CN108183253A - 氨气自呼吸式结构的热再生氨电池及制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了氨气自呼吸式结构的热再生氨电池及制备方法；一种氨气自呼吸式结构的热再生氨电池，包括按从左往右顺序设置的阴极腔室、阴离子交换膜和阳极腔室；在阴极腔室内设置有阴极泡沫铜金属电极，在阳极腔室内设置有阳极泡沫铜金属电极；其特征在于：在阳极腔室右侧设置有气体扩散层，该气体扩散层右侧设置有氨气腔室；在阳极腔室的顶部设置有阳极电解液出入口，阴极腔室的顶部设置有阴极电解液出入口；氨气腔室的底部设置有氨气进口；本发明将氨气经气体腔室进入，由阳极腔室气体扩散层一侧向阴离子交换膜一侧扩散，在阳极腔室内形成氨气浓度梯度，减缓了氨渗透现象，从而实现氨传输的调控；具有良好的应用前景。

Description

氨气自呼吸式结构的热再生氨电池及制备方法
技术领域
本发明涉及热再生氨电池,具体涉及一种氨气自呼吸式结构的热再生氨电池及制备方法。
背景技术
热再生氨电池(Thermally Regenerative Ammonia-based Battery，TRAB)是一种通过热分解反应将热能转化为物质的化学能，再通过电极反应将化学能最终转化为电能，最终实现低温余热利用的新型电化学系统产电技术。
热再生氨电池利用阴阳极在不同氨浓度条件下产生电势差，形成电流产生电流，其能量来源于金属氨络合物的形成。TRAB主要由阳极和阴极组成，中间以阴离子交换膜分隔。阴、阳极电极均为金属铜电极。
作为电化学系统产电技术的一种，TRAB内阻也可以分为电化学反应过程控制的传荷内阻、电池结构及材料决定的欧姆内阻和物质传输控制的传质内阻。研究表明，采用优化的电池结构、较小的电极间距和导电性较佳的电极材料均可以降低电池欧姆内阻，从而提高电池性能。
传统TRAB的研究，普遍采用双腔室结构，反应过程中向阳极腔室中加入氨水。由于阴离子交换膜的选择透过性存在一定的局限性，使得阳极电解液中的氨分子透过阴离子交换膜进入阴极电解液中，即存在氨渗透问题，形成混合电位，从而影响电池的性能。
发明内容
本发明所要解决的技术问题在于提供一种氨气自呼吸式结构的热再生氨电池及制备方法，以解决传统氨电池存在的氨渗透等问题。
为了解决上述技术问题，本发明的技术方案是，一种氨气自呼吸式结构的热再生氨电池，包括按从左往右顺序设置的阴极腔室、阴离子交换膜和阳极腔室；在阴极腔室内设置有阴极泡沫铜金属电极，在阳极腔室内设置有阳极泡沫铜金属电极；其特征在于：在阳极腔室右侧设置有气体扩散层，该气体扩散层右侧设置有氨气腔室；在阳极腔室的顶部设置有阳极电解液出入口，阴极腔室的顶部设置有阴极电解液出入口；氨气腔室的底部设置有氨气进口。
本发明将氨气经气体腔室进入，由阳极腔室气体扩散层一侧向阴离子交换膜一侧扩散，在阳极腔室内形成氨气浓度梯度，在反应过程中减小了阴离交换膜阳极侧氨浓度，减缓氨渗透现象。同时由于采用泡沫铜金属电极，不但增加氨气向阴极的传输阻力，而且在氨气扩散过程中不断与泡沫铜金属电极反应消耗减，进一步减缓氨渗透现象，从而实现氨传输的调控。
根据本发明所述的氨气自呼吸式结构的热再生氨电池的优选方案，所述气体扩散层由碳纸或碳布构成，该碳纸或碳布的表面涂覆有聚四氟乙烯。
本发明的第二个技术方案是，一种氨气自呼吸式结构的热再生氨电池的制备方法，包括：
步骤一：将阴极腔室、阴离子交换膜和阳极腔室按从左往右顺序设置；
步骤二：阴极腔室在阴极腔室内插入阴极泡沫铜金属电极，在阳极腔室内插入阳极泡沫铜金属电极；
其特征在于：
步骤三：在阳极腔室右侧设置气体扩散层，再在该气体扩散层右侧设置氨气腔室；
步骤四：将阳极泡沫铜金属电极与阴极泡沫铜金属电极通过外电路连接；
步骤五：在阴极腔室和阳极腔室内分别注入阴极电解液和阳极电解液，并往氨气腔室内鼓入氨气；
步骤六：氨气由氨气腔室透过气体扩散层向阳极腔室中的阳极电解液中扩散，并向阴离子交换膜一侧扩散，扩散过程中氨分子与阳极泡沫铜电极发生络合反应产生铜离子和电子，产生的电子通过外电路定向移动到阴极泡沫铜金属电极，同时电解液中的阴离子通过阴离子交换膜迁移形成离子电流，从而形成一个完整的回路。
根据本发明所述的氨气自呼吸式结构的热再生氨电池的制备方法，其特征在于：所述气体扩散层采用如下方法制备：
A、取合适大小的碳纸或碳布，在无水乙醇中震荡以除去碳纸或碳布表面的碳颗粒；
B、将震荡后的碳纸或碳布置于烘箱中烘干，称重并记录；
C、将称重后的碳纸或碳布浸泡于5％～10％的聚四氟乙烯溶液中震荡若干分钟后，置入烘箱中烘干，再称重并记录；
D、重复步骤C，直至碳纸或碳布中聚四氟乙烯载量为10％～40％；
E、再将步骤获得的碳纸或碳布在300～360℃下烧结，烧结完成后冷却，即完成气体扩散层的制备。
本发明所述的氨气自呼吸式结构的热再生氨电池及制备方法的有益效果是：本发明将氨气经气体腔室进入，由阳极腔室气体扩散层一侧向阴离子交换膜一侧扩散，在阳极腔室内形成氨气浓度梯度，同时由于采用泡沫铜金属电极，具有较大的比表面积，有利于提升电池性能，泡沫铜金属电极不但增加氨气向阴极的传输阻力，而且在氨气扩散过程中不断与泡沫铜金属电极反应消耗减，进一步减缓了氨渗透现象，从而实现氨传输的调控，提高了电池性能；同时三维电极结构易于满足未来该电化学反应体系的放大化需求，具有良好的应用前景。
附图说明
图1是本发明所述的氨气自呼吸式结构的热再生氨电池结构示意图。
图2是本发明所述的氨气自呼吸式结构的热再生氨电池采用不同PTFE载量的气体扩散层的电流—功率曲线。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步的具体描述，但本发明的实施方式不限于此。
参见图1，一种氨气自呼吸式结构的热再生氨电池，包括按从左往右顺序设置的阴极腔室1、阴离子交换膜3和阳极腔室5；在阴极腔室1内设置有阴极泡沫铜金属电极2，在阳极腔室5内设置有阳极泡沫铜金属电极4；在阳极腔室5右侧设置有气体扩散层6，所述气体扩散层6由碳纸或碳布构成，该碳纸或碳布的表面涂覆有聚四氟乙烯。该气体扩散层6右侧设置有氨气腔室7；在阳极腔室5的顶部或者其他部位设置有阳极电解液出入口，阴极腔室的顶部或者其他部位设置有阴极电解液出入口；氨气腔室7的底部设置有氨气进口8。阳极腔室与阴离子交换膜以及阳极腔室与气体腔室之间由垫片密封；阴离子交换膜与阴极腔室之间由垫片密封。在阴极腔室1和阳极腔室5内分别设置有阴极电解液和阳极电解液，阴极电解液和阳极电解液均采用硝酸铜和硝酸铵的混合溶液。阴极泡沫铜金属电极2和阳极泡沫铜金属电极4通过负载连接。
一种氨气自呼吸式结构的热再生氨电池的制备方法，包括：
步骤一：将阴极腔室1、阴离子交换膜3和阳极腔室5按从左往右顺序设置；
步骤二：阴极腔室1在阴极腔室1内插入阴极泡沫铜金属电极2，在阳极腔室5内插入阳极泡沫铜金属电极4；
步骤三：在阳极腔室5右侧设置气体扩散层6，再在该气体扩散层6右侧设置氨气腔室7；
所述气体扩散层6采用如下方法制备：
A、取合适大小的碳纸或碳布，在无水乙醇中震荡30min以除去碳纸或碳布表面的碳颗粒；
B、将震荡后的碳纸或碳布置于80℃～90℃烘箱中烘干，称重并记录；
C、将称重后的碳纸或碳布浸泡于5％～10％的聚四氟乙烯溶液中震荡若干分钟后，置入80℃～90℃烘箱中烘干，再称重并记录；
D、重复步骤C，直至碳纸或碳布中聚四氟乙烯载量为10％～40％；
E、再将步骤获得的碳纸或碳布在300～360℃下烧结1小时左右，烧结完成后冷却，即完成气体扩散层的制备。
步骤四：将阳极泡沫铜金属电极4与阴极泡沫铜金属电极2通过外电路即负载连接；
步骤五：在阴极腔室1和阳极腔室5内分别注入阴极电解液和阳极电解液，并通过氨气腔室7的底部设置的氨气进口8往氨气腔室7内缓慢鼓入氨气；
步骤六：氨气由氨气腔室透过气体扩散层向阳极腔室中的阳极电解液中扩散，并向阴离子交换膜一侧扩散，扩散过程中氨分子与阳极泡沫铜电极发生络合反应产生铜离子和电子，产生的电子通过外电路定向移动到阴极泡沫铜金属电极2，同时电解液中的阴离子通过阴离子交换膜迁移形成离子电流，从而形成一个完整的回路。
在具体实施例中，阴极电解液和阳极电解液均采用硝酸铜和硝酸铵的混合溶液。
本发明的工作原理是：本发明阴极腔室1和阳极腔室5中间以阴离子交换膜AEM分隔。阴、阳极电极采用泡沫铜电极，支持电解质均为Cu(NO3)2和NH4NO3的混合溶液。当往氨气腔室鼓入氨气后，氨气由阳极腔室气体扩散层一侧向阴离子交换膜一侧扩散，在阳极腔室内形成氨气浓度梯度，即在阳极腔室的气体扩散层一侧氨气浓度高，在阳极腔室的阴离子交换膜一侧氨气浓度低；阳极泡沫铜被氨分子侵蚀发生络合反应，产生电子和四氨合铜离子。产生的电子通过外电路传递到阴极泡沫铜电极与阴极电解液中的Cu2+相结合，沉积在阴极泡沫铜电极表面。同时电解液中的阴离子通过阴离子交换膜迁移形成离子电流，从而形成一个完整的回路。
同时电池内部溶液保持电中性。阴阳极发生的反应如下：
阳极反应：
Cu(s)+4NH3(aq)—Cu(NH3)4 2+(aq)+2e-
E0＝-0.040V
阴极反应：Cu2+(aq)+2e-—Cu(s)
E0＝+0.340V
由此可见，标准工况下阴、阳极之间产生约为0.380V的理论电势差，电子在外电路的定向移动形成了电流。该电池产电持续性很好，只有当参加络合反应的氨分子耗尽或阴极电解液中的铜离子耗尽，阴、阳极反应才会停止，电池输出电压才会降为零值，电池停止工作。随着反应的不断进行，序批式工况下氨气逐渐被消耗完，四氨合铜离子浓度不断升高，同时阴极电解液中的Cu2+浓度也不断降低。
参见图2，在同一组实验中，采用改变气体扩散层结构的方法，分别使用了10％、20％、30％和40％三种不同PTFE载量的气体扩散层，观察不同气体扩散层结构对电池性能的影响。
比较性能曲线图，可以看到采用不同PTFE载量的气体扩散层进行实验。当PTFE载量从10％增加到20％，电池的性能有一个明显的提升，电池的最大功率密度从12.7Wm-2提高到19.5Wm-2。当流速继续增大到40％，性能下降到9.02Wm-2，这主要是因为增加PTFE载量影响气体扩散层结构，导致性能下降。说明了在一定范围内增加气体扩散层PTFE载量可以提升氨气自呼吸式热再生氨电池的性能。

Claims (4)

1.一种氨气自呼吸式结构的热再生氨电池，包括按从左往右顺序设置的阴极腔室(1)、阴离子交换膜(3)和阳极腔室(5)；在阴极腔室(1)内设置有阴极泡沫铜金属电极(2)，在阳极腔室(5)内设置有阳极泡沫铜金属电极(4)；其特征在于：在阳极腔室(5)右侧设置有气体扩散层(6)，该气体扩散层(6)右侧设置有氨气腔室(7)；在阳极腔室(5)的顶部设置有阳极电解液出入口，阴极腔室(1)的顶部设置有阴极电解液出入口；氨气腔室(7)的底部设置有氨气进口(8)。
2.根据权利要求1所述的氨气自呼吸式结构的热再生氨电池，其特征在于：所述气体扩散层(6)由碳纸或碳布构成，该碳纸或碳布的表面涂覆有聚四氟乙烯。
3.一种氨气自呼吸式结构的热再生氨电池的制备方法，包括：
步骤一：将阴极腔室(1)、阴离子交换膜(3)和阳极腔室(5)按从左往右顺序设置；
步骤二：在阴极腔室(1)内插入阴极泡沫铜金属电极(2)，在阳极腔室(5)内插入阳极泡沫铜金属电极(4)；
其特征在于：
步骤三：在阳极腔室(5)的右侧设置气体扩散层(6)，再在该气体扩散层(6)右侧设置氨气腔室(7)；
步骤四：将阳极泡沫铜金属电极(4)与阴极泡沫铜金属电极(2)通过外电路连接；
步骤五：在阴极腔室(1)和阳极腔室(5)内分别注入阴极电解液和阳极电解液，并往氨气腔室(7)内鼓入氨气；
步骤六：氨气由氨气腔室透过气体扩散层向阳极腔室中的阳极电解液中扩散，并向阴离子交换膜一侧扩散，扩散过程中氨分子与阳极泡沫铜电极发生络合反应产生铜离子和电子，产生的电子通过外电路定向移动到阴极泡沫铜金属电极(2)，同时电解液中的阴离子通过阴离子交换膜迁移形成离子电流，从而形成一个完整的回路。
4.根据权利要求3所述的氨气自呼吸式结构的热再生氨电池的制备方法，其特征在于：所述气体扩散层(6)采用如下方法制备：
A、取合适大小的碳纸或碳布，在无水乙醇中震荡以除去碳纸或碳布表面的碳颗粒；
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