CN104993059B - 一种硅基钙钛矿异质结太阳电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种硅基钙钛矿异质结太阳电池,该太阳电池的结构从上至下为:铝电极、金导电膜、钙钛矿、氧化铝、n型硅片和银电极,其中钙钛矿为CH3NH3PbI3。本发明硅基钙钛矿异质结太阳电池与传统硅基异质结太阳电池材料相比具有更优越的电学与光学性能,作为钙钛矿/硅异质结太阳电池的发射极,可实现对光谱的分段吸收,钙钛矿吸收可见光部分,硅吸收红外部分,使得太阳光的利用更加充分。本发明还公开了上述硅基钙钛矿异质结太阳电池的制备方法。
Description
技术领域
本发明属于异质结太阳电池技术领域,具体涉及一种硅基钙钛矿异质结太阳电池及其制备方法。
背景技术
我国长期以煤炭为代表的化石能源为主,这不仅加剧化石能源的枯竭,而且其燃烧排放的废气和颗粒物给环境造成了严重的污染,对社会的可持续发展造成了极大的困扰。太阳能是洁净、可再生能源,是传统化石能源的最重要替代能源之一。近年来,全球大力研究发展利用太阳能发电的光伏技术,制备成本低廉、工艺简单、高效的太阳电池成为各国科学工作者研究的焦点。
常规的晶体硅太阳电池在扩散和烧结过程需要高温,扩散制结过程中温度峰值为875℃,在烧结过程中将会再次遇到高温过程。同时,晶体硅太阳电池通过热扩散在衬底上形成n型或p型发射极,发射极属于重掺杂层,会引起严重俄歇复合,使得电池开路电压的极限值只有~750mV。而异质结太阳电池可以避免高温扩散过程,在低温下形成p-n结。异质结(heterojunction,HJ)的概念在1951年由Gubanov等人提出,是指将两种不同的半导体材料组成的p-n结。目前硅基异质结太阳电池主要包括:a-Si:H/c-Si异质结太阳电池(Heterojunction with intrinsic Thinlayer,HIT)、a-C/Si异质结太阳电池、InP/Si异质结太阳电池、GaAs/Si异质结太阳电池、β-FeSi2/Si异质结太阳电池等。以上硅基异质结太阳电池中最成功的是HIT太阳电池,于2014年取得了25.6%的效率。但是HIT太阳电池目前存在以下问题:一、设备昂贵,并且原材料属于高危险性化学物品。二、为获得低界面态的非晶硅/晶体硅界面,对工艺和设备要求比较高。三、非晶硅薄膜体内纯在大量的缺陷,引起严重的复合。因此,寻找新的光学与电学性能优异的材料与硅形成上下双吸收层的异质结太阳电池,对提高光谱吸收效率,进而提高太阳电池效率有重要意义。
2013年以来,钙钛矿太阳电池引起人们的广泛关注,被science评为“2013年度国际十大科技进展之一”。2014年钙钛矿太阳电池的效率已经达到20.1%。CH3NH3PbX3(X=Br,I)是一类具有钙钛矿晶体结构类型的有机-无机杂合(organic–inorganic hybrid)半导体材料,具有较大的光吸收系数和电子-空穴扩散长度。其中CH3NH3PbI3具有1.50~1.55eV的直接带隙,能吸收波长小于800nm的光子,对应AM1.5G光谱中的可见光部分。CH3NH3PbI3薄膜在可见光部分的吸收系数达到104~105cm-1,与无机半导体材料GaAs、CdTe和CIGS相近。而且CH3NH3PbI3薄膜具有成本低廉、载流子迁移率高、扩散长度大、晶体缺陷少等优点,是制备硅基异质结太阳电池的理想材料。
但目前并未有人进行将钙钛矿与硅基体相结合制成钙钛矿-硅异质结太阳电池方面的研究。
发明内容
本发明所要解决的第一个技术问题是提供一种硅基钙钛矿异质结太阳电池,该太阳电池能提高硅材料对可见光波段光子的吸收,实现钙钛矿薄膜吸收300~800nm的光,硅吸收800~1100nm的光,从而使制成的硅基钙钛矿异质结太阳电池具有宽光谱响应值,进而提高光谱吸收效率和提高太阳电池的光电转换效率。
目前,常规的晶体硅太阳电池尚不能充分利用300~800nm波段范围的可见光,本发明通过在硅基体上设置钙钛矿薄膜,可以充分吸收300~800nm波段范围的可见光,让太阳光分段吸收和利用。
本发明所要解决的第二个技术问题是提供上述硅基钙钛矿异质结太阳电池的制备方法,该制备方法原料安全,可直接应用现有设备,成本相对较低。
本发明的第一个技术问题是通过以下技术方案来实现的:一种硅基钙钛矿异质结太阳电池,该太阳电池的结构从上至下为:铝电极、金导电膜、钙钛矿、氧化铝、n型硅片和银电极,其中钙钛矿为CH3NH3PbI3。
钙钛矿CH3NH3PbI3通过采用化学气相沉积法,使PbI2与CH3NH3I发生反应生成钙钛矿CH3NH3PbI3。
本发明中的硅基钙钛矿异质结太阳电池将钙钛矿材料与硅基体相结合,优选在n型(100)晶向的单晶硅衬底上生长钙钛矿薄膜,形成CH3NH3PbI3(p)/c-Si(n)异质结太阳电池,不仅提高硅材料对可见光波段光子的吸收,实现钙钛矿薄膜吸收300~800nm的光,硅吸收800~1100nm的光;而且能够低温形成p-n结,节约能源,是一种潜在的高效太阳电池。
其中铝电极的厚度优选为80~100nm,金导电膜的厚度优选为8~12nm,钙钛矿CH3NH3PbI3的厚度优选为200~600nm,氧化铝的厚度优选为2~5nm,n型硅片的厚度优选为180~200μm,银电极的厚度优选为120~300nm。
本发明的第二个技术问题是通过以下技术方案来实现的:上述硅基钙钛矿异质结太阳电池的制备方法,包括以下步骤:
(1)选取n型晶体硅片,清洗后干燥;
(2)在干燥后硅片的前表面沉积氧化铝;
(3)在氧化铝表面沉积PbI2;
(4)将沉积有PbI2的硅片置于反应容器中,通入CH3NH3I,采用化学气相沉积法,使硅片上的PbI2与CH3NH3I发生反应生成钙钛矿CH3NH3PbI3;
(5)在钙钛矿CH3NH3PbI3上蒸镀金导电膜;
(6)在金导电膜表面设置铝作为前电极,在n型晶体硅的背面设置银作为背电极,即制得硅基钙钛矿CH3NH3PbI3(p)/c-Si(n)异质结太阳电池。
在上述硅基钙钛矿异质结太阳电池的制备方法中:
步骤(1)中清洗优选采用RCA清洗方式,干燥优选采用N2干燥。
步骤(2)中优选采用原子层沉积ALD法在干燥后硅片的前表面沉积氧化铝,氧化铝的厚度为2~5nm。
进一步的,采用原子层沉积ALD法沉积氧化铝的工艺参数为:沉积温度为180~220℃,Al、N2和H2O的脉冲时间分别为0.1s、10s和0.1s,流速分别为140~155sccm、140~155sccm和195~205sccm,进行20~50个循环。
步骤(3)中优选采用蒸镀法在氧化铝表面沉积PbI2,PbI2的厚度优选为100~400nm。
进一步的,采用蒸镀法在氧化铝表面沉积PbI2的工艺参数为:基底(指蒸镀机夹持硅片的基底)温度为25~30℃,真空度为4~8×10-4Pa,蒸发的速率为
步骤(4)中所述的反应容器优选为石英管,石英管的温度优选为120~150℃,反应时间优选为3~6h。
步骤(5)中蒸镀金导电膜时,基底温度优选为25~35℃(指蒸镀机夹持硅片的基底),真空度优选为1~4×10-4Pa,蒸发速率优选为
步骤(6)中在金导电膜表面局部区域设置铝作为前电极,前电极的厚度优选为80~100nm,背电极的厚度为120~300nm。
进一步的,步骤(6)中通过在步骤(5)中的金导电膜表面加上电极掩模板,蒸镀铝(Al)作为前电极。
与现有技术相比,本发明具有如下优点:
(1)本发明钙钛矿材料与传统硅基异质结太阳电池材料(如:碳、非晶碳、CuO、FeSi2等)相比具有更优越的电学与光学性能,作为钙钛矿/硅异质结太阳电池的发射极,可实现对光谱的分段吸收,钙钛矿吸收可见光部分,硅吸收红外部分,使得太阳光的利用更加充分;
(2)本发明硅基钙钛矿异质结太阳电池的制备方法整个制备工艺避免高温处理过程,大大简化了太阳电池制备工艺,同时节约成本,降低了能耗,且制备过程中无污染物质的排放,对环境保护与节约能源非常有利。
附图说明
图1是本发明实施例1-3中化学气相沉积法制备钙钛矿CH3NH3PbI3的装置示意图;
图2是本发明实施例1-3中钙钛矿CH3NH3PbI3的X射线衍射图;
图3是本发明实施例1-3中CH3NH3PbI3(p)/c-Si(n)异质结的截面扫描电子显微镜图;
图4是本发明实施例1-3中CH3NH3PbI3(p)/c-Si(n)异质结的正面扫描电子显微镜图;
图5是本发明实施例1-3中钙钛矿CH3NH3PbI3的反射光谱和透射光谱;
图6是本发明实施例1-3中钙钛矿CH3NH3PbI3对不同波长光的吸收系数图谱;
图7是本发明实施例1-3中钙钛矿/硅异质结太阳电池结构示意图。
具体实施方式
下面将结合具体实施例进一步阐明本发明的内容,但这些实施例并不限制本发明的保护范围。
实施例1
如图7中所示,本实施例提供的硅基钙钛矿异质结太阳电池,该太阳电池的结构从上至下为:铝电极、金导电膜、钙钛矿、氧化铝、n型硅片和银电极,其中钙钛矿为CH3NH3PbI3。
该硅基钙钛矿异质结太阳电池,其制备方法如下:
(1)采用RCA清洗工艺将n型硅片清洗干净,然后用N2将硅片吹干;
其中RCA清洗工艺具体如下:
①将硅片浸入20wt%的KOH溶液中3min,并保持溶液温度为80℃,然后用去离子水清洗;
②将硅片浸入浓H2SO4和H2O2(vol%=3:1)的混合溶液中30min,其中H2O2的浓度为58%,然后用去离子水清洗;
③接着浸入10%的HF溶液中2min,然后用去离子水清洗;
④接着浸入10%的HCl和10%H2O2混合溶液中6min,其中H2O2的浓度为58%,然后用去离子水清洗;
⑤接着浸入10vol%的NH3·H2O和10vol%H2O2混合溶液中6min,并保持溶液温度为80℃,然后用去离子水清洗;
⑥接着浸入5vol%的HCl和5vol%的HF混合溶液中3min,然后用去离子水清洗;
⑦最后将硅片浸入10vol%的HF溶液中,然后用去离子水清洗干净。
(2)使用原子层沉积(ALD)技术,设置沉积温度为200℃,Al(TMA)、N2、H2O的脉冲时间分别为:0.1s、10s和0.1s,流速分别为:150sccm、150sccm和200sccm,进行20个循环,在硅片表面沉积2nm的氧化铝Al2O3;
(3)接着采用电阻蒸发镀膜机,设置基底温度为25℃,真空度为4×10-4Pa,蒸发的速率为在硅片表面沉积100nm的PbI2;
(4)然后在石英管中,设置温度为150℃,采用化学气相沉积法让硅片上面的PbI2与CH3NH3I发生反应生成钙钛矿CH3NH3PbI3,反应时间设置为3h;
图1为化学气相沉积法制备钙钛矿CH3NH3PbI3的装置示意图,如图1中所示,小的石英管2套在大的石英管里面,在大的石英管中不停地通入N2,将蒸镀有PbI2的硅片与CH3NH3I白色晶体粉末放入小石英管中,接通外部加热源1,保持大石英管中的温度,在CH3NH3I的气氛中,硅片上的PbI2逐渐发生反应转变为钙钛矿CH3NH3PbI3。
图2为化学沉积法制备钙钛矿CH3NH3PbI3的X射线衍射图,经过与标准卡片对比,衍射图中所有的衍射峰均很好的对应于CH3NH3PbI3材料。
图3和图4分别为CH3NH3PbI3/c-Si异质结的侧面和正面扫描电镜图,从图3和图4中可以看出钙钛矿薄膜平整致密,与硅衬底紧密接触,钙钛矿晶粒尺寸均匀,大小达到1mm。
图5为钙钛矿CH3NH3PbI3的反射光谱和透射光谱。
图6为钙钛矿CH3NH3PbI3对不同波长光的吸收系数图,从图6中可以看出钙钛矿材料对可见光波段的光(360nm~760nm)有很强的吸收,吸收系数超过105cm-1;对于近红外波长的光子有较高的透过率,有70%的光子可以透过让硅材料吸收,实现太阳光谱的充分利用。
(5)接着在钙钛矿表面以的速率蒸镀一层金(Au)导电膜,厚度为10nm,其中蒸镀机夹持硅片的基底温度为25℃,真空度为1×10-4Pa,蒸发速率为
(6)然后在金导电膜表面加上电极掩模板,蒸镀80nm的铝作为前电极;在硅的背面蒸镀120nm的银(Ag)作为背电极,最终制得CH3NH3PbI3(p)/c-Si(n)异质结太阳电池。
制成的钙钛矿/硅异质结太阳电池结构示意图如图7中所示,电池结构为:Al/Au/CH3NH3PbI3/Al2O3/n-Si/Ag。
实施例2
如图7中所示,本实施例提供的硅基钙钛矿异质结太阳电池,该太阳电池的结构从上至下为:铝电极、金导电膜、钙钛矿、氧化铝、n型硅片和银电极,其中钙钛矿为CH3NH3PbI3。
该硅基钙钛矿异质结太阳电池,其制备方法如下:
(1)采用RCA清洗工艺将硅片清洗干净,然后用N2将硅片吹干;
(2)使用原子层沉积(ALD)技术,设置沉积温度为180℃,Al(TMA)、N2、H2O的脉冲时间分别为:0.1s、10s和0.1s,流速分别为:140sccm、140sccm和195sccm,进行30个循环,在硅片表面沉积3nm的Al2O3;
(3)接着采用电阻蒸发镀膜机,设置基底温度为28℃,真空度为5×10-4Pa,蒸发的速率为在硅片表面沉积150nm的PbI2;
(4)然后在石英管中,设置温度为130℃,采用化学气相沉积法让硅片上面的PbI2与CH3NH3I发生反应4h生成钙钛矿CH3NH3PbI3,具体试验过程和结果同实施例1,制成的钙钛矿CH3NH3PbI3的结构和各项性能参数如图1-6中所示;
(5)接着在钙钛矿表面以的速率蒸镀一层金(Au)导电膜,厚度为10nm,其中蒸镀机夹持硅片的基底温度为35℃,真空度为2×10-4Pa,蒸发速率为
(6)然后在金导电膜表面加上电极掩模板,蒸镀90nm的铝作为前电极;在硅的背面蒸镀200nm的银(Ag)作为背电极,最终制得CH3NH3PbI3(p)/c-Si(n)异质结太阳电池。
实施例3
如图7中所示,本实施例提供的硅基钙钛矿异质结太阳电池,该太阳电池的结构从上至下为:铝电极、金导电膜、钙钛矿、氧化铝、n型硅片和银电极,其中钙钛矿为CH3NH3PbI3。
该硅基钙钛矿异质结太阳电池,其制备方法如下:
(1)采用RCA清洗工艺将硅片清洗干净,然后用N2将硅片吹干;
(2)使用原子层沉积(ALD)技术,设置沉积温度为220℃,Al(TMA)、N2、H2O的脉冲时间分别为:0.1s、10s和0.1s,流速分别为:155sccm、155sccm和205sccm,进行50个循环,在硅片表面沉积5nm的Al2O3;
(3)接着采用电阻蒸发镀膜机,设置基底温度为30℃,真空度为8×10-4Pa,蒸发的速率为在硅片表面沉积400nm的PbI2;
(4)然后在石英管中,设置温度为120℃,采用化学气相沉积法让硅片上面的PbI2与CH3NH3I发生反应4h生成钙钛矿CH3NH3PbI3,反应时间设置为6h,具体试验过程和结果同实施例1,制成的钙钛矿CH3NH3PbI3的结构和各项性能参数如图1-6中所示;
(5)接着在钙钛矿表面以的速率蒸镀一层金(Au)导电膜,厚度为10nm,其中蒸镀机夹持硅片的基底温度为25℃,真空度为2×10-4Pa,蒸发速率为
(6)然后在金导电膜表面加上电极掩模板,蒸镀100nm的铝作为前电极;在硅的背面蒸镀300nm的银(Ag)作为背电极,最终制得CH3NH3PbI3(p)/c-Si(n)异质结太阳电池。
显然,上述内容只是为了说明本发明的特点,而并非对本发明的限制,有关技术领域的普通技术人员根据本发明在相应的技术领域做出的变化应属于本发明的保护范畴。
Claims (10)
1.一种硅基钙钛矿异质结太阳电池,其特征是该太阳电池的结构从上至下依次为:铝电极、金导电膜、钙钛矿、氧化铝、n型硅片和银电极,其中钙钛矿为CH3NH3PbI3。
2.权利要求1所述的硅基钙钛矿异质结太阳电池的制备方法,其特征是包括以下步骤:
(1)选取n型晶体硅片,清洗后干燥;
(2)在干燥后硅片的前表面沉积氧化铝;
(3)在氧化铝表面沉积PbI2;
(4)将沉积有PbI2的硅片置于反应容器中,通入CH3NH3I,采用化学气相沉积法,使硅片上的PbI2与CH3NH3I发生反应生成钙钛矿CH3NH3PbI3;
(5)在钙钛矿CH3NH3PbI3上蒸镀金导电膜;
(6)在金导电膜表面设置铝作为前电极,在n型晶体硅的背面设置银作为背电极,即制得硅基钙钛矿p型CH3NH3PbI3/n型c-Si异质结太阳电池。
3.根据权利要求2所述的硅基钙钛矿异质结太阳电池的制备方法,其特征是:步骤(1)中清洗采用RCA清洗方式,干燥采用N2干燥。
4.根据权利要求2所述的硅基钙钛矿异质结太阳电池的制备方法,其特征是:步骤(2)中采用原子层沉积ALD法在干燥后硅片的前表面沉积氧化铝,氧化铝的厚度为2~5nm。
5.根据权利要求4所述的硅基钙钛矿异质结太阳电池的制备方法,其特征是:采用原子层沉积ALD法沉积氧化铝的工艺参数为:沉积温度为180~220℃,TMA、N2和H2O的脉冲时间分别为0.1 s、10 s和0.1 s,流速分别为140~155 sccm、140~155 sccm和195~205 sccm,进行20~50个循环。
6.根据权利要求2所述的硅基钙钛矿异质结太阳电池的制备方法,其特征是:步骤(3)中采用蒸镀法在氧化铝表面沉积PbI2,PbI2的厚度为100~400nm。
7.根据权利要求6所述的硅基钙钛矿异质结太阳电池的制备方法,其特征是:采用蒸镀法在氧化铝表面沉积PbI2的工艺参数为:基底温度为25~30℃,真空度为4~8×10-4 Pa,蒸发速率为1~4 Å/s。
8.根据权利要求2所述的硅基钙钛矿异质结太阳电池的制备方法,其特征是:步骤(4)中所述的反应容器为石英管,石英管的温度为120~150℃,反应时间为3~6h。
9.根据权利要求2所述的硅基钙钛矿异质结太阳电池的制备方法,其特征是:步骤(5)中蒸镀金导电膜时,基底温度为25~35℃,真空度为1~4×10-4 Pa,蒸发速率为0.2~0.4 Å/s。
10.根据权利要求2所述的硅基钙钛矿异质结太阳电池的制备方法,其特征是:步骤(6)中在金导电膜表面局部区域设置铝作为前电极,前电极的厚度为80~100 nm,背电极的厚度为120~300 nm。
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CN104362253A (zh) * | 2014-10-23 | 2015-02-18 | 河北工业大学 | 全固态钙钛矿微晶硅复合太阳电池及其制备方法 |
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2015
- 2015-05-28 CN CN201510283480.1A patent/CN104993059B/zh active Active
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