CN102368537B - 一种具有高稳定性的有机太阳能电池 - Google Patents

一种具有高稳定性的有机太阳能电池 Download PDF

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Abstract

一种具有高稳定性的有机太阳能电池，它包括透明衬底和有机太阳能电池元件，所述有机太阳能电池元件包含：透明阴极，有机活性层，复合阳极，所述复合阳极由碳层和金属层组成，碳层沉积在有机活性层表面，金属层沉积在碳层表面，所述碳层的厚度为0.01～10μm，金属层的厚度大于0.1μm。本发明在不降低有机太阳能电池光电转换性能的前提下能够显著提高电池的稳定性。

Description

一种具有高稳定性的有机太阳能电池
技术领域
本发明属于有机光伏器件技术领域，特别涉及一种具有高稳定性的有机太阳能电池。
背景技术
高转换效率、高稳定性、低成本是光伏电池发展的基本原则。太阳能电池薄膜化是降低成本的主要发展方向，薄膜技术是新型结构太阳能电池的主要技术手段，材料的薄膜化可节省昂贵的半导体材料；大面积连续化生产，是降低太阳能电池制造成本的技术手段。有机太阳能电池，因其制备简单、成本低廉、重量轻、可制成柔性器件等突出优点近年来受到广泛重视。如何提高器件的光电转换效率、延长器件的使用寿命，达到实用化要求，是目前有机聚合物太阳能电池领域亟待解决的关键问题。
有机太阳能电池与无机晶硅太阳能电池相比，目前除了转换效率低外，还存在另外一个亟需解决的问题，就是稳定性差、寿命短，这主要是由于外界环境（如水、氧、紫外线等）、电极材料和有机活性材料稳定性较差以及电极与有机薄膜在界面处的相互作用等因素造成的。
对于外界环境的影响，通常采用封装技术，阻挡空气中的水、氧进入器件中与薄膜发生反应。值得注意的是，电极与有机薄膜的界面对器件寿命影响极大。在传统结构有机太阳能电池（如ITO/PEDOT:PSS/活性层/LiF/Al）中，一是由于Al金属电极容易被氧化，氧原子会经由薄膜的孔隙或晶界扩散到活性层，造成元件性能的衰减；二是由于PEDOT:PSS中的PSS具有酸性，会腐蚀ITO表面使其劣化。
基于上述原因，近年来倒置结构有机太阳能电池的研究逐渐兴起，常用结构ITO/ZnO/活性层/PEDOT:PSS /Al或Ag，其中功函数为4.6eV的ITO用作阴极，更高功函数的PEDOT:PSS作为阳极，再沉积一层Al或Ag以降低阳极电阻。这样，以ZnO 等 n 型半导体作为电子传输层置换PEDOT:PSS，解决了ITO电极被腐蚀的问题，但作为阳极的PEDOT:PSS由于其固有的强酸性以及不耐水等因素，会对金属Al或Ag进行腐蚀而造成元件光电性能的快速衰减，并且与活性层界面的欧姆接触也会受到影响。
发明内容
本发明要解决的技术问题是：针对上述现有倒置结构有机太阳能电池所存在的问题和不足，提供一种具有高稳定性的有机太阳能电池。
为解决上述技术问题，本发明采用的技术方案为：
一种具有高稳定性的有机太阳能电池，它包括透明衬底和有机太阳能电池元件，所述有机太阳能电池元件包含：透明阴极，位于该透明衬底上；阴极修饰层，位于该透明阴极上；有机活性层，位于该阴极修饰层上；复合阳极，位于该有机活性层上；改进后，所述复合阳极由碳层和金属层组成，碳层沉积在有机活性层表面，金属层沉积在碳层表面，所述碳层的厚度为0.01～10μm，金属层的厚度大于0.1μm。
所述透明阴极选自铟锡氧化物或掺氟的氧化锡。
所述透明阴极的方块电阻为8～60Ω/□。
所述阴极修饰层选自透明金属氧化物氧化锌或二氧化钛。
所述阴极修饰层的厚度为20～50nm。
所述有机活性层为质量比为1:0.6～1:1的P3HT和PC61BM的混合物、或质量比为1:1～1:4的PCDTBT和PC71BM的混合物。
所述有机活性层的厚度为80～500nm。
所述复合阳极的碳层的功函数为5.0eV。
与现有技术相比，本发明在复合阳极中采用功函数5.0eV的碳替代PEDOT:PSS，并通过控制碳层和金属层的厚度，解决了由于PEDOT:PSS固有的强酸性以及不耐水等因素，对金属层进行腐蚀而造成的元件光电性能快速衰减的问题，同时改善了复合阳极与有机活性层界面的欧姆接触，在不降低有机太阳能电池光电转换效率的前提下，显著提高有机太阳能电池的稳定性。
附图说明
图1是本发明提供的有机太阳能电池结构示意图；
图2是复合阳极的结构示意图。
图中各标号表示为：1-透明衬底；2-透明阴极层；3-阴极修饰层；4-有机活性层；5-复合阳极层；51-碳层；52-金属层。
具体实施方式
参阅图1所示，图1是本发明提供的具有高稳定性的倒置的有机太阳能电池结构示意图，该结构由下至上依次包括：
透明衬底1，光线从该透明衬底1进入器件，适合于本发明的透明衬底可采用玻璃、PET或PEN。
透明阴极层2，该透明阴极层2沉积在透明衬底1上，适合于本发明的透明阴极可以选自功函数分别为4.6eV和4.4eV的ITO（铟锡氧化物）和FTO（掺氟的氧化锡）中的一种，透明阴极层2的方块电阻为8～60Ω/□。
阴极修饰层3，该阴极修饰层3沉积在透明阴极2上，是指能够平滑阴极表面、能级匹配以至于能够很好地实现电子传输的半导体材料，适合于本发明的阴极修饰层可以选自透明金属氧化物ZnO（氧化锌）和TiO2（二氧化钛）中的一种，二者均可以采用磁控溅射、化学气相沉积、溶胶凝胶中的任一种方法成膜沉积在透明阴极上，阴极修饰层3的厚度为20～50nm。
有机活性层4，该有机活性层4沉积在阴极修饰层3上，该有机活性层为光吸收层，包括给体材料和受体材料，激子在二者界面处分离形成自由载流子，给体的LUMO（最低分子未占有轨道）和HOMO（最高分子占有轨道）的能级必须分别高于受体的LUMO和HOMO的能级，并且给体和受体的LUMO和HOMO能级之差必须大于0.4eV。适合于本发明的有机活性层可以为质量比为1:0.6～1:1的给体材料P3HT（聚3-己基噻吩）和受体材料PC61BM（[6，6]-2-苯基C61-2-丁酸甲酯）的混合物、或质量比为1:1～1:4的给体材料PCDTBT （poly(N-9-heptadecanyl-2,7- carbazole-alt-5,5-(4,7-di-2-thienyl-2,1,3-benzothiadiazole)和受体材料PC71BM（[6，6]-2-苯基C71-2-丁酸甲酯）的混合物。该有机活性层可以采用旋涂、喷涂、刮涂、条缝涂布、喷墨打印中的任一种方法成膜，厚度为80～500nm。
复合阳极5，该复合阳极5沉积在有机活性层4上，该复合阳极包括碳层51和金属层52，起传输和收集空穴的作用。碳层51的功函数为5.0eV，高于透明阴极的功函数，易于空穴的传输。该碳层51可采用干法成膜，如真空蒸镀、磁控溅射，也可采用湿法成膜，如将石墨导电浆料通过丝网印刷、刮刀涂布、条缝涂布、微凹版涂布、喷墨打印中的任一种方法沉积，经80～150℃低温固化形成碳薄膜，碳层51的厚度介于0.01～10μm。当厚度小于0.01μm时，易于空穴的传输；厚度大于10μm时，碳层中的空穴传输到金属层的距离太长，且由于碳层电阻高于金属层电阻，这样会降低空穴的收集效率。金属层52沉积在碳层51上，可降低阳极电阻，加快空穴的收集速率。适合于本发明的金属层52的金属可选自Al、Ca、Mg、Ag、Au、Pt、Pd中的任一种或两种组成的合金，可采用干法成膜，如真空蒸镀、磁控溅射；也可采用湿法成膜，如丝网印刷、刮刀涂布、条缝涂布、微凹版涂布、喷墨打印中的任一种方法沉积在碳层4上，厚度大于0.1μm，当厚度小于0.1μm时，金属层电阻高，不易于空穴的收集。
以下结合实施例中对本发明提供的具有高稳定性的倒置有机太阳能电池进行详细说明，但本发明并不限于此。
实施例1
透明衬底/阴极的处理：
将PET/ITO（珠海凯为电子元器件有限公司，方阻32Ω/□，透过率83%）蚀刻电极图案后，洗涤灵清洗，然后依次用纯水、无水乙醇、丙酮和异丙醇超声振荡10min，吹风机吹干。
阴极修饰层ZnO的制备：
采用溶胶凝胶法：分别称取25.2g Zn(OAc)2·2H2O 和12.8g KOH，60℃下溶于一定量的甲醇中，然后混合30s出现雾状沉淀，继续加热2-5min变澄清，再磁力搅拌3h出现沉淀，室温冷却4h，过滤，留下沉淀，分散悬浮16h于一定量甲醇中，混凝澄清法制得一定量的ZnO沉淀，加入一定量的氯苯制成浓度50mg/ml的ZnO悬浊液，将其采用刮涂的方式沉积到洁净的PET/ITO上，110℃干燥20min，制得厚度为30nm的阴极修饰层ZnO薄膜。
有机活性层的制备：分别称取20mg P3HT和20mg PC61BM在50℃下溶于1ml氯苯中，超声波振荡30min制得浓度为40mg/ml的活性液，然后将以条缝涂布的方式沉积到阴极修饰层ZnO上，于130℃退火10min，制得厚度为240nm的有机活性层P3HT:PC61BM薄膜。
复合阳极的制备：采用真空蒸镀的方式在有机活性层表面依次镀碳和金属钙铝合金致密薄膜，厚度分别为11nm和160nm。
器件结构为：PET/ITO/ZnO/P3HT:PC61BM/C/Ca:Al，有效面积为5cm2，光电转换效率和稳定性数据见表1。测试条件：光谱分布AM1.5G，光照强度1000W/m2，AAA太阳光模拟器(日本SAN-EI公司XES-502S+ELS155型)，I-V曲线用Keithly2400
型数字源表进行测量，所有测试均在大气环境下进行。
实施例2
透明衬底/阴极的处理：
将FTO导电玻璃（日本NSG公司，方阻8Ω/□，透过率86%）蚀刻电极图案后，洗涤灵清洗，然后依次用纯水、无水乙醇、丙酮和异丙醇超声振荡10min，吹风机吹干。
阴极修饰层TiO2的制备：
采用溶胶凝胶法：在室温下，将25ml乙醇、15ml去离子水、3ml浓度为0.28mol/l的盐酸配制成的混合溶液缓慢滴入含有10ml钛酸四丁酯、50ml乙醇、4ml乙酰丙酮的溶液中，并伴有剧烈搅拌4h，进而制得TiO2溶胶。将TiO2溶胶刮涂到洁净的FTO玻璃上，然后放入马弗炉，在400℃下烧结1.5h形成厚度为20nm的TiO2薄膜。
有机活性层的制备：分别称取10mg PCDTBT和40mg PC71BM在50℃下溶于5ml氯仿中，超声波振荡30min制得浓度为10mg/ml的活性液，然后将其喷涂到阴极修饰层TiO2上，于80℃退火10min，制得厚度为81nm的有机活性层PCDTBT:PC71BM薄膜。
复合阳极的制备：采用丝网印刷法将低温导电碳浆（深圳富嘉乐电子材料有限公司生产的CK10型）沉积在有机活性层表面，然后将其放入干燥箱中150℃烘烤20min，制得厚度为9.9μm的碳层；采用真空蒸镀的方式在碳层上制备厚度为0.5μm的镁银合金致密薄膜。
器件结构为：玻璃/FTO/TiO2/PCDTBT:PC71BM/C/Mg:Ag，有效面积为5cm2，光电转换效率和稳定性数据见表1，测试条件同实施例1。
实施例3
透明衬底/阴极的处理：
将PET/ITO（珠海凯为电子元器件有限公司，方阻59Ω/□，透过率78%）蚀刻电极图案后，洗涤灵清洗，然后依次用纯水、无水乙醇、丙酮和异丙醇超声振荡10min，吹风机吹干。
阴极修饰层ZnO的制备：采用磁控溅射的方法在阴极上沉积一层厚度为50nm的ZnO薄膜。       
有机活性层的制备：分别称取30mg P3HT和18mg PC61BM在50℃下溶于2.4ml氯仿中，超声波振荡30min制得浓度为20mg/ml的活性液，然后将其刮涂到阴极修饰层ZnO上，于110℃退火10min，制得厚度为400nm的有机活性层P3HT:PC61BM薄膜。
复合阳极的制备：采用微凹版涂布法将低温导电碳浆（深圳市千代电子材料有限公司生产的CCI-305L型）沉积在有机活性层表面，然后将其放入干燥箱中130℃烘烤30min，制得厚度为1μm的碳层；采用磁控溅射的方法在碳层表面沉积厚度为100nm的金薄膜。
器件结构为：PET/ITO/ZnO/P3HT:PC61BM/C/Au，有效面积为5cm2，光电转换效率和稳定性数据见表1，测试条件同实施例1。
实施例4
透明衬底/阴极的处理：
将ITO导电玻璃（珠海凯为电子元器件有限公司，方阻14Ω/□，透过率85%）蚀刻电极图案后，洗涤灵清洗，然后依次用纯水、无水乙醇、丙酮和异丙醇超声振荡10min，吹风机吹干。
阴极修饰层TiO2的制备：
采用溶胶凝胶法：在室温下，将25ml乙醇、15ml去离子水、3ml浓度为0.28mol/l的盐酸配制成的混合溶液缓慢滴入含有10ml钛酸四丁酯、50ml乙醇、4ml乙酰丙酮的溶液中，并伴有剧烈搅拌4h，进而制得TiO2溶胶。将TiO2溶胶刮涂到洁净的FTO玻璃上，然后放入马弗炉，在400℃下烧结1.5h形成厚度为40nm的TiO2薄膜。
有机活性层的制备：分别称取10mg PCDTBT和10mg PC71BM在50℃下溶于2ml氯仿中，超声波振荡30min制得浓度为10mg/ml的活性液，然后将其喷涂到阴极修饰层TiO2上，于80℃退火10min，制得厚度为110nm的有机活性层PCDTBT:PC71BM薄膜。
复合阳极的制备：采用条缝涂布将低温导电碳浆（深圳富嘉乐电子材料有限公司生产的CK10型）沉积在有机活性层表面，然后将其放入干燥箱中150℃烘烤20min，制得厚度为7.2μm的碳层；采用真空蒸镀的方式在碳层上制备厚度为1μm的铂薄膜。
器件结构为：玻璃/ITO/TiO2/PCDTBT:PC71BM/C/Pt，有效面积为5cm2，光电转换效率和稳定性数据见表1，测试条件同实施例1。
实施例5
透明衬底/阴极的处理：
将PET/ITO（珠海凯为电子元器件有限公司，方阻42Ω/□，透过率81%）蚀刻电极图案后，洗涤灵清洗，然后依次用纯水、无水乙醇、丙酮和异丙醇超声振荡10min，吹风机吹干。
阴极修饰层ZnO的制备：采用磁控溅射的方法在阴极上沉积一层厚度为25nm的ZnO薄膜。       
有机活性层的制备：分别称取30mg P3HT和24mg PC61BM在50℃下溶于2.7ml氯仿中，超声波振荡30min制得浓度为20mg/ml的活性液，然后将其刮涂到阴极修饰层ZnO上，于110℃退火10min，制得厚度为498nm的有机活性层P3HT:PC61BM薄膜。
复合阳极的制备：采用刮刀涂布法将低温导电碳浆（深圳市千代电子材料有限公司生产的CCI-305L型）沉积在有机活性层表面，然后将其放入干燥箱中130℃烘烤30min，制得厚度为5μm的碳层；采用磁控溅射的方法在碳层表面沉积厚度为0.3μm的钯薄膜。
器件结构为：PET/ITO/ZnO/P3HT:PC61BM/C/Pd，有效面积为5cm2，光电转换效率和稳定性数据见表1，测试条件同实施例1。
对比例
透明衬底/阴极的处理：同实施例1。
阴极修饰层ZnO的制备：同实施例1。      
有机活性层的制备：同实施例1。
PEDOT:PSS的制备：将PEDOT:PSS液（比利时AFGA生产的Orgacon EL-P 3145型）采用丝网印刷的方式沉积到有机活性层上，130℃干燥20min，制得厚度为2μm的PEDOT:PSS薄膜；采用真空蒸镀的方式在PEDOT:PSS表面沉积厚度为160nm的铝层。
器件结构为：PET/ITO/ZnO/P3HT:PC61BM/PEDOT:PSS/Al，有效面积为5cm2，光电转换效率和稳定性数据见表1，测试条件同实施例1。
表1：各实施例性能数据表
Figure 403114DEST_PATH_IMAGE001
由表1看出，实施例1、2、3、4和5组装的有机太阳能电池器件相对于对比例组装的有机太阳能电池器件光电转换效率略高，但稳定性得到明显提高；对比例组装电池效率衰减20%只需10h，而本发明组装电池效率衰减20%提高到220h以上。
本文中有关缩写名称的含义如下：
ITO：铟锡氧化物；
FTO：掺氟的氧化锡；
PEDOT:PSS：聚亚乙基二氧噻吩：聚苯乙烯磺酸；
P3HT：聚3-己基噻吩；
PC61BM：[6，6]-2-苯基C61-2-丁酸甲酯；
PCDTBT：poly(N-9-heptadecanyl-2,7- carbazole-alt-5,5-(4,7-di-2-thienyl-2,1,3-
Benzothiadiazole；
PC71BM：[6，6]-2-苯基C71-2-丁酸甲酯；
LUMO：最低分子未占有轨道；
HOMO：最高分子占有轨道。

Claims (8)

1.一种具有高稳定性的有机太阳能电池，它包括透明衬底和有机太阳能电池元件，所述有机太阳能电池元件包含：透明阴极，位于该透明衬底上；阴极修饰层，位于该透明阴极上；有机活性层，位于该阴极修饰层上；复合阳极，位于该有机活性层上；其特征在于，所述复合阳极由碳层和金属层组成，碳层沉积在有机活性层表面，金属层沉积在碳层表面，所述碳层的厚度为0.01～10μm，金属层的厚度大于0.1μm；
所述透明阴极选自铟锡氧化物或掺氟的氧化锡。
2.根据权利要求1所述有机太阳能电池，其特征在于，所述透明阴极的方块电阻为                                                。
3.根据权利要求2所述有机太阳能电池，其特征在于，所述阴极修饰层选自氧化锌或二氧化钛。
4.根据权利要求3所述有机太阳能电池，其特征在于，所述阴极修饰层的厚度为20～50nm。
5.根据权利要求4所述有机太阳能电池，其特征在于，所述有机活性层为质量比为1:0.6～1:1的P3HT和PC61BM的混合物、或质量比为1:1～1:4的PCDTBT和PC71BM的混合物。
6.根据权利要求5所述有机太阳能电池，其特征在于，所述有机活性层的厚度为80～500nm。
7.根据权利要求6所述有机太阳能电池，其特征在于，所述复合阳极中的碳层的功函数为5.0eV。
8.根据权利要求7所述有机太阳能电池，其特征在于，所述复合阳极中的金属层中的金属选自Al、Ca、Mg、Ag、Au、Pt、Pd或任意两种组成的合金。
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