CN107910484A - 一种采用陶瓷隔膜的快充锂离子电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种采用陶瓷隔膜的快充锂离子电池及其制备方法，该锂离子电池包含：正极极片、负极极片、陶瓷隔膜、电解液和外包装结构。正极极片包含：正极集流体以及涂敷在正极集流体上的正极材料；正极材料包含：镍钴锰三元材料。负极极片包含：负极集流体以及涂敷在负极集流体上的负极材料；负极材料包含：硬碳和石墨的混合材料。陶瓷隔膜为以PE/PP/PE复合膜为基体，单面涂覆陶瓷层的陶瓷隔膜，该陶瓷层为纳米Al2O3。陶瓷隔膜设置在正极极片与负极极片之间；陶瓷层与负极极片相对设置。本发明的电池能够具有很好的循环性能和安全性能，以3C倍率快速充电，电池快速充电循环500次后，容量剩余率仍在90%以上。

Description

一种采用陶瓷隔膜的快充锂离子电池及其制备方法
技术领域
本发明涉及一种快充锂离子电池，具体涉及一种采用陶瓷隔膜的快充锂离子电池及其制备方法。
背景技术
锂离子蓄电池自上世纪九十年代问世以来，经过十几年的飞速发展，技术已经相对比较成熟。锂离子电池具有能量密度高，循环性能好，无记忆效应等优点，随着研究过程的不断加深，电池性能不断地得到优化，其成熟性和安全性不断提高，在航空航天，水下装备，3C电子产品和新能源汽车等方面的不断推广和应用，成为目前应用前景最广的一款蓄电池。
目前，锂离子电池充电速率较低，一般在1C以内，充电时间较长（充电时间1h以上），这限制了其许多地方的应用领域。因此，为了缩短能够快充的锂离子电池，但是锂离子电池在快充过程中会影响电池的循环寿命和安全性。
发明内容
本发明的目的是提供一种采用陶瓷隔膜的快充锂离子电池及其制备方法，该电池解决了现有技术的快充锂离子电池的循环寿命和安全性较差的问题，能够具有很好的循环性能和安全性能， 以3C倍率快速充电，电池快速充电循环500次后，容量剩余率仍在90%以上。
为了达到上述目的，本发明提供了一种采用陶瓷隔膜的快充锂离子电池，该锂离子电池包含：正极极片、负极极片、陶瓷隔膜、电解液和外包装结构。
其中，所述的正极极片包含：正极集流体以及涂敷在正极集流体上的正极材料；所述的正极材料包含：镍钴锰三元材料。
其中，所述的负极极片包含：负极集流体以及涂敷在负极集流体上的负极材料；所述的负极材料包含：硬碳和石墨的混合材料。
其中，所述的陶瓷隔膜为以PE/PP/PE复合膜为基体，单面涂覆陶瓷层的陶瓷隔膜，该陶瓷层为纳米Al2O3。
其中，所述的陶瓷隔膜设置在正极极片与负极极片之间；所述的陶瓷层与所述的负极极片相对设置。
其中，所述的锂离子电池的电池容量大于等于1Ah，其3C充放电的恒流比大于等于80%。
在所述的硬碳和石墨的混合材料中，硬碳与石墨的质量比为4:6~2:8。
所述的基体的厚度为15μm ~20μm，所述的陶瓷涂层厚度为2μm ~4μm。
所述的正极材料还包含：粘结剂和正极导电剂；所述的负极材料还包含：粘结剂和负极导电剂；所述的正极材料在涂敷时，其压实密度为3.2-3.6mg/cm3；所述的负极材料在涂敷时，其压实密度为1.45-1.6mg/cm3。
所述的镍钴锰三元材料的克容量大于等于150mAh/g，所述的硬碳和石墨的混合材料的克容量大于320mAh/g。
所述的电解液包含：锂盐，该锂盐的浓度大于1mol/L。
所述的正极耳和负极耳均采用超声焊接方式制造；所述的外包装结构采用铝塑膜；所述的正极极片和负极极片上均设有极耳，正极极片的极耳引出作为正极极耳，负极极片的极耳引出作为负极极耳。
本发明还提供了一种根据所述的采用陶瓷隔膜的快充锂离子电池的制备方法，该方法包含：
步骤1：制备正极极片和负极极片；
步骤2：将所述的正极极片和负极极片交替堆积，中间分别用陶瓷隔膜隔开绝缘，并且陶瓷隔膜的陶瓷层与负极极片相对设置，在所述的正极极片和负极极片上均设有极耳，将正极极片的极耳焊接在一起引出正极极耳，负极极片的极耳焊接在一起引出负极极耳，得到电池电芯；
步骤3：将所述的电池电芯用铝塑膜包装，并除去水分；
步骤4：向所述的电池电芯中注入电解液，并封口静置；
步骤5：进行充放电，并进行抽真空除去气体，获得快充锂离子电池。
所述的正极极片的制备方法包含：将正极活性物质、导电剂和粘结剂通过混料、涂布、碾压和冲切过程，完成正极极片的制备；所述的负极极片的制备方法包含：将负极活性物质、导电剂和粘结剂通过混料、涂布、碾压和冲切过程，完成负极极片的制备。
在步骤3中，通过100℃烘烤除去水分。
本发明的采用陶瓷隔膜的快充锂离子电池及其制备方法，解决了现有技术的快充锂离子电池的循环寿命和安全性较差的问题，具有以下优点：
（1）本发明的电池通过采用陶瓷隔膜提升快充电池的安全性和寿命，循环性能好；
（2）本发明的电池单体比能量达到150Wh/kg以上，电池同时具有3C以上的快速充电能力，电池快速充电循环500次后，容量剩余率为90%以上；
（3）本发明的石墨负极材料中引入无定型结构的硬碳，有效地改善负极快速充电过程的表面现状，防止负极表面出现锂枝晶，提高电池的安全性；
（4）本发明的电池的正极和负极均控制压实密度，使其控制在适宜的范围内，具有好的倍率性能和快速充电能力；
（5）本发明的电池同时兼顾高的能量密度，快速充电能力和长循环寿命，为快充锂离子电池在新能源动力方面提供了基础。
附图说明
图1为本发明实施例1-3中制备的锂离子电池的4C充放电曲线图。
图2为发明实施例1-3中制备的锂离子电池的3C快速充放电循环容量变化曲线图。
具体实施方式
以下结合附图和实施例对本发明的技术方案做进一步的说明。
一种采用陶瓷隔膜的快充锂离子电池，该锂离子电池包含：正极极片、负极极片、陶瓷隔膜、电解液和外包装结构。
其中，正极极片包含：正极集流体以及涂敷在正极集流体上的正极材料；正极材料包含：镍钴锰三元材料。
其中，负极极片包含：负极集流体以及涂敷在负极集流体上的负极材料；负极材料包含：硬碳和石墨的混合材料。
其中，陶瓷隔膜为以PE/PP/PE复合膜为基体，单面涂覆陶瓷层的陶瓷隔膜，该陶瓷层为纳米Al2O3。
其中，陶瓷隔膜设置在正极极片与负极极片之间；陶瓷层与负极极片相对设置。
其中，锂离子电池的电池容量大于等于1Ah，其3C充放电的恒流比大于等于80%。目前，市场上的快充电池的恒流比大多都在80%以下，而恒流比越大，表明电极极化越好，快速充放电能力越强，本发明的电池的恒流比能够达到80%以上，具有很强的快速充放电能力。
上述PE/PP/PE复合膜可以通过湿法工艺合成。PE/PP/PE复合膜结合了PE隔膜的低闭孔温度和PP隔膜的高熔断温度优点，即当电池温度比较高时，PE膜发生闭孔，阻断了离子间的迁移和反应，防止反应的进一步发生，同时PP膜仍然可以保持支撑结构，防止电池正、负极直接接触进一步发生短路，从而达到了阻止电池热失控的效果。同时，考虑到快充电池在循环后期由于极化不断增大的原因，负极极片表面各处的差异增大，甚至部分地方有金属锂的出现，为了保证其安全性和循环性能，采用表面涂覆了陶瓷层的隔膜作为快充电池的隔膜，陶瓷层可以保证整个隔膜的强度。
上述纳米Al2O3较其他粒度的材料，有助于提高整个隔膜的机械强度的同时，保证了隔膜的孔隙率和透气度，保证了离子快速充放电过程的通畅。考虑到陶瓷层的引入会一定程度降低电池的倍率性能，本发明采用单面涂覆陶瓷层的陶瓷隔膜作为隔膜，并且针对快速充放电负极表面极化不均一的特点，在叠片工艺中，将涂覆有陶瓷层的隔膜一面与负极相对，保证充放电循环过程隔膜的完整性，进一步提高电池的安全性。
上述负极活性物质为添加硬碳的石墨复合负极材料。传统的层状石墨材料在锂离子的快速充电过程中较容易在表面形成一层金属锂，随着金属锂的不断增加，最终有可能形成锂枝晶，最终刺破隔膜造成电池的内短路，对电池的安全性产生隐患，本发明中通过在负极中引入无定型结构的硬碳，有效地改善负极表面产生锂枝晶状态，提高电池的快速充电倍率，进一步提高电池的安全性。
在硬碳和石墨的混合材料中，硬碳与石墨的配比关系着电池比能量和界面稳定性，硬碳的比例越多，则负极界面性能越好，但是由于硬碳的首次效率比较低，使得电池的能力密度有所下降。因此，硬碳的含量需要综合考虑，将硬碳与石墨的质量比为4:6~2:8，优选地，硬碳与石墨的质量比为3:7。制备的电池的负极界面性能、首次效率和能力密度均较好。
隔膜基体和陶瓷层的厚度越高，电池安全性越好，但是电池的快速充放电能力则下降，因此，为了保证锂离子的快速导通和电池的安全性，厚度不宜太大，也不宜太低，通过研究发现，基体的厚度为15μm ~20μm，陶瓷涂层厚度为2μm ~4μm。
正极材料还包含：粘结剂和正极导电剂；负极材料还包含：粘结剂和负极导电剂；正极材料在涂敷时，其压实密度为3.2-3.6mg/cm3；负极材料在涂敷时，其压实密度为1.45-1.6mg/cm3。正极压实密度过高，则影响其吸收电解液的能力，降低倍率性能，负极压实密度过大，则影响其快速充电能力，本发明的电池控制压实密度在适宜的范围，具有好的倍率性能和快速充电能力。
镍钴锰三元材料的克容量大于等于150mAh/g，硬碳和石墨的混合材料的克容量大于320mAh/g。
电解液包含：锂盐，该锂盐的浓度大于1mol/L。
为了使得极耳连接处更紧密，减小电池内阻，正极耳和负极耳均采用超声焊接方式制造。外包装结构采用铝塑膜；正极极片和负极极片上均设有极耳，正极极片的极耳引出作为正极极耳，负极极片的极耳引出作为负极极耳。
本发明采用同时兼顾快速充放电能力和能量密度的正、负极作为电极材料，具有快速离子导电能力的电解液作为传导，同时采用陶瓷隔膜提高快速充电电池的安全性，最终得到一种可3C持续充放电的快充锂离子电池。
一种根据采用陶瓷隔膜的快充锂离子电池的制备方法，该方法包含：
步骤1：制备正极极片和负极极片；
步骤2：将正极极片和负极极片交替堆积，中间分别用陶瓷隔膜隔开绝缘，并且陶瓷隔膜的陶瓷层与负极极片相对设置，在正极极片和负极极片上均设有极耳，将正极极片的极耳焊接在一起引出正极极耳，负极极片的极耳焊接在一起引出负极极耳，得到电池电芯；
步骤3：将电池电芯用铝塑膜包装，并除去水分；
步骤4：向电池电芯中注入电解液，并封口静置；
步骤5：进行充放电，并进行抽真空除去气体，获得快充锂离子电池。
正极极片的制备方法包含：将正极活性物质、导电剂和粘结剂通过混料、涂布、碾压和冲切过程，完成正极极片的制备；负极极片的制备方法包含：将负极活性物质、导电剂和粘结剂通过混料、涂布、碾压和冲切过程，完成负极极片的制备。
在步骤3中，通过100℃烘烤除去水分。
本发明的方法采用克容量大于150mAh/g的镍钴锰三元材料作为正极，克容量大于320mAh/g的硬碳和石墨材料作为负极，涂覆有陶瓷层的PE/PP/PE复合膜作为隔膜，最终制备得到一种可3C持续充放电的快充锂离子电池。与传统的方法相比，该方法通过采用在负极石墨中引入硬碳材料和陶瓷隔膜相结合的方式，大大地提高电池的快速充电能力和安全性能。同时，通过采用高克容量的正、负极材料体系，提高电池的比能量，使得制备的电池可持续3C充放电，且具有150Wh/kg的高的能量密度和循环稳定性。
实施例1
一种采用陶瓷隔膜的快充锂离子电池的制备方法，具体制备方法如下：
步骤1：制备正极极片：将N-甲基吡咯烷酮和聚偏二氟乙烯混合搅拌，再加入正极导电剂，最后加入镍钴锰三元正极材料，将所得浆料涂覆于铝箔表面，烘干，按照正极的压实密度3.2-3.6mg/cm3要求进行碾压，按照磨具冲切成一定的大小，得到正极极片；
制备负极极片：将N-甲基吡咯烷酮和聚偏二氟乙烯混合搅拌，再加入负极材料，其中硬碳与石墨的质量比为4:6，将所得浆料涂覆于铜箔表面，烘干，按照负极的压实密度1.45-1.6mg/cm3要求进行碾压，按照磨具冲切成一定的大小，得到负极极片；
步骤2：将正极极片和负极极片交替堆积，中间分别用陶瓷隔膜隔开绝缘，并且陶瓷隔膜的陶瓷层对应负极面，最后将所有正极极片的极耳焊接在一起引出正极极耳，所有负极极片的极耳焊接在一起引出负极极耳，正、负极极耳在电池的同侧，得到电池电芯，同时用绝缘胶带贴在极耳处；选用的陶瓷隔膜的基体的厚度为15μm，陶瓷涂层厚度为2μm；
步骤3：用铝塑膜对电芯进行包装，并放置进真空烘箱进行烘烤除去水分；
步骤4：待电芯温度降低到常温后，向所得的电池电芯中注入所需的电解液，并封口静置24h以上；
步骤5：对电池进行充放电，并进行抽真空除去气体，获得快充锂离子蓄电池。
实施例2
一种采用陶瓷隔膜的快充锂离子电池的制备方法，具体制备方法如下：
步骤1：制备正极极片：将N-甲基吡咯烷酮和聚偏二氟乙烯混合搅拌，再加入正极导电剂，最后加入镍钴锰三元正极材料，将所得浆料涂覆于铝箔表面，烘干，按照正极的压实密度3.2-3.6mg/cm3要求进行碾压，按照磨具冲切成一定的大小，得到正极极片；
制备负极极片：将N-甲基吡咯烷酮和聚偏二氟乙烯混合搅拌，再加入负极材料，其中硬碳与石墨的质量比为3:7，将所得浆料涂覆于铜箔表面，烘干，按照负极的压实密度1.45-1.6mg/cm3要求进行碾压，按照磨具冲切成一定的大小，得到负极极片；
步骤2：将正极极片和负极极片交替堆积，中间分别用陶瓷隔膜隔开绝缘，并且陶瓷隔膜的陶瓷层对应负极面，最后将所有正极极片的极耳焊接在一起引出正极极耳，所有负极极片的极耳焊接在一起引出负极极耳，正、负极极耳在电池的同侧，得到电池电芯，同时用绝缘胶带贴在极耳处；选用的陶瓷隔膜的基体的厚度为17μm，陶瓷涂层厚度为3μm；
步骤3：用铝塑膜对电芯进行包装，并放置进真空烘箱进行烘烤除去水分；
步骤4：待电芯温度降低到常温后，向所得的电池电芯中注入所需的电解液，并封口静置24h以上；
步骤5：对电池进行充放电，并进行抽真空除去气体，获得快充锂离子蓄电池。
实施例3
一种采用陶瓷隔膜的快充锂离子电池的制备方法，具体制备方法如下：
步骤1：制备正极极片：将N-甲基吡咯烷酮和聚偏二氟乙烯混合搅拌，再加入正极导电剂，最后加入镍钴锰三元正极材料，将所得浆料涂覆于铝箔表面，烘干，按照正极的压实密度3.2-3.6mg/cm3要求进行碾压，按照磨具冲切成一定的大小，得到正极极片；
制备负极极片：将N-甲基吡咯烷酮和聚偏二氟乙烯混合搅拌，再加入负极材料，其中硬碳与石墨的质量比为2:8，将所得浆料涂覆于铜箔表面，烘干，按照负极的压实密度1.45-1.6mg/cm3要求进行碾压，按照磨具冲切成一定的大小，得到负极极片；
步骤2：将正极极片和负极极片交替堆积，中间分别用陶瓷隔膜隔开绝缘，并且陶瓷隔膜的陶瓷层对应负极面，最后将所有正极极片的极耳焊接在一起引出正极极耳，所有负极极片的极耳焊接在一起引出负极极耳，正、负极极耳在电池的同侧，得到电池电芯，同时用绝缘胶带贴在极耳处；选用的陶瓷隔膜的基体的厚度为20μm，陶瓷涂层厚度为4μm；
步骤3：用铝塑膜对电芯进行包装，并放置进真空烘箱进行烘烤除去水分；
步骤4：待电芯温度降低到常温后，向所得的电池电芯中注入所需的电解液，并封口静置24h以上；
步骤5：对电池进行充放电，并进行抽真空除去气体，获得快充锂离子蓄电池。
对上述实施例1-3中制备的采用陶瓷隔膜的快充锂离子电池的电化学性能进行了测试，对电池进行3C以上倍率充放电实验，如图1所示，为本发明实施例1-3中制备的锂离子电池的4C充放电曲线图，从图1上可以看出，本发明的锂离子电池的充放电电压为2.75V-4.2V，电池容量大于1Ah。如图2所示，为发明实施例1-3中制备的锂离子电池的3C快速充放电循环容量变化曲线图，从图2上可以看出，以3C倍率充放电，在循环500次的情况下电池的容量剩余率仍在90%以上。
综上所述，本发明的采用陶瓷隔膜的快充锂离子电池及其制备方法，该电池能够具有很好的循环性能和安全性能，以3C倍率快速充电，电池快速充电循环500次后，容量剩余率仍在90%以上。
尽管本发明的内容已经通过上述优选实施例作了详细介绍，但应当认识到上述的描述不应被认为是对本发明的限制。在本领域技术人员阅读了上述内容后，对于本发明的多种修改和替代都将是显而易见的。因此，本发明的保护范围应由所附的权利要求来限定。

Claims (10)

1.一种采用陶瓷隔膜的快充锂离子电池，其特征在于，该锂离子电池包含：正极极片、负极极片、陶瓷隔膜、电解液和外包装结构；
所述的正极极片包含：正极集流体以及涂敷在正极集流体上的正极材料；所述的正极材料包含：镍钴锰三元材料；
所述的负极极片包含：负极集流体以及涂敷在负极集流体上的负极材料；所述的负极材料包含：硬碳和石墨的混合材料；
所述的陶瓷隔膜为以PE/PP/PE复合膜为基体，单面涂覆陶瓷层的陶瓷隔膜，该陶瓷层为纳米Al2O3；
所述的陶瓷隔膜设置在正极极片与负极极片之间；所述的陶瓷层与所述的负极极片相对设置；
所述的锂离子电池的电池容量大于等于1Ah，其3C充放电的恒流比大于等于80%。
2.根据权利要求1所述的采用陶瓷隔膜的快充锂离子电池，其特征在于，在所述的硬碳和石墨的混合材料中，硬碳与石墨的质量比为4:6~2:8。
3.根据权利要求1或2所述的采用陶瓷隔膜的快充锂离子电池，其特征在于，所述的基体的厚度为15μm ~20μm，所述的陶瓷涂层厚度为2μm ~4μm。
4.根据权利要求3所述的采用陶瓷隔膜的快充锂离子电池，其特征在于，所述的正极材料还包含：粘结剂和正极导电剂；所述的负极材料还包含：粘结剂和负极导电剂；
所述的正极材料在涂敷时，其压实密度为3.2-3.6mg/cm3；
所述的负极材料在涂敷时，其压实密度为1.45-1.6mg/cm3。
5.根据权利要求4所述的采用陶瓷隔膜的快充锂离子电池，其特征在于，所述的镍钴锰三元材料的克容量大于等于150mAh/g，所述的硬碳和石墨的混合材料的克容量大于320mAh/g。
6.根据权利要求5所述的采用陶瓷隔膜的快充锂离子电池，其特征在于，所述的电解液包含：锂盐，该锂盐的浓度大于1mol/L。
7.根据权利要求4-6中任意一项所述的采用陶瓷隔膜的快充锂离子电池，其特征在于，所述的正极耳和负极耳均采用超声焊接方式制造；所述的外包装结构采用铝塑膜；所述的正极极片和负极极片上均设有极耳，正极极片的极耳引出作为正极极耳，负极极片的极耳引出作为负极极耳。
8.一种根据权利要求1-7中任意一项所述的采用陶瓷隔膜的快充锂离子电池的制备方法，其特征在于，该方法包含：
步骤1：制备正极极片和负极极片；
步骤2：将所述的正极极片和负极极片交替堆积，中间分别用陶瓷隔膜隔开绝缘，并且陶瓷隔膜的陶瓷层与负极极片相对设置，在所述的正极极片和负极极片上均设有极耳，将正极极片的极耳焊接在一起引出正极极耳，负极极片的极耳焊接在一起引出负极极耳，得到电池电芯；
步骤3：将所述的电池电芯用铝塑膜包装，并除去水分；
步骤4：向所述的电池电芯中注入电解液，并封口静置；
步骤5：进行充放电，并进行抽真空除去气体，获得快充锂离子电池。
9.根据权利要求8所述的采用陶瓷隔膜的快充锂离子电池的制备方法，其特征在于，所述的正极极片的制备方法包含：将正极活性物质、导电剂和粘结剂通过混料、涂布、碾压和冲切过程，完成正极极片的制备；
所述的负极极片的制备方法包含：将负极活性物质、导电剂和粘结剂通过混料、涂布、碾压和冲切过程，完成负极极片的制备。
10.根据权利要求9所述的采用陶瓷隔膜的快充锂离子电池的制备方法，其特征在于，在步骤3中，通过100℃烘烤除去水分。
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