CN108203771B - 灰金合金 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及无镍、无钴、无铁、无银、无锆、无铌、无铬、无铟、无镓和无锰的灰金合金，其包含，以重量百分比表示，75.0至76.5％的Au、15至23％的Pd、1至7％的Cu和0至5％的至少一种合金元素Ir、Ru、B和Re，所述合金的所有元素的各自百分比合计为100％。
Description
技术领域
本发明涉及无镍、无钴、无铁、无银、无锆、无铌、无铬、无铟、无镓和无锰的灰金合金。本发明还涉及包含至少一个由这样的合金制成的部件的钟表或珠宝首饰。
背景技术
市场上主要有两类灰金合金(grey gold alloys)：其中金的增白金属是镍的合金，和其中这种金属是钯的合金。但是，由于它们与皮肤接触时的过敏性质(这阻碍它们用于外部钟表部件)，含镍的合金越来越少使用，因此，钯合金用于这一功能。
意在用于钟表和珠宝领域的灰金合金必须满足首先与它们的亮度/白度相关，其次与它们的变形能力相关的两个限制。它们因此必须具有纯白颜色和亮度和优异的延展性和耐腐蚀性。更具体地，所需灰金合金必须具有使得L≥80、a*<1.5和b*<7，优选b*<6，优选b*<5的在L*a*b颜色空间(CIE 1976)中的值和在140HV至225HV之间的Vickers硬度，最低值对变形而言最有利。
由于钯的增白效应低于镍，这些合金必须具有高钯含量，这限制它们的机械性质。此外，通常利用镀铑改进该合金的颜色和反射性，以在镶嵌中使用该合金时增强珠宝的亮度。
这种镀铑是主要的长期缺陷，因为大约1至5微米的铑镀层总是最终被磨掉。因此，由于需要遮盖该合金和铑改善层之间的颜色差异，售后服务面对昂贵的补镀操作。
可以通过下文提到几个参考文献比较这些颜色。
EP专利1010768涉及具有在12至14％之间的钯含量并且还包含铜的18开灰金合金，其产生使得1.8<a*<2.3和7<b*<10的在L*a*b颜色空间中的颜色值。
EP专利1227166涉及包含铜和锰的18开无钯灰金合金，其产生使得2.6<a*<6和10<b*<13的在L*a*b颜色空间中的颜色值。
EP专利1245688涉及具有在5至7％之间的钯含量，还包含铜和银的18开灰金合金，其产生使得1.5<a*<4.5和10.5<b*<15.2的在L*a*b颜色空间中的颜色值。
这三个专利中提出的合金的a*和b*颜色值太高以致无法声称不必通过镀铑改进表面。
公开号为EP2546371A1的专利申请涉及具有在2至12％之间的钯含量和在13至23％之间的铬含量的18开灰金合金，这产生使得0.25<a*<0.7和3<b*<4.2的在L*a*b颜色空间中的颜色值。
EP专利No 2427582B1涉及具有在18至24％之间的钯含量并包含1至6％的包含Zr、Nb或Mn的各种元素的18开灰金合金，这产生使得1.1<a*<1.5和4.5<b*<5.7的在L*a*b颜色空间中的颜色值。
后两个专利申请中描述的合金具有足以断言不必通过镀铑改进表面的a*和b*颜色值。但是，这些合金的硬度-370HV和276HV-太高。
表1和2概括现有技术中之前公开的合金的状况。
| Au | Pd | Ag | Ga | Fe | Cu | Cr | Mn | Zr | Nb | In | Zn | Si | HV | |
| A | 751 | 130 | 3.5 | 101 | 15 | 145 | ||||||||
| B | 751 | 179 | 50 | 19 | 1 | 165 | ||||||||
| C | 751 | 70 | 10 | 129 | 40 | 188 | ||||||||
| D | 751 | 70 | 30 | 149 | 370 | |||||||||
| E | 751 | 190 | 19 | 20 | 20 | 276 | ||||||||
| F | 751 | 210 | 20 | 19 | 184 |
-表1–
-表2-
EP专利申请3070182A1涉及无镍、无钴、无铁、无银、无铜、无锆、无铌、无铬和无锰的灰金合金，其包含，以重量百分比表示，75.0至76.5％的Au、15至23％的Pd、0.5至5％的Rh、0至7％的Pt和0至5％的至少一种合金元素Ir、Ru、Ti、In、Ga、B和Re，该合金的所有元素的各自百分比合计为100％。
由于其贵金属含量，这种合金只能专门用于制造高级珠宝。
发明内容
因此本发明的一个目的是通过提供一种无镍、无钴、无铁、无银、无锆、无铌、无铬、无铟、无镓和无锰的灰金合金而显著改进灰金合金，其省略镀铑而不降低该合金的可变形性质。
因此本发明的一个目的是通过提供无镍、无钴、无铁、无银、无锆、无铌、无铬、无铟、无镓和无锰的灰金合金而显著改进灰金合金，其可变形性允许通过冷轧和冷拉技术变换形式而没有开裂风险并且在制造上经济。
本发明的另一目的是提供一种无镍、无钴、无铁、无银、无锆、无铌、无铬、无铟、无镓和无锰的灰金合金，其提供颜色和白度足够的亮度之间的有利折衷以满足外部钟表部件领域的审美要求，由此避免镀铑操作。
本发明的另一目的是提供一种无镍、无钴、无铁、无银、无锆、无铌、无铬、无铟、无镓和无锰的灰金合金，其容易抛光并在抛光后具有高白度水平。
本发明的另一目的是提供一种无镍、无钴、无铁、无银、无锆、无铌、无铬、无铟、无镓和无锰并具有较低生产成本的灰金合金。
为此，本发明涉及一种无镍、无钴、无铁、无银、无锆、无铌、无铬、无铟、无镓和无锰并包含，以重量百分比表示，75.0至76.5％的Au、15至23％的Pd、1至7％的Cu和0至5％的至少一种合金元素Ir、Ru、B和Re的灰金合金，所述合金的所有元素的各自百分比合计为100％。
使用符合上述定义的合金，获得满足对意在用于钟表和珠宝领域的合金的所有要求的灰金合金，特别是在颜色、亮度、生产成本和无开裂风险的冷加工能力方面。这兼具优异的耐腐蚀性。
本发明还涉及包含至少一个由如上定义的合金制成的部件的钟表或珠宝首饰。此部件是例如表壳、表盘、镯链或腕带、链扣、珠宝或配件。
本发明还涉及如上定义的合金在钟表或珠宝首饰中的用途。
具体实施方式
优选实施方案的详述
本发明的合金是一种无镍、无钴、无铁、无银、无铟、无镓、无锰、无锆、无铬和无铌的灰金合金。
根据第一实施方案，该金合金是18开合金并包含，以重量百分比表示，75.0至76.5％的Au、15至23％的Pd、1至7％的Cu和0至5％的至少一种合金元素Ir、Ru、B和Re，所述合金的所有元素的各自百分比合计为100％。
根据第二实施方案，该金合金是18开合金并包含，以重量百分比表示，75.0至76.5％的Au、17至22.5％的Pd、2至7％的Cu和0至5％的至少一种合金元素Ir、Ru、B和Re，所述合金的所有元素的各自百分比合计为100％。
根据第三实施方案，该金合金是18开合金并包含，以重量百分比表示，75.0至76.5％的Au、18至22.5％的Pd、2至6.5％的Cu和0至4％的至少一种合金元素Ir、Ru、B和Re，所述合金的所有元素的各自百分比合计为100％。
根据第四实施方案，该金合金是18开合金并包含，以重量百分比表示，75.0至76.5％的Au、18.5至22％的Pd、2.5至6.5％的Cu和0至3％的至少一种合金元素Ir、Ru、B和Re，所述合金的所有元素的各自百分比合计为100％。
根据第五实施方案，该金合金是18开合金并包含，以重量百分比表示，75.0至76.5％的Au、18.5至21.5％的Pd、3至6％的Cu和0至2.5％的至少一种合金元素Ir、Ru、B和Re，所述合金的所有元素的各自百分比合计为100％。
根据第六实施方案，该金合金是18开合金并包含，以重量百分比表示，75.0至76.5％的Au、19至21％的Pd、3.5至5.5％的Cu和0至1.8％的至少一种合金元素Ir、Ru、B和Re，所述合金的所有元素的各自百分比合计为100％。
根据上述实施方案的一个变体，该金合金也可以无铑。
根据上述实施方案的任一变体，该金合金可以包含至少一种元素Ir、B，各元素的比例在0.002至1重量％之间。
在该合金包含B的上述实施方案的任一变体中，B的比例优选在0.002至0.2％之间，更优选在0.08至0.2％之间。
在该合金包含Ir的上述实施方案的任一变体中，Ir的比例优选在0.002至0.13重量％之间。
在该合金包含Re的上述实施方案的任一变体中，Re的比例优选在0.001至0.05重量％之间，更优选在0.001至0.002重量％之间。
在该合金包含Ru的上述实施方案的任一变体中，Ru的比例优选在0.002至1重量％之间，更优选在0.008至0.015重量％之间。
在一种特别优选的组合物中，根据本发明的金合金是18开合金并包含，以重量百分比表示，75.0至76.5％的Au、19至21％的Pd、3.5至5.5％的Cu和0.08至0.2％的B，所述合金的所有元素的各自百分比合计为100％。
本发明的金合金特别用于制造钟表或珠宝首饰。在这种用途中，该合金避免对在钟表和珠宝领域中为赋予处理过的部件亮度和具有令人满意的白度的颜色而常用的铑电镀的需要。
为了制备根据本发明的灰金合金，程序如下：
该合金组合物中涉及的主要元素具有千分之999至999.9的纯度并脱氧。
将该合金组合物的元素置于坩埚中并加热直至元素熔融。
在密封感应炉中在氮气分压下进行加热。
将熔融合金倒入锭模中。
在固化后，水淬硬化该锭块。
接着将硬化锭块冷轧，然后退火。各退火之间的应变硬化率为66至80％。
各退火操作持续20至30分钟并在由N2和H2构成的还原气氛中在900℃下进行。
通过水淬实现各退火之间的冷却。
根据下表3中列出的条件制造下列实施例并且都涉及18开灰色金合金，为比较用途(实施例1至3)和根据本发明(实施例4和5)制造。所示比例以重量百分比表示。
| Au | Pd | B | Cu | |
| N° | ％ | ％ | ％ | ％ |
| 1(comp.) | 75.1 | 15 | 0 | 9.9 |
| 2(comp.) | 75.1 | 17.5 | 0 | 7.4 |
| 3(comp.) | 75.1 | 24.9 | 0 | 0 |
| 4(inv.) | 75.2 | 20 | 0.13 | 4.67 |
| 5(inv.) | 75.1 | 19.5 | 0.08 | 5.31 |
-表3-
下表4列出获自表1的实施例N°1至N°5的合金的不同性质。
表4特别提供关于在退火态下的合金的Vickers硬度和关于在三轴坐标系中测得的颜色的指示。
这种三维测量系统被称作CIELab，CIE是International Commission onIllumination的首字母缩略词且Lab是三坐标的轴；L轴测量白-黑分量(黑＝0；白＝100)，a轴测量红-绿分量(红＝正值+a；绿＝负值-a)，且b轴测量黄-蓝分量(黄＝正值+b；蓝＝负值-b)。(参见International Commission on Illumination建立的Internation standardISO 7724)。
用MINOLTA CM 3610d装置在下列条件下测量色度值：
光源:D65
倾斜:10°
测量:SCI+SCE(包括+不包括镜面分量)
UV:100％
焦距:4mm
校准标准:黑体和白体
| N° | L | a* | b* | HV硬度 |
| 1(comp.) | 80.15 | 1.72 | 6.28 | 128 |
| 2(comp.) | 80.31 | 1.50 | 5.79 | 122 |
| 3(comp.) | 80.44 | 1.19 | 4.41 | 117 |
| 4(inv.) | 80.49 | 1.46 | 5.21 | 174 |
| 5(inv.) | 80.70 | 1.41 | 5.25 | 163 |
-表4-
开发本发明的18开灰金合金(实施例4和5)并测试变形以满足意在用于钟表和珠宝领域的合金所需的亮度/白度、变形能力和生产成本的三重限制。该合金因此呈现使得L≥80、a*<1.5和b*<5.5的颜色值、在140HV至225HV之间，优选在140HV至180HV之间的硬度和降低的生产成本。
现有技术和对比例(实施例1至3)的合金不符合这种三重限制。
Claims (16)
1.一种灰金合金，其无镍、无钴、无铁、无银、无锆、无铌、无铬、无铟、无镓和无锰，以重量百分比表示，其由下列元素组成：
75.0至76.5％的Au，
15至23％的Pd，
1至7％的Cu，
大于0至5％的B加上任选的至少一种合金元素Ir、Ru和Re，
所述合金的所有元素的各自百分比合计为100％。
2.根据权利要求1的灰金合金，以重量百分比表示，其由下列元素组成：75.0至76.5％的Au、17至22.5％的Pd、2至7％的Cu和大于0至5％的B加上任选的至少一种合金元素Ir、Ru和Re，所述合金的所有元素的各自百分比合计为100％。
3.根据权利要求1的灰金合金，以重量百分比表示，其由下列元素组成：75.0至76.5％的Au、18至22.5％的Pd、2至6.5％的Cu和大于0至4％的B加上任选的至少一种合金元素Ir、Ru和Re，所述合金的所有元素的各自百分比合计为100％。
4.根据权利要求1的灰金合金，以重量百分比表示，其由下列元素组成：75.0至76.5％的Au、18.5至22.5％的Pd、2至6.5％的Cu和大于0至3％的B加上任选的至少一种合金元素Ir、Ru和Re，所述合金的所有元素的各自百分比合计为100％。
5.根据权利要求1的灰金合金，以重量百分比表示，其由下列元素组成：75.0至76.5％的Au、18.5至21.5％的Pd、3至6％的Cu和大于0至2.5％的B加上任选的至少一种合金元素Ir、Ru和Re，所述合金的所有元素的各自百分比合计为100％。
6.根据权利要求1的灰金合金，以重量百分比表示，其由下列元素组成：75.0至76.5％的Au、19至21％的Pd、3.5至5.5％的Cu和大于0至1.8％的B加上任选的至少一种合金元素Ir、Ru和Re，所述合金的所有元素的各自百分比合计为100％。
7.根据权利要求1的合金，其特征在于所述合金包含至少一种元素Ir、B，各元素的比例在0.002至1重量％之间。
8.根据权利要求1的合金，其特征在于所述合金包含0.002至0.2重量％的B。
9.根据权利要求8的合金，其特征在于所述合金包含0.08至0.2重量％的B。
10.根据权利要求1的合金，其特征在于所述合金包含0.002至0.13重量％的Ir。
11.根据权利要求1的合金，其特征在于所述合金包含0.001至0.05重量％的Re。
12.根据权利要求1的合金，其特征在于所述合金包含0.002至1重量％的Ru。
13.钟表或珠宝首饰，其包含至少一个由根据权利要求1至12任一项的合金制成的部件。
14.根据权利要求13的钟表或珠宝首饰，其特征在于所述部件选自表壳、表盘、镯链或腕带、链扣和珠宝。
15.根据权利要求13的钟表或珠宝首饰，其特征在于所述部件选自配件。
16.根据权利要求1至12任一项的合金在钟表或珠宝首饰中的用途。
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