CN107093718B - 一种耐低温的长寿命锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种耐低温的长寿命锂离子电池。所述的锂离子电池的正极活物质的中值粒径5.5μm≤D50≤10μm、负极为改性石墨材料、电解液中添加低温添加剂。本发明公布的锂离子电池具有优异的低温充放电性能，低温下具有长循环寿命，所述的锂离子电池可作为低温环境下的储能电池及电动车用电池。

Description

一种耐低温的长寿命锂离子电池
技术领域
本发明涉及电池技术领域，特别是一种耐低温长寿命的锂离子电池。
背景技术
新能源时代，锂离子电池得到了广泛应用,人们对锂离子电池在低温环境下的充放电性能有了更高要求，希望可以应用于北方严寒地区或野外，应用于动力汽车或储能领域，但目前锂离子电池低温特性的研究明显滞后,当使用环境温度低于0℃时,电池性能大幅衰降或无法正常工作,在低温环境下,需给电池配备加热片升温保证其正常充放电工作。因此，开发出耐低温的长寿命锂离子电池具有重要意义。
对于绝大部分体系而言，低温时电荷传递速率和锂离子扩散速率的下降，是导致锂离子电池低温性能欠佳的主要原因。正极材料、负极材料、电解液、集流体的性质都可能引起锂离子的传输速率下降,进而降低锂离子电池在低温条件下的放电容量。同时，电极的表面积、平均粒径、电极密度、电极与电解液的润湿性及隔膜等，均影响着锂离子电池的低温性能。另外，材料和工艺的缺陷对电池低温性能的影响也不容忽视。目前,CNIO5914394A公布了一种低温锂离子电池复合正极材料,可提高锂离子电池的首次放电效率,促进活性物质的容量发挥,从而提高锂离子电池的能量密度，但该电池的能量密度低于130Wh/kg。
发明内容
本发明要解决的技术问题是:提供一种耐低温的长寿命的锂离子电池,克服现有的锂离子电池低温下充放电性能差、循环寿命短、能量密度低的问题。随着研究的深入，对锂离子电池低温机制的认识不断加深。对于绝大部分体系而言，低温时电荷传递速率和锂离子扩散速率的下降，是导致锂离子电池低温性能欠佳的主要原因。研究发现，不仅低温用电解液对电池低温影响大，而且正负极材料本征也很重要。正极小的粒径，能保证Li+在活性物质中具有较大的扩散系数，与电解液接触面积大。此外，正极粒径越小，Li+由晶体结构迁移到电解液中的路径越短，离子电导率越高。再匹配含有耐低温的电解液，使得在低温下具有更高的离子电导率，进而提高离子电池的低温性能。但粒径过小即平均粒径低于5.5μm，电池的首次充放电效率低，且循环性能也会受到影响。因此，采用中值粒径5.5μm≤D50≤10μm的正极材料、负极为改性石墨材料，并且匹配添加低温添加剂的电解液。
具体而言本发明提供一种耐低温的长寿命锂离子电池，其特征在于：正极活物质为三元材料，正极浆料的重量百分比范围：正极88％-95％，正极导电剂3％-5％，正极粘结剂1％-4％；负极活物质为石墨，负极浆料的重量百分比范围：负极87％-98％，负极导电剂1％-6％，负极粘结剂1％-5％；电解液中含有耐低温添加剂。
进一步地，其特征在于：所述的三元材料为中值粒径5.5μm≤D50≤10μm，三元材料为LiNixCoyMzO3，M＝Mn、Al中的一种，x+y+z＝1，0≤x，y，z≤0。
进一步地，其特征在于：正极导电剂为碳黑、石墨、乙炔黑中的一种或几种，正极粘结剂为PVDF。
进一步地，其特征在于：负极活物质为改性石墨，负极导电剂为碳黑、石墨、乙炔黑中的一种或几种的混合物；负极粘结剂为羧甲基纤维素钠、SBR橡胶中的一种或几种的混合物。
进一步地，其特征在于：所述的电解液中添加耐低温添加剂，由电解质和溶剂组成，其中电解质为六氟磷酸锂、高氯酸锂、三氟甲基磺酸锂中的一种或几种；溶剂是EC(碳酸乙烯酯)，DMC(碳酸二甲酯)，DEC(碳酸二乙酯)，EMC(碳酸甲乙酯)中的一种或几种加PC(碳酸丙烯酯)。溶剂中添加PC，主要因为含PC组分比不含PC组分的电解液在低温下极化减小,电荷迁移速度快，在低温下放电容量更高。
本发明还提供一种制备上述任一方案所述的耐低温的长寿命锂离子电池的方法，其特征在于：所述方法包括需先将正极材料与导电剂进行混合，之后分两次加入粘结剂及溶剂。第一次固含量76％以上，主要是采用较高的黏度搅拌，以获得高的剪切力，从而提高浆料的稳定性。第二次需进行高速分散搅拌1h以上，转速1200rmp～2000rmp，以保证正极材料分散充分且均匀，固含量加到适宜涂布，搅拌制得正极浆料。
本发明还提供一种制备上述任一方案所述的耐低温的长寿命锂离子电池的方法，其特征在于：所述方法包括先将负极材料、导电剂、粘结剂进行混合，之后加入溶剂，搅拌制得负极浆料。
进一步地，其特征在于：选用D50为8μm的LiNi0.5Co0.2Mn0.3O3(NCM523)作为正极材料。先将正极材料NCM523与导电剂HS-100进行混合，之后加入粘结剂PVDF及溶剂NMP，搅拌制得正极浆料。正极材料、导电剂和粘结剂分配比按照NCM523：HS-100：PVDF＝95:3:2，将浆料涂布、滚压、分切、干燥得到正极极片。
进一步地，其特征在于：选用改性天然石墨作为负极材料。先将天然石墨C、导电剂SPC、CMC进行混合，之后加入溶剂水及SBR，搅拌制得负极浆料,各成分分配比按照C：SPC：CMC：SBR＝96:2:1：1,将浆料涂布、滚压、分切、干燥得到负极极片。
进一步地，其特征在于：所述方法包括预充后，需对电池进行排气及补液。
本发明搅拌时，第一次加溶剂后，采用较高的黏度搅拌，以获得高的剪切力，第二次加溶剂，采用高速分散的搅拌方式，以获得高的分散均匀性，提高浆料的稳定性。这样也能保证小粒径活性材料颗粒、导电碳颗粒以及粘结剂之间形成小的空隙，因而有利于增强粘结效果，辊压后颗粒间的粘接力也得以增强，粘结后的极片不易掉粉，从而大大提高锂离子电池的低温性能和使用寿命。
本发明电池结构稳定,与电解液相容性较好,具有良好的循环使用性。根据本发明的锂离子电池,与过去相比不会降低电池的循环寿命特性,可以通过所述各构成要素的协同作用效果大幅提高电池的低温工作性能。
本发明技术制造的锂离子动力电池在没有增加原材料制造技术难度的前提下,引用的低粒径正极活物质、改性石墨和新型电解液耐低温添加剂等都是常用的、易得的、环境友好的材料,在不会改变锂离子电池固有的:性能优良、环境友好、电化学性能优良的最大特性的同时,应用本发明技术大大增强了锂离子动力电池的低温特性。
本发明电池具有较高的低温循环性能,适用于对电池要求性高的领域,如低温环境下的储能电池及电动车用电池，具有广阔的应用前景。
附图说明
图1为-40℃条件下实施例1与对比例1、2、3的放电曲线对比图
具体实施方式
为了使本发明的技术方案和优点更加清楚，下面结合附图和具体实施例对本发明进行详细描述。
本发明的耐低温的长寿命锂离子电池，正极活物质为三元材料，正极浆料的重量百分比范围：正极88％-95％，正极导电剂3％-5％，正极粘结剂1％-4％；负极活物质为石墨，负极浆料的重量百分比范围：负极87％-98％，负极导电剂1％-6％，负极粘结剂1％-5％；电解液中含有耐低温添加剂。
其中，三元材料为中值粒径5.5μm≤D50≤10μm，三元材料为LiNixCoyMzO3，M＝Mn、Al中的一种，x+y+z＝1，0≤x，y，z≤0。
正极导电剂为碳黑、石墨、乙炔黑中的一种或几种，正极粘结剂为聚偏氟乙烯(以下简称PVDF)。
负极活物质为改性石墨，负极导电剂碳黑、石墨、乙炔黑中的一种或几种的混合物；负极粘结剂为羧甲基纤维素钠、SBR橡胶中的一种或几种的混合物。
电解液中添加耐低温添加剂，由电解质和溶剂组成，其中电解质为六氟磷酸锂、高氯酸锂、三氟甲基磺酸锂中的一种或几种；溶剂是EC(碳酸乙烯酯)，DMC(碳酸二甲酯)，DEC(碳酸二乙酯)，EMC(碳酸甲乙酯)中的一种或几种加PC(碳酸丙烯酯)。
下面结合具体实施例，说明本发明的方案。
实施例1：选用D50为8μm的LiNi0.5Co0.2Mn0.3O3(以下简称NCM523)作为正极材料。先将正极材料NCM523与导电剂乙炔黑(以下简称HS-100)进行混合，之后加入粘结剂PVDF及溶剂N-甲基吡咯烷酮(以下简称NMP)，搅拌制得正极浆料。正极材料、导电剂和粘结剂分配比按照NCM523：HS-100：PVDF＝95:3:2。将浆料涂布、滚压、分切、干燥得到正极极片。
选用改性天然石墨作为负极材料。先将天然石墨C、导电剂炭黑(以下简称SPC)、羧甲基纤维素(以下简称CMC)进行混合，之后加入溶剂水及丁苯橡胶(以下简称SBR)，搅拌制得负极浆料。各成分分配比按照C：SPC：CMC：SBR＝96:2:1：1。将浆料涂布、滚压、分切、干燥得到负极极片。
将正极极片、负极极片、隔膜卷绕、热压制得卷芯。电池中注入含耐低温添加剂的电解液，电解液锂盐为六氟磷酸锂LiPF6，有机溶剂为EC/PC/EMC/DMC＝2/1/4/3(v/v/v/v)。预充后，需对电池进行排气及补液。制得的电池能量密度为162Wh/kg，-40℃条件下放电容量维持率84％。
实施例2：选用D50为8μm的NCM523作为正极材料。先将正极材料NCM523与导电剂HS-100进行混合，之后加入粘结剂PVDF及溶剂NMP，搅拌制得正极浆料。各成分分配比按照NCM523：HS-100：PVDF＝94:3:3。将浆料涂布、滚压、分切、干燥得到正极极片。
选用改性天然石墨作为负极材料。先将天然石墨C、导电剂SPC、CMC进行混合，之后加入溶剂水及SBR，搅拌制得负极浆料。各成分分配比按照C：SPC：CMC：SBR＝95:2:1：2。将浆料涂布、滚压、分切、干燥得到负极极片。
将正极极片、负极极片、隔膜卷绕、热压制得卷芯。电池中注入含耐低温添加剂的电解液，电解液锂盐为六氟磷酸锂LiPF6，有机溶剂为EC/PC/EMC/DMC＝2/2/3/3(v/v/v/v)。预充后，需对电池进行排气及补液。制得的电池能量密度为161Wh/kg，-40℃条件下放电容量维持率83％。
对比例1：选用D50为8μm的NCM523作为正极材料。先将正极材料NCM523与导电剂HS-100进行混合，之后加入粘结剂PVDF及溶剂NMP，搅拌制得正极浆料。各成分分配比按照NCM523：HS-100：PVDF＝95:3:2。将浆料涂布、滚压、分切、干燥得到正极极片。
选用改性天然石墨作为负极材料。先将天然石墨C、导电剂SPC、CMC进行混合，之后加入溶剂水及SBR，搅拌制得负极浆料。各成分分配比按照C：SPC：CMC：SBR＝96:2:1：1。将浆料涂布、滚压、分切、干燥得到负极极片。
将正极极片、负极极片、隔膜卷绕、热压制得卷芯。电池中注入普通电解液，电解液锂盐为六氟磷酸锂LiPF6，有机溶剂为EC/EMC/DMC＝3/4/3(v/v/v)。预充后，需对电池进行排气及补液。制得的电池能量密度为160Wh/kg，-40℃条件下放电容量维持率57％。
对比例2：选用D50为13μm的NCM523作为正极材料。先将正极材料NCM523与导电剂HS-100进行混合，之后加入粘结剂PVDF及溶剂NMP，搅拌制得正极浆料。各成分分配比按照NCM523：HS-100：PVDF＝95:3:2。将浆料涂布、滚压、分切、干燥得到正极极片。
选用改性天然石墨作为负极材料。先将天然石墨C、导电剂SPC、CMC进行混合，之后加入溶剂水及SBR，搅拌制得负极浆料。各成分分配比按照C：SPC：CMC：SBR＝96:2:1：1。将浆料涂布、滚压、分切、干燥得到负极极片。
将正极极片、负极极片、隔膜卷绕、热压制得卷芯。电池中注入含耐低温添加剂的电解液，电解液锂盐为六氟磷酸锂LiPF6，有机溶剂为EC/PC/EMC/DMC＝2/1/4/3(v/v/v/v)。预充后，需对电池进行排气及补液。制得的电池能量密度为161Wh/kg，-40℃条件下放电容量维持率44％。
对比例3：选用D50为13μm的NCM523作为正极材料。先将正极材料NCM523与导电剂HS-100进行混合，之后加入粘结剂PVDF及溶剂NMP，搅拌制得正极浆料。各成分分配比按照NCM523：HS-100：PVDF＝95:3:2。将浆料涂布、滚压、分切、干燥得到正极极片。
选用改性天然石墨作为负极材料。先将天然石墨C、导电剂SPC、CMC进行混合，之后加入溶剂水及SBR，搅拌制得负极浆料。各成分分配比按照C：SPC：CMC：SBR＝96:2:1：1。将浆料涂布、滚压、分切、干燥得到负极极片。
将正极极片、负极极片、隔膜卷绕、热压制得卷芯。电池中注入普通电解液，电解液锂盐为六氟磷酸锂LiPF6，有机溶剂为EC/EMC/DMC＝3/4/3(v/v/v)。预充后，需对电池进行排气及补液。制得的电池能量密度为161Wh/kg，-40℃条件下放电容量维持率26％。
上述实施例1及比较例1-3制得的电池容量率与电压关系如附图所示，其中实线部分为本发明实施例1的曲线，其它为对比例的曲线，从中可以看出本发明实施例的电池的放电容量维持率明显高于对比例的方案。分析其原因可知，低温条件下离子电导率低，采用中值粒径5.5μm≤D50≤10μm的正极材料，粒径小，比表面积大，能保证Li+在活性物质中具有较大的扩散系数，与电解液接触面积大，再匹配改性石墨负极材料及耐低温的电解液，使得在低温下具有高的离子电导率和吸液能力,各组分综合作用的结果,提高了锂离子电池的低温放电能力。
以上内容为结合具体的实施方式对本发明所做的进一步详细阐述说明，不能认定本发明的具体实施仅限于这些说明。对于本发明所述技术领域的普通技术人员而言，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干简单推演或替换，都应视为本发明的保护范围。

Claims (1)

1.一种制备耐低温的长寿命锂离子电池的方法，其中所述耐低温的长寿命锂离子电池的正极材料为三元材料，正极重量百分比范围：正极材料94%，正极导电剂3%，正极粘结剂3%;负极材料为改性天然石墨，负极重量百分比范围：负极材料95%，负极导电剂2%，负极粘结剂3%；所述的三元材料的中值粒径D50为8微米，三元材料为 LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2；其特征在于：所述正极导电剂为乙炔黑；所述正极粘结剂为聚偏氟乙烯；电解液包括电解质和有机溶剂，在电解液中添加耐低温添加剂，其中电解质为六氟磷酸锂、高氯酸锂、三氟甲基磺酸锂中的一种或几种; 有机溶剂是碳酸乙烯酯，碳酸丙烯酯，碳酸甲乙酯和碳酸二甲酯的混合，其体积比为碳酸乙烯酯：碳酸丙烯酯：碳酸甲乙酯：碳酸二甲酯=2:2:3:3；所述方法包括先将LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2与乙炔黑进行干混，之后分两次加入聚偏氟乙烯及溶剂N-甲基吡咯烷酮；第一次固含量76%以上，在较高的黏度下搅拌，以获得高的剪切力，从而提高浆料的稳定性，第二次固含量加到适宜涂布，进行高速分散搅拌1h以上，转速1200rmp ~2000rmp，以保证正极材料分散充分且均匀，搅拌制得正极浆料，将正极浆料涂布、辊压、分切、干燥得到正极极片；其中负极的制备方法包括先将改性天然石墨、导电剂炭黑、羧甲基纤维素进行干混，之后加入溶剂水及丁苯橡胶，搅拌制得负极浆料,各成分配比按照改性天然石墨：导电剂炭黑：羧甲基纤维素：丁苯橡胶=95:2:1:2,将浆料涂布、辊压、分切、干燥得到负极极片;所述方法包括预充后，对电池进行排气及补液。
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