CN108349802A - 能够显示渐变图案的显示装置、汽车车顶用玻璃和建筑物用窗玻璃 - Google Patents

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Abstract

本发明的目的在于提供一种能够显示渐变图案的显示装置、包含该显示装置的汽车车顶用玻璃和建筑物用窗玻璃，该显示装置能够使夹层玻璃上的渐变图案自如地变化，或者能够转换成透明的状态。本发明是一种能够显示渐变图案的显示装置，其具有夹层玻璃和光源，该夹层玻璃在一对玻璃板之间层叠有包含热塑性树脂和发光材料的夹层玻璃用中间膜，该光源照射所述发光材料的激发波长的光线，所述夹层玻璃和所述光源按照由所述光源照射的光线从所述夹层玻璃的周边部向所述夹层玻璃的内部照射的方式进行配置。

Description

能够显示渐变图案的显示装置、汽车车顶用玻璃和建筑物用 窗玻璃
技术领域
本发明涉及一种能够显示渐变图案的显示装置、包含该显示装置的汽车车顶用玻璃和建筑物用窗玻璃，该显示装置能够使夹层玻璃上的渐变图案自如地变化，或者能够转换成透明的状态。
背景技术
夹层玻璃即使受到外部冲击而破损，也很少发生玻璃碎片的飞散，较为安全，因此被广泛用作汽车等车辆的前挡风玻璃、侧窗玻璃、后挡风玻璃或飞机、建筑物等的窗玻璃等。作为夹层玻璃，可以举出在至少一对玻璃之间夹着例如包含液态增塑剂及聚乙烯醇缩醛树脂的夹层玻璃用中间膜并使它们一体化而成的夹层玻璃等。
近年来，对玻璃所要求的性能也逐渐多样化，从外观性、隐私保护性、遮光性等观点出发，需要具有色彩从颜色深的部分向颜色浅的部分平滑地变化的渐变图案的玻璃。
例如，在使用具有渐变图案的玻璃作为建筑物的窗用玻璃时，能够发挥出优异的外观性，并且，通过使必要的部分为不透明而能够发挥出优异的隐私保护性。另外，例如在使用具有渐变图案的玻璃作为汽车车顶用的玻璃时，也能够在发挥出优异的外观性的同时，遮蔽来自外部的光而控制室内的光的状态。
作为这种具有渐变图案的玻璃，例如专利文献1中公开了一种夹层玻璃用中间膜，其具备深色部、渐变部和透明部，这些部位按该顺序在与厚度方向垂直的方向上并列配置。
但是，为了发挥出高的外观性、隐私保护性、遮光性等，根据情况要求使渐变图案发生变化而不仅仅是一种渐变图案。另外，根据情况，还要求使渐变图案消失而转换为透明的状态。但是，现有的具有渐变图案的玻璃难以使渐变图案自如地变化，或者转换为透明的状态。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：国际公开第2014/077328号
发明内容
发明要解决的课题
鉴于上述现状，本发明的目的在于提供一种能够显示渐变图案的显示装置、包含该显示装置的汽车车顶用玻璃和建筑物用窗玻璃，该显示装置能够使夹层玻璃上的渐变图案自如地变化，或者能够转换成透明的状态。
用于解决课题的方案
本发明是一种能够显示渐变图案的显示装置，其具有夹层玻璃和光源，该夹层玻璃在一对玻璃板之间层叠有包含热塑性树脂和发光材料的夹层玻璃用中间膜，该光源照射上述发光材料的激发波长的光线，上述夹层玻璃和上述光源按照由上述光源照射的光线从上述夹层玻璃的周边部向上述夹层玻璃的内部照射的方式进行配置。
下面，详细说明本发明。
本发明人进行了深入研究，结果发现，通过使在一对玻璃板之间层叠有包含热塑性树脂和发光材料的夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃与照射该发光材料的激发波长的光线进行组合，并将该夹层玻璃和光源按照由光源照射的光线从夹层玻璃的周边部向夹层玻璃的内部照射的方式进行配置，由此能够使夹层玻璃上出现的渐变图案自如地变化，或者转换为透明的状态，从而完成了本发明。
本发明的能够显示渐变图案的显示装置(下文中也简称为“显示装置”)具有夹层玻璃和对该夹层玻璃照射发光材料的激发波长的光线的光源。
上述夹层玻璃在一对玻璃板之间层叠有包含热塑性树脂和发光材料的夹层玻璃用中间膜。
对上述热塑性树脂没有特别限定，例如可以举出聚乙烯醇缩醛树脂、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物树脂、乙烯-丙烯酸类共聚物树脂、聚氨酯树脂、含有硫元素的聚氨酯树脂、聚乙烯醇树脂、氯乙烯树脂、聚对苯二甲酸乙二醇酯树脂等。其中，与增塑剂一同使用时，从可获得对玻璃发挥优异粘接性的夹层玻璃用中间膜的观点考虑，优选为聚乙烯醇缩醛树脂。
上述聚乙烯醇缩醛只要是用醛对聚乙烯醇进行缩醛化而获得的聚乙烯醇缩醛就没有特别限定，优选为聚乙烯醇缩丁醛。并且，可以根据需要而合用两种以上的聚乙烯醇缩醛。
上述聚乙烯醇缩醛的缩醛化度的优选下限为40摩尔％、优选上限为85摩尔％，更优选下限为60摩尔％、更优选上限为75摩尔％。
上述聚乙烯醇缩醛中，羟基量的优选下限为15摩尔％，优选上限为35摩尔％。若羟基量为15摩尔％以上，则夹层玻璃用中间膜的成型变得容易。若羟基量为35摩尔％以下，则所获得的夹层玻璃用中间膜的处理变得容易。
需要说明的是，上述缩醛化度和羟基量例如能够根据JIS K6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”进行测定。
上述聚乙烯醇缩醛能够通过用醛对聚乙烯醇进行缩醛化来制备。上述聚乙烯醇通常通过使聚乙酸乙烯酯皂化来获得，通常使用皂化度为70摩尔％～99.8摩尔％的聚乙烯醇。
上述聚乙烯醇的聚合度的优选下限为500，优选上限为4000。若上述聚乙烯醇的聚合度为500以上，则所获得的夹层玻璃的耐贯穿性变高。若上述聚乙烯醇的聚合度为4000以下，则夹层玻璃用中间膜的成型变得容易。上述聚乙烯醇的聚合度的更优选下限为1000，更优选上限为3600。
对上述醛没有特别限定，通常优选使用碳原子数为1～10的醛。对上述碳原子数为1～10的醛没有特别限定，例如可以举出正丁醛、异丁醛、正戊醛、2-乙基丁醛、正己醛、正辛醛、正壬醛、正癸醛、甲醛、乙醛、苯甲醛等。其中，优选为正丁醛、正己醛、正戊醛，更优选为正丁醛。这些醛可以单独使用，也可以合用两种以上。
作为上述发光材料，没有特别限定，可以使用现有公知的发光材料。
上述发光材料优选为粒子状。通过为粒子状，容易微分散于夹层玻璃用中间膜中。
关于上述夹层玻璃用中间膜中的上述发光材料的含量，相对于上述热塑性树脂100重量份的优选下限为0.001重量份，优选上限为15重量份。若上述发光材料的含量为0.001重量份以上，则能够显示出外观性更高的渐变图案。若上述发光材料的含量为15重量份以下，则使渐变图案消失时的夹层玻璃用中间膜的透明性变得更高。上述发光材料的含量的更优选下限为0.01重量份、更优选上限为10重量份，进一步优选下限为0.05重量份、进一步优选上限为8重量份，特别优选下限为0.1重量份、特别优选上限为5重量份，最优选上限为1重量份。
作为上述发光材料，具体而言，例如由于能够发挥出高发光性，因而可以举出具有含卤原子的配体的镧系元素络合物。
在镧系元素络合物中，具有含卤原子的配体的镧系元素络合物通过照射光线而以高发光强度进行发光。作为上述具有含卤原子的配体的镧系元素络合物，可以举出：具有含卤原子的单齿配体的镧系元素络合物、具有含卤原子的二齿配体的镧系元素络合物、具有含卤原子的三齿配体的镧系元素络合物、具有含卤原子的四齿配体的镧系元素络合物、具有含卤原子的五齿配体的镧系元素络合物、具有含卤原子的六齿配体的镧系元素络合物等具有含卤原子的多齿配体的镧系元素络合物。
其中，具有含卤原子的二齿配体的镧系元素络合物或具有含卤原子的三齿配体的镧系元素络合物通过照射波长为300nm～410nm的光，而以极高的发光强度发出580nm～780nm波长的光。该发光为极高强度，因此具有含有该镧系元素络合物的发光层的夹层玻璃用中间膜即使在照射输出功率为低强度的光线时，也能够以较高的亮度进行发光。若使用该夹层玻璃用中间膜，则即便使用比较简易的光源也能显示出渐变图案，因而能够将显示装置简化。
而且，上述具有含卤原子的二齿配体的镧系元素络合物或具有含卤原子的三齿配体的镧系元素络合物的耐热性也优异。汽车车顶用玻璃或建筑物用窗玻璃由于被太阳光的红外线照射而在高温环境下使用的情况很多。在这种高温环境下发光材料发生劣化，特别是在夹层玻璃的端部处发光材料发生劣化，渐变图案的外观性有时会降低。通过使用上述具有含卤原子的二齿配体的镧系元素络合物或具有含卤原子的三齿配体的镧系元素络合物作为发光材料，能够得到即使在高温环境下外观性也难以发生变化的夹层玻璃用中间膜。
本说明书中，镧系元素包含镧、铈、镨、钕、钷、钐、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱或镥。由于可获得更高的发光强度，镧系元素优选为钕、铕或铽，更优选为铕或铽，进一步优选为铕。
作为上述含卤原子的二齿配体，例如可以举出具有下述通式(1)所示结构的配体、具有下述通式(2)所示结构的配体等。
上述通式(1)中，R1和R3表示有机基团，R1和R3中的至少一者为含卤原子的有机基团，R2表示碳原子数为1以上的直链状有机基团。上述R1和R3优选为烃基，更优选为碳原子数为1～10的烃基，进一步优选为碳原子数为1～5的烃基，特别优选为碳原子数为1～3的烃基。上述烃基中的氢原子的一部分可以被氢原子以外的原子和官能团取代。作为上述碳原子数为1～3的烃基，可以举出氢原子未被取代的甲基、乙基、丙基；或者氢原子的一部分被卤原子取代的甲基、乙基、丙基等。作为上述氢原子的一部分被卤原子取代的甲基、乙基、丙基的卤原子，可以使用氟原子、氯原子、溴原子、碘原子。作为上述碳原子数为1～3的烃基，由于以高发光强度进行发光，因而优选为氢原子的一部分被卤原子取代的甲基、乙基、丙基，更优选为三氟甲基。
上述R2优选为碳原子数为1以上的亚烷基，更优选为碳原子数为1～5的亚烷基，最优选为碳原子数为1的亚甲基。上述碳原子数为1以上的亚烷基中，氢原子的一部分可以被氢原子以外的原子和官能团取代。
上述具有含卤原子的配体的镧系元素络合物只要具有至少1个含卤原子的配体即可，也可以具有不含卤原子的配体。作为上述不含卤原子的配体，可以举出除了不含卤原子以外与上述通式(1)相同的配体、具有下述通式(2)～(8)所示结构的配体等。具有下述通式(2)～(8)所示结构的配体中，一部分或全部氢原子可以被-COOR、-SO3、-NO2、-OH、烷基、-NH2等取代。
需要说明的是，上述式(2)中，两个N位于联吡啶骨架的任意位置均可。例如，可以举出在联吡啶骨架的2，2’位、3，3’位、4，4’位、2，3’位、2，4’位、3，4’位具有两个N。其中，优选在2，2’位具有两个N。
需要说明的是，上述式(3)中，两个N位于联吡啶骨架的任意位置均可。其中，优选在1，10位具有两个N。
需要说明的是，上述式(4)中，两个N位于联吡啶骨架的任意位置均可。其中，优选在1，10位具有两个N。
需要说明的是，上述式(5)中，三个N位于三联吡啶骨架的任意位置均可。
H2N--R4--NH2 (6)
上述式(6)中，中央的R4表示碳原子数为1以上的直链状有机基团。
上述式(7)中，两个R5表示碳原子数为1以上的直链状有机基团。
上述式(8)中，n表示1或2的整数。
上述具有含卤原子的二齿配体的镧系元素络合物例如可以举出三(三氟乙酰丙酮)菲咯啉铕(Eu(TFA)3phen)、三(三氟乙酰丙酮)二苯基菲咯啉铕(Eu(TFA)3dpphen)、三(六氟乙酰丙酮)二苯基菲咯啉铕、三(六氟乙酰丙酮)双(三苯基膦)铕、三(三氟乙酰丙酮)2，2’-联吡啶铕、三(六氟乙酰丙酮)2，2’-联吡啶铕、三(5，5，6，6，7，7，7-七氟-2，4-乙酰丙酮)2，2’-联吡啶铕([Eu(FPD)3]bpy)、三(三氟乙酰丙酮)3，4，7，8-四甲基-1，10-菲咯啉铕([Eu(TFA)3]tmphen)、三(5，5，6，6，7，7，7-七氟-2，4-乙酰丙酮)菲咯啉铕([Eu(FPD)3]phen)、三联吡啶三氟乙酰丙酮铕、三联吡啶六氟乙酰丙酮铕等。
除此以外，上述具有含卤原子的二齿配体的镧系元素络合物例如还可以举出三(三氟乙酰丙酮)菲咯啉铽(Tb(TFA)3phen)、三(三氟乙酰丙酮)二苯基菲咯啉铽(Tb(TFA)3dpphen)、三(六氟乙酰丙酮)二苯基菲咯啉铽、三(六氟乙酰丙酮)双(三苯基膦)铽、三(三氟乙酰丙酮)2，2’-联吡啶铽、三(六氟乙酰丙酮)2，2’-联吡啶铽、三(5，5，6，6，7，7，7-七氟-2，4-乙酰丙酮)2，2’-联吡啶铽([Tb(FPD)3]bpy)、三(三氟乙酰丙酮)3，4，7，8-四甲基-1，10-菲咯啉铽([Tb(TFA)3]tmphen)、三(5，5，6，6，7，7，7-七氟-2，4-乙酰丙酮)菲咯啉铽([Tb(FPD)3]phen)、三联吡啶三氟乙酰丙酮铽、三联吡啶六氟乙酰丙酮铽等。
作为上述具有含卤原子的配体的镧系元素络合物的卤原子，能够使用氟原子、氯原子、溴原子、碘原子。其中，由于使配体的结构稳定化，优选为氟原子。
在上述具有含卤原子的二齿配体的镧系元素络合物或具有含卤原子的三齿配体的镧系元素络合物中，由于初期发光性特别优异，因而优选为具有拥有含卤原子的乙酰丙酮骨架的二齿配体的镧系元素络合物。
上述具有拥有含卤原子的乙酰丙酮骨架的二齿配体的镧系元素络合物例如可以举出Eu(TFA)3phen、Eu(TFA)3dpphen、Eu(HFA)3phen、[Eu(FPD)3]bpy、[Eu(TFA)3]tmphen、[Eu(FPD)3]phen等。示出这些具有拥有含卤原子的乙酰丙酮骨架的二齿配体的镧系元素络合物的结构。
除此以外，上述具有拥有含卤原子的乙酰丙酮骨架的二齿配体的镧系元素络合物例如可以举出Tb(TFA)3phen、Tb(TFA)3dpphen、Tb(HFA)3phen、[Tb(FPD)3]bpy、[Tb(TFA)3]tmphen、[Tb(FPD)3]phen等。
上述具有含卤原子的配体的镧系元素络合物优选为粒子状。通过为粒子状，更容易使上述具有含卤原子的配体的镧系元素络合物微分散于夹层玻璃用中间膜中。
上述具有含卤原子的配体的镧系元素络合物为粒子状的情况下，镧系元素络合物的平均粒径的优选下限为0.01μm，优选上限为10μm，更优选下限为0.03μm，更优选上限为1μm。
关于上述夹层玻璃用中间膜中的上述具有含卤原子的配体的镧系元素络合物的含量，相对于上述热塑性树脂100重量份的优选下限为0.001重量份，优选上限为10重量份。若上述具有含卤原子的配体的镧系元素络合物的含量为0.001重量份以上，则能够显示外观性更高的渐变图案。若上述具有含卤原子的配体的镧系元素络合物的含量为10重量份以下，使渐变图案消失时的夹层玻璃用中间膜的透明性变得更高。上述具有含卤原子的配体的镧系元素络合物的含量的更优选下限为0.01重量份，更优选上限为5重量份，进一步优选下限为0.05重量份，进一步优选上限为1重量份。
作为上述发光材料，还能够使用具有对苯二甲酸酯结构的发光材料。上述具有对苯二甲酸酯结构的发光材料通过被照射光线而发光。
上述具有对苯二甲酸酯结构的发光材料例如可以举出具有下述通式(9)所示结构的化合物、具有下述通式(10)所示结构的化合物。
这些可以单独使用，也可以使用两种以上。
上述通式(9)中，R6表示有机基团，x为1、2、3或4。
由于夹层玻璃用中间膜的透明性变得更高，因而优选x为1或2，更优选在苯环的2位或5位具有羟基，进一步优选在苯环的2位和5位具有羟基。
上述R6的有机基团优选为烃基，更优选为碳原子数为1～10的烃基，进一步优选为碳原子数为1～5的烃基，特别优选为碳原子数为1～3的烃基。
若上述烃基的碳原子数为10以下，则能够使上述具有对苯二甲酸酯结构的发光材料容易地分散于夹层玻璃用中间膜中。
上述烃基优选为烷基。
作为具有上述通式(9)所示结构的化合物，例如可以举出2，5-二羟基对苯二甲酸二乙酯、2，5-二羟基对苯二甲酸二甲酯等。
其中，由于能够显示外观性更高的渐变图案，因而具有上述通式(9)所示结构的化合物优选为2，5-二羟基对苯二甲酸二乙酯(Aldrich公司制造的“2，5-二羟基对苯二甲酸二乙酯”)。
上述通式(10)中，R7表示有机基团，R8和R9表示氢原子或有机基团，y为1、2、3或4。
上述R7的有机基团优选为烃基，更优选为碳原子数为1～10的烃基，进一步优选为碳原子数为1～5的烃基，特别优选为碳原子数为1～3的烃基。
若上述烃基的碳原子数为上述上限以下，则能够使上述具有对苯二甲酸酯结构的发光材料容易分散于夹层玻璃用中间膜中。
上述烃基优选为烷基。
上述通式(10)中，NR8R9为氨基。R8和R9优选为氢原子。
具有上述通式(10)所示结构的化合物的苯环的氢原子中，可以一个氢原子为上述氨基，可以两个氢原子为上述氨基，可以三个氢原子为上述氨基，也可以四个氢原子为上述氨基。
作为具有上述通式(10)所示结构的化合物，由于能够显示外观性更高的渐变图案，因而优选为2，5-二氨基对苯二甲酸二乙酯(Aldrich公司制造)。
对上述夹层玻璃用中间膜中的上述具有对苯二甲酸酯结构的发光材料的含量没有特别限定，相对于上述热塑性树脂100重量份的优选下限为0.001重量份，优选上限为15重量份。
若上述具有对苯二甲酸酯结构的发光材料的含量为0.001重量份以上，则通过被照射光线而能够显示外观性更高的渐变图案。若上述具有对苯二甲酸酯结构的发光材料的含量为15重量份以下，则使渐变图案消失时的夹层玻璃用中间膜的透明性变得更高。上述具有对苯二甲酸酯结构的发光材料的含量的更优选下限为0.01重量份，更优选上限为10重量份，进一步优选下限为0.1重量份，进一步优选上限为8重量份，特别优选下限为0.5重量份，特别优选上限为5重量份。
关于上述夹层玻璃用中间膜中的上述具有对苯二甲酸酯结构的发光材料的含量，在上述夹层玻璃用中间膜100重量％中，优选下限为0.007重量％，优选上限为4.5重量％。
若上述具有对苯二甲酸酯结构的发光材料的含量为0.007重量％以上，则能够显示外观性更高的渐变图案。若上述具有对苯二甲酸酯结构的发光材料的含量为4.5重量％以下，则使渐变图案消失时的夹层玻璃用中间膜的透明性变得更高。
上述具有对苯二甲酸酯结构的发光材料的含量的更优选下限为0.01重量％，更优选上限为4重量％，进一步优选下限为0.1重量％，进一步优选上限为3.5重量％。
上述夹层玻璃用中间膜中可以包含来源于制造热塑性树脂时使用的中和剂等原料的钾、钠、镁。在上述夹层玻璃用中间膜中，上述夹层玻璃用中间膜中包含的钾、钠和镁的总含量优选为50ppm以下。
通过使钾、钠和镁的总含量为50ppm以下，能够防止合用的上述发光材料的发光性降低。
上述夹层玻璃用中间膜中包含的镁的含量优选为40ppm以下。通过使上述夹层玻璃用中间膜中包含的镁的含量为40ppm以下，能够更可靠地抑制上述夹层玻璃用中间膜中的上述发光材料的发光性能降低。上述夹层玻璃用中间膜中包含的镁的含量更优选为35ppm以下，进一步优选为30ppm以下，特别优选为20ppm以下。上述夹层玻璃用中间膜中包含的镁的含量也可以为0ppm。
为了使上述夹层玻璃用中间膜中包含的钾、钠和镁的总含量为50ppm以下，优选用过量的离子交换水多次清洗热塑性树脂。
上述夹层玻璃用中间膜优选进一步含有分散剂。通过含有分散剂，能够抑制上述发光材料的凝聚，可得到更均匀的发光。
上述分散剂例如能够使用下述分散剂：直链烷基苯磺酸盐等具有磺酸结构的化合物；二酯化合物、蓖麻油酸烷基酯、邻苯二甲酸酯、己二酸酯、癸二酸酯、磷酸酯等具有酯结构的化合物；聚氧乙二醇、聚氧丙二醇或烷基苯基-聚氧乙烯-醚等具有醚结构的化合物；多元羧酸等具有羧酸结构的化合物；月桂胺、二甲基月桂胺、油基丙二胺、聚氧乙烯的仲胺、聚氧乙烯的叔胺、聚氧乙烯的二胺等具有胺结构的化合物；聚亚烷基多胺环氧烷烃等具有多胺结构的化合物；油酸二乙醇酰胺、烷醇脂肪酸酰胺等具有酰胺结构的化合物；聚乙烯吡咯烷酮、聚酯酸酰胺胺盐等具有高分子量型酰胺结构的化合物等。并且，还可以使用聚氧乙烯烷基醚磷酸(盐)或高分子多元羧酸、缩合蓖麻油酸酯等高分子量分散剂。需要说明的是，高分子量分散剂的定义为其分子量为1万以上的分散剂。
在混配上述分散剂的情况下，上述夹层玻璃用中间膜中相对于上述发光材料的上述分散剂的含量的优选下限为1重量份，优选上限为50重量份。若上述分散剂的含量在该范围内，则能够使上述发光材料均匀地分散于夹层玻璃用中间膜中。上述分散剂的含量的更优选下限为3重量份，更优选上限为30重量份，进一步优选下限为5重量份，进一步优选上限为25重量份。
上述夹层玻璃用中间膜可以进一步含有紫外线吸收剂。通过使上述夹层玻璃用中间膜含有紫外线吸收剂，上述夹层玻璃用中间膜的耐光性提高。
由于可得到能够显示外观性更高的渐变图案的显示装置，因而，关于上述夹层玻璃用中间膜中的上述紫外线吸收剂的含量，相对于上述热塑性树脂100重量份的优选上限为1重量份，更优选上限为0.5重量份，进一步优选上限为0.2重量份，特别优选上限为0.1重量份。
上述紫外线吸收剂例如可以举出具有丙二酸酯结构的化合物、具有草酰苯胺结构的化合物、具有苯并三唑结构的化合物、具有二苯甲酮结构的化合物、具有三嗪结构的化合物、具有苯甲酸酯结构的化合物、具有受阻胺结构的化合物等紫外线吸收剂。
上述夹层玻璃用中间膜可以进一步含有增塑剂。
对上述增塑剂没有特别限定，例如可以举出一元有机酸酯、多元有机酸酯等有机酯增塑剂、有机磷酸增塑剂、有机亚磷酸增塑剂等磷酸增塑剂等。上述增塑剂优选为液态增塑剂。
对上述一元有机酸酯没有特别限定，例如可以举出通过三乙二醇、四乙二醇、三丙二醇等二醇与丁酸、异丁酸、己酸、2-乙基丁酸、庚酸、正辛酸、2-乙基己酸、壬酸(正壬酸)、癸酸等一元有机酸的反应而得到的二醇酯等。其中，优选为三乙二醇二己酸酯、三乙二醇二-2-乙基丁酸酯、三乙二醇二正辛酸酯、三乙二醇二-2-乙基己酸酯等。
对上述多元有机酸酯没有特别限定，例如可以举出己二酸、癸二酸、壬二酸等多元有机酸与具有碳原子数4～8的直链或分支结构的醇形成的酯化合物。其中，优选为癸二酸二丁酯、壬二酸二辛酯、二丁基卡必醇己二酸酯等。
对上述有机酯增塑剂没有特别限定，可以举出三乙二醇二-2-乙基丁酸酯、三乙二醇二-2-乙基己酸酯、三乙二醇二辛酸酯、三乙二醇二正辛酸酯、三乙二醇二正庚酸酯、四乙二醇二正庚酸酯、四乙二醇二-2-乙基己酸酯、癸二酸二丁酯、壬二酸二辛酯、二丁基卡必醇己二酸酯、乙二醇二-2-乙基丁酸酯、1，3-丙二醇二-2-乙基丁酸酯、1，4-丁二醇二-2-乙基丁酸酯、二乙二醇二-2-乙基丁酸酯、二乙二醇二-2-乙基己酸酯、二丙二醇二-2-乙基丁酸酯、三乙二醇二-2-乙基戊酸酯、四乙二醇二-2-乙基丁酸酯、二乙二醇二辛酸酯、己二酸二己酯、己二酸二辛酯、己二酸己基环己酯、己二酸二异壬酯、己二酸庚基壬基酯、癸二酸二丁酯、油改性癸二酸醇酸、磷酸酯与己二酸酯的混合物、由己二酸酯、碳原子数4～9的烷基醇和碳原子数4～9的环状醇制作而成的混合型己二酸酯、己二酸己酯等碳原子数6～8的己二酸酯等。
对上述有机磷酸增塑剂没有特别限定，例如可以举出磷酸三丁氧基乙基酯、磷酸异癸基苯基酯、磷酸三异丙基酯等。
在上述增塑剂中，优选为选自由己二酸二己酯(DHA)、三乙二醇二-2-乙基己酸酯(3GO)、四乙二醇二-2-乙基己酸酯(4GO)、三乙二醇二-2-乙基丁酸酯(3GH)、四乙二醇二-2-乙基丁酸酯(4GH)、四乙二醇二正庚酸酯(4G7)和三乙二醇二正庚酸酯(3G7)构成的组中的至少一种。
此外，作为上述增塑剂，为了不易引起水解，优选含有三乙二醇二-2-乙基己酸酯(3GO)、三乙二醇二-2-乙基丁酸酯(3GH)、四乙二醇二-2-乙基己酸酯(4GO)、己二酸二己酯(DHA)，更优选含有四乙二醇二-2-乙基己酸酯(4GO)、三乙二醇二-2-乙基己酸酯(3GO)，特别优选含有三乙二醇二-2-乙基己酸酯(3GO)。
对上述夹层玻璃用中间膜中的上述增塑剂的含量没有特别限定，相对于上述热塑性树脂100重量份的优选下限为30重量份，优选上限为100重量份。若上述增塑剂的含量为30重量份以上，则夹层玻璃用中间膜的熔融粘度降低，因此能够容易地成型出夹层玻璃用中间膜。若上述增塑剂的含量为100重量份以下，则使渐变图案消失时的夹层玻璃用中间膜的透明性升高。上述增塑剂的含量的更优选下限为35重量份，更优选上限为80重量份，进一步优选下限为45重量份，进一步优选上限为70重量份，特别优选下限为50重量份，特别优选上限为63重量份。
由于能够得到优异的耐光性，因而上述夹层玻璃用中间膜优选含有抗氧化剂。
对上述抗氧化剂没有特别限定，可以举出具有酚结构的抗氧化剂、包含硫的抗氧化剂、包含磷的抗氧化剂等。
上述具有酚结构的抗氧化剂为具有酚骨架的抗氧化剂。作为上述具有酚结构的抗氧化剂，例如可以举出2，6-二叔丁基对甲酚(BHT)、丁基化羟基苯甲醚(BHA)、2，6-二叔丁基-4-乙基苯酚、硬脂基-β-(3，5-二叔丁基-4-羟苯基)丙酸酯、2，2’-亚甲基双-(4-甲基-6-丁基苯酚)、2，2’-亚甲基双-(4-乙基-6-叔丁基苯酚)、4，4’-亚丁基-双-(3-甲基-6-叔丁基苯酚)、1，1，3-三-(2-甲基-羟基-5-叔丁基苯酚)丁烷、四[亚甲基-3-(3’，5’-丁基-4-羟苯基)丙酸酯]甲烷、1，3，3-三-(2-甲基-4-羟基-5-叔丁基苯酚)丁烷、1，3，5-三甲基-2，4，6-三(3，5-二叔丁基-4-羟基苄基)苯、双(3，3’-叔丁基苯酚)丁酸二醇酯、季戊四醇四[3-(3，5-二叔丁基-4-羟苯基)丙酸酯]等。上述抗氧化剂可以单独使用，也可以合用两种以上。
上述夹层玻璃用中间膜可以根据需要而含有光稳定剂、抗静电剂、蓝色颜料、蓝色染料、绿色颜料、绿色染料等添加剂。
上述夹层玻璃用中间膜可以是仅由包含上述发光材料的发光层构成的单层结构，也可以是包含上述发光材料的发光层与其它层层叠而成的多层结构。
上述夹层玻璃用中间膜为多层结构的情况下，包含上述发光材料的发光层可以配置于夹层玻璃用中间膜的整个面，也可以仅配置于一部分，也可以配置于与夹层玻璃用中间膜的厚度方向垂直的表面方向的整个面，也可以仅配置于一部分。包含上述发光材料的发光层仅配置于一部分时，能够将该一部分设为发光区，将其它部分设为非发光区，从而能够仅在发光区显示渐变图案。
上述夹层玻璃用中间膜为多层结构时，通过调整包含上述发光材料的发光层和其它层的构成成分，还能够对所得到的夹层玻璃用中间膜赋予各种功能。
例如，为了对上述夹层玻璃用中间膜赋予隔音性能，能够使包含上述发光材料的发光层中的相对于热塑性树脂100重量份的增塑剂含量(下文中也称为含量X)多于其它层中的相对于热塑性树脂100重量份的增塑剂含量(下文中也称为含量Y)。该情况下，优选上述含量X比上述含量Y多5重量份以上，更优选多10重量份以上，进一步优选多15重量份以上。由于夹层玻璃用中间膜的耐贯穿性变得更高，因而，上述含量X与上述含量Y之差优选为50重量份以下，更优选为40重量份以下，进一步优选为35重量份以下。需要说明的是，上述含量X与上述含量Y之差通过(上述含量X与上述含量Y之差)＝(上述含量X-上述含量Y)来计算。
上述含量X的优选下限为45重量份，优选上限为80重量份，更优选下限为50重量份，更优选上限为75重量份，进一步优选下限为55重量份，进一步优选上限为70重量份。通过使上述含量X为上述优选下限以上，能够发挥高的隔音性。通过使上述含量X为上述优选上限以下，能够抑制增塑剂渗出的发生，并防止夹层玻璃用中间膜的透明性及粘接性的降低。
上述含量Y的优选下限为20重量份，优选上限为45重量份，更优选下限为30重量份，更优选上限为43重量份，进一步优选下限为35重量份，进一步优选上限为41重量份。通过使上述含量Y为上述优选下限以上，能够发挥出高的耐贯穿性。通过使上述含量Y为上述优选上限以下，能够抑制增塑剂渗出的发生，并防止夹层玻璃用中间膜的透明性及粘接性的降低。
另外，为了对本发明的夹层玻璃用中间膜赋予隔音性，上述发光层中的热塑性树脂优选为聚乙烯醇缩醛X。上述聚乙烯醇缩醛X能够通过用醛对聚乙烯醇进行缩醛化来制备。上述聚乙烯醇通常通过对聚乙酸乙烯酯进行皂化来获得。上述聚乙烯醇的平均聚合度的优选下限为200，优选上限为5000。通过使上述聚乙烯醇的平均聚合度为200以上，能够提高所得到的夹层玻璃用中间膜的耐贯穿性，通过为5000以下，能够确保发光层的成型性。上述聚乙烯醇的平均聚合度的更优选下限为500，更优选上限为4000。需要说明的是，上述聚乙烯醇的平均聚合度通过依据JISK6726“聚乙烯醇试验方法”的方法求出。
用于对上述聚乙烯醇进行缩醛化的醛的碳原子数的优选下限为4，优选上限为6。通过使醛的碳原子数为4以上，能够使其稳定地含有充分量的增塑剂，并能够发挥出优异的隔音性能。另外，能够防止增塑剂的渗出。通过使醛的碳原子数为6以下，能够使聚乙烯醇缩醛X的合成变得容易，并确保生产率。作为上述碳原子数为4～6的醛，可以是直链状的醛，也可以是分支状的醛，例如可以举出正丁醛、正戊醛等。
上述聚乙烯醇缩醛X的羟基量的优选上限为30摩尔％。通过使上述聚乙烯醇缩醛X的羟基量为30摩尔％以下，能够使其含有对于发挥隔音性而言所需量的增塑剂，并能够防止增塑剂的渗出。上述聚乙烯醇缩醛X的羟基量的更优选上限为28摩尔％，进一步优选上限为26摩尔％，特别优选上限为24摩尔％，优选下限为10摩尔％，更优选下限为15摩尔％，进一步优选下限为20摩尔％。
上述聚乙烯醇缩醛X的羟基量是以百分率(摩尔％)表示键合有羟基的亚乙基量除以主链的总亚乙基量而求出的摩尔分数的值。上述键合有羟基的亚乙基量例如能够通过依据JIS K6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”的方法，并通过测定上述聚乙烯醇缩醛X的键合有羟基的亚乙基量来求出。
上述聚乙烯醇缩醛X的缩醛基量的优选下限为60摩尔％，优选上限为85摩尔％。通过使上述聚乙烯醇缩醛X的缩醛基量为60摩尔％以上，能够提高发光层的疏水性，从而使其含有对于发挥隔音性而言所需量的增塑剂，并能够防止增塑剂的渗出和白化。通过使上述聚乙烯醇缩醛X的缩醛基量为85摩尔％以下，能够使聚乙烯醇缩醛X的合成变得容易，并确保生产率。上述聚乙烯醇缩醛X的缩醛基量的下限更优选为65摩尔％，进一步优选为68摩尔％以上。
上述缩醛基量能够通过依据JIS K6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”的方法，并通过测定上述聚乙烯醇缩醛X的缩醛基键合的亚乙基量来求出。
上述聚乙烯醇缩醛X的乙酰基量的优选下限为0.1摩尔％，优选上限为30摩尔％。通过使上述聚乙烯醇缩醛X的乙酰基量为0.1摩尔％以上，能够使其含有对于发挥隔音性而言所需量的增塑剂，并能够防止渗出。另外，通过使上述聚乙烯醇缩醛X的乙酰基量为30摩尔％以下，能够提高发光层的疏水性并防止白化。上述聚乙烯醇缩醛X的乙酰基量的更优选下限为1摩尔％，进一步优选下限为5摩尔％，特别优选下限为8摩尔％，更优选上限为25摩尔％，进一步优选上限为20摩尔％。
上述乙酰基量是以百分率(摩尔％)表示从主链的总亚乙基量减去缩醛基所键合的亚乙基量和羟基所键合的亚乙基量的值再除以主链的总亚乙基量而求出的摩尔分数的值。
特别是，由于能够使上述发光层容易地含有对于发挥隔音性而言所需量的增塑剂，因而，上述聚乙烯醇缩醛X优选为上述乙酰基量为8摩尔％以上的聚乙烯醇缩醛或上述乙酰基量小于8摩尔％且缩醛基量为65摩尔％以上的聚乙烯醇缩醛。另外，上述聚乙烯醇缩醛X更优选为上述乙酰基量为8摩尔％以上的聚乙烯醇缩醛或上述乙酰基量小于8摩尔％且缩醛基量为68摩尔％以上的聚乙烯醇缩醛。
另外，为了对本发明的夹层玻璃用中间膜赋予隔音性，上述其它层中的热塑性树脂优选为聚乙烯醇缩醛Y。聚乙烯醇缩醛Y优选其羟基量大于聚乙烯醇缩醛X。
上述聚乙烯醇缩醛Y能够通过用醛对聚乙烯醇进行缩醛化来制备。上述聚乙烯醇通常通过对聚乙酸乙烯酯进行皂化来获得。另外，上述聚乙烯醇的平均聚合度的优选下限为200，优选上限为5000。通过使上述聚乙烯醇的平均聚合度设为200以上，能够提高夹层玻璃用中间膜的耐贯穿性，通过为5000以下，能够确保其它层的成型性。上述聚乙烯醇的平均聚合度的更优选下限为500，更优选上限为4000。
用于将上述聚乙烯醇缩醛化的醛的碳原子数的优选下限为3，优选上限为4。通过使醛的碳原子数为3以上，夹层玻璃用中间膜的耐贯穿性提高。通过使醛的碳原子数为4以下，聚乙烯醇缩醛Y的生产率提高。作为上述碳原子数为3～4的醛，可以是直链状的醛，也可以是分支状的醛，例如可以举出正丁醛等。
上述聚乙烯醇缩醛Y的羟基量的优选上限为33摩尔％，优选下限为28摩尔％。通过使上述聚乙烯醇缩醛Y的羟基量为33摩尔％以下，能够防止夹层玻璃用中间膜的白化。通过使上述聚乙烯醇缩醛Y的羟基量为28摩尔％以上，夹层玻璃用中间膜的耐贯穿性提高。
上述聚乙烯醇缩醛Y的缩醛基量的优选下限为60摩尔％，优选上限为80摩尔％。通过使上述缩醛基量为60摩尔％以上，能够使其含有对于发挥充分的耐贯穿性而言所需量的增塑剂。通过使上述缩醛基量为80摩尔％以下，能够确保上述其它层与玻璃的粘接力。上述聚乙烯醇缩醛Y的缩醛基量的更优选下限为65摩尔％，更优选上限为69摩尔％。
上述聚乙烯醇缩醛Y的乙酰基量的优选上限为7摩尔％。通过使上述聚乙烯醇缩醛Y的乙酰基量为7摩尔％以下，能够提高其它层的疏水性并防止白化。上述聚乙烯醇缩醛Y的乙酰基量的更优选上限为2摩尔％，优选下限为0.1摩尔％。
需要说明的是，聚乙烯醇缩醛Y的羟基量、缩醛基量和乙酰基量能够利用与聚乙烯醇缩醛X相同的方法进行测定。
另外，例如为了对上述夹层玻璃用中间膜赋予隔热性能，能够使包含上述发光材料的发光层和其它层中的任一层或任意两层或所有层含有热射线吸收剂。
上述热射线吸收剂只要具有屏蔽红外线的性能就没有特别限定，优选为选自由锡掺杂氧化铟(ITO)粒子、锑掺杂氧化锡(ATO)粒子、铝掺杂氧化锌(AZO)粒子、铟掺杂氧化锌(IZO)粒子、锡掺杂氧化锌粒子、硅掺杂氧化锌粒子、六硼化镧粒子和六硼化铈粒子组成的组中的至少一种。
对上述夹层玻璃用中间膜的厚度没有特别限定，优选下限为50μm，优选上限为1700μm，更优选下限为100μm，更优选上限为1000μm，进一步优选上限为900μm。需要说明的是，上述夹层玻璃用中间膜的厚度的下限是指夹层玻璃用中间膜的最小厚度部分的厚度，上述夹层玻璃用中间膜的厚度的上限是指夹层玻璃用中间膜的最大厚度部分的厚度。上述夹层玻璃用中间膜为多层结构时，包含上述发光材料的发光层的厚度没有特别限定，优选下限为50μm，优选上限为1000μm。若包含上述发光材料的发光层的厚度在该范围内，则在照射特定波长的光线时可获得对比度充分高的发光。包含上述发光材料的发光层的厚度的更优选下限为80μm，更优选上限为500μm，进一步优选下限为90μm，进一步优选上限为300μm。
本发明的夹层玻璃用中间膜的剖面形状可以为楔形。通过使夹层玻璃用中间膜的剖面形状为楔形，例如从端部到夹层玻璃中央部的渐变能够急剧地变化，反之从端部到夹层玻璃中央部的渐变缓慢地变化等，能够增加渐变变化的变动。从难以产生颜色不均且显示出外观性高的渐变图案的观点出发，楔形的楔角θ的上限优选为1mrad。需要说明的是，例如通过使用挤出机将树脂组合物挤出成型的方法制造剖面形状为楔形的夹层玻璃用中间膜时，有时会成为如下形状：在从较薄侧的一个端部稍微靠内侧的区域(具体而言，将一端与另一端之间的距离设为X时，从较薄侧的一端朝向内侧为0X～0.2X的距离的区域)具有最小厚度，在从较厚侧的一个端部稍微靠内侧的区域(具体而言，将一端与另一端之间的距离设为X时，从较厚侧的一端朝向内侧为0X～0.2X的距离的区域)具有最大厚度。本说明书中，这种形状也包含于楔形中。
本发明的夹层玻璃用中间膜的剖面形状为楔形时，可以具有包含发光层和其它层(以下有时称为“形状辅助层”)的多层结构。通过使上述发光层的厚度为一定范围，并层叠上述形状辅助层，能够调整为夹层玻璃用中间膜整体的剖面形状成为一定楔角的楔形。或者，通过使上述发光层和上述形状辅助层中的至少一者为楔形，能够调整为夹层玻璃用中间膜整体的剖面形状成为一定楔角的楔形。上述形状辅助层可以仅层叠于上述发光层的一个面，也可层叠于两个面。进而，也可以层叠多个形状辅助层。
上述发光层的剖面形状可以是楔形，也可以是矩形。上述发光层的最大厚度与最小厚度之差优选为100μm以下。由此，能够抑制渐变图案产生非特意的颜色不均。上述发光层的最大厚度与最小厚度之差更优选为95μm以下，进一步优选为90μm以下。
本发明的夹层玻璃用中间膜的剖面形状为楔形时，上述发光层的厚度没有特别限定，优选下限为50μm，优选上限为700μm。若上述发光层的厚度在该范围内，则能够显示外观性高的渐变图案。上述发光层的厚度的更优选下限为70μm，更优选上限为400μm，进一步优选下限为80μm，进一步优选上限为150μm。需要说明的是，上述发光层的厚度的下限是指发光层的最小厚度部分的厚度，上述发光层的厚度的上限是指发光层的最大厚度部分的厚度。
上述形状辅助层层叠于上述发光层而具有调整为夹层玻璃用中间膜整体的剖面形状成为一定楔角的楔形的作用。上述形状辅助层的剖面形状优选为楔形、三角形、梯形或矩形。通过层叠剖面形状为楔形、三角形、梯形的形状辅助层，能够调整为夹层玻璃用中间膜整体的剖面形状成为一定楔角的楔形。另外，可以组合多个形状辅助层来调整夹层玻璃用中间膜整体的剖面形状。
对上述形状辅助层的厚度没有特别限定，从实用方面的观点以及充分提高粘接力及耐贯穿性的观点考虑，优选下限为10μm，优选上限为1000μm，更优选下限为200μm，更优选上限为800μm，进一步优选下限为300μm。需要说明的是，上述形状辅助层的厚度的下限是指形状辅助层的最小厚度部分的厚度，上述形状辅助层的厚度的上限是指形状辅助层的最大厚度部分的厚度。另外，组合多个形状辅助层来使用时，是指其总厚度。
图1～3中示出说明本发明的夹层玻璃用中间膜的剖面形状为楔形时的方式的一例的示意图。需要说明的是，图1～3中，为了便于图示，夹层玻璃用中间膜和构成该夹层玻璃用中间膜的各层的厚度和楔角θ被表示成了与实际的厚度及楔角不同。
图1中示出夹层玻璃用中间膜1的厚度方向的剖面。夹层玻璃用中间膜1具有在含有发光材料的发光层11的一个面层叠有形状辅助层12的两层结构。此处，发光层11为矩形，而形状辅助层12的形状设为楔形、三角形或梯形，由此作为夹层玻璃用中间膜1整体，成为楔角θ为0.1mrad～1mrad的楔形。
图2中示出夹层玻璃用中间膜2的厚度方向的剖面。夹层玻璃用中间膜2具有在含有发光材料的发光层21的两面层叠有形状辅助层22和形状辅助层23的三层结构。此处，发光层21与形状辅助层23为厚度一定的矩形，而形状辅助层22的形状设为楔形、三角形或梯形，由此作为夹层玻璃用中间膜2整体，成为楔角θ为0.1mrad～1mrad的楔形。
图3中示出夹层玻璃用中间膜3的厚度方向的剖面。夹层玻璃用中间膜3具有在含有发光材料的发光层31的两面层叠有形状辅助层32和形状辅助层33的三层结构。此处，发光层31为最大厚度与最小厚度之差为100μm以下的和缓的楔形，并层叠楔形的形状辅助层32、33，由此作为夹层玻璃用中间膜3整体，成为楔角θ为0.1mrad～1mrad的楔形。
对上述夹层玻璃用中间膜的制造方法没有特别限定。例如，将包含增塑剂和发光材料的增塑剂溶液与热塑性树脂充分混合，制作用于形成夹层玻璃用中间膜的树脂组合物。接着，利用挤出机挤出用于形成该夹层玻璃用中间膜的树脂组合物，从而能够制造出夹层玻璃用中间膜。
上述夹层玻璃中，上述夹层玻璃用中间膜层叠于一对玻璃板之间。
上述玻璃板能够使用通常使用的透明板玻璃。例如可以举出浮法平板玻璃、抛光平板玻璃、压花平板玻璃、夹丝平板玻璃、夹线平板玻璃、经着色的平板玻璃、热射线吸收玻璃、热射线反射玻璃、绿色玻璃等无机玻璃。另外，也可以使用在玻璃的表面形成有紫外线屏蔽涂层的紫外线屏蔽玻璃，优选用作与照射特定波长的光线一侧的相反侧的玻璃板。进而，作为上述玻璃板，也可以使用聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚碳酸酯、聚丙烯酸酯等有机塑料板。
作为上述玻璃板，可以使用两种以上的玻璃板。例如，可以举出在透明浮法平板玻璃与绿色玻璃之类的经着色的玻璃板之间层叠有上述夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃。另外，作为上述玻璃板，可以使用两种以上不同厚度的玻璃板。
上述光源为照射上述夹层玻璃中的发光材料的激发波长的光线的光源，通过照射该光线而起到使夹层玻璃上显示出渐变图案的作用。上述照射的光线为包含上述发光材料的激发波长的光线，根据上述发光材料的种类来选择。上述光源例如可以举出点光源(Hamamatsu Photonics公司制造、“LC-8”等)、氙气闪光灯(Heraeus公司制造、“CW Lamp”等)、黑光灯(井内盛荣堂公司制造、“Carry hand”)等。
对上述照射的光线的输出功率没有特别限定，优选为10mW/cm2以上。通过照射10mW/cm2以上的光线，能够显示外观性优异的渐变图案。上述照射的光线的输出功率的更优选下限为30mW/cm2，进一步优选下限为50mW/cm2，特别优选下限为100mW/cm2。对上述照射的光线的输出功率的上限没有特别限定，从不使装置大型化的观点出发，优选为1000mW/cm2以下。
通过能够调整上述照射的光线的输出功率，能够使所显示的渐变图案自如地变化。
需要说明的是，上述照射的光线的输出功率能够通过利用配置于离光源10cm的位置的激光功率计(例如OPHIR JAPAN LTD.制造、“光束轨迹功率测定传感器3A-QUAD”等)测定照射强度来进行测定。
上述照射的光线的照射直径优选为0.1cm以上。若上述照射直径为0.1cm以上，则容易显示出外观性优异的渐变图案。上述照射的光线的照射直径更优选为0.5cm以上，进一步优选为1.0cm以上，特别优选为3.0cm以上。对上述照射的光线的照射直径的上限没有特别限定，若考虑夹层玻璃的大小，则实质上为50cm以下。
需要说明的是，上述照射的光线的照射直径能够通过利用配置于离光源10cm的位置的激光功率计(例如OPHIR JAPAN LTD.制造、“光束轨迹功率测定传感器3A-QUAD”等)测定照射强度来进行测定。此时，特别是在照射的光线不为圆形的情况、为椭圆形的情况下，将与光轴垂直且与夹层玻璃的厚度方向为同一平面状的方向的直径作为照射直径。
本发明的显示装置中，上述夹层玻璃与上述光源按照由上述光源照射的光线从上述夹层玻璃的周边部向夹层玻璃的内部照射的方式进行配置。
需要说明的是，本说明书中，夹层玻璃的周边部是指从夹层玻璃的端部起处于30cm的距离的空间。此时，只要能够通过导光膜或光纤等导光材料将由光源照射的光线从夹层玻璃的周边部导至夹层玻璃的内部，则光源本体可以不配置于夹层玻璃的周边部。
图4中示出说明夹层玻璃与光源的位置关系的示意图。
图4的(a)中，夹层玻璃4具有在一对玻璃板42之间层叠有包含热塑性树脂和发光材料的夹层玻璃用中间膜41的结构。光源5按照所照射的光线从夹层玻璃4的周边部向内部进行照射的方式来配置。
若从光源5照射光线，则夹层玻璃用中间膜41中包含的发光材料发光。此时，光线从周边部向内部照射，由此，在距离光源近的部位以更高的发光强度进行发光，而在距离光源远的部位因光线衰减而使发光强度降低。其结果，显示出发光强度从距离光源近的部位向距离光源远的部位而不同的渐变图案。该渐变图案能够通过调整所照射的光线的输出功率而变化，另外，也可以通过停止光线的照射而消失。
图4的(b)中，夹层玻璃4的表面方向与从光源5照射的光线的光轴所成的角度6优选为30°以下，更优选为15°以下。若角度6为30°以下，则能够提高渐变图案的对比度。由于充分的光线射入至夹层玻璃的中央部，能够扩大可显示渐变图案的范围，因而夹层玻璃4的表面方向与从光源5照射的光线的光轴所成的角度6优选为0.01°以上，更优选为0.05°以上，进一步优选为0.1°以上，特别优选为0.5°以上。需要说明的是，根据所显示的渐变，夹层玻璃4的表面方向与从光源5照射的光线的光轴所成的角度6也可以为0°，但由于在目视确认上可得到充分长度的渐变，因而优选超过0°。
需要说明的是，渐变图案也可以通过调整角度6而发生变化。
本发明的显示装置能够使显示于夹层玻璃上的渐变图案自如地变化，或者能够转换成透明的状态，因而适合用于要求外观性、隐私保护性、遮光性等的用途。例如，适合于汽车车顶用玻璃或建筑物用窗玻璃。
另外，包含本发明的显示装置的汽车车顶用玻璃、建筑物用窗玻璃也是本发明之一。
发明的效果
根据本发明，可以提供一种能够显示渐变图案的显示装置、包含该显示装置的汽车车顶用玻璃和建筑物用窗玻璃，该显示装置能够使夹层玻璃上的渐变图案自如地变化，或者能够转换成透明的状态。
附图说明
图1是说明剖面形状为楔形的本发明的夹层玻璃用中间膜的方式的一例的示意图。
图2是说明剖面形状为楔形的本发明的夹层玻璃用中间膜的方式的一例的示意图。
图3是说明剖面形状为楔形的本发明的夹层玻璃用中间膜的方式的一例的示意图。
图4是说明本发明的显示装置中的夹层玻璃与光源的位置关系的示意图。
具体实施方式
下面，举出实施例对本发明的方式进行更详细的说明，但本发明并不仅限于这些实施例。
(关于发光材料)
实施例中使用了以下的发光材料。
·Eu(TFA)3phen
·Eu(HFA)3phen
·Tb(HFA)3phen
·Tb(TFA)3phen
·2，5-二羟基对苯二甲酸二乙酯(Aldrich公司制造的“2，5-二羟基对苯二甲酸二乙酯”)
作为市售品的2，5-二羟基对苯二甲酸二乙酯以外的四种发光材料如下制备。
(1)Eu(TFA)3phen的制备
将乙酸铕(Eu(CH3COO)3)12.5mmol溶解于50mL的蒸馏水中，添加三氟乙酰丙酮(TFA、CH3COCH2COCF3)33.6mmol，在室温下搅拌3小时。将沉淀的固体过滤、水洗后，用甲醇和蒸馏水进行重结晶而得到Eu(TFA)3(H2O)2。将所得到的络合物Eu(TFA)3(H2O)25.77g和1，10-菲咯啉(phen)2.5g溶解于100mL的甲醇中，进行12小时的加热回流。12小时后，通过减压蒸馏除去而去除甲醇，得到白色产物。用甲苯清洗该粉末，通过吸滤而去除未反应的原料后，减压蒸馏除去甲苯，得到粉体。通过甲苯、己烷的混合溶剂进行重结晶，由此得到Eu(TFA)3phen。
(2)Eu(HFA)3phen的制备
将乙酸铕(Eu(CH3COO)3)12.5mmol溶解于50mL的蒸馏水中，添加六氟乙酰丙酮(HFA)33.6mmol，在室温下搅拌3小时。将沉淀的固体过滤、水洗后，用甲醇和蒸馏水进行重结晶，得到Eu(HFA)3(H2O)2。将所得到的络合物(Eu(HFA)3(H2O)2)7.20g和1，10-菲咯啉(phen)2.5g溶解于100mL的甲醇中，进行12小时的加热回流。12小时后，通过减压蒸馏除去而去除甲醇，得到白色产物。用甲苯清洗该粉末，通过吸滤而去除未反应的原料后，减压蒸馏除去甲苯，得到粉体。通过甲苯、己烷的混合溶剂进行重结晶，由此得到Eu(HFA)3phen。
(3)Tb(HFA)3phen的制备
将乙酸铽(Tb(CH3COO)3)12.5mmol溶解于50mL的蒸馏水中，添加六氟乙酰丙酮(HFA、CF3COCH2COCF3)33.6mmol，在室温下搅拌3小时。将沉淀的固体过滤、水洗后，用甲醇和蒸馏水进行重结晶，得到Tb(HFA)3(H2O)2。将所得到的络合物Tb(HFA)3(H2O)27.26g和1，10-菲咯啉(phen)2.5g溶解于100mL的甲醇中，进行12小时的加热回流。12小时后，通过减压蒸馏除去而去除甲醇，得到白色产物。用甲苯清洗该粉末，通过吸滤而去除未反应的原料后，减压蒸馏除去甲苯，得到粉体。通过甲苯、己烷的混合溶剂进行重结晶，由此得到Tb(HFA)3phen。
(4)Tb(TFA)3phen的制备
代替六氟乙酰丙酮而使用三氟乙酰丙酮，除此以外与Tb(HFA)3phen同样地得到Tb(TFA)3phen。
(关于热塑性树脂)
实施例中，作为热塑性树脂，使用了按照以下步骤制备的聚乙烯醇缩丁醛。
向安装有搅拌机的2m3反应器中装入PVA(聚合度1700、皂化度99摩尔％)的7.5质量％水溶液1700kg和正丁醛74.6kg、2，6-二叔丁基-4-甲基苯酚0.13kg，将整体冷却至14℃。向其中添加浓度30质量％的硝酸99.44L，开始PVA的缩丁醛化。在添加结束后的10分钟后开始升温，用90分钟升温至65℃，进而进行120分钟的反应。之后，将冷却至室温而析出的固体成分过滤后，用相对于固体成分以质量计为10倍量的离子交换水清洗10次。之后，用0.3质量％的碳酸氢钠水溶液充分进行中和，进而用相对于固体成分以质量计为10倍量的离子交换水清洗10次，脱水后使其干燥，从而得到聚乙烯醇缩丁醛(PVB)。
(实施例1～6)
(1)夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃的制造
向三乙二醇二-2-乙基己酸酯(3GO)40重量份中加入Eu(TFA)3phen 0.2重量份，制备出发光性的增塑剂溶液。利用混炼辊对所得到的增塑剂溶液的全部量和聚乙烯醇缩丁醛100重量份进行充分混炼，由此制备出树脂组合物。
利用挤出机挤出所得到的树脂组合物，得到夹层玻璃用中间膜(厚度760μm)。
需要说明的是，对于所得到的夹层玻璃用中间膜，使用ICP发光分析装置(岛津制作所制造、“ICPE-9000”)测定钠、钾和镁的含量的合计，结果为5ppm。
将所得到的夹层玻璃用中间膜层叠于纵5cm×横5cm的一对透明玻璃(厚度2.5mm)之间，得到层叠体。用真空层压机将所得到的层叠体在90℃下保持30分钟，同时进行真空压制来进行压接。压接后，在140℃、14MPa的条件下用高压釜进行20分钟的压接，得到夹层玻璃。
(2)显示装置的制造
将所得到的夹层玻璃与汞光源(Asahi Spectra Co.，Ltd.制造、“REX-250”)组合而得到显示装置，所述汞光源通过光源的输出功率调整、专用的带通滤波器(AsahiSpectra Co.，Ltd.制造、“LX0405”)、棒状透镜(Asahi Spectra Co.，Ltd.制造)和光纤(Asahi Spectra Co.，Ltd.制造)而能够调整光线的输出功率或波长。此时，光轴位于夹层玻璃内的夹层玻璃用中间膜的厚度方向的中央部，并且将光源配置于距离夹层玻璃的端部1cm的位置，得到显示装置。
(3)渐变图案的显示
将所得到的显示装置配置于暗室下，使光源的输出功率、以及夹层玻璃的表面方向与从光源照射的光线的光轴所成的角度如表1那样，照射光线。
在距离夹层玻璃上的配置光源一侧的端部为0mm、10mm、30mm、50mm的位置，相对于夹层玻璃的表面方向垂直地配置亮度计(TOPCON TECHNOHOUSE CORPORATION.制造、“SR-3AR”)，测定夹层玻璃的亮度。
其结果，在实施例1～5中，能够显示出亮度从端部起随着距离而变化的非常美丽的渐变图案。另外，在未照射光线的实施例6中，能够使夹层玻璃透明。
[表1]
(实施例7～22)
如表2～表4那样变更发光材料的种类、含量、光线的强度、照射直径、夹层玻璃的表面方向与从光源照射的光线的光轴所成的角度，除此以外利用与实施例1同样的方法，制造出夹层玻璃用中间膜、夹层玻璃和显示装置。
与实施例1～5同样地确认渐变图案的显示，结果能够显示出亮度从端部起随着距离而变化的非常美丽的渐变图案。
[表2]
[表3]
[表4]
工业上的可利用性
根据本发明，可以提供一种能够显示渐变图案的显示装置、包含该显示装置的汽车车顶用玻璃和建筑物用窗玻璃，该显示装置能够使夹层玻璃上的渐变图案自如地变化，或者能够转换成透明的状态。
附图标记说明
1 夹层玻璃用中间膜
11 发光层
12 形状辅助层
2 夹层玻璃用中间膜
21 发光层
22 形状辅助层
23 形状辅助层
3 夹层玻璃用中间膜
31 发光层
32 形状辅助层
33 形状辅助层
4 夹层玻璃
41 夹层玻璃用中间膜
42 玻璃板
5 光源
6 夹层玻璃4的表面方向与从光源5照射的光线的光轴所成的角度

Claims (8)

1.一种能够显示渐变图案的显示装置，其特征在于，其具有夹层玻璃和光源，该夹层玻璃在一对玻璃板之间层叠有包含热塑性树脂和发光材料的夹层玻璃用中间膜，该光源照射所述发光材料的激发波长的光线，
所述夹层玻璃和所述光源按照由所述光源照射的光线从所述夹层玻璃的周边部向所述夹层玻璃的内部照射的方式进行配置。
2.根据权利要求1所述的能够显示渐变图案的显示装置，其特征在于，夹层玻璃的表面方向与由光源照射的光线的光轴所成的角度为30°以下。
3.根据权利要求2所述的能够显示渐变图案的显示装置，其特征在于，夹层玻璃的表面方向与由光源照射的光线的光轴所成的角度为0.1°以上且30°以下。
4.根据权利要求1、2或3所述的能够显示渐变图案的显示装置，其特征在于，夹层玻璃用中间膜中的发光材料的含量相对于热塑性树脂100重量份为0.01重量份以上且15重量份以下。
5.根据权利要求1、2、3或4所述的能够显示渐变图案的显示装置，其特征在于，由光源照射的光线的强度为50mW/cm2以上。
6.根据权利要求1、2、3、4或5所述的能够显示渐变图案的显示装置，其特征在于，由光源照射的光线的照射直径为0.5cm以上。
7.一种汽车车顶用玻璃，其特征在于，其包含权利要求1、2、3、4、5或6所述的显示装置。
8.一种建筑物用窗玻璃，其特征在于，其包含权利要求1、2、3、4、5或6所述的显示装置。
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