CN108365030A - 一种三明治结构无铅铁电光伏器件及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于无铅铁电光伏器件技术领域，具体涉及一种三明治结构无铅铁电光伏器件及其制备方法。该铁电光伏器件包括：基底；附着在所述基底上的KBNNO层；以及，附着在所述KBNNO层上的ITO层。其制备方法包括：步骤1)获取基底材料；2)以基底材料为衬底，采用脉冲激光沉积法用KBNNO陶瓷靶材在所述衬底上沉积KBNNO薄膜，得到基底/KBNNO；3)以基底/KBNNO为衬底，采用脉冲激光沉积法用ITO靶材在所述基底/KBNNO上沉积ITO层，形成基底/KBNNO/ITO，得到三明治结构无铅铁电光伏器件。本发明通过脉冲激光沉积方法制备窄带隙铁电光伏薄膜太阳能电池，利用铁电退极化电场和肖特基结区势垒的协同作用，促进光生电子空穴对的分离和收集。
Description
技术领域
本发明属于无铅铁电光伏器件技术领域，具体涉及一种三明治结构无铅铁电光伏器件及其制备方法。
背景技术
随着全球能源和环保问题的日益突出，太阳能光伏产业以其干净、无污染、存在区域广泛及可重复利用等优点正在引起人们越来越多的关注。目前，在太阳能电池市场中，晶体硅电池由于其成熟的制备工艺、高的转化效率(>25％)和良好的环保特性占据着统治地位。然而，晶体硅太阳能电池具有光吸收系数低(约102cm-1)，制作工艺繁琐，成本昂贵等缺点，这大大限制了晶体硅太阳能电池的进一步发展。为了有效降低光伏电池的成本，研究者开始尝试研制无机薄膜太阳能电池、有机太阳能电池、染料敏化太阳能电池、纳米结构太阳能电池、有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池等。然而，成本低、光电转换效率高且性能稳定的太阳能电池仍未实现。
近年来，铁电体因其反常的光伏效应而吸引了国际学术界及产业界越来越多的关注和重视。不同于传统的p-n结太阳能电池，铁电光伏太阳能电池因其分布于整个铁电层内退极化电场的存在而能够更有效地分离光生电子空穴对。但是，大多数已知的铁电材料都有很宽的禁带，即它们只吸收构成太阳光谱一小部分的高能光子，例如目前被广泛研究的BiFeO3体系铁电光伏薄膜，最低带隙约为2.7eV，波长大于460nm的可见光都不能被其有效吸收。2013年，Ilya Grinberg等人采用常规的固态反应合成方法，利用廉价和无毒性的元素制成了单相的带隙可调(1.1～3.8eV)的氧化物固溶体[KNbO3]1-x[BaNi1/2Nb1/2O3-δ]x(Nature,503(2013)509-512)，这类氧化物具有很好的铁电性质，还具有很好的光吸收能力。
到目前为止，尚未见有关薄膜型KBNNO铁电太阳能电池及其制备方法的报道。本发明创新性地使用脉冲激光沉积法以Pt作为底电极，透明的ITO作为顶电极，成功制备了ITO/KBNNO/Pt结构薄膜太阳能电池。
发明内容
为解决现有技术的不足，本发明提供了一种三明治结构无铅铁电光伏器件及其制备方法。本发明通过脉冲激光沉积法制备窄带隙铁电薄膜太阳能电池，利用铁电薄膜中退极化电场和薄膜与电极间肖特基结区势垒的协同作用，促进电池中光生电子空穴对的分离和高效收集。
本发明所提供的技术方案如下：
一种三明治结构无铅铁电光伏器件，包括：
基底；
附着在所述基底上的KBNNO层；
以及，附着在所述KBNNO层上的ITO层。
铁电基太阳能电池由于其内建电场起源于铁电材料自身的剩余极化强度，因此其开路电压可以远远大于其禁带宽度，然而，现有的铁电基太阳能电池含有铅。本发明所提供的三明治结构无铅铁电光伏器件同时利用KBNNO铁电薄膜的退极化电场和薄膜与上下电极界面处肖特基势垒的协同作用来促进光生载流子的分离，可以获得大的开路电压和短路电流。KBNNO带隙窄、极化强度大，相比于现有技术中的宽带隙铅基铁电太阳能电池，可以极大地提高可见光的吸收能力。并且，其不含铅，更为环保。
具体的，所述KBNNO层为(KNbO3)0.9(BaNi0.5Nb0.5O3)0.1层。
优选的，(KNbO3)0.9(BaNi0.5Nb0.5O3)0.1层的厚度为470～490nm，更优选的，厚度为480nm。
具体的，所述基底为Pt(111)/TiO2/SiO2/Si(100)基底。
本发明还提供了一种三明治结构无铅铁电光伏器件的制备方法，其包括以下步骤：
1)获取基底材料；
2)以步骤1)得到的所述基底材料为衬底，采用脉冲激光沉积法用KBNNO陶瓷靶材在所述衬底上沉积KBNNO薄膜，得到基底/KBNNO；
3)以步骤2)得到的所述基底/KBNNO为衬底，采用脉冲激光沉积法用ITO靶材在所述基底/KBNNO上沉积ITO层，形成基底/KBNNO/ITO，得到三明治结构无铅铁电光伏器件。
基于上述技术方案制备得到的三明治结构无铅铁电光伏器件同时利用铁电体的退极化电场和薄膜与上下电极界面处肖特基势垒的协同作用来促进光生载流子的分离，可以获得大的开路电压和短路电流。其铁电吸收层带隙窄、极化强度大，相比于现有技术中的宽带隙铅基铁电太阳能电池，可以极大地提高可见光的吸收能力。
具体的，所述步骤1)包括以下步骤：
101)将基底材料依次置于丙酮、无水乙醇和去离子水中超声波清洗后用高纯N2吹干。
具体的，所述步骤2)包括以下步骤：
201)将基底材料放置于样品台上作为衬底，将KBNNO陶瓷靶材放置于靶台上，将样品台和靶台放入脉冲激光沉积设备的真空腔中，抽真空至真空度达到10-4Pa以下，调节衬底的温度为600～800℃，开启样品台和靶台自转；
202、向真空腔中通入氧气，调整氧压为0～10Pa，调整激光能量为200～500mJ/pulse，开启激光器，将KBNNO陶瓷靶材表面原子激光烧蚀出来以沉积在衬底表面形成KBNNO薄膜，得到基底/KBNNO。
具体的，所述步骤3)包括以下步骤：
301)将基底/KBNNO放置于样品台上作为衬底，将ITO靶材放置于靶台上，将样品台和靶台放入脉冲激光沉积设备的真空腔中，抽真空至真空度达到10-4Pa以下，调节衬底的温度为0～300℃，开启样品台和靶台自转；
302)向真空腔中通入氧气，调整氧压为1～10Pa，调整激光能量为200～500mJ/pulse，开启激光器，将ITO靶材表面原子激光烧蚀出来以沉积在衬底表面形成ITO透明电极，得到基底/KBNNO/ITO。
具体的，KBNNO陶瓷靶材为(KNbO3)0.9(BaNi0.5Nb0.5O3)0.1陶瓷靶材。
优选的，(KNbO3)0.9(BaNi0.5Nb0.5O3)0.1层的厚度为470～490nm，更优选的，厚度为480nm。
具体的，基底材料为Pt(111)/TiO2/SiO2/Si(100)基底材料。
本发明的有益效果为：
1.本发明通过脉冲激光沉积在Pt(111)/TiO2/SiO2/Si(100)衬底上制备了高结晶质量、窄带隙的KBNNO铁电薄膜，有效提高了器件的可见光吸收率，同时减小了光生载流子的复合率。
2.本发明方法为物理气相沉积法，其所选用的原料较少、经济、无污染，制备工艺简单、操作方便，易于生产。
3.本发明巧妙地利用铁电吸收层中的退极化电场和吸收层与上下电极间肖特基势垒的协同作用，有效地促进了光生电子空穴对的分离，有利于提高器件的光电转换性能。
附图说明
图1为本发明所提供的三明治结构无铅铁电光伏器件中的(KNbO3)0.9(BaNi0.5Nb0.5O3)0.1层材料的X射线衍射(XRD)测试图谱；
图2为不同极化电压下本发明所提供的三明治结构无铅铁电光伏器件的J-V曲线。
具体实施方式
以下对本发明的原理和特征进行描述，所举实施例只用于解释本发明，并非用于限定本发明的范围。
实施例1
采用Pt(111)/TiO2/SiO2/Si(100)作为衬底，依次用丙酮、无水乙醇、去离子水经超声波清洗器各清洗15分钟，超声波清洗器工作频率40kHz，然后用氮气吹干后立即装入真空腔内。设定靶台与样品台间距为50mm、衬底温度为700℃、真空室氧压为4Pa、激光脉冲能量为350mJ、脉冲激光频率为5Hz、样品台和靶台自转速度分别为10r/min和5r/min、沉积时间为60分钟条件下，制备得到低带隙(KNbO3)0.9(BaNi0.5Nb0.5O3)0.1(KBNNO)铁电光伏薄膜。再将KBNNO/Pt放入真空腔中设定靶台与样品台间距为50mm、衬底温度为700℃、真空室氧压为3Pa、激光脉冲能量为300mJ、脉冲激光频率为5Hz、样品台和靶台自转速度分别为10r/min和5r/min、沉积时间为30分钟条件下，制备得到透明ITO顶电极。
对该实例制备的三明治结构无铅铁电光伏器件中的(KNbO3)0.9(BaNi0.5Nb0.5O3)0.1层材料进行XRD表征，结果如图1所示，表明该(KNbO3)0.9(BaNi0.5Nb0.5O3)0.1层材料具有正交钙钛矿结构，结晶性良好。并对器件光伏性能进行了测试，结果表明器件开路电压为0.176mV，短路电流为16.81μA/cm2。
实施例2
采用Pt(111)/TiO2/SiO2/Si(100)作为衬底，依次用丙酮、无水乙醇、去离子水经超声波清洗器各清洗15分钟，超声波清洗器工作频率40kHz，然后用氮气吹干后立即装入真空腔内。设定靶台与样品台间距为50mm、衬底温度为700℃、真空室氧压为5Pa、激光脉冲能量为350mJ、脉冲激光频率为5Hz、样品台和靶台自转速度分别为10r/min和5r/min、沉积时间为60分钟条件下，制备得到低带隙KBNNO铁电光伏薄膜。再将KBNNO/Pt放入真空腔中设定靶台与样品台间距为50mm、衬底温度为700℃、真空室氧压为3Pa、激光脉冲能量为300mJ、脉冲激光频率为5Hz、样品台和靶台自转速度分别为10r/min和5r/min、沉积时间为30分钟条件下，制备得到透明ITO顶电极。对该实例制备的光伏器件在0.4V电压下极化300s，再在光照条件下，对其光伏性能进行了测试，结果表明器件开路电压为0.218mV，短路电流密度为25.8μA/cm2。
实施例3
采用Pt(111)/TiO2/SiO2/Si(100)作为衬底，依次用丙酮、无水乙醇、去离子水经超声波清洗器各清洗15分钟，超声波清洗器工作频率40kHz，然后用氮气吹干后立即装入真空腔内。设定靶台与样品台间距为50mm、衬底温度为700℃、真空室氧压为5Pa、激光脉冲能量为350mJ、脉冲激光频率为5Hz、样品台和靶台自转速度分别为10r/min和5r/min、沉积时间为60分钟条件下，制备得到低带隙KBNNO铁电光伏薄膜。再将KBNNO/Pt放入真空腔中设定靶台与样品台间距为50mm、衬底温度为700℃、真空室氧压为3Pa、激光脉冲能量为300mJ、脉冲激光频率为5Hz、样品台和靶台自转速度分别为10r/min和5r/min、沉积时间为30分钟条件下，制备得到透明ITO顶电极。对该实例制备的光伏器件在0.6V电压下极化300s，再在光照条件下，对其光伏性能进行了测试，结果表明器件开路电压为0.22mV，短路电流密度为26.6μA/cm2。
实施例4
采用Pt(111)/TiO2/SiO2/Si(100)作为衬底，依次用丙酮、无水乙醇、去离子水经超声波清洗器各清洗15分钟，超声波清洗器工作频率40kHz，然后用氮气吹干后立即装入真空腔内。设定靶台与样品台间距为50mm、衬底温度为700℃、真空室氧压为5Pa、激光脉冲能量为350mJ、脉冲激光频率为5Hz、样品台和靶台自转速度分别为10r/min和5r/min、沉积时间为60分钟条件下，制备得到低带隙KBNNO铁电光伏薄膜。再将KBNNO/Pt放入真空腔中设定靶台与样品台间距为50mm、衬底温度为700℃、真空室氧压为3Pa、激光脉冲能量为300mJ、脉冲激光频率为5Hz、样品台和靶台自转速度分别为10r/min和5r/min、沉积时间为30分钟条件下，制备得到透明ITO顶电极。对该实例制备的光伏器件在0.8V电压下极化300s，再在光照条件下，对其光伏性能进行了测试，结果表明器件开路电压为0.224mV，短路电流密度为27.6μA/cm2。
实施例5
采用Pt(111)/TiO2/SiO2/Si(100)作为衬底，依次用丙酮、无水乙醇、去离子水经超声波清洗器各清洗15分钟，超声波清洗器工作频率40kHz，然后用氮气吹干后立即装入真空腔内。设定靶台与样品台间距为50mm、衬底温度为700℃、真空室氧压为5Pa、激光脉冲能量为350mJ、脉冲激光频率为5Hz、样品台和靶台自转速度分别为10r/min和5r/min、沉积时间为60分钟条件下，制备得到低带隙KBNNO铁电光伏薄膜。再将KBNNO/Pt放入真空腔中设定靶台与样品台间距为50mm、衬底温度为700℃、真空室氧压为3Pa、激光脉冲能量为300mJ、脉冲激光频率为5Hz、样品台和靶台自转速度分别为10r/min和5r/min、沉积时间为30分钟条件下，制备得到透明ITO顶电极。对该实例制备的光伏器件在1.0V电压下极化300s，再在光照条件下，对其光伏性能进行了测试，结果表明器件开路电压为0.24mV，短路电流密度为27.3μA/cm2。
如图2所示，为不同极化电压下本发明所提供的三明治结构无铅铁电光伏器件的J-V曲线，从图中可以看出随着极化电场的增大，器件的开路电压以及短路电流都得到了提高，且极化电压为1V时，器件的光电转换性能最佳。
以上所述仅为本发明的较佳实施例，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种三明治结构无铅铁电光伏器件，其特征在于，包括：
基底；
附着在所述基底上的KBNNO层；
以及，附着在所述KBNNO层上的ITO层。
2.根据权利要求1所述的三明治结构无铅铁电光伏器件，其特征在于：所述KBNNO层为(KNbO3)0.9(BaNi0.5Nb0.5O3)0.1层。
3.根据权利要求2所述的三明治结构无铅铁电光伏器件，其特征在于：(KNbO3)0.9(BaNi0.5Nb0.5O3)0.1层的厚度为470～490nm。
4.根据权利要求1至3任一所述的三明治结构无铅铁电光伏器件，其特征在于：所述基底为Pt(111)/TiO2/SiO2/Si(100)基底。
5.一种三明治结构无铅铁电光伏器件的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
1)获取基底材料；
2)以步骤1)得到的所述基底材料为衬底，采用脉冲激光沉积法用KBNNO陶瓷靶材在所述衬底上沉积KBNNO薄膜，得到基底/KBNNO；
3)以步骤2)得到的所述基底/KBNNO为衬底，采用脉冲激光沉积法用ITO靶材在所述基底/KBNNO上沉积ITO层，形成基底/KBNNO/ITO，得到三明治结构无铅铁电光伏器件。
6.根据权利要求5所述的三明治结构无铅铁电光伏器件的制备方法，其特征在于，所述步骤1)包括以下步骤：
101)将基底材料依次置于丙酮、无水乙醇和去离子水中超声波清洗后用高纯氮气吹干。
7.根据权利要求5所述的三明治结构无铅铁电光伏器件的制备方法，其特征在于，所述步骤2)包括以下步骤：
201)将基底材料放置于样品台上作为衬底，将KBNNO陶瓷靶材放置于靶台上，将样品台和靶台放入脉冲激光沉积设备的真空腔中，抽真空至真空度达到10-4Pa以下，调节衬底的温度为600～800℃，开启样品台和靶台自转；
202)向真空腔中通入氧气，调整氧压为0～10Pa，调整激光能量为200～500mJ/pulse，开启激光器，将KBNNO陶瓷靶材表面原子激光烧蚀出来以沉积在衬底表面形成KBNNO薄膜，得到基底/KBNNO。
8.根据权利要求5所述的三明治结构无铅铁电光伏器件的制备方法，其特征在于，所述步骤3)包括以下步骤：
301)将基底/KBNNO放置于样品台上作为衬底，将ITO靶材放置于靶台上，将样品台和靶台放入脉冲激光沉积设备的真空腔中，抽真空至真空度达到10-4Pa以下，调节衬底的温度为0～300℃，开启样品台和靶台自转；
302)向真空腔中通入氧气，调整氧压为1～10Pa，调整激光能量为200～500mJ/pulse，开启激光器，将ITO靶材表面原子激光烧蚀出来以沉积在衬底表面形成ITO透明电极，得到基底/KBNNO/ITO。
9.根据权利要求5至8任一所述的三明治结构无铅铁电光伏器件的制备方法，其特征在于：KBNNO陶瓷靶材为(KNbO3)0.9(BaNi0.5Nb0.5O3)0.1陶瓷靶材。
10.根据权利要求9所述的三明治结构无铅铁电光伏器件的制备方法，其特征在于：基底材料为Pt(111)/TiO2/SiO2/Si(100)基底材料；(KNbO3)0.9(BaNi0.5Nb0.5O3)0.1层的厚度为470～490nm。
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| CN104388894A (zh) * | 2014-12-09 | 2015-03-04 | 湖北大学 | 脉冲激光沉积制备低带隙铁电光伏薄膜的方法 |
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