CN107543504A - 一种具有亚纳米分辨率的薄膜厚度分布测量方法 - Google Patents

Abstract

本发明涉及一种具有亚纳米分辨率的薄膜厚度分布测量方法。利用发生表面等离子体共振的四层Kretschmann结构中，反射光强度反射率、反射相移随样品厚度的极其灵敏变化特性，采用数字全息术进行表面等离子体共振强度和相位成像，通过同时利用强度和相位图像的测量数据，将反射光的强度反射率、反射相移变为样品厚度的单调函数，无需对样品厚度进行预估便可实现亚纳米分辨率的厚度分布解调。

Description

一种具有亚纳米分辨率的薄膜厚度分布测量方法

技术领域

本发明涉及一种具有亚纳米分辨率的薄膜厚度分布测量方法，尤其涉及一种同时利用表面等离子体共振的强度和相位图像进行厚度分布解调的方法。

背景技术

表面等离子体共振不仅对金属界面上近场区域样品折射率/浓度等的微小变化异常灵敏，而且对金属界面上倏逝场范围内薄膜厚度的微小变化也有很强的响应。传统的用于折射率/浓度等测量的表面等离子体共振成像系统采用三层的Kretschmann结构，其中样品层的厚度远大于表面等离子体波的穿透深度。若样品层的厚度小于表面等离子体波的穿透深度，即样品层处于金属层与电介质层中间，便构成了四层Kretschmann结构(如图1所示)。随着样品层厚度的变化，反射光的强度反射率出现低谷，相应的反射相移出现灵敏的变化(如图2所示)，意味着此时发生表面等离子体共振。由于共振区反射光的强度反射率、反射相移随样品厚度的极其灵敏变化特性，可对样品厚度进行亚纳米分辨率的测量表征。

数字全息术因其可对物场的振幅及相位分布进行快速、全场、非破坏性和高分辨率定量测量等优点，可被用于测量发生表面等离子体共振时反射光波的强度反射率和反射相移。因此，利用数字全息术进行表面等离子体共振强度和相位成像，便可对薄膜厚度分布进行亚纳米分辨率的测量表征。然而，从图2可看出，反射光的强度反射率和反射相移均不是样品厚度的单调函数，即只通过强度反射率或反射相移无法对样品厚度进行准确解调。现有一种通过对样品厚度进行预估，只利用共振区以外的反射相移对样品厚度进行解调的方法(B.Mandracchia,et al.“Surface plasmon resonance imaging by holographicenhanced mapping,”Anal.Chem.87,4124–4128(2015))。然而，这种方法需要对样品进行预估，且无法解调处于共振区的样品厚度，即无法实现亚纳米的厚度测量分辨率，实际应用范围极其有限。

发明内容

要解决的技术问题

为了避免现有技术的不足之处，实现亚纳米分辨率的薄膜厚度分布测量，同时省去对样品厚度进行预估以扩大其应用范围，本发明提出一种同时利用表面等离子体共振的强度和相位图像解调厚度分布的方法。

技术方案

本发明的思想在于：利用二次曝光数字全息显微术对四层Kretschmann结构进行表面等离子体共振强度和相位成像，其中，测得的物光波归一化强度与反射光波的归一化强度反射率相等，测得的物光波相位差与反射光波的反射相移差相等。利用反射相移差作为定义域，将归一化强度反射率作为样品厚度的分段函数；或者利用归一化强度反射率作为定义域，将反射相移差作为样品厚度的分段函数，此时，归一化强度反射率、反射相移差均是样品厚度的单调函数，可实现对样品厚度的准确解调。

一种具有亚纳米分辨率的薄膜厚度分布测量方法，其特征在于步骤如下：

步骤1：当四层Kretschmann结构的第四层电介质为空气并发生表面等离子体共振时，反射光束作为物光波与参考光波发生离轴干涉，由图像采集器件记录得到数字全息图H₁。

所述的四层Kretschmann结构包括：盖玻片、金层、薄膜样品层和电介质层。

步骤2：将上述Kretschmann结构的第四层电介质由空气变为水，立即由图像采集器件记录得到参考数字全息图H₀。

步骤3：借助空间频谱提取技术，根据标量衍射理论，数值模拟光波经全息图H₀和H₁的衍射传播过程，分别对相应物光波进行数值重建，得到第四层电介质为空气时的归一化表面等离子体共振强度图像I(x,y)，以及第四层电介质分别为空气和水时的表面等离子体共振相位差分布Δφ(x,y)，其中，I(x,y)与反射光波的归一化强度反射率R(x,y)相等，Δφ(x,y)与反射光波的反射相移差相等。

所述的归一化强度反射率R(x,y)、反射相移差随样品厚度的变化关系如图3、4所示。

步骤4：利用反射相移差作为定义域，将归一化强度反射率作为样品厚度的分段函数(如图3)，可解调出薄膜样品的厚度分布d(x,y)：

或者利用归一化强度反射率作为定义域，将反射相移差作为样品厚度的分段函数(如图4)，可解调出薄膜样品的厚度分布d(x,y)：

所述的分段函数通过对图3、4的理论曲线进行多项式拟合得到。

有益效果

本发明提出的具有亚纳米分辨率的薄膜厚度分布测量方法，利用发生表面等离子体共振时，四层Kretschmann结构中反射光的强度反射率、反射相移随样品厚度极其灵敏变化的特性，采用数字全息术测量该强度反射率和反射相移，通过同时利用强度反射率和反射相移的测量数据，无需对样品厚度进行先验便可实现亚纳米分辨率的厚度分布解调。

附图说明

图1：是本发明所涉及的测量系统中四层Kretschmann结构示意图。

图中：1-油浸物镜，2-匹配油，3-盖玻片，4-金层，5-薄膜样品层，6-电介质层。

图2：是本发明所涉及的测量系统中发生表面等离子体共振时，反射光波的强度反射率、反射相移随样品层厚度的变化关系。

图3：是本发明解调厚度时，归一化强度反射率作为样品厚度分段函数的示意图。

图4：是本发明解调厚度时，反射相移差作为样品厚度分段函数的示意图。

图2-4中：计算参数与下述实施例中实验参数相符，激光波长为632.8nm，入射角为45.823°，盖玻片与样品折射率分别为1.5151、2.0041，金层的介电常数与厚度分别为-11.740+1.2600j、50nm。

图5：是本发明测量厚度分布所采用的实验光路图。

图中：1-He-Ne气体激光器，2-光纤耦合装置，3-准直透镜，4-半波片，5-第一消偏振分光棱镜，6-会聚透镜，7-第二消偏振分光棱镜，8-油浸物镜，9-四层Kretschmann结构，10-成像透镜，11-参考光光程延迟装置，12-第三消偏振分光棱镜，13-图像采集器件。

图6：是本发明实施例中第四层电介质为空气时的归一化表面等离子体共振强度图像。

图7：是本发明实施例中第四层电介质分别为空气和水时的表面等离子体共振相位差分布。

图8：是本发明实施例中所测得的薄膜厚度分布。

具体实施方式

现结合实施例、附图对本发明作进一步描述：

本发明涉及的一种测量薄膜厚度分布的实验光路如图5所示，包括：He-Ne气体激光器1，光纤耦合装置2，准直透镜3，半波片4，第一消偏振分光棱镜5，会聚透镜6，第二消偏振分光棱镜7，油浸物镜8，四层Kretschmann结构9，成像透镜10，参考光光程延迟装置11，第三消偏振分光棱镜12，图像采集器件13。

所述的一种具有亚纳米分辨率的薄膜厚度分布测量系统的工作原理如下：

系统中He-Ne气体激光器1(波长为632.8nm)发出的线偏振光经光纤耦合装置2耦合进入光纤，再经准直透镜3、半波片4后变为45°偏振的平行光；该平行光经第一消偏振分光棱镜5分解出的反射光波作为参考光波，透射光波经会聚透镜6、第二消偏振分光棱镜7反射后，在高数值孔径油浸物镜8(Nikon Plan Apo Lambda DM 100×NA 1.45)的后焦平面上会聚，穿过物镜后以平行光出射，进而以激发角θ入射到Kretschmann结构9上并诱发表面等离子体共振；出射光束经第二消偏振分光棱镜7、成像透镜10后，进而通过第三消偏振分光棱镜12作为物光波；参考光波经光程延迟装置11后与物光波的光程匹配，经第三消偏振分光棱镜12反射后与物光波在图像采集器件13的靶面发生离轴干涉，经曝光得到数字全息图。

所述的一种具有亚纳米分辨率的薄膜厚度分布测量过程如下：

在标准的盖玻片上利用电子束蒸发蒸镀50纳米金层，在金层上先后以1500转/秒、4000转/秒的速度旋涂一滴ZnO溶液，100℃温度下烘烤1分钟后形成ZnO薄膜作为待测样品；在上述实验系统中，当Kretschmann结构的第四层电介质为空气时，调节入射光波的入射角使反射光强度达到最低，此时发生表面等离子体共振，反射光波作为物光波与参考光波发生离轴干涉，由图像采集器件记录得到数字全息图H₁；在Kretschmann结构的样品层上滴一滴水，即将第四层电介质由空气变为水，立即由图像采集器件记录得到参考数字全息图H₀；对全息图H₁和H₀分别进行数值重建，计算得到第四层电介质为空气时的归一化表面等离子体共振强度图像I(x,y)(如图6所示)，以及第四层电介质分别为空气和水时的表面等离子体共振相位差分布Δφ(x,y)(如图7所示)，其中，I(x,y)与图3、4中归一化强度反射率R(x,y)相等，Δφ(x,y)与反射相移差相等；利用上述公式(1)或(2)对样品的厚度分布进行解调，便完成对薄膜的亚纳米分辨率厚度分布测量(如图8所示)。

Claims (1)

1.一种具有亚纳米分辨率的薄膜厚度分布测量方法，其特征在于步骤如下：

步骤1：当四层Kretschmann结构的第四层电介质为空气并发生表面等离子体共振时，反射光束作为物光波与参考光波发生离轴干涉，由图像采集器件记录得到数字全息图H₁。

所述的四层Kretschmann结构包括：盖玻片、金层、薄膜样品层和电介质层。

步骤2：将上述Kretschmann结构的第四层电介质由空气变为水，立即由图像采集器件记录得到参考数字全息图H₀。

步骤3：借助空间频谱提取技术，根据标量衍射理论，数值模拟光波经全息图H₀和H₁的衍射传播过程，分别对相应物光波进行数值重建，得到第四层电介质为空气时的归一化表面等离子体共振强度图像I(x,y)，以及第四层电介质分别为空气和水时的表面等离子体共振相位差分布Δφ(x,y)，其中，I(x,y)与反射光波的归一化强度反射率R(x,y)相等，Δφ(x,y)与反射光波的反射相移差相等。

所述的归一化强度反射率R(x,y)、反射相移差随样品厚度的变化关系根据菲涅尔公式计算得到。

步骤4：利用反射相移差作为定义域，将归一化强度反射率作为样品厚度的分段函数；或者利用归一化强度反射率作为定义域，将反射相移差作为样品厚度的分段函数，可解调出薄膜样品的厚度分布d(x,y)。

所述的分段函数通过对步骤3中归一化强度反射率R(x,y)、反射相移差随样品厚度变化的理论曲线进行多项式拟合得到。