CN107200587A - 一种氮化铝基质的荧光陶瓷的制备方法及相关荧光陶瓷 - Google Patents

一种氮化铝基质的荧光陶瓷的制备方法及相关荧光陶瓷 Download PDF

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Abstract

本发明保护一种本发明保护一种氮化铝基质的荧光陶瓷的制备方法，依序包括以下步骤：混料：将粒径为0.1～1μm的氮化铝、粒径为15～30μm的第一荧光粉、粒径为2～5μm的第二荧光粉与溶剂均匀混合，得到氮化铝‑荧光粉浆料，其中第一荧光粉和第二荧光粉材料相同；除杂：将浆料干燥，然后煅烧，获得氮化铝‑荧光粉粉末；热处理：将粉末热处理，得到荧光陶瓷，其中，氮化铝‑荧光粉粉末在热处理前和/或热处理中经过5MPa以上高压处理，热处理温度为1500～1850℃，热处理在无氧气氛下进行。该制备方法使得在热处理过程中，小粒径的第二荧光粉填充了大粒径的第一荧光粉周围的孔隙，提高了荧光陶瓷的发光密度，使得烧结出的荧光陶瓷能够保证良好的发光效率。

Description

一种氮化铝基质的荧光陶瓷的制备方法及相关荧光陶瓷
技术领域
本发明涉及荧光陶瓷领域，特别是涉及一种氮化铝基质的荧光陶瓷的制备方法及相关荧光陶瓷。
背景技术
蓝色激光激发荧光材料获得可见光的技术，随着激光显示技术的发展不断获得重视，当前的研究大方向主要是针对激光激发荧光粉的特性来开发新型的荧光材料(波长转换材料)，主要的要求是发光亮度高、能够承受大功率激光照射、光学转换效率高、导热性能高等特点。
传统的荧光陶瓷主要针对LED的发光特性开发，由于LED芯片的功率较小，发出的蓝光功率密度较低，因此针对LED开发的发光陶瓷的发光效率并没有得到足够的重视。比如常见的YAG荧光陶瓷主要由原料粉末Al2O3、Y2O3、CeO2煅烧后，压力机下压制成片，然后烧结得到荧光陶瓷。由于荧光陶瓷一般覆盖LED表面，需追求一定的透光性能，因此YAG荧光陶瓷比较偏向透光度性能，其中的晶粒成长程度较低，导致其发光亮度偏低。此外，传统的YAG陶瓷的热导率也相对较低，一般为10～14W/(m·K)，随着激光光源技术的发展，光源功率越来越大，要求光转换材料具有更高的热导性能，能够将光转化过程中产生的大量热量迅速的传递出去。
因此，一种获得高热导率、高发光效率的荧光陶瓷的制备方法亟待开发。
发明内容
针对上述现有技术中，制备得到的荧光陶瓷热导率低、发光效率低的缺陷，本发明提供一种获得高热导率、高发光效率的荧光陶瓷的制备方法，依序包括以下步骤：
混料：将氮化铝粉末、荧光粉与溶剂均匀混合，得到氮化铝-荧光粉浆料，氮化铝的粒径为0.1～1μm，荧光粉包括第一荧光粉和第二荧光粉，第一荧光粉的粒径为15～30μm，第二荧光粉的粒径为2～5μm，第一荧光粉与第二荧光粉为材料相同的荧光粉；除杂：将氮化铝-荧光粉浆料干燥，然后将其在有氧气氛下煅烧，除去其中的水和有机物，获得氮化铝-荧光粉粉末；热处理：将氮化铝-荧光粉粉末热处理，得到荧光陶瓷，其中，该氮化铝-荧光粉粉末在热处理前和/或热处理中经过5MPa以上高压处理，使氮化铝-荧光粉粉末保持致密，热处理温度为1500～1850℃，热处理在无氧气氛下进行。
优选地，荧光粉包括YAG:Ce3+或LuAG:Ce3+。
优选地，第一荧光粉占氮化铝和荧光粉粉末总量的质量百分比为45～67％，第二荧光粉占氮化铝和荧光粉粉末总量的质量百分比为5～10％，氮化铝占氮化铝和荧光粉粉末总量的质量百分比为28～45％。
优选地，混料步骤包括，首先将氮化铝装入球磨罐，加入研磨溶剂、增稠剂和分散剂，进行第一次球磨；然后将第二荧光粉加入球磨罐，进行第二次球磨；再将第一荧光粉加入球磨罐，进行第三次球磨；其中，第一次球磨时间大于第二次球磨时间大于第三次球磨时间。
优选地，热处理步骤中，热处理在氮气、氮气氢气混合气、惰性气体或真空气氛下进行。
优选地，热处理步骤包括，将氮化铝-荧光粉粉末在模具中5～40MPa高压预成型，然后将氮化铝-荧光粉粉末连同模具一同放入热压烧结炉或放电等离子烧结炉中，在1500～1750℃进行热处理烧结。
优选地，热处理步骤包括，将氮化铝-荧光粉粉末在模具中5～40MPa一次高压成型，然后在150～300MPa冷等静压二次高压成型，取下模具，再将高压成型后的氮化铝-荧光粉粉末放入微波烧结炉，在1600～1850℃进行热处理烧结。
优选地，在烧结步骤后，还包括对荧光陶瓷的还原处理步骤，该还原处理步骤在还原气氛下进行，且温度环境为1200～1650℃。
优选地，在混料步骤中，还包括将烧结助剂加入溶剂均匀混合的步骤，其中，烧结助剂占荧光粉和氮化铝总质量的质量百分比为0.5～3％，烧结助剂包括Y2O3、CaO、CaC2、La2O3或Dy2O3中的至少一种。
本发明还提供了一种荧光陶瓷，该荧光陶瓷上述任一项所述的制备方法制备。
与现有技术相比，本发明包括如下有益效果：
本发明通过将粒径为0.1～1μm的氮化铝、粒径为15～30μm的第一荧光粉与粒径为2～5μm的第二荧光粉混合，并经过除杂过程得到纯净粉末，然后将粉末在1500～1850℃下进行热处理，从而得到荧光陶瓷。本发明技术方案中，通过选择合适粒径的氮化铝，使得在热处理过程中，氮化铝先后进入液相，而且其进入液相的温度较低，避免了对本发明大粒径的第一荧光粉的晶体形貌造成影响，使得烧结出的荧光陶瓷能够保证良好的发光效率；同时，在氮化铝的粒径选择、高压处理和热处理条件的协同作用下，氮化铝-荧光粉在烧结前后能够保持一种致密、低孔隙率的状态，极大的提高了荧光陶瓷的导热性能，从而制备出高热导率、高发光效率的荧光陶瓷。
本发明中，大粒径的第一荧光粉多于小粒径的第二荧光粉，第一荧光粉的发光效率较高，在热处理烧结过程中稳定性相对于第二荧光粉好，为荧光陶瓷的高发光效率提供了基础。而第二荧光粉粒径较小，在氮化铝进入液相时，第二荧光粉也部分或全部进入液相，该部分进入液相的第二荧光粉相较于氮化铝具有与第一荧光粉更好的结合性，使得制备出的荧光陶瓷能够具有更好的抗弯强度；而在不添加小粒径的第二荧光粉的情况下，若要达到同等的抗弯强度，需要在更高的温度下进行烧结热处理，这将导致大粒径的第一荧光粉的表面结构可能受到破坏，导致发光效率的降低。
附图说明
图1为为本发明实施例的荧光陶瓷的制备方法的流程图；
具体实施方式
正如背景技术所述，现有技术中的荧光陶瓷的制备通过将荧光粉原料(即各类氧化物)烧结制得，这样得到的荧光陶瓷，发光效率明显低于同样原料制备得到的荧光粉粉末，而且YAG陶瓷的热导率低，对于使用过程中的散热非常不利。本发明制备氮化铝基质的荧光陶瓷，直接采用已有的商用荧光粉作为原料，在制备过程中不经历荧光粉制备的步骤，避免了荧光陶瓷制备中荧光粉晶粒生长过程带来的各种问题，同时以高热导率的氮化铝作为基质，使得制得的荧光陶瓷成品具有良好的散热性能。
由于荧光粉和氮化铝的熔点接近，甚至荧光粉的熔点低于氮化铝的熔点，在制备过程中，当氮化铝进入液相时，荧光粉的原有结构容易遭到破坏，这样得到的氮化铝-荧光粉荧光陶瓷发光效率低。通过选择小粒径的氮化铝粉末，可以在一定程度上降低氮化铝进入液相的温度。发明人在制备荧光陶瓷的过程中发现，虽然能够在不破坏荧光粉的情况下得到氮化铝基质的荧光陶瓷，然而若要使该荧光陶瓷具有良好的抗弯强度，仍需要尽量提高烧结热处理温度。因此，在荧光陶瓷的机械性能和发光性能之间，如何取舍成为难题。
发明人经过实验努力，发现可以将单一粒径的荧光粉替换成大粒径荧光粉与小粒径荧光粉组合的方式，使得在烧结热处理过程中，小粒径荧光粉进入液相，替代部分氮化铝与大粒径荧光粉结合。由于材料相同，小粒径荧光粉与大粒径荧光粉的结合力优于氮化铝与大粒径荧光粉的结合，从而在不提高烧结温度的情况下，促使制备得到的荧光陶瓷整体的机械性能(抗弯能力)提高，使得荧光陶瓷具有更好的可加工性。此外，将部分氮化铝替换为小粒径荧光粉，还增加了荧光陶瓷的发光密度。
下面结合附图和实施方式对本发明实施例进行详细说明。
本发明所述的粒径，指中位粒径D50。
如图1为本发明实施例的荧光陶瓷的制备方法的流程图。如图所示，该制备方法依序包括以下步骤：
①混料：将氮化铝粉末、第一荧光粉、第二荧光粉与溶剂混合，得到氮化铝-荧光粉浆料，氮化铝的粒径为0.1～1μm，第一荧光粉的粒径为15～30μm，第二荧光粉的粒径为2～5μm；
②除杂：将氮化铝-荧光粉浆料干燥，然后将其在有氧气氛下煅烧，获得氮化铝-荧光粉粉末；
③热处理：将氮化铝-荧光粉粉末热处理，得到荧光陶瓷，其中，该氮化铝-荧光粉粉末在热处理前和/或热处理中经过5MPa以上高压处理，热处理温度为1500～1850℃，热处理在无氧气氛下进行。
在混料步骤中，首先是原料的选择，本实施例选用小粒径的超细氮化铝粉，粒径为0.1～1μm，第一荧光粉的粒径则远大于氮化铝，为15～30μm，第二荧光粉的粒径小于第一荧光粉的粒径，为2～5μm，第一荧光粉与第二荧光粉为材料相同的荧光粉。一般而言，荧光粉YAG:Ce3+的熔点为1970℃左右，而氮化铝的熔点为2200℃，在氮化铝进入液相之前，荧光粉的物理结构已经被破坏，这样的荧光粉即使再成型，其发光效率也将明显下降。本实施例采用微纳米级的氮化铝粉，可以大幅降低其进入液相的温度，使得氮化铝能够先于荧光粉进入液相，避免了荧光粉物理结构的破坏。
本实施例中，荧光粉为YAG:Ce3+，也可以选择LuAG:Ce3+或YAG/LuAG掺杂其他镧系元素的荧光粉。
本实施例中，第一荧光粉占氮化铝和荧光粉粉末总量的质量百分比为45～67％。第一荧光粉作为发光中心，必须要有足够的量，才能保证荧光陶瓷发光强度，而且第一荧光粉的比重越高，越有利于荧光陶瓷最大发光强度的提高；但是，氮化铝作为基质，须达到足够的量才能保证连续分布，因此荧光粉不能过多。氮化铝占氮化铝和荧光粉粉末总量的质量百分比为28～45％。第二荧光粉占氮化铝和荧光粉粉末总量的质量百分比为5～10％，第二荧光粉的主要作用是填充第一荧光粉周围的空隙，并与第一荧光粉结合，同时承担小部分的发光作用，第一荧光粉的量较多，因此必要有足够的第二荧光粉与之结合；但是，由于小粒径的第二荧光粉的发光效率不高，因此不宜比重太大。
本实施例中，采用球磨的方式混料。首先称取一定量的氮化铝，装入球磨罐，添加适量的研磨溶剂(如乙醇)、增稠剂和分散剂，然后进行第一次球磨，得到粘稠悬浮状的浆料，再加入第二荧光粉，进行第二次球磨，再将第一荧光粉加入球磨罐，进行第三次球磨，最终得到氮化铝-荧光粉浆料。本实施例采用三步球磨的方法，使得粒径较小、不易分散均匀的氮化铝粉末能够先充分分散，然后再加入小粒径的第二荧光粉球磨，再加入大粒径的第一荧光粉球磨，主要考虑到越小的粒径的颗粒分散均匀的时间越长。第一次球磨的时间大于第二次球磨的时间大于第三次球磨的时间，避免了荧光粉过长时间的球磨，减少了该球磨过程对荧光粉的损害。
在除杂步骤中，该步骤的目的为将混料步骤中得到的氮化铝-荧光粉浆料中的研磨溶剂、增稠剂、分散剂等杂质除去，得到纯净的混合粉末。
本实施例中，首先对氮化铝-荧光粉浆料进行干燥，得到干粉，然后将干粉进行煅烧，使干粉中的有机成分分解、挥发。由于氮化铝和荧光粉的熔点高、热稳定性好，除去有机物的温度(一般在1000℃以下)不会对其的结构造成影响；在该温度下，氮化铝和荧光粉也不会氧化，因此可以在有氧气氛(如空气)下进行煅烧。
本实施例中，在热处理步骤之前，先对粉末进行造粒，将其转为颗粒大小为50～200μm的粉末。该造粒结果可以增加热处理过程中粉末的流动性，有利于热处理前后的高压成型，促使制备得到的荧光陶瓷致密而均匀。
在热处理步骤中，将得到的高纯度氮化铝-荧光粉粉末称取适量，装入石墨模具中，在5～40MPa下预压成型，然后将氮化铝-荧光粉粉末连同模具一同放入热压烧结炉中，在氮气气氛下高压烧结，烧结温度为1500～1750℃。该烧结温度下，氮化铝先进入液相，产生物相迁移，而后第二荧光粉至少部分进入液相，而第一荧光粉能够保持原有的晶体形貌，其发光强度不易受到影响。本实施例采用氮气气氛，对氮化铝产生保护作用，避免氮化铝与荧光粉中的氧结合生成氧化铝，提高了最终得到的荧光陶瓷的氮化铝纯度，保证了高热导率。
在本发明的另一个实施例中，热处理烧结在真空气氛下进行，该气氛下，更有利于原料内部的气体排除，减少闭孔气孔和开孔气孔的数量，有利于获得高致密度的烧结体，由于大量减少的了微型气孔的折射与散射效应，烧结体的透光性能也获得提高。
此外，热处理烧结过程也可以在氮气氢气混合气或者惰性气体(如氩气)中进行，避免氮化铝或荧光粉与热处理气氛反应。
在本发明的另一个实施例中，在热处理步骤中，将得到的高纯度氮化铝-荧光粉粉末称取适量，装入石墨模具中，在5～40MPa下预压成型，然后将氮化铝--荧光粉粉末连同模具一同放入放电等离子烧结炉中，在氮气气氛下高压烧结，烧结温度为1500～1750℃。该烧结过程中，晶粒间的放电及电离化产生局部高温，在粉末颗粒表面引起蒸发和融化，促进了荧光陶瓷致密化的过程，有效的降低了烧结温度。
在本发明的另一个实施例中，在热处理步骤中，将得到的高纯度氮化铝-荧光粉粉末称取适量，装入金属模具中，在5～40MPa下预压成型，然后再经过更高压强(150～300MPa)的冷等静压成型，将高压成型后的氮化铝-荧光粉粉末放入微波烧结炉，在氮气气氛下烧结，烧结温度为1600～1850℃。该烧结温度下，氮化铝进入液相，产生物相迁移；而后第二荧光粉部分进入液相，第一荧光粉能够保持原有的晶体形貌。本实施例的冷等静压成型后微波烧结的方式，相较于热压烧结和放电等离子烧结，需要更高的温度，这是由于本方案在烧结过程中没有保持对氮化铝-荧光粉的持续加压，同等温度下反应剧烈程度相对较低。
在本发明的实施例中，经过热处理后得到的荧光陶瓷，还进一步包括对荧光陶瓷的还原处理步骤，该步骤在还原气氛下进行(如氮气/氢气混合气体)，该还原处理在略低于热处理烧结温度下进行，还原温度为1200～1650℃。该还原处理过程可以将热处理步骤中附着在荧光陶瓷上的杂质去除，避免杂质成为荧光陶瓷在工作环境下的产热中心而影响荧光陶瓷的使用。
在本发明的另一实施例中，在混料步骤中，还包括将烧结助剂加入溶剂均匀混合的步骤，其中，烧结助剂占荧光粉和氮化铝总质量的质量百分比为0.5～3％，烧结助剂包括Y2O3、CaO、CaC2、La2O3或Dy2O3中的至少一种。烧结助剂的量太少时作用不明显；但当烧结助剂的量过多，会限制氮化铝的生长，并产生氧化铝、铝钇酸盐的杂相，降低荧光陶瓷的热导率和透光性。烧结助剂能够降低氮化铝粉末的烧结温度，使氮化铝粉末更容易进入液相烧结，有利于提高发光陶瓷的致密度。烧结助剂在高温下的高流动性还有助于净化晶界杂质，减少光在经过晶界时发生的散射，有助于提高陶瓷的透光性能。
以下为不同条件下制备荧光陶瓷的各实施例对比，除杂、造粒等其他的条件相同。
实施例一
称取粒径为0.5～1μm的氮化铝装入球磨罐中，添加适量的研磨溶剂(乙醇)、增稠剂和陶瓷分散剂，再加入研磨体，进行球磨2h。待球磨罐内的浆料成粘稠悬浮状时，加入粒径为2-5μm的YAG:Ce3+荧光粉颗粒，继续球磨1h；然后加入粒径为15-20μm的YAG:Ce3+荧光粉颗粒，继续球磨0.5h至荧光粉分布均匀，结束球磨。
然后将浆料取出，真空恒温干燥得到干粉，将干粉在马弗炉中煅烧，除去干粉中的有机成分，然后将该粉末过筛造粒，得到热处理原料粉末。
称取适量的原料粉末装入石墨模具，在5MPa压强下进行压制成型，将氮化铝-荧光粉粉末连同石墨模具放入热压烧结炉内，在氮气气氛下烧结，烧结温度为1600℃，得到荧光陶瓷。
对荧光陶瓷进行测试，测得荧光陶瓷的透光率为35％，热导率为60W/(m·K)，发光效率为62％。其中，通过采用蓝光照射荧光陶瓷，并采用积分球收集受激发荧光，计算单位时间内荧光陶瓷发出的荧光与用于照射的蓝光的比值，获得荧光陶瓷的发光效率。
将实施例一中的小粒径YAG:Ce3+荧光粉颗粒替换为同等质量的大粒径YAG:Ce3+荧光粉颗粒，依照同样实验条件制得荧光陶瓷，发现该荧光陶瓷的抗弯强度低于实施例一制得的荧光陶瓷。
本发明还涉及用上述制备方法制备的氮化铝基质的荧光陶瓷，该荧光陶瓷包括基质氮化铝和被基质包裹的荧光粉，其中基质氮化铝呈连续分布状态，致密无气孔、热导率高，使得荧光粉发出的热量能够被迅速导出。而且氮化铝透明度高，不会对荧光粉发出的光形成阻挡。
本说明书中各个实施例之间相同相似部分互相参见即可。
以上所述仅为本发明的实施方式，并非因此限制本发明的专利范围，凡是利用本发明说明书及附图内容所作的等效结构或等效流程变换，或直接或间接运用在其他相关的技术领域，均同理包括在本发明的专利保护范围内。

Claims (10)

1.一种氮化铝基质的荧光陶瓷的制备方法，其特征在于，依序包括以下步骤：
混料：将氮化铝粉末、荧光粉与溶剂均匀混合，得到氮化铝-荧光粉浆料，所述氮化铝的粒径为0.1～1μm，所述荧光粉包括第一荧光粉和第二荧光粉，第一荧光粉的粒径为15～30μm，第二荧光粉的粒径为2～5μm，第一荧光粉与第二荧光粉为材料相同的荧光粉，且第一荧光粉多于第二荧光粉；
除杂：将所述氮化铝-荧光粉浆料干燥，然后将其在有氧气氛下煅烧，除去其中的水和有机物，获得氮化铝-荧光粉粉末；
热处理：将所述氮化铝-荧光粉粉末热处理，得到荧光陶瓷，其中，该氮化铝-荧光粉粉末在热处理前和/或热处理中经过5MPa以上高压处理，使氮化铝-荧光粉粉末保持致密，热处理温度为1500～1850℃，热处理在无氧气氛下进行。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述荧光粉包括YAG:Ce3+或LuAG:Ce3+。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述第一荧光粉占所述氮化铝和荧光粉粉末总量的质量百分比为45～67％，所述第二荧光粉占所述氮化铝和荧光粉粉末总量的质量百分比为5～10％，所述氮化铝占所述氮化铝和荧光粉粉末总量的质量百分比为28～45％。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述混料步骤包括，首先将所述氮化铝装入球磨罐，加入研磨溶剂、增稠剂和分散剂，进行第一次球磨；然后将所述第二荧光粉加入球磨罐，进行第二次球磨；再将所述第一荧光粉加入球磨罐，进行第三次球磨；其中，第一次球磨时间大于第二次球磨时间大于第三次球磨时间。
5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述热处理步骤中，热处理在氮气、氮气氢气混合气、惰性气体或真空气氛下进行。
6.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，所述热处理步骤包括，将所述氮化铝-荧光粉粉末在模具中5～40MPa高压预成型，然后将所述氮化铝-荧光粉粉末连同模具一同放入热压烧结炉或放电等离子烧结炉中，在1500～1750℃进行热处理烧结。
7.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，所述热处理步骤包括，将所述氮化铝-荧光粉粉末在模具中5～40MPa一次高压成型，然后在150～300MPa冷等静压二次高压成型，取下模具，再将高压成型后的氮化铝-荧光粉粉末放入微波烧结炉，在1600～1850℃进行热处理烧结。
8.根据权利要求6或7所述的制备方法，其特征在于，在烧结步骤后，还包括对荧光陶瓷的还原处理步骤，该还原处理步骤在还原气氛下进行，且还原处理步骤的温度环境为1200～1650℃。
9.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，在混料步骤中，还包括将烧结助剂加入溶剂均匀混合的步骤，其中，烧结助剂占荧光粉和氮化铝总质量的质量百分比为0.5～3％，所述烧结助剂包括Y2O3、CaO、CaC2、La2O3或Dy2O3中的至少一种。
10.一种荧光陶瓷，其特征在于，该荧光陶瓷由权利要求1～9中任一项所述的制备方法制备。
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