CN107126963A - 一种新型Ag/FeOOH/mmt材料光催化降解苯酚的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种低温液相技术与光诱导相结合制备的Ag/FeOOH/mmt应用于光催化降解水体污染物苯酚的方法。包括步骤:按照催化剂用量2g/L,将制备的Ag/FeOOH/mmt混合于初始浓度为20mg/L苯酚之中,在室温下进行可见光光催化降解反应。本发明提出的方法,提供一种以Ag/FeOOH/mmt新型催化剂光催化水体中苯酚的方法,该方法降解效率高,催化剂稳定,可重复利用。本方法对苯酚的去除率达90%以上。采用的光催化技术是一种环境友好催化技术,因此具有较好的环境意义。

Description

一种新型Ag/FeOOH/mmt材料光催化降解苯酚的方法
技术领域
本发明涉及化学环境技术领域,具体涉及一种新型光催化材料,并将该材料用于水体中苯酚的光催化降解领域。
技术背景
环境水体中普遍存在的难降解且有害的酚类废水,是一类十分常见的芳香族化合物,对于酚类化合物水处理传统的工艺包括吸附法,生物法和化学氧化法。这些方法往往不能在较短的时间内将氧化降解甚至完全矿化,并存在能耗高,易产生二次污染等缺点。光催化技术从一出现,就由于它的高效率、易于操作、相对低的花费,并且降解过程中不会出现有毒有害的中间产物或者降解完成后不会出现有害的残留物等优点成为人们降解污水中污染物的可靠选择。
目前研究的光催化剂有很多,其中二氧化钛由于具有高效、化学性质稳定、低成本、无毒等优点,成为研究最广泛的一种光催化材料,但是二氧化钛光催化技术在实际应用过程中仍然存在很多不足。一是半导体的光吸收波长范围狭窄,主要是在紫外区,而紫外光仅占太阳光谱的4%,因此太阳能的利用率低,这极大的限制了该催化剂的实际应用。二是二氧化钛的催化效率低,激发产生的电子和空穴复合率很高,导致量子效率很低。
铁的氢氧化物是地表常见的重要化合物,具有较大的比表面积,是一种可以相应可见光的光催化材料,甚至在无光的条件下依然具有一定的催化效果。贵金属在催化剂的表面适量沉积有利于光生电子和空穴的有效分离,从而大大提高催化剂的活性。当半导体与金属相互接触时,载流子会重新分布,电子从费米能级较高的n型半导体传到费米能级较低的金属,直至它们的费米能级相同,产生肖特基势垒(Schottlg Barrier),成为捕获光生电子的有效势阱,抑制光生电子与空穴发生复合,最终提高光催化活性。
发明内容
针对本技术领域存在的不足,本发明的目的是提出一种光催化降解苯酚的新方法,以克服传统方法中存在的需大量能耗和环境污染严重、催化剂易团聚影响反应性能等缺点。
实现本发明上述目的的技术方案为:
一种新型Ag/FeOOH/mmt材料光催化降解苯酚的方法包括以下步骤:
新型Ag/FeOOH/mmt催化剂用量2g/L,将制备的Ag/FeOOH/mmt混合于初始浓度为20mg/L苯酚之中,在室温下进行可见光光催化降解反应。
其中,所述Ag/FeOOH/mmt材料为蒙脱石表面负载铁氢氧化物为针铁矿α-FeOOH和银单质Ag。
本发明的优选技术方案之一为,所述Ag/FeOOH/mmt是在室温条件下,将制备好的FeOOH/mmt与AgNO3相混合,AgNO3浓度为5mmol/L。氙灯照射时间为4-6h得到。
所述的FeOOH/mmt可通过以下步骤制得:采用HNO3和NaOH调节pH在2.0-2.1之间。蒙脱石与Fe(NO3)3的质量比为1:2-4,水浴温度65-75℃,反应时间8-10h。
优选的,Fe(NO3)3的质量比为1:4,水浴温度70℃,反应时间10-12h。
所述的新型Ag/FeOOH/mmt材料光催化降解苯酚的方法中,反应结束后,洗涤干燥后的Ag/FeOOH/mmt可重复利用,稳定性较好。
本发明的有益效果在于:
本发明提出的方法,提供一种新型Ag/FeOOH/mmt材料光催化降解苯酚的方法,该方法操作简单,催化剂稳定性好,可重复使用,采用本发明方法可获得极好的环境效益。
本方法克服现有水处理苯酚技术中存在的能耗高,难以操作等缺点,也克服传统催化剂光催化效率低下等缺点,催化剂回收工艺简单,重复使用性能好。
附图说明
图1为Ag/FeOOH/mmt的XRD图。
图2为Ag/FeOOH/mmt的EDX图。
图3为Ag/FeOOH/mmt的Ag元素的3d XPS图。
图4为Ag/FeOOH/mmt的避光条件下光催化降解苯酚效果图。
图5为Ag/FeOOH/mmt的氙灯条件下光催化降解苯酚效果图。
图6为Ag/FeOOH/mmt的氙灯条件下重复实验结果图。
具体实施方法
下面通过最佳实施例对本发明的方法做进一步说明:
实施例1:
1)FeOOH/mmt的制备
采用HNO3调节水溶液pH为2.1,在100ml溶液中加入0.2g蒙脱石(mmt)和 0.8gFe(NO3)3,调节水浴温度70℃,反应8h,将制备的样品洗涤干燥后,得到 FeOOH/mmt收率为83%。如附图1b所示,衍射峰分别对应于α–FeOOH针铁矿 (Geothite)的(020),(130),(140)面。
2)Ag/FeOOH/mmt的制备
得到FeOOH/mmt后,配置浓度为5mmol/L的AgNO3溶液,加入制备好的FeOOH/mmt 氙灯照射5h,得到Ag/FeOOH/mmt。与图1b对应的图1a中Ag衍射峰对应于Ag单质的 (111),(200),(220)面,且结晶度良好。图2为Ag/FeOOH/mmt的EDX图,检测到的 Ag和Fe元素表明FeOOH以及Ag/FeOOH薄膜的形成。图3为Ag/FeOOH/mmt的Ag的 XPS图,其中373eV左右的峰是Ag 3d3/2,367eV左右的峰是Ag 3d5/2。Ag 3d结合能为 366.8eV和372.9ev的峰可以归因于样品中Ag离子的峰。369.17eV和375.2eV,是银单质的峰,证明复合材料中银单质的存在。
实施例2:
光催化反应实验:
以苯酚为目标物,初始浓度为20mg/L,催化剂用量为2g/L,反应条件分别在避光条件下仅加入5mmol/L的双氧水反应6h(如图4C),避光条件下吸附6h时间(如图4B),以及避光下催化剂与双氧水共同作用下反应6h(如图4A),在避光条件下探究了材料的催化效果,添加一定浓度的双氧水之后,所制备的材料得到更好的吸附降解效果。所有降解实验根据紫外-可见分光光度计在209nm吸光度测算降解去除率的方法为:
η=(A0-A)/A0*100%
式中,A0为苯酚溶液的初始吸光度;A为不同光照时间下苯酚溶液的吸光度。
实施例3:
苯酚初始浓度及催化剂用量同实施例2,加入太阳光源的氙灯照射6h(如图5A),加入 5mmol/L的双氧水以及氙灯照射6h(如图5B),由图5对比的结果可知,在加入一定浓度的双氧水之后均比之前去除率有显著提高。在有无双氧水的条件下,Ag/FeOOH/mmt对五氯酚的去除效果比FeOOH/mmt好,两种材料最高去除率分别为90%和71%。去除率计算方法同实施例2。
实施例4:
苯酚的初始浓度同实施例2,将Ag/FeOOH/mmt催化剂重复使用5次,结果如图6,结果表明催化剂五次使用之后依然具备针对苯酚85%以上的光催化降解效果。

Claims (7)

1.一种新型Ag/FeOOH/mmt材料光催化降解苯酚的方法包括以下步骤:
催化剂用量2g/L,将制备的Ag/FeOOH/mmt混合于初始浓度为20mg/L苯酚之中,在室温下进行可见光光催化降解反应。
2.根据权利要求1所述的新型Ag/FeOOH/mmt材料光催化降解苯酚的方法,所涉及的新型催化材料为蒙脱石表面负载铁氢氧化物为针铁矿α-FeOOH和银单质Ag。
3.根据权利要求2所述新型Ag/FeOOH/mmt材料光催化降解苯酚的方法,在室温条件下,将制备好的FeOOH/mmt与AgNO3相混合,AgNO3浓度为5mmol/L。氙灯照射时间为4-6h得到。
4.根据权利要求3所述新型Ag/FeOOH/mmt材料光催化降解苯酚的方法,其特征在于:
FeOOH/mmt通过如下步骤制备:采用HNO3和NaOH调节pH在2.0-2.1之间。蒙脱石与Fe(NO3)3的质量比为1:2-4,水浴温度65-75℃,反应时间8-10h。
5.根据权利要求1所述的新型Ag/FeOOH/mmt材料光催化降解苯酚的方法,其特征在于,苯酚初始浓度20mg/L。
6.根据权利要求6所述的新型Ag/FeOOH/mmt材料光催化降解苯酚的方法,其特征在于,在室温下投加新型Ag/FeOOH/mmt催化剂于苯酚溶液中,用量为2g/L,反应时间0-6h。
7.根据权利要求1-6任一项所述新型Ag/FeOOH/mmt材料光催化降解苯酚的方法,其特征在于,反应结束洗涤干燥后,催化剂重复利用5次。
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