂化钙钛矿太阳能电池,其特征在于,在所述钙钛矿光活性层中引入的稀土金属离子和铅的摩尔比介于0.001%-5.0%。
6.如权利要求1所述的一种少量稀土金属离子掺杂的有机无机杂化钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述将少量稀土元素金属离子引入有机无机杂化钙钛矿太阳能电池的钙钛矿光活性层中为加入有机无机杂化钙钛矿光活性材料的前驱体中或者在制备完所述钙钛矿光活性层后再喷洒或旋涂。
7.一种少量稀土金属离子掺杂的有机无机杂化钙钛矿太阳能电池的制备方法,其特征在于,该制备方法包括以下步骤:
步骤一,制备少量稀土金属离子掺杂的钙钛矿光活性层的前驱体溶液;
步骤二,清洗氧化铟锡或氟掺杂氧化锡透明导电基底;
步骤三,在所述透明氧化铟锡或氟掺杂氧化锡导电基底上通过旋涂、喷涂或者电化学工艺在透明导电基底氧化铟锡或氟掺杂氧化锡上制备窗口层,该窗口层为第一层传输层材料;
步骤四,通过先沉积无机物种之后再沉积有机物种的两步法或者同时沉积无机种和有机物种的一步法的方法,利用步骤一中配制的溶液制备少量稀土金属离子掺杂的钙钛矿光活性层材料,其厚度为100nm-5000nm;
步骤五,在少量稀土金属离子掺杂的钙钛矿光活性层材料上通过旋涂或喷涂工艺制备第二层传输层材料;
步骤六,在高真空的条件下,通过溅射、蒸镀工艺将金属电极或者通过印刷的办法将碳电极沉积在第二层传输层材料上。
8.一种少量稀土金属离子掺杂的有机无机杂化钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述太阳能电池使用如权利要求7所述的方法制备得到。
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