CN106966494A - 去除水中硝酸盐氮的方法,电极挂膜方法,电极及装置 - Google Patents
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Abstract
本发明属于水质净化技术领域,具体是去除水中硝酸盐氮的方法,电极挂膜方法,电极及装置,去除水中硝酸盐氮时的电极挂膜方法,包括如下步骤:步骤一,向污泥中加入磁粉进行驯化,使微生物附着在磁粉表面,形成活化磁粉污泥;步骤二,将活化磁粉污泥加入具有磁化阴极的磁性电极反应器中;步骤三,向磁性电极反应器中的活化磁粉污泥中通入空气进行反应,在电流的冲击和磁性电极的吸引下,磁性电极反应器的阴极形成电极生物膜,本发明通过增强电极与微生物之间的吸附力,提高电极表面微生物挂膜速率和挂膜量,既而能够提高硝酸盐的去除率。
Description
【技术领域】
本发明属于水质净化技术领域,具体是去除水中硝酸盐氮的方法,电极挂膜方法,电极及装置。
【背景技术】
近年来,由于城市化,工业化,农业化业快速发展,引发了地表水、地下水、生活污水、工业废水中的硝酸盐氮污染的问题。当人类饮用含有过量硝酸盐的水源后,会对人体产生极大的危害。研究表明硝酸盐本身对人体得毒性很弱,但硝酸盐进入人体肠道后会极易转化为亚硝酸盐。当人体内含有少量的亚硝酸盐会引起人体器官病变,而大量时,则会造成血液携氧能力下降,导致人体组织缺氧,引发急性中毒,神经系统损害。亚硝酸盐对人体的危害不容忽视。所以寻求一种即安全又可靠的去除水中硝酸盐的方法是及其重要的。
常规的水中硝酸盐去除的方法主要有物化法,生物法。物化法主要有电渗析,离子交换,反渗透等但物化法操作费用高昂,不具有选择性,处理不彻底,会产生二次污染,而且处理后产生的浓缩含卤废液需要后续处理所以物化法在应用上受到一定的限制。生物法主要是生物反硝化,自养反硝化和异养反硝化。但异养法需要在反应器中加入大量有机物来提供异养反硝化所需要的碳源,但会带来很高的运行成本,而且在碳源投加不足或过量时,影响出水水质。自养法不需要在反应器中投加有机质,利用氢气,还原态硫化物和二氧化碳等无机物作为电子供体进行反硝化。但以硫化物为电子供体进行反硝化会产生大量的硫酸根影响出水水质,需要对水做二次处理,增加处理成本。氢气作为电子供体时,有内部供氢和外部供氢法。由于氢气的的溶解度低,易燃易爆,使得外部供气法受到限制。
一种电化学耦合微生物,即电极生物膜法,被提出。利用电解水产生的氢气供附着在电极表面的微生物进行自养反硝化。实现内部供氢法,达到硝酸盐氮的去除的目的。此方法运行成本低,易于操作,无污染,对硝酸盐的去除效果很好。但是在实际反应器运行中,微生物在电极表面挂膜的速度很慢,而且挂膜量少,微生物与电极的吸附力不强。对硝酸盐的去除率不太高。
【发明内容】
为了克服电极生物膜法反应器中微生物挂膜存在的问题,本发明的目的在于提供去除水中硝酸盐氮的方法,电极挂膜方法,电极及装置,主要通过加快电极挂膜方法,增加电极表面的生物膜量,即经过将电极磁化改性运用到到反硝化反应器中,本发明通过增强电极与微生物之间的吸附力,提高电极表面微生物挂膜速率和挂膜量,既而能够提高硝酸盐的去除率。
本发明解决技术问题所采用的技术方案是:
去除水中硝酸盐氮时的电极挂膜方法,包括如下步骤:
步骤一,向污泥中加入磁粉进行驯化,使微生物附着在磁粉表面,形成活化磁粉污泥;
步骤二,将活化磁粉污泥加入具有磁化阴极的磁性电极反应器中;
步骤三,向磁性电极反应器中的活化磁粉污泥中通入空气进行反应,在电流的冲击和磁性电极的吸引下,磁性电极反应器的阴极形成电极生物膜。
所述磁性电极反应器的电极包括作为阳极的碳棒和作为阴极的经磁化改性后的泡沫电极,碳棒设置在磁性电极反应器的中心,磁化改性的泡沫电极环绕碳棒并紧贴磁性电极反应器的内壁设置。
所述泡沫电极磁化改性的过程包括如下步骤:先采用循环伏安法对泡沫电极表面进行活化;再将磁性纳米Fe3O4的超分散溶液涂抹在活化后的泡沫电极的表面,再放置于高压釜中加热保温后随炉冷却,即得到磁化改性的泡沫电极。
所述磁性纳米Fe3O4通过如下方法进行制备:先将Fecl3.6H2O、Fecl2.7H2O和聚乙二醇依次溶于水中,进行磁性搅拌,加热至80-100℃后,再加入氨水,全程通入氮气,产物用磁体分离,用纯水洗涤,然后真空干燥,即得到磁性纳米Fe3O4。
所述泡沫电极在高压釜中加热到200-220℃恒温保温20-30h,再冷却至室温。
所述步骤一中,活化磁粉污泥的制备方法具体如下:以污泥为菌种,加入所需处理的废水和营养物质,同时加入磁粉,通入空气,待微生物和磁粉沉降下来以后,除掉上清液,并在室温下培养沉降物数天,便得到活化磁粉污泥。
所述磁粉为四氧化三铁、三氧化二铁、一氧化铁和钡铁氧体中的一种或几种的混合物。
电极,用于去除水中硝酸盐氮,通过上述磁化改性的方法制得,为磁化电极,在去除水中硝酸盐氮时,用作阴极。
去除水中硝酸盐氮的方法,在去除水中硝酸盐氮时,磁性电极反应器中的阴极挂膜采用如上所述的电极挂膜方法进行。
去除水中硝酸盐氮的装置,包括磁性电极反应器本体,磁性电极反应器本体的电极包括作为阳极的碳棒和作为阴极的泡沫电极,碳棒设置在磁性电极反应器本体的中心,泡沫电极环绕碳棒并紧贴磁性电极反应器本体的内壁设置,泡沫电极为经磁化改性的泡沫电极。
与现有技术相比,本发明具有如下有益效果:
本发明通过向污泥中加入磁粉进行驯化,使微生物附着在磁粉表面,形成活化磁粉污泥;再将活化磁粉污泥加入具有磁化阴极的磁性电极反应器中;再向磁性电极反应器中的活化磁粉污泥中通入空气进行反应,在电流的冲击和磁性电极的吸引下,磁性电极反应器的阴极形成电极生物膜,携带微生物的磁粉迅速附着在磁性电极表面,从而实现微生物挂膜,形成电极生物膜,通过定期向反应器中加入所处理的硝酸盐废水,并补充营养物质,以保障微生物的正常生长;
本发明的益处主要在于本发明利用磁化改性电极与磁粉-微生物混合物之间的吸引作用,促进加快微生物挂膜,而且由于磁性电极反应器的阴极磁性,因此能够诱导微生物活性,诱导酶活性,使微生物能够更好地繁殖与生长,且易于操作控制,成本低,环保节能。
进一步的,磁性电极反应器的碳棒设置在磁性电极反应器的中心,磁化改性的泡沫电极环绕碳棒并紧贴磁性电极反应器的内壁设置,同时多个磁性电极围绕碳电极放置在反应器中能够使反应器的电极生物膜数量增强,使电流的利用率也增强,多因素结合,能够提高挂膜效率,进一步提高硝酸盐去除效率。
进一步的,通过对泡沫电极磁化改性,即用磁性纳米四氧化三铁修饰泡沫电极,能够增加电极表面的生物亲和性,增大电极与微生物之间的吸附力,加快电极表面微生物的挂膜速度,提高电极表面的微生物量。
【附图说明】
图1为本发明所使用的泡沫镍电极表面的示意图;
图2为本发明在电极上形成生物膜的SEM图;
图3为本发明磁性电极反应器的结构示意图。
其中,1-磁化电极反应器本体,2-碳棒,3-泡沫电极。
【具体实施方式】
下面结合附图来对本发明作进一步的说明。
本发明的去除水中硝酸盐氮时的电极挂膜方法,包括如下步骤:
步骤一,以污泥为菌种,加入所需处理的废水和营养物质,同时加入磁粉和通入空气,待微生物和磁粉沉降下来以后,除掉上清液,并加入新的废水,如此反复几次,并在室温下培养沉降物数天,便得到活化磁粉污泥;
步骤二,将活化磁粉污泥加入具有磁化阴极的磁性电极反应器中;
步骤三,向磁性电极反应器中的活化磁粉污泥中通入空气进行反应,在电流的冲击和磁性电极的吸引下,携带微生物的磁粉迅速附着在磁性电极表面,从而实现微生物挂膜,即磁性电极反应器的阴极形成电极生物膜,后面并定期向反应器中加入所处理的硝酸盐废水,并补充营养物质,以保障微生物的正常生长。
本发明的磁性电极反应器的电极包括作为阳极的碳棒和作为阴极的经磁化改性后的泡沫电极,如泡沫镍电极、泡沫铜电极等表面粗糙、耐腐蚀、机械强度高且稳定性好的惰性电极,碳棒设置在磁性电极反应器的中心,磁化改性的泡沫镍电极环绕碳棒并紧贴磁性电极反应器的内壁设置。
本发明的泡沫电极磁化改性的过程包括如下步骤:先采用循环伏安法对泡沫电极表面进行活化;再将一定量磁性纳米Fe3O4加入水中,超声分散20min,得到超分散溶液,再将磁性纳米Fe3O4的超分散溶液涂抹在活化后的泡沫电极的表面,再放置于高压釜中加热到200-220℃恒温保温20-30h,再冷却至室温,即得到磁化改性的泡沫电极。
磁性纳米Fe3O4通过如下方法进行制备:先将Fecl3.6H2O、Fecl2.7H2O和聚乙二醇依次溶于水中,进行磁性搅拌,加热至80-100℃后,再加入氨水,全程通入氮气,产物用磁体分离,用纯水洗涤,然后真空干燥,即得到磁性纳米Fe3O4。
如图3所示,本发明的去除水中硝酸盐氮的装置,包括磁性电极反应器本体1,磁性电极反应器本体1为圆筒型反应器,磁性电极反应器本体1的电极包括作为阳极的碳棒2和作为阴极的泡沫镍电极3,碳棒2设置在磁性电极反应器本体1的中心,泡沫镍电极3环绕碳棒2并紧贴磁性电极反应器本体1的内壁设置,泡沫镍电极3为经磁化改性的泡沫镍电极。
本发明通过对泡沫电极磁化改性,即用磁性纳米四氧化三铁修饰泡沫电极,增加电极表面的生物亲和性,增大电极与微生物之间的吸附力,加快电极表面微生物的挂膜速度,提高电极表面的微生物量;
还通过改变电极的放置形式,改变反应中电极的对数,以达到多电极高效效率去除硝酸盐的目的。
本发明去除水中硝酸盐氮的方法,其步骤如下:
a、将碳棒放置在反应器中心,将磁化改性的泡沫电极环绕碳棒紧贴反应器壁放置;
b、向污泥中加入磁粉进行驯化,使微生物附着在磁粉表面,形成活化磁粉污泥;
c、将活化磁粉污泥加入磁性电极反应器中;
d、通入空气,在电流的冲击和磁性电极的吸引之下,携带大量微生物的磁粉迅速附着在磁性电极表面,达到微生物在电极表面的挂膜,形成电极生物膜;
e、给反应器通入直流电进行电极生物膜法阴极反硝化脱氮,反应器运行后,电解水在磁性电极表面生成的氢气被微生物作为电子供体进行反硝化,将硝酸盐转化为氮气,达到去除硝酸盐的目的,而阳极产生的二氧化碳可以作为碳源与反应器的缓冲剂,使得反应中无需外加碳源,节约成本。
实施例
泡沫镍电极磁化改性的过程包括如下步骤:
(1)磁性纳米Fe3O4的制备:
将4-6g的Fecl3.6H2O和2.78g的Fecl2.7H2O溶于100ml纯水中,然后加入2g-3g的聚乙二醇,进行磁性搅拌,加热至80-100℃后,再加入15ml-20ml的NH3.H2O,在氮气氛围中60-80℃,磁性搅拌条件下反应30-40min,产物用磁体分离,用纯水洗涤,然后真空干燥6-8h,即得到PEG-Fe3O4NPS;
(2)将超声洗涤后的泡沫镍置于浓度为0.1M、pH为7.0的磷酸缓冲溶液中进行循环伏安法扫描,扫描电位为0-2.5V;
(3)将3mg的PEG-Fe3O4NPS加入水中,超声分散20-30min,得到超分散溶液,然后将其涂抹在活化后的泡沫镍电极的表面后放置于高压釜中,密封于200-220℃恒温加热20-30h后至室温取出,即得到PEG-Fe3O4NPS磁化改性的泡沫镍电极,制成的泡沫镍电极表面如图1所示。
活化磁粉污泥制备方法:
以污泥为菌种,加入适量的硝酸盐废水,再加入少量的营养物质,如葡萄糖或磷酸二氢钾,同时加入磁粉和通入空气,磁粉为四氧化三铁、三氧化二铁、一氧化铁或钡铁氧体中的一种或几种的混合物,每隔2天后停止曝气,待微生NPS物和磁粉沉降下来以后,排除掉上清液,并加入同样多的新的硝酸盐废水,如此反复,在室温下培养数天,即得到活化磁粉污泥。
电极生物膜形成方法:
将活化磁粉污泥加入装有磁化改性电极的圆筒型反应器中,通入空气,在气流的冲击下和磁性电极的吸引作用下,携带微生物的磁粉将迅速附着在磁性电极表面,并定期向反应器中加入硝酸盐废水,并补充营养物质,以保障微生物正常生长,并加入醋酸钠,使碳氮比维持在1:4,外源加热维持反应器温度为30℃电流强度维持在20mA-30mA,PH为6.5-8.5,通过蠕动泵经进水管向反应器内定期进水,进行微生物的微电流驯化挂膜,驯化15天后硝酸盐的去除率达到17%以上时驯化完成,通过扫描镜观察阴极表面微生物,可以看到磁性电极表面有致密的微生物膜形成,即电极生物膜形成,在电极上形成生物膜的SEM图如图2所示。
电极表面生物膜量的测定:反应器运行一段时间后,对反应器电极生物膜进行扫描电镜和微生物附着量分析,将电极生物膜样品预处理后,用扫描电镜对生物膜样品进行观察。可观察到菌种的附着量明显多于未经过磁化改性电极的菌种的附着量。多电极微生物附着量进行分析后发现经过磁化改性电极的反应器中电极生物膜与电极的比重为0.5,而未经过磁化改性电极的反应器的电极生物膜与电极的比重仅为0.3。
反应器处理硝酸盐的效果:在水力停留时间为6h的情况下考察反应器的对硝酸盐的去除效果。开始时,在20d内,未改性电极反应器的对硝酸盐的去除率为57%-77%经过磁化改性电极反应器对硝酸盐的去除率87%-97%,相对于未改性电极去除率提高了23%左右。在20d将水力停留时间缩短为4h后,继续考察反应器对硝酸盐氮的去除效果,未改性电极的反应器的硝酸盐去除率为47%-67%,经过磁化改性电极的反应器的硝酸盐去除率为77%-87%。到57d时,为改性电极反应器硝酸盐去除率达到73%,而经过磁化改性电极的反应器的硝酸盐的去除率达到89%,相比去除效果提高了21.9%。
Claims (10)
1.去除水中硝酸盐氮时的电极挂膜方法,其特征在于,包括如下步骤:
步骤一,向污泥中加入磁粉进行驯化,使微生物附着在磁粉表面,形成活化磁粉污泥;
步骤二,将活化磁粉污泥加入具有磁化阴极的磁性电极反应器中;
步骤三,向磁性电极反应器中的活化磁粉污泥中通入空气进行反应,在电流的冲击和磁性电极的吸引下,磁性电极反应器的阴极形成电极生物膜。
2.根据权利要求1所述的电极挂膜方法,其特征在于,所述磁性电极反应器的电极包括作为阳极的碳棒和作为阴极的经磁化改性后的泡沫电极,碳棒设置在磁性电极反应器的中心,磁化改性的泡沫电极环绕碳棒并紧贴磁性电极反应器的内壁设置。
3.根据权利要求2所述的电极挂膜方法,其特征在于,所述泡沫电极磁化改性的过程包括如下步骤:先采用循环伏安法对泡沫电极表面进行活化;再将磁性纳米Fe3O4的超分散溶液涂抹在活化后的泡沫电极的表面,再放置于高压釜中加热保温后随炉冷却,即得到磁化改性的泡沫电极。
4.根据权利要求3所述的电极挂膜方法,其特征在于,所述磁性纳米Fe3O4通过如下方法进行制备:先将Fecl3.6H2O、Fecl2.7H2O和聚乙二醇依次溶于水中,进行磁性搅拌,加热至80-100℃后,再加入氨水,全程通入氮气,产物用磁体分离,用纯水洗涤,然后真空干燥,即得到磁性纳米Fe3O4。
5.根据权利要求3所述的电极挂膜方法,其特征在于,所述泡沫电极在高压釜中加热到200-220℃恒温保温20-30h,再冷却至室温。
6.根据权利要求1所述的电极挂膜方法,其特征在于,所述步骤一中,活化磁粉污泥的制备方法具体如下:以污泥为菌种,加入所需处理的废水和营养物质,同时加入磁粉,通入空气,待微生物和磁粉沉降下来以后,除掉上清液,并在室温下培养沉降物数天,便得到活化磁粉污泥。
7.根据权利要求6所述的电极挂膜方法,其特征在于,所述磁粉为四氧化三铁、三氧化二铁、一氧化铁和钡铁氧体中的一种或几种的混合物。
8.电极,用于去除水中硝酸盐氮,其特征在于,该电极为磁化电极,在去除水中硝酸盐氮时,用作阴极。
9.去除水中硝酸盐氮的方法,其特征在于,在去除水中硝酸盐氮时,磁性电极反应器中的阴极挂膜采用权利要求1所述的电极挂膜方法进行。
10.去除水中硝酸盐氮的装置,其特征在于,包括磁性电极反应器本体(1),磁性电极反应器本体(1)的电极包括作为阳极的碳棒(2)和作为阴极的泡沫电极(3),碳棒(2)设置在磁性电极反应器本体(1)的中心,泡沫电极(3)环绕碳棒(2)并紧贴磁性电极反应器本体(1)的内壁设置,泡沫电极(3)为经磁化改性的泡沫电极。
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
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PB01 | Publication | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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RJ01 | Rejection of invention patent application after publication |
Application publication date: 20170721 |
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