CN107849477A - 羟基多元羧酸的甘油酯在润滑剂和燃料中作为抗凸轮轴磨损添加剂的用途 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物在非水性润滑剂组合物中和/或燃料组合物中作为抗凸轮轴磨损添加剂的用途。
Description
本发明涉及抗凸轮轴磨损添加剂及其在润滑剂组合物和燃料组合物中的用途。
已知在润滑剂组合物中使用抗磨添加剂和/或摩擦改进剂。还已知在内燃发动机的燃料组合物中使用抗磨添加剂和/或摩擦改进剂。
燃料和燃料添加剂进入内燃发动机的曲轴箱润滑剂中是已知的，例如从C.Y.Thiel等人的SAE论文(2001-01-1962)“The Fuel Additive/LubricantInteractions:….”的摘要的第2段已知。
二烃基二硫代磷酸锌(ZDDP)多年来已被用作润滑剂组合物中的抗磨添加剂。这些添加剂的缺点在于，当用于润滑内燃发动机时，它们产生灰分，这导致来自内燃发动机的废气排放物中的颗粒物质。因此，期望减少用于润滑内燃发动机的形成灰分的添加剂的量。还期望减少来自内燃发动机的废气排放物中的锌和/或磷和/或硫的量。因此，已经生产了一系列的不含锌也不含磷、或至少含有减少量的锌和磷的抗磨添加剂和/或摩擦改进剂。
已经开发了各种用于测试减磨添加剂(包括形成灰分的添加剂和无灰添加剂两者)的有效性的方法。一个特别广泛使用的试验是序列IVA试验，并且已知许多有机无灰抗磨组分可以改善这些试验中的性能。然而，虽然序列IVA试验是API试验序列中的关键磨损试验，但它不适用于欧洲ACEA规范。ACEA规范的关键发动机磨损试验是柴油OM646LA试验。通常，已知用于改善在序列IVA试验中的性能的有机无灰抗磨添加剂(例如油酰胺)在OM646LA试验中没有给出类似的益处。OM646LA试验特别地测量凸轮轴磨损，因此，在使用燃料来润滑内燃发动机，并且添加剂的至少一部分在所述发动机的操作期间进入所述润滑组合物中时，该试验将可用于确定润滑剂组合物中或燃料组合物中用作抗凸轮轴磨损添加剂的无灰抗磨添加剂；例如使含有该添加剂的组合物通过OM646LA发动机试验的添加剂。
国际专利申请公开WO 2008/124191涉及多元醇的一种或多种油溶性脂肪酸酯在具有包含主要量的源自天然气制油（gas-to-liquid）(GTL)的基础油的基础油的润滑油组合物中的用途。据说多元醇包括二醇、三醇等。其中据称所述多元醇的酯是具有12-24个碳原子的羧酸的那些酯。根据WO2008/124191，优选所述脂肪酸酯是甘油的脂肪酸酯，更优选甘油的单酯，最优选地，所述酯是甘油单十八烷酸酯。WO 2008/124191未描述羟基多元羧酸的甘油酯的用途。
国际专利申请公开WO2011/161406涉及至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物在非水性润滑剂组合物中和/或燃料组合物中作为抗磨添加剂和/或摩擦改进剂的用途。根据WO2011/161406，可以使用包含至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物的润滑剂组合物来润滑内燃发动机。据称在一个实施方案中，所述羟基多元羧酸具有至少一个相对于羧基处于α位的羟基。据说使用其中甘油酯是柠檬酸和油酸的甘油酯、柠檬酸和亚油酸的甘油酯、或其混合物的添加剂已经获得了特别合意的结果。WO 2011/161406未描述至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物作为抗凸轮轴磨损添加剂的用途。
仍然需要表现出抗凸轮轴磨损特性的替代组合物，其例如用于非水性润滑剂组合物和/或用于内燃发动机燃料组合物中。
因此，根据本发明，提供了至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物在非水性润滑剂组合物中和/或燃料组合物中作为抗凸轮轴磨损添加剂的用途。
另外，根据本发明的另一方面，提供了改善具有润滑粘度的油的抗凸轮轴磨损特性的方法，该方法包括将所述油与有效量的至少一种添加剂混合，所述添加剂是至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物。
本发明通过将至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物用作抗凸轮轴磨损添加剂来解决上述技术问题。
在至少一些实例中，将至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物在非水性润滑剂组合物中和/或燃料组合物中用作抗凸轮轴磨损添加剂减少了在OM646LA发动机试验中测得的凸轮轴磨损。
并入作为抗凸轮轴磨损添加剂的至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物的非水性润滑剂组合物的用途包括所有常规润滑剂目的，例如润滑内燃发动机。在至少一些实例中，润滑油组合物可以最初不含羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物，或仅含有非常少量的羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物，而是在用于操作内燃发动机的液体燃料组合物中提供至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物，并且所述甘油酯的至少一部分在所述发动机的操作期间进入润滑油组合物以充当抗凸轮轴磨损添加剂。
根据本发明，在非水性润滑剂组合物中用作抗凸轮轴磨损添加剂的至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物的量包括任何适于减少凸轮轴磨损的量，例如足以使该组合物通过OM646LA发动机试验的量，例如0.1-5重量%，0.2-2.5重量%或0.5-1重量%。
在至少一些实例中，在本申请中引用的数值百分数可以前缀有词语“约”。
根据本发明，在燃料组合物中用作抗凸轮轴磨损添加剂的至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物的量包括在至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物在所述发动机操作期间进入润滑油组合物中后，任何适合用于为由液体燃料组合物提供燃料的内燃发动机提供润滑的润滑油组合物具有抗凸轮轴磨损特性的量，例如足以提供如上所述的量。
在至少一些实例中，用作抗凸轮轴磨损添加剂的至少一种羟基羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物的羟基多元羧酸具有至少一个相对于羧基处于α位的羟基或其衍生物(例如醚或酯)。
在至少一些实例中，每种羟基多元羧酸独立地具有4-22个碳原子，例如4-15个碳原子。在至少一些实例中，所述至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物具有16-80个碳原子。甘油酯中的碳原子数可能影响其在具有润滑粘度的油和/或液体燃料中的溶解度。
油溶性是指甘油酯可溶于具有润滑粘度的油和/或液体燃料中，适当地以改善抗凸轮轴磨损的量，例如在具有润滑粘度的油中以至少200重量ppm的量和/或在液体燃料中以至少10重量ppm的量。在至少一些实例中，在环境温度、例如在20℃下测定溶解度。测定溶解度的方法包括在大气压下测定溶解度的那些方法。
合适的羟基多元羧酸包括：
○柠檬酸(有时也称为3-羧基-3-羟基戊二酸；2-羟基丙烷-1,2,3-三甲酸；或3-羟基戊二酸-3-甲酸)；
○酒石酸(有时也称为2,3-二羟基丁二酸；或2,3-二羟基琥珀酸)；
○苹果酸(有时也称为羟基丁二酸)；
○单羟基均苯三酸；和
○氢化的单羟基均苯三酸(有时也称为1,3,5三羧基-2-羟基环己烷)。
所述至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物的实例包括作为至少一种羟基多元羧酸和至少一种作为具有4-22个碳原子的饱和、单不饱和或多不饱和的、支链或直链的一元羧酸或多元羧酸的第二羧酸的甘油酯的甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物。
在至少一些实例中，所述第二羧酸是饱和、单不饱和或多不饱和的。合适地，所述第二羧酸是不饱和的。在至少一些实例中，所述第二羧酸是支链或直链的。在至少一些实例中，所述第二羧酸是一元羧酸或多元羧酸。如果所述第二羧酸是多元羧酸，则所述甘油酯的衍生物包括其中甘油酯是第二羧酸基团的酯的那些。
合适的饱和的第二羧酸包括己酸、辛酸、癸酸、月桂酸、肉豆蔻酸、棕榈酸、硬脂酸和花生酸。合适的不饱和的第二羧酸包括油酸、亚油酸、亚麻酸、肉豆蔻脑酸、棕榈油酸、十六碳烯酸(sapienic acid)、芥酸(也称为顺式-13-二十二碳烯酸)和巴西烯酸。
在至少一些实例中，所述甘油酯是柠檬酸和油酸的甘油酯、柠檬酸和亚油酸的甘油酯、或其混合物。
在至少一些实例中，所述至少一种羟基多元羧酸的甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物由通式(I)表示：
其中RO、OR’和OR’’独立地表示：
-OH；
具有4-22个碳原子的饱和、单不饱和或多不饱和的、支链或直链的单羧基或多羧基、或其醚或酯；或
羟基多元羧酸基团、或其醚和/或酯，条件是RO、OR’和OR’’中的至少一个是羟基多元羧酸基团、或其醚和/或酯。
在至少一些实例中，在式(I)中，RO、OR’和OR’’中的至少一个是羟基多元羧酸基团、或其醚和/或酯，RO、OR’和OR’’中的至少一个是具有4-22个碳原子的饱和、单不饱和或多不饱和的、支链或直链的单羧基或多羧基、或其酯。
在至少一些实例中，在式(I)中，所述羟基多元羧酸部分具有至少一个相对于羧基处于α位的羟基或其衍生物(例如醚或酯)。
在至少一些实例中，在式(I)中，每种羟基多羧基独立地具有4-22个碳原子。在式(I)中，在至少一些实例中，所述羟基多羧基可源自酸，包括例如柠檬酸、酒石酸、苹果酸、单羟基均苯三酸和氢化的单羟基均苯三酸。
在至少一些实例中，在式(I)中，当存在时，每个具有4-22个碳原子的饱和、支链或直链的单羧基或多羧基、或其酯可衍生自饱和羧酸或其卤化物等同物。合适的饱和羧酸包括例如己酸、辛酸、癸酸、月桂酸、肉豆蔻酸、棕榈酸、硬脂酸和花生酸。在式(I)中，当存在时，每个具有4-22个碳原子的单不饱和或多不饱和、支链或直链的单羧基或多羧基、或其酯可衍生自不饱和羧酸或其卤化物等同物。合适的单不饱和酸包括例如油酸、肉豆蔻脑酸、棕榈油酸、十六碳烯酸、芥酸和巴西烯酸。合适的多不饱和酸包括例如亚油酸和亚麻酸。
在至少一些实例中，所述甘油酯是至少一种羟基多元羧酸和饱和的C4-C22多元羧酸的甘油酯、或其衍生物。合适的多元羧酸包括支链或直链酸。在至少一些实例中，所述甘油酯是至少一种羟基多元羧酸和单不饱和或多不饱和的C4-C22多元羧酸的甘油酯、或其衍生物。合适的多元羧酸包括支链和直链酸。在至少一些实例中，所述甘油酯是至少一种羟基多元羧酸和饱和的C4-C22一元羧酸的甘油酯、或其衍生物。合适的一元羧酸包括支链和直链酸。合适的饱和C16一元羧酸包括棕榈酸。合适的饱和C18一元羧酸包括硬脂酸。在至少一些实例中，所述甘油酯是至少一种羟基多元羧酸和单不饱和或多不饱和的C4-C22一元羧酸的甘油酯、或其衍生物。合适的不饱和一元羧酸包括支链和直链酸。在至少一些实例中，所述甘油酯是至少一种羟基多元羧酸和不饱和C18一元羧酸的甘油酯、或其衍生物。合适的一元羧酸包括支链或直链酸。合适的羟基多元羧酸包括柠檬酸。所述甘油酯添加剂可以是柠檬酸和不饱和C18一元羧酸的甘油酯、或其衍生物。合适的不饱和C18一元羧酸包括油酸和亚油酸。
在至少一些实例中，所述甘油酯是饱和、单不饱和或多不饱和的、支链或直链的单羧基或多羧基C4-C22羧酸、例如C16-C18羧酸、例如棕榈酸、硬脂酸、油酸或亚油酸的甘油单酯的柠檬酸酯。合适的甘油酯包括由植物油、例如向日葵油和/或棕榈油制成的甘油单酯的柠檬酸酯。合适的甘油酯包括由可食用的精制向日葵油和棕榈基油（palm based oil）制成的甘油单酯的柠檬酸酯。合适地，所述甘油酯是柠檬酸和油酸的甘油酯、柠檬酸和亚油酸的甘油酯、或其混合物。柠檬酸与油酸和/或亚油酸的甘油酯的合适来源是可从Danisco获得的GRINSTED CITREM SP70(商标)。据信，GRINSTED CITREM SP70是由可食用的精制向日葵油和棕榈基油制成的甘油单酯的柠檬酸酯。还据信GRINSTED CITREM SP70包含至少一种具有结构式(II)的甘油二酯：
其中-Y-表示为单不饱和或二不饱和C16烃基。
因此，具有结构式(II)的甘油二酯包括柠檬酸和油酸的甘油酯和柠檬酸和亚油酸的甘油酯。这对应于式(I)的结构，其中(i)RO表示可衍生自油酸和/或亚油酸的具有18个碳原子的羧基，(ii)OR’表示羟基，和( iii)OR”表示可衍生自柠檬酸的羟基多元羧酸基团。
据信来自Danisco的GRINSTED® CITREM N 12 VEG是由可食用的完全氢化的棕榈基油制成的甘油单酯的经中和的柠檬酸酯。它被发现是不合适的，因为它不溶于油。
在美国专利申请公开US 2008/0176778的第[0167]段至第[0171]段中描述了来自Danisco的GRINSTED® CITREM 2-IN-1作为羧酸阴离子表面活性剂的用途。US 2008/0176778涉及包含亲脂性化合物和乳化剂和/或阴离子表面活性剂的乳液的传送带润滑剂(标题)。据称该亲脂性化合物包括包含两个或更多个酯键的水不溶性有机化合物，在一个实施方案中据称为包含三个或更多个氧原子的水不溶性有机化合物。据说在一个实施方案中，所述亲脂性化合物是包含二元醇、三元醇或多元醇(例如甘油)的酯，其中2个或更多个羟基各自连接至羧酸成为酯基(第[0033]段)。在第[0167]段至第[0171]段的实施例中，测试了两种甘油三酯润滑剂组合物。据说润滑剂A含有10wt%的辛酸甘油三酯、癸酸甘油三酯、椰油酸甘油三酯在水中的乳液，在该乳液中加入了阴离子表面活性剂1.5wt%卵磷脂(以商品名Terradrill V408出售，Cognis)和乳化剂1.5wt%的20mol乙氧基山梨糖醇单硬脂酸酯(以商品名Tween 60V出售，ICI)。据说润滑剂B含有1.5wt%的柠檬酸酯，据称是以名称GRJNSTED® CITREM 2-IN-1(Danisco)出售的羧酸阴离子表面活性剂，代替TerradrillV408。根据第[0171]段，包含阴离子表面活性剂的甘油三酯润滑剂作为干式传送带润滑剂起到良好的作用，并且在将水施加于传送带之后有效地润滑。根据US 2008/0176778的第[0061]段，其中的组合物可以包含有效地增加亲脂性乳液耐施加于传送带的水的能力的任何多种阴离子表面活性剂。在第[0065]段-第[0075]段中给出十类阴离子表面活性剂的实例。
根据美国专利申请公开US 2009/0152502的第[0029]段，亲水性乳化剂CITREM是包含可食用的脂肪酸的甘油单酯和甘油二酯的柠檬酸酯的物质的组合物。其中还据说可食用的脂肪酸特别具有6-24个碳原子。
所述甘油酯可以是柠檬酸与偏甘油酯的酯，所述偏甘油酯是例如甘油单酯或甘油二酯或其混合物，其具有游离羟基。合适的偏甘油酯包括衍生自具有12-18个碳原子的脂肪酸的那些，包括例如衍生自椰油脂肪酸和棕榈油脂肪酸的那些。实例包括Lamegin® ZE306，Lamegin® ZE 609和Lamegin® ZE 618(Cognis Deutschland GmbH＆Co. KG)。因此，合适的甘油酯包括氢化的牛油脂肪酸的甘油单酯的柠檬酸酯，例如Lamegin® ZE 309，或二乙酰基酒石酸与氢化的牛油脂肪酸的甘油单酯的酯，例如Lamegin® DW 8000，或基于向日葵油脂肪酸甘油单酯的柠檬酸酯，例如Lamegin® ZE 609 FL。这样的酯描述于例如US5770185和US 2010/0087319中。
在至少一些实例中，所述甘油酯的衍生物是所述至少一种羟基多元羧酸基团的酯。合适的酯包括具有所述羟基多元羧酸的羧酸基团的酯。在至少一些实例中，所述羟基多元羧酸的每个羧酸基团可独立地衍生为酯。合适的酯衍生物包括烃基酯，其中烃基具有例如4-22个碳原子。在至少一些实例中，烃基包括具有例如4-22个碳原子的烷基。在至少一些实例中，所述烃基包含一个或多个杂原子，例如氮和/或氧。
在至少一些实例中，所述甘油酯的衍生物是所述羟基多元羧酸的羟基的醚或酯。在至少一些实例中，如果在至少一种羟基多元羧酸的甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯中存在多于一个的羟基，则每个羟基例如可独立地衍生为醚或酯。合适的醚包括烃基醚。在至少一些实例中，每种醚的烃基独立地具有1-22个碳原子，例如1-18个碳原子。在至少一些实例中，每种醚的烃基独立地是烷基。每种醚的合适的烷基独立地包括含有1-22个碳原子、例如1-18个碳原子的烷基。在至少一些实例中，每种醚的烃基独立地包含一个或多个杂原子，例如氮和/或氧。在至少一些实例中，每种酯独立地是烃基酯。在至少一些实例中，每种酯的烃基具有4-22个碳原子。每种酯的合适的烃基独立地包括烷基。在至少一些实例中，每种酯的烷基可以独立地具有4-22个碳原子。每种酯的烃基独立地包含一个或多个杂原子，例如氮和/或氧。
如果所述具有4-22个碳原子的饱和、单不饱和或多不饱和的、支链或直链羧酸是多元羧酸，则在至少一些实例中，所述甘油酯的衍生物(如果存在)是所述至少一种含有4-22个碳原子的饱和、单不饱和或多不饱和的、支链或直链多元羧酸中的一种或多种的羧酸基团的酯。在至少一些实例中，每种酯独立地是烃基酯。每种酯的合适的烃基独立地包括含有4-22个碳原子的那些。在至少一些实例中，烃基是烷基。每种酯的合适的烷基独立地包括含有4-22个碳原子的那些。在至少一些实例中，每种酯的烃基独立地包含一个或多个杂原子，例如氮和/或氧。
所述至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯及其衍生物可以通过本领域已知的方法制备。制备甘油二酯和甘油三酯的合适方法包括脂肪的部分水解以产生甘油单酯，随后用羟基多元羧酸酯化。用于制备甘油单酯的合适方法包括采用羟基多元羧酸将甘油酯化。在至少一些实例中，烃基醚衍生物由相应的烃基卤化物制成。
所述至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯及其衍生物不含锌或钼，也就是说，它们是无钼和无锌的。它们也是无硫和无磷的。
GRINSTED CITREM SP70(商标)具有低挥发性并具有低毒性。
润滑剂组合物
在至少一些实例中，将至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物用作任何合适的润滑剂组合物中的抗凸轮轴磨损添加剂。类似地，在至少一些实例中，使用至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物来改善任何常规润滑剂组合物的抗凸轮轴磨损特性。本文阐述了合适的润滑剂组合物的进一步细节。
在至少一些实例中，所述润滑剂组合物包含主要量的具有润滑粘度的油和少量的至少一种添加剂。主要量是指大于50重量%，少量是指小于50重量%。
在至少一些实例中，所述润滑剂组合物和具有润滑粘度的油可以包含基础油。基础油包含至少一种基础油料。在至少一些实例中，所述润滑剂组合物包含一种或多种除所述至少一种羟基多元羧酸的甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯之外的添加剂。在至少一些实例中，所述润滑剂组合物和/或具有润滑粘度的油包含基础油，所述基础油的量为大于50重量%至约99.5重量%，例如约85重量%-约95重量%。
根据API标准1509“ENGINE OIL LICENSING AND CERTIFICATION SYSTEM” ，2007年4月第16版附录E，如表1所列，所述基础油料可以被定义为第I类、第II类、第III类、第IV类和第V类基础油料。
第I类、第II类和第III类基础油料可以源自矿物油。第I类基础原料通常通过包括溶剂萃取和溶剂脱蜡、或溶剂萃取和催化脱蜡的已知方法制造。第II类和第III类基础油料通常通过包括催化氢化和/或催化加氢裂解、和催化加氢异构化的已知方法制备。合适的第I类基础油料为例如，可从ExxonMobil获得的AP/E core 150。合适的第II类基础油料包括例如可从ExxonMobil获得的EHC 50和EHC 110。合适的第III类基础油料包括例如可从SKLubricants获得的Yubase 4和Yubase 6。合适的第V类基础油料包括酯基础油料，例如可从Croda International plc.获得的Priolube 3970。合适的第IV类基础油料包括α-烯烃的氢化低聚物。合适地，所述低聚物可以通过自由基方法、Zeigler催化或通过阳离子Friedel-Crafts催化制备。聚α-烯烃基础油料可以衍生自C8、C10、C12、C14烯烃及其一种或多种的混合物。
表1
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在至少一些实例中，所述润滑剂组合物和具有润滑粘度的油包含一种或多种作为天然油、矿物油(有时称为源自石油的油或源自石油的矿物油)、非矿物油及其混合物的基础油和/或基础油料。天然油包括动物油、鱼油和植物油。矿物油包括链烷油、环烷油和链烷-环烷油。矿物油还可以包括源自煤或页岩的油。
合适的基础油和基础油料可以源自例如将较简单或较小的分子化学整合成较大或更复杂的分子的方法(例如聚合、低聚、缩合、烷基化、酰化)的那些。
合适的基础油料和基础油可以源自天然气制油材料、煤制油材料、生物质制油材料及其组合的那些。
合适的天然气制油(有时也称为GTL材料)包括通过应用于气态含碳化合物的合成、整合、转化、重排、降解的一个或多个工艺步骤以及其中的两种或更多种的组合获得的那些。合适的源自GTL的基础油料和基础油包括由其中将包含氢气和一氧化碳的混合物的合成气催化转化成烃，通常是通常通过加氢异构化和/或脱蜡转化为较低沸点的材料的蜡状烃(参见例如WO 2008/124191)的Fischer-Tropsch合成方法获得的那些。
合适的生物质制油(有时也称为BTL)材料包括由具有植物来源的化合物制备的那些，例如通过羧酸或甘油三酯的氢化以制备直链链烷烃，然后通过加氢异构化制备支链的链烷烃(参见例如WO-2007-068799-A)。
合适的煤制油材料包括通过气化煤以制备合成气然后转化成烃的那些。
在至少一些实例中，所述基础油和/或具有润滑粘度的油在100℃下具有2-100cSt、例如3-50cSt、或3.5-25cSt的运动粘度。
在至少一些实例中，所述润滑剂组合物是根据API分类xW-y的多级润滑油组合物，其中x为0、5、10、15或20，y为20、30、40、50或60，如通过SAE J300 2004定义的，例如5W-20、5W-30或0W-20。在至少一些实例中，所述润滑剂组合物在150℃下具有至少2.6cP的高温高剪切速率(HTHS)粘度，例如根据ASTM D4683、CEC L-36-A-90或ASTM D5481测定的。
在至少一些实例中，根据ASTM D4683，所述润滑剂组合物在150℃下具有1至<2.6cP、例如约1.8cP的 HTHS粘度。
制备所述润滑剂组合物的方法包括将具有润滑粘度的油与有效量的至少一种添加剂（其是至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物），任选地与一种或多种其他润滑剂添加剂一起混合。
根据本发明，改善具有润滑粘度的油的抗凸轮轴磨损特性的用途和方法包括将具有润滑粘度的油与有效量的至少一种添加剂混合，所述添加剂是至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物。
在至少一些实例中，通过本领域已知的方法，在一个或多个步骤中将所述具有润滑粘度的油与至少一种添加剂混合。在至少一些实例中，将添加剂作为一种或多种添加剂浓缩物或部分添加剂包浓缩物(任选地包含溶剂或稀释剂)混合。在至少一些实例中，通过本领域已知的方法通过在一个或多个步骤中将一种或多种基础油和/或基础油料，任选地与一种或多种添加剂和/或部分添加剂包浓缩物混合来制备所述具有润滑粘度的油。在至少一些实例中，通过本领域已知的方法在一个或多个步骤中将所述添加剂、添加剂浓缩物和/或部分添加剂包浓缩物与具有润滑粘度的油或其组分混合。
其他抗磨添加剂
在至少一些实例中，所述润滑剂组合物还包含至少一种除了作为至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物的添加剂之外的抗磨添加剂。这样的其他抗磨添加剂包括产生灰分的添加剂和无灰添加剂。这样的其他抗磨添加剂的实例包括不含磷的添加剂，例如硫化烯烃。这样的其他抗磨添加剂的实例还包括含磷的抗磨添加剂。合适的无灰含磷抗磨添加剂的实例包括亚磷酸三月桂醇酯和三苯基硫代磷酸酯以及US2005/0198894的第[0036]段中公开的那些。合适的形成灰分的含磷抗磨添加剂的实例包括二烃基二硫代磷酸金属盐。二烃基二硫代磷酸金属盐的合适金属的实例包括碱金属和碱土金属、铝、铅、锡、钼、锰、镍、铜和锌。合适的二烃基二硫代磷酸金属盐包括二烃基二硫代磷酸锌(ZDDP)。合适的ZDDP包括包含独立地具有1-18个碳原子、例如2-13个碳原子或3-18个碳原子、或例如2-12个碳原子或3-13个碳原子、例如3-8个碳原子的烃基的那些。合适的烃基的实例包括烷基、环烷基和烷芳基，其实例包括包含醚键或酯键的那些，以及包含诸如卤素或硝基的取代基的那些。合适的烃基包括烷基，包括例如直链和/或支链的烷基，包括例如含有3-8个碳原子的那些。合适的ZDDP包括包含作为仲烷基和伯烷基的混合物(例如90mol%的仲烷基和10mol%的伯烷基)的烃基的那些。
所述至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯或其衍生物添加剂可以减少为达到对于所述润滑剂组合物而言期望量的抗磨特性所需的含磷和/或含锌抗磨添加剂的量。
在至少一些实例中，含磷抗磨添加剂以10-6000重量ppm的磷、例如10-1000重量ppm的磷、或200-1400重量ppm的磷、或200-800重量ppm的磷、或200-600重量ppm的磷的浓度存在于所述润滑油组合物中。
已经发现，所述润滑剂组合物中存在至少一种羟基多元羧酸的至少一种油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯或其衍生物可有助于抗磨添加剂(例如二烃基二硫代磷酸锌添加剂)的性能。这可以减少存在于所述润滑剂组合物中的金属(例如锌)的量。
这还可以减少所述润滑剂组合物中的含磷抗磨添加剂的量，当所述润滑剂用于润滑内燃发动机时，这进而又可以减少废气排放物中的磷的量。废气排放物中的磷的量的减少可对任何废气后处理系统都是有益的。
这还可以减少所述润滑剂组合物中的含硫抗磨添加剂的量，当所述润滑剂用于润滑内燃发动机时，这进而又可以减少废气排放物中的硫的量。废气排放物中的硫的量的减少可对任何废气后处理系统都是有益的。
其他摩擦改进剂
在至少一些实例中，所述润滑剂组合物包含至少一种除了作为至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物的添加剂之外的摩擦改进剂。这样的其他摩擦改进剂可以是产生灰分的添加剂或无灰添加剂。这样的其他摩擦改进剂的实例包括脂肪酸衍生物，包括例如脂肪酸酯、酰胺、胺和乙氧基化胺。酯摩擦改进剂的实例包括甘油的酯，例如单油酸酯、二油酸酯和三油酸酯、单棕榈酸酯和单肉豆蔻酸酯，例如甘油单油酸酯。这样的其他摩擦改进剂的实例还包括钼化合物，例如有机钼化合物、二烷基二硫代氨基甲酸钼、二烷基硫代磷酸钼、二硫化钼、二烷基二硫代氨基甲酸三钼簇、非硫钼化合物等。合适的含钼化合物描述于例如EP-1533362-A1中，例如在第[0101]段至第[0117]段中。
除了作为至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物的添加剂之外的摩擦改进剂的实例还包括烷氧基化烃基胺和饱和或不饱和脂肪酸的多元醇偏酯或这样的酯的混合物的组合，例如如WO 93/21288中所述。
在至少一些实例中，将至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物用作其他摩擦改进剂的替代物，和/或用于减少为达到对于所述润滑剂组合物而言合意的摩擦特性可能需要的这样的其他摩擦改进剂的量。这可以减少存在于所述润滑剂组合物中的金属(例如钼)的量。
在至少一些实例中，除了作为至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物的添加剂之外的摩擦改进剂(其为脂肪酸衍生物摩擦改进剂)以0.01-5重量%活性物质，例如0.01-1.5重量%活性物质的浓度存在于所述润滑油组合物中。
在至少一些实例中，含钼摩擦改进剂以10-1000重量ppm钼、例如400-600重量ppm的浓度存在于所述润滑油组合物中。
其他添加剂
在至少一些实例中，所述润滑剂组合物还包含其他添加剂。这样的其他添加剂的实例包括分散剂(含金属和不含金属的)、分散剂粘度改进剂、清净剂(含金属和不含金属的)、粘度指数改进剂、粘度改进剂、倾点下降剂、防锈剂、腐蚀抑制剂、抗氧化剂(有时也称为氧化抑制剂)、消泡剂(anti-foams agents)(有时也称为消泡剂(anti-foaming agents))、密封膨胀剂（seal swell agent）(有时也称为密封相容剂)、极压添加剂(含金属、不含金属、含磷、不含磷、含硫和不含硫的)、表面活性剂、破乳剂、抗胶住剂(anti-seizure agents)、蜡改进剂、润滑剂、防沾污剂、发色剂和金属钝化剂。
分散剂
分散剂(也称为分散剂添加剂)有助于使固体和液体污染物(例如由于润滑剂组合物在使用期间的氧化而引起的)保持悬浮态，从而减少污泥絮凝、沉淀和/或沉积于例如被润滑的表面上。它们通常包含长链烃，以促进油溶性，以及能够与待分散的材料结合的极性头部。合适的分散剂的实例包含油溶性聚合烃基主链，其各自具有一个或多个能够与待分散的颗粒结合的官能团。官能团可以是胺、醇、胺-醇、酰胺或酯基团。在至少一些实例中，所述官能团通过桥联基团连接到烃基主链上。在至少一些实例中，多于一种的分散剂存在于所述润滑剂组合物中。
合适的无灰分散剂的实例包括长链烃取代的一元羧酸或多元羧酸或其酸酐的油溶性盐、酯、氨基酯、酰胺、酰亚胺和噁唑啉；长链烃的硫代羧酸酯衍生物；具有直接连接至其上的多胺部分的长链脂族烃；通过将长链取代的酚与甲醛和聚亚烷基多胺缩合而形成的Mannich缩合产物；Koch反应产物等。合适的分散剂的实例包括长链烃基取代的羧酸的衍生物，例如其中所述烃基具有多至20000、例如300-20000、500-10000、700-5000或小于15000的数均分子量。合适的分散剂的实例包括烃基取代的琥珀酸化合物，例如琥珀酰亚胺、琥珀酸酯或琥珀酸酯酰胺，特别是聚异丁烯基琥珀酰亚胺分散剂。合适的分散剂包括硼酸化或非硼酸化的那些。合适的非硼酸化分散剂是ADX 222。
分散剂粘度改进剂
另外或替代地，在至少一些实例中，分散性由能够提供粘度指数改进特性和分散性的聚合化合物提供。这样的化合物通常称为分散剂粘度改进添加剂或多功能粘度改进剂。制备这样的合适的分散剂粘度改进剂的方法包括将官能部分(例如胺、醇和酰胺)化学连接至往往具有至少15000、例如20000-600000的数均分子量(例如，通过凝胶渗透色谱法或光散射法测定)的聚合物。合适的分散剂粘度改进剂及其制备方法的实例描述于WO 99/21902、WO2003/099890和WO2006/099250中。在至少一些实例中，多于一种的分散剂粘度改进剂存在于所述润滑剂组合物中。
清净剂
清净剂(也称为清净剂添加剂)通过帮助细碎的固体保持悬浮在润滑剂组合物中可以帮助减少高温沉积物的形成，例如内燃发动机中的活塞上的高温沉积物(包括例如高温清漆状（varnish）和漆状（lacquer）沉积物在内)。清净剂还可具有酸中和特性。在至少一些实例中，存在无灰(即不含金属的)清净剂。含金属的清净剂包含至少一种称为皂或表面活性剂的至少一种有机酸的金属盐。清净剂可以是高碱性的，其中所述清净剂包含相对于中和有机酸所需的化学计量而言过量的金属。所述过量的金属通常是金属碳酸盐和/或金属氢氧化物的胶态分散体的形式。合适的金属的实例包括第I族和第II族金属，例如钙、镁及其组合。在至少一些实例中，存在多于一种的金属。
合适的有机酸的实例包括磺酸、酚(非硫化或硫化的，并且包括例如具有多于一个羟基的酚、具有稠合芳环的酚、已被改性的酚，例如亚烷基桥联的酚，和Mannich碱缩合的酚和水杨醇型酚，其通过例如酚和醛在碱性条件下的反应制得)及其硫化衍生物，以及包括例如芳族羧酸(例如烃基取代的水杨酸及其硫化衍生物，例如烃基取代的水杨酸及其衍生物)在内的羧酸。在至少一些实例中，存在多于一种类型的有机酸。
在至少一些实例中，另外或替代地，存在不含金属的清净剂。合适的不含金属的清净剂描述在例如US 7622431中。
在至少一些实例中，所述润滑剂组合物和/或添加剂浓缩物中存在多于一种清净剂。
粘度指数改进剂/粘度改进剂
粘度指数改进剂(也称为粘度调节剂、粘度改进剂或VI改进剂)赋予润滑剂组合物高温和低温可操作性，并促进其在升高的温度下保持剪切稳定性，同时在低温下也表现出可接受的粘度和流动性。
合适的粘度改进剂的实例包括高分子量烃聚合物(例如聚异丁烯，乙烯和丙烯和更高级的α-烯烃的共聚物)；聚酯(例如聚甲基丙烯酸酯)；氢化的聚(苯乙烯-共聚-丁二烯或异戊二烯)聚合物和改性物(例如星形聚合物)；和酯化的聚(苯乙烯-共聚-马来酸酐)聚合物。油溶性粘度改进聚合物通常具有至少15,000-1,000,000、优选20,000-600,000的通过凝胶渗透色谱法或光散射法测定的数均分子量。
粘度改进剂可具有作为多功能粘度改进剂的附加功能。在至少一些实例中，存在多于一种的粘度指数改进剂。
倾点下降剂
倾点下降剂(也称为润滑油改进剂或润滑油流动改进剂)降低润滑剂流动并可倾倒的最低温度。合适的倾点下降剂的实例包括C8-C18二烷基、富马酸酯/乙酸乙烯酯共聚物、甲基丙烯酸酯、聚丙烯酸酯、聚芳基酰胺、聚甲基丙烯酸酯、聚甲基丙烯酸烷基酯、富马酸乙烯酯、苯乙烯酯、卤代链烷烃蜡和芳族化合物的缩合产物、羧酸乙烯酯聚合物、二烷基富马酸酯、脂肪酸的乙烯基酯和烯丙基乙烯基醚的三元共聚物、蜡萘等。
在至少一些实例中，存在多于一种的倾点下降剂。
防锈剂
防锈剂通常保护被润滑的金属表面免受水或其他污染物的化学侵蚀。合适的防锈剂的实例包括非离子聚氧化烯多元醇及其酯、聚氧化烯酚、聚氧化烯多元醇、阴离子烷基磺酸、二硫代磷酸锌、金属酚盐、碱金属磺酸盐、脂肪酸和胺。
在至少一些实例中，存在多于一种的防锈剂。
腐蚀抑制剂
腐蚀抑制剂(有时也称为抗腐蚀剂)减少与所述润滑剂组合物接触的金属部件的降解。腐蚀抑制剂的实例包括磷硫化（phosphosulphurised）烃和通过磷硫化烃与碱土金属氧化物或氢氧化物的反应获得的产物、非离子聚氧化烯多元醇及其酯、聚氧化烯酚、噻二唑类、三唑类和阴离子烷基磺酸。US 2006/0090393中描述了合适的环氧化酯腐蚀抑制剂的实例。
在至少一些实例中，存在多于一种的腐蚀抑制剂。
抗氧化剂
抗氧化剂(有时也称为氧化抑制剂)降低油在使用中劣化的倾向。这样的劣化的证据可以包括例如在金属表面上产生清漆状沉积物，形成污泥和粘度增加。ZDDP表现出一些抗氧化特性。
除了ZDDP之外的合适的抗氧化剂的实例包括烷基化二苯基胺、N-烷基化苯二胺、苯基-α-萘胺、烷基化苯基-α-萘胺、二甲基喹啉类、三甲基二氢喹啉类和源自其的低聚组合物、受阻酚(包括无灰(无金属)酚类化合物和某些酚类化合物的中性和碱性金属盐)、芳族胺(包括烷基化和非烷基化芳族胺)、硫化烷基酚及其碱金属盐和碱土金属盐、烷基化氢醌、羟基化硫代二苯基醚、亚烷基双酚、硫代丙酸盐、二硫代氨基甲酸金属盐、1,3,4-二巯基噻二唑和衍生物、油溶性铜化合物(例如二烃基硫代磷酸铜或硫代磷酸铜、合成或天然羧酸，例如C8-C18脂肪酸、不饱和酸或支链的羧酸的铜盐，例如源自于烯基琥珀酸或酸酐的碱性、中性或酸性CuI和/或CuII盐)、烷基酚硫代酸酯的碱土金属盐，例如含有C5-C12烷基侧链、壬基酚硫化钙、叔辛基苯基硫化钡、二辛基苯基胺、磷硫化或硫化烃、油溶性酚盐、油溶性硫化酚盐、十二烷基酚硫化钙、磷硫化烃、硫化烃、磷酯、低硫的过氧化物分解剂等。
在至少一些实例中，存在多于一种的抗氧化剂。在至少一些实例中，存在多种类型的抗氧化剂。
消泡剂
消泡剂(有时也称为消泡剂)阻止形成稳定的泡沫。合适的消泡剂的实例包括聚硅氧烷、有机聚合物、硅氧烷(包括聚硅氧烷和(聚)二甲基硅氧烷、苯基甲基硅氧烷)、丙烯酸酯等。
在至少一些实例中，存在多于一种的消泡剂。
密封膨胀剂
密封膨胀剂(有时也称为密封相容剂或弹性体相容助剂)有助于使弹性体密封膨胀，例如通过在流体中引起反应或在弹性体中引起物理变化。合适的密封膨胀剂的实例包括长链有机酸、有机磷酸盐、芳族酯、芳族烃、酯(例如邻苯二甲酸丁基苄酯)和聚丁烯基琥珀酸酐。
在至少一些实例中，存在多于一种的密封膨胀剂。
其他添加剂
在至少一些实例中，其他添加剂存在于所述润滑剂组合物中，并且它们包括例如极压添加剂(包括含金属、不含金属、含磷、不含磷、含硫和不含硫的极压添加剂)、表面活性剂、破乳剂、抗胶住剂、蜡改进剂、润滑剂、防沾污剂、发色剂和金属钝化剂。
一些添加剂可能表现出多于一种功能。
破乳剂(如果存在)的量可以高于常规润滑剂中的量，以抵消甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯添加剂的任何乳化作用。
溶剂
润滑剂组合物的添加剂浓缩物可以包含溶剂。合适的溶剂的实例包括高芳香性的低粘度基础油料，例如100N、60N和100SP基础油料。
在表2中给出了所述润滑剂组合物中的添加剂(如果存在)的代表性的合适和更合适的独立的量。表2中表述的浓度是按活性添加剂化合物的重量计，即与任何溶剂或稀释剂无关。
在至少一些实例中，存在多于一种的每种类型的添加剂。在每种类型的添加剂中，在至少一些实例中，存在多于一类的这种类型的添加剂。在至少一些实例中，存在每种类型的添加剂的多于一种的添加剂。在至少一些实例中，添加剂由制造商和供应商在溶剂或稀释剂中提供。
表2
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润滑剂应用
在至少一些实例中，将所述至少一种羟基多元羧酸的甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物用作非水性润滑剂组合物中和/或燃料组合物中的抗凸轮轴磨损添加剂。
在至少一些实例中，将所述至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物用作作为动力传动液，例如自动传动液、离合器(例如双离合器)中的流体、齿轮润滑剂或其他汽车应用中等的润滑剂组合物中的抗凸轮轴磨损添加剂。
在至少一些实例中，将所述至少一种羟基多元羧酸的甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物用作用于润滑固体表面，包括例如金属表面和非金属表面的非水性润滑剂组合物中和/或燃料组合物中的抗凸轮轴磨损添加剂。合适的金属表面包括基于铁的材料的表面，例如铸铁和钢；基于铝的固体的表面，例如铝-硅合金；金属基质组合物的表面；铜和铜合金的表面；铅和铅合金的表面；锌和锌合金的表面；和镀铬材料的表面。合适的非金属表面包括陶瓷材料的表面；聚合物材料表面；基于碳的材料表面；和玻璃表面。可以润滑的其他表面包括涂覆材料的表面，例如混杂（hybrid）材料的表面，例如涂覆有非金属材料的金属材料和涂覆有金属材料的非金属材料；金刚石样碳涂覆材料和SUMEBoreTM材料的表面，例如Sulzer技术综述4/2009第11-13页中所述。
在至少一些实例中，将所述至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物用于非水性润滑剂组合物和/或燃料组合物中，以在润滑环境中可能遇到的任何典型温度下润滑表面，例如在例如内燃发动机中可能遇到的温度下，例如在环境温度至250℃的温度，例如90-120℃。典型的环境温度为20℃，但在至少一些实例中小于20℃，例如0℃或更低。
内燃发动机润滑
在至少一些实例中，将所述至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物用作用于润滑内燃发动机的润滑剂组合物(例如作为曲轴箱润滑剂)中的抗凸轮轴磨损添加剂。合适的发动机的实例包括火花点火式内燃发动机和压缩点火式内燃发动机。在至少一些实例中，所述内燃发动机是用于汽车或航空应用中的火花点火式内燃发动机。合适的内燃发动机包括二冲程压缩点火式发动机，并且至少在该实例中，将所述至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物用作用于润滑发动机的系统油润滑剂组合物和/或汽缸油润滑剂组合物中的抗凸轮轴磨损添加剂。在至少一些实例中，将所述二冲程压缩点火式发动机用于海洋应用中。
在至少一些实例中，另外或替代地，所述至少一种羟基多元羧酸的甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物存在于内燃发动机的燃料中。在使用时，所述至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物在有或没有燃料的情况下进入用于润滑发动机的润滑剂组合物（例如作为曲轴箱润滑剂）中，从而为发动机提供抗凸轮轴磨损的益处。
通常，火花点火式内燃发动机的燃料进入曲轴箱润滑剂的速率高于压缩点火式发动机。然而，燃料进入压缩点火式发动机的曲轴箱润滑剂的速率可取决于发动机运行的后喷射策略的使用并可能随其增加。
燃料
在至少一些实例中，将所述至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物用作任何合适的燃料组合物中的抗凸轮轴磨损添加剂。
合适的液体燃料，特别是用于内燃发动机的液体燃料包括烃燃料、含氧燃料（oxygenate fuel）及其组合。烃燃料可以源自矿物来源和/或源自可再生来源，例如生物质(例如生物质制油来源)和/或源自天然气制油来源和/或源自煤制油来源。生物质的合适来源包括糖(例如糖制柴油燃料)和藻类。合适的含氧燃料包括醇(例如具有1-6个碳原子的直链和/或支链烷基醇)、酯(例如脂肪酸烷基酯)和醚(例如甲基叔丁基醚)。合适的燃料还可以包括LPG-柴油燃料(LPG是液化石油气)。在至少一些实例中，所述燃料组合物是乳液。在至少一些实例中，所述燃料组合物不是乳液。
合适的脂肪酸烷基酯包括甲酯、乙酯、丙酯、丁酯和己酯。在至少一些实例中，所述脂肪酸烷基酯是脂肪酸甲酯。在至少一些实例中，所述脂肪酸烷基酯具有8-25个碳原子，例如12-25个碳原子，例如16-18个碳原子。在至少一些实例中，所述脂肪酸是饱和的。在至少一些实例中，所述脂肪酸是不饱和的。在至少一些实例中，所述脂肪酸烷基酯是无环的。制备这样的脂肪酸烷基酯的方法包括将一种或多种脂肪酸酯化和/或通过一种或多种脂肪酸甘油三酯的酯交换。在至少一些实例中，甘油三酯从植物油，例如蓖麻油、大豆油、棉籽油、向日葵油、菜籽油(有时称为柯罗纳油(canola oil))、麻疯树油或棕榈油获得，或从动物脂(例如羊脂和/或牛脂)、鱼油或用过的食用油获得。合适的脂肪酸烷基酯包括菜籽油甲酯(RME)、大豆油甲酯或其组合。
在至少一些实例中，通过在一个或多个步骤中将烃燃料、含氧燃料或其组合与有效量的至少一种添加剂（其是至少一种羟基多元羧酸的甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯或其衍生物）以及任选的至少一种其他燃料添加剂混合来制备所述燃料组合物。
在至少一些实例中，本发明的改善液体燃料的抗凸轮轴磨损特性的用途和方法包括在一个或多个步骤中将所述液体燃料(其可以是例如烃燃料、含氧燃料或其组合)与有效量的至少一种添加剂（其是至少一种羟基多元羧酸的甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物）以及任选的至少一种其他燃料添加剂混合。
在至少一些实例中，通过本领域已知的方法，在一个或多个步骤中将燃料与至少一种添加剂混合。在至少一些实例中，将添加剂作为一种或多种添加剂浓缩物或部分添加剂包浓缩物(任选地包含溶剂或稀释剂)混合。在至少一些实例中，通过本领域已知的方法通过在一个或多个步骤中将一种或多种基础燃料及其组分，任选地与一种或多种添加剂和/或部分添加剂包浓缩物混合来制备所述烃燃料、含氧燃料或其组合。在至少一些实例中，通过本领域已知的方法在一个或多个步骤中将所述添加剂、添加剂浓缩物和/或部分添加剂包浓缩物与燃料或其组分混合。
压缩点火式发动机的燃料
在至少一些实例中，包含至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物作为抗凸轮轴磨损添加剂的燃料组合物适用于作为压缩点火式内燃发动机，适宜地为直接喷射柴油发动机，例如旋转泵、管线泵、单元泵、电子单元喷射器或共轨类型、或间接喷射柴油发动机的内燃发动机。在至少一些实例中，所述燃料组合物适用于重型和/或轻型柴油发动机。
在至少一些实例中，压缩点火式内燃发动机的燃料组合物具有多至500重量ppm、例如多至15重量ppm或多至10重量ppm的硫含量。在至少一些实例中，压缩点火式内燃发动机的燃料组合物满足EN590标准的要求，例如在BS EN 590：2009中所述。
在至少一些实例中，压缩点火式内燃发动机的燃料组合物中的含氧组分包括脂肪酸烷基酯，例如脂肪酸甲酯。在至少一些实例中，所述燃料包含一种或多种符合EN 14214的脂肪酸甲酯，其浓度多至7体积%。在至少一些实例中，氧化稳定性增强剂存在于燃料组合物中，其包含一种或多种脂肪酸烷基酯或甲酯，例如以提供与采用1000mg/kg的3,5-二叔丁基-4-羟基-甲苯(也称为丁基化羟基-甲苯或BHT)获得的作用相似的作用的浓度。在至少一些实例中，染料和/或标记物存在于压缩点火式内燃发动机的燃料组合物中。
在至少一些实例中，压缩点火式内燃发动机的燃料组合物具有以下各项中的一个或多个(例如根据BS EN 590：2009所定义的)：51.0的最小十六烷值、46.0的最小十六烷指数、在15℃下820.0-845.0kg/m3的密度、8.0重量%的最大多环芳烃含量、高于55℃的闪点、0.30重量%的最大碳残余(基于10%蒸馏)、200mg/kg的最大含水量、24mg/kg的最大污染、1级铜带腐蚀(在50℃下3h)、根据EN 15751的20h的最小氧化稳定性限值以及根据EN ISO12205的25g/m3的最大氧化稳定性限值、在60℃下460μm的润滑性校正磨痕直径的最大限值、在40℃下2.00mm2/s的最小粘度、在40℃下4.50mm2/s的最大粘度、在250℃下<65体积%的蒸馏回收率、在350℃下85体积%的最小蒸馏回收率和在360℃下95体积%的最大回收率。
在至少一些实例中，适用于压缩点火式内燃发动机中的燃料组合物还包含至少一种除了作为至少一种羟基多元羧酸的甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物的添加剂之外的摩擦改进剂。这样的其他摩擦改进剂包括本文所述的作为润滑剂组合物和润滑剂组合物的添加剂浓缩物的摩擦改进剂的化合物。
在至少一些实例中，适用于压缩点火式内燃发动机中的燃料组合物还包含至少一种润滑添加剂。合适的润滑添加剂包括妥尔油脂肪酸、一元酸和二元酸和酯。
在至少一些实例中，适用于压缩点火式内燃发动机中的燃料组合物还独立地包含一种或多种十六烷值改进剂、一种或多种清净剂、一种或多种抗氧化剂、一种或多种消泡剂、一种或多种破乳剂、一种或多种冷流动改进剂、一种或多种倾点下降剂、一种或多种杀生物剂、一种或多种气味剂、一种或多种着色剂(有时称为染料)、一种或多种标记物、一种或多种点火助剂（spark aiders）和/或其中的一种或多种的组合。在至少一些实例中，存在其他合适的添加剂，包括一种或多种热稳定剂、金属钝化剂、腐蚀抑制剂、抗静电添加剂、减阻剂、乳化剂、除浊剂（dehazers）、防冰添加剂、抗爆添加剂、抗阀座缩退（recession）添加剂、表面活性剂和燃烧改进剂，例如如EP-2107102-A所述。
在至少一些实例中，压缩点火式内燃发动机的燃料组合物的添加剂浓缩物包含一种或多种溶剂，例如载体油(例如矿物油)、聚醚(其可以是封端或未封端的)、非极性溶剂(例如，甲苯、二甲苯、石油溶剂以及由Shell公司以商标“SHELLSOL”出售的那些)和极性溶剂(例如酯和醇，例如己醇、2-乙基己醇、癸醇、异十三烷醇和醇混合物，例如由Shell公司以商标“LINEVOL”出售的那些，例如市售的作为C7-9伯醇的混合物或C12-14醇混合物的LINEVOL79醇。
合适的十六烷值改进剂包括硝酸2-乙基己酯、硝酸环己酯和二叔丁基过氧化物。合适的消泡剂包括硅氧烷。合适的清净剂包括聚烯烃取代的琥珀酰亚胺和多胺的琥珀酰亚胺，例如聚异丁烯琥珀酰亚胺、聚异丁烯胺琥珀酰亚胺、脂族胺、Mannich碱和胺和聚烯烃(例如聚异丁烯)马来酸酐。合适的抗氧化剂包括酚类抗氧化剂(例如2,6-二叔丁基苯酚)和胺类抗氧化剂(例如N,N'-二仲丁基对苯二胺)。合适的消泡剂包括聚醚改性的聚硅氧烷。
在表3中给出了在适用于压缩点火式发动机的燃料组合物中的添加剂(如果存在)的代表性的合适和更合适的独立的量。表3中表述的浓度是按活性添加剂化合物的重量计，其与任何溶剂或稀释剂无关。
在至少一些实例中，适用于压缩点火式内燃发动机中的燃料组合物中的添加剂适宜以100-1500重量ppm的总量存在。
表3
。
火花点火式发动机的燃料
在至少一些实例中，包含至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物作为抗凸轮轴磨损添加剂的燃料组合物适用于作为火花点火式内燃发动机的内燃发动机。
在至少一些实例中，火花点火式内燃发动机的燃料组合物具有多至50.0重量ppm、例如多至10.0重量ppm的硫含量。
在至少一些实例中，火花点火式内燃发动机的燃料组合物是有铅或无铅的。
在至少一些实例中，火花点火式内燃发动机的燃料组合物满足EN 228的要求，例如在BS EN 228：2008中所述。在至少一些实例中，火花点火式内燃发动机的燃料组合物满足ASTM D 4814-09b的要求。
在至少一些实例中，火花点火式内燃发动机的燃料组合物具有以下各项中的一个或多个(例如根据BS EN 228：2008所定义的)：95.0的最小研究法辛烷值、85.0的最小马达法辛烷值、5.0mg/l的最大铅含量、720.0-775.0kg/m3的密度、至少360分钟的氧化稳定性、5mg/100ml的最大存在的胶状物含量(经溶剂洗涤)、1级铜带腐蚀(在50℃下3h)、清澈明亮的外观、18.0重量%的最大烯烃含量、35.0重量%的最大芳烃含量、1.00体积%的最大苯含量。
在至少一些实例中，火花点火式内燃发动机的燃料组合物中的含氧组分包括具有1-6个碳原子的直链和/或支链烷基醇，例如甲醇、乙醇、正丙醇、正丁醇、异丁醇、叔丁醇。在至少一些实例中，火花点火式内燃发动机的燃料组合物中的含氧组分包括例如具有5个或更多个碳原子的醚。在至少一些实例中，燃料组合物的最大氧含量为2.7质量%。在至少一些实例中，燃料组合物具有如EN 228中所规定的最大量的含氧化合物，例如甲醇：3.0体积%，乙醇：5.0体积%，异丙醇：10.0体积%，异丁醇：10.0体积%，叔丁醇：7.0体积%，醚(C5或更高)：10体积%，并且其他含氧化合物(经历适当的终沸点)：10.0体积%。在至少一些实例中，所述燃料组合物包含浓度高达5.0体积%的符合EN 15376的乙醇。
在至少一些实例中，适用于火花点火式内燃发动机中的燃料组合物还包含至少一种除作为至少一种羟基多元羧酸的甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物的添加剂之外的摩擦改进剂。在至少一些实例中，这样的其他摩擦改进剂包括本文所述的作为润滑剂组合物和润滑剂组合物的添加剂浓缩物的摩擦改进剂的化合物。
在至少一些实例中，适用于火花点火式内燃发动机中的燃料组合物还独立地包含一种或多种清净剂、一种或多种辛烷值改进剂、一种或多种摩擦改进剂、一种或多种抗氧化剂、一种或多种抗阀座缩退添加剂、一种或多种腐蚀抑制剂、一种或多种抗静电剂、一种或多种气味剂、一种或多种着色剂、一种或多种标记物和/或其中的一种或多种的组合。
在至少一些实例中，火花点火式内燃发动机的燃料组合物的添加剂浓缩物包含一种或多种溶剂，例如聚醚和芳族烃和/或脂族烃，例如重质石脑油，例如Solvesso(商标)、二甲苯类和煤油。
合适的清净剂包括聚异丁烯胺(PIB胺)和聚醚胺。
合适的辛烷值改进剂包括N-甲基苯胺、甲基环戊二烯基三羰基锰(MMT)(例如以多至120重量ppm的浓度存在)、二茂铁(例如以多至16重量ppm的浓度存在)和四乙基铅(例如以多至0.7g/l、例如多至0.15g/l的浓度存在)。
合适的抗氧化剂包括酚类抗氧化剂(例如2,4-二叔丁基苯酚和3,5-二叔丁基-4-羟基苯基丙酸)和胺类抗氧化剂(例如对苯二胺、二环己胺和其衍生物)。
合适的腐蚀抑制剂包括有机羧酸的铵盐、胺和杂环芳族化合物，例如烷基胺、咪唑啉类和甲苯基三唑类。
在至少一些实例中，抗阀座缩退添加剂以多至15000重量ppm、例如多至7500重量ppm的浓度存在。
在表4中给出了适用于火花点火式发动机中的燃料组合物中的添加剂(如果存在)的代表性的合适和更合适的独立的量。表4中表述的浓度是按活性添加剂化合物的重量计，即与任何溶剂或稀释剂无关。
在至少一些实例中，适用于火花点火式内燃发动机中的燃料组合物中的添加剂的总量为20-25000重量ppm。
表4
。
现在将参考以下实验和实施例仅通过举例的方式来描述本发明，其中将根据本发明的实施例用数字标记为实施例1、实施例2等，将不根据本发明的实验用字母标记为实验A、实验B等。
润滑剂组合物的制备
制备润滑剂组合物(润滑剂A)以对适用于具有压缩点火式或火花点火式内燃发动机的客车的典型润滑剂组合物进行建模。通过将包含分散剂、磺酸钙和苯酚钙清净剂、抗氧化剂、消泡剂和ZDDP的市售添加剂包中的添加剂与第III类基础油、倾点下降剂和粘度改进剂混合来制备该润滑剂组合物。
以与润滑剂A相同的方式制备润滑剂组合物(润滑剂B)，但加入0.2重量%的油酰胺。
以与润滑剂A相同的方式制备根据本发明的润滑剂组合物(润滑剂1)，但加入0.5%Citrem SP 70(商标)(柠檬酸和油酸/亚油酸的甘油二酯)。
制备润滑剂组合物(润滑剂C)以对适用于具有压缩点火式或火花点火式内燃发动机的客车的典型的润滑剂组合物进行建模。通过将包含分散剂、磺酸钙和苯酚钙清净剂、抗氧化剂、消泡剂和ZDDP的市售添加剂包中的添加剂与第I类和第III类基础油、倾点下降剂和粘度改进剂混合来制备该润滑剂组合物。
以与润滑剂C相同的方式制备润滑剂组合物(润滑剂D)，但加入0.2重量%的油酰胺。
以与润滑剂C相同的方式制备根据本发明的润滑剂组合物(润滑剂2)，但加入0.5%Citrem SP 70(商标)(柠檬酸和油酸/亚油酸的甘油二酯)。
润滑剂A至润滑剂D不根据本发明，因为润滑剂组合物不含至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物，特别是柠檬酸和不饱和C18羧酸(例如油酸和/或亚油酸)的甘油二酯，例如Citrem SP70(商标)。润滑剂1和润滑剂2根据本发明。
润滑剂组合物的抗磨试验
1.序列IVA发动机试验
对润滑剂A和润滑剂B以及润滑剂1进行根据ASTM测试方法ASTM D6891的序列IVA发动机试验。序列IVA试验是用于评估内燃发动机润滑剂组合物的凸轮轴磨损保护的工业标准试验。该试验方法被设计成模拟延长的发动机空转车辆操作。主要的结果是凸轮轴凸角（lobes）磨损(在十二个凸角中的每一个周围的七个位置处测量)，并且该试验的通过/失败标准包括90微米(μm)的最大平均七点凸轮凸角磨损。
试验结果示于表5中。实验A和实验B不根据本发明，因为润滑剂组合物不含至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物，特别是柠檬酸和不饱和C18羧酸(例如油酸和/或亚油酸)的甘油二酯，例如Citrem SP70(商标)。实施例1根据本发明。
表5中的结果显示，油酰胺和至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物，特别是柠檬酸和不饱和C18羧酸(例如油酸和/或亚油酸)的甘油二酯，例如Citrem SP70(商标)两者都显著地减少凸轮凸角磨损，因此在序列IVA试验中作为抗凸轮轴磨损添加剂是有效的。
表5
| 润滑剂 | 抗凸轮轴磨损添加剂 | 抗磨添加剂的处理率(wt.%) | 平均凸轮凸角磨损(微米, µm) | |
| 实验A | A | - | - | 42.56 |
| 实验B | B | 油酰胺 | 0.2% | 24.38 |
| 实施例1 | 1 | Citrem SP70 | 0.5% | 22.17 |
2.OM646LA发动机试验
对润滑剂C和润滑剂D以及润滑剂2进行OM646LA(CEC L-99-08)发动机试验。该300小时的循环试验使用4缸2.2L柴油OM646 DE 22 LA发动机来评估在恶劣的操作条件下关于发动机磨损和整体清洁度以及活塞清洁度和活塞环粘连的发动机润滑剂性能。主要的结果是凸轮磨损，但是也可以测量到内径磨损(bore polish)、汽缸磨损和挺杆磨损。
试验结果示于表6中。实验C和实验D不根据本发明，因为润滑剂组合物不含至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物，特别是柠檬酸和不饱和C18羧酸(例如油酸和/或亚油酸)的甘油二酯，例如Citrem SP70(商标)。实施例2根据本发明。
表6中的结果显示，在关于不含抗凸轮轴磨损添加剂的润滑剂C的OM646LA试验(实验C)中，存在中高的凸轮轴磨损。由于在润滑剂D中存在油酰胺添加剂，因此没有观察到凸轮轴磨损的明显降低(实验D)。相比之下，对含有Citrem SP70(商标)的润滑剂2观察到凸轮轴磨损的显著降低(实施例2)。因此，结果表明，至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物，特别是柠檬酸和不饱和C18羧酸(例如油酸和/或亚油酸)的甘油二酯，例如Citrem SP70(商标)，在OM646LA试验中作为抗凸轮轴磨损添加剂是有效的。
表6
| 实验C | 实验D | 实施例2 | |
| 润滑剂 | C | D | 2 |
| 抗凸轮轴磨损添加剂 | - | 油酰胺 | Citrem SP70 |
| 抗凸轮轴磨损添加剂的处理率(wt.%) | - | 0.2% | 0.9% |
| 平均入口凸轮轴(mm) | 60.06 | 63.7 | 39.1 |
| 平均出口凸轮轴(mm) | 111.4 | 105 | 35.7 |
与已知的抗磨添加剂(例如油酰胺)相比，至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物，特别是柠檬酸和不饱和C18羧酸(例如油酸和/或亚油酸)的甘油二酯，例如Citrem SP70(商标)，在序列IVA磨损试验和OM646LA磨损试验两者中作为抗凸轮轴磨损添加剂是出人意料地有效的。
Claims (17)
1.至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物在非水性润滑剂组合物中和/或燃料组合物中作为抗凸轮轴磨损添加剂的用途。
2.如权利要求1所述的用途，其中所述至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物降低了在OM646LA发动机试验中测得的凸轮轴磨损。
3.如权利要求1或权利要求2所述的用途，其中所述润滑剂组合物用于润滑内燃发动机。
4.如权利要求3所述的用途，其中在用于操作所述内燃发动机的液体燃料组合物中提供所述至少一种羟基多元羧酸的油溶性甘油单酯、甘油二酯或甘油三酯、或其衍生物，并且所述甘油酯的至少一部分在所述发动机的操作期间进入润滑油组合物中。
5.如前述权利要求中任一项所述的用途，其中所述羟基多元羧酸具有至少一个相对于羧基处于α位的羟基。
6.如权利要求5所述的用途，其中所述羟基多元羧酸是柠檬酸。
7.如权利要求1-6中任一项所述的用途，其中所述甘油酯是至少一种羟基多元羧酸和至少一种第二羧酸的甘油酯、或其衍生物，所述第二羧酸为具有4-22个碳原子的饱和、单不饱和或多不饱和的、支链或直链的一元羧酸或多元羧酸。
8.如权利要求1-6中任一项所述的用途，其中所述甘油酯是至少一种羟基多元羧酸和单不饱和的C4-C22一元羧酸的甘油酯、或其衍生物。
9.如权利要求1-6中任一项所述的用途，其中所述甘油酯是至少一种羟基多元羧酸和多不饱和的C4-C22一元羧酸的甘油酯、或其衍生物。
10.如权利要求8或权利要求9所述的用途，其中所述甘油酯是至少一种羟基多元羧酸和单不饱和或多不饱和C18一元羧酸的甘油酯、或其衍生物。
11.如权利要求10所述的用途，其中所述甘油酯是柠檬酸和单不饱和或多不饱和C18一元羧酸的甘油酯、或其衍生物。
12.如权利要求8-11中任一项所述的用途，其中所述单不饱和或多不饱和C4-C22羧酸是直链的。
13.如权利要求1-6中任一项所述的用途，其中所述甘油酯是柠檬酸和油酸的甘油酯、柠檬酸和亚油酸的甘油酯或其混合物。
14.如权利要求7所述的用途，其中所述具有4-22个碳原子的羧酸是多元羧酸，并且所述衍生物是所述多元羧酸的羧酸基团的酯。
15.如前述权利要求中任一项所述的用途，其中所述甘油酯的衍生物是所述羟基多元羧酸的羟基的醚。
16.如权利要求1-14中任一项所述的用途，其中所述甘油酯的衍生物是所述羟基多元羧酸的羟基的酯。
17.如前述权利要求中任一项所述的用途，其中所述甘油酯的衍生物是所述羟基多元羧酸的羧酸基团的酯。
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| RJ01 | Rejection of invention patent application after publication | ||
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Application publication date: 20180327 |