CN1065257C - 含乙烯基芳族聚合物、聚烯烃及两种线型共聚物的组合物、其用途及其制品 - Google Patents

含乙烯基芳族聚合物、聚烯烃及两种线型共聚物的组合物、其用途及其制品 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种组合物，它包含一种含有乙烯基芳族聚合物的制剂，一种聚烯烃，一种乙烯基芳族单体与共轭二烯的线型共聚物(它含有大于50%重量的得自乙烯基芳族单体的单元)，及一种乙烯基芳族单体与共轭二烯的线型共聚物(它含有大于50%重量的得自共轭二烯的单元)。根据本发明的组合物显示出优异的冲击强度和优异的撕裂强度，而同时维持良好的刚性。它易于再循环并易于加工。

Description

含乙烯基芳族聚合物、聚烯烃及两种线型共聚物的组合物、其用途及其制品
本发明涉及一种组合物，它包含
-一种含有乙烯基芳族聚合物的制剂，
-一种聚烯烃，
-一种乙烯基芳族单体与共轭二烯单体的线型共聚物，此共聚物含大于50％(重量)的得自乙烯基芳族单体的单元，
-一种乙烯基芳族单体与共轭二烯单体的线型共聚物，此共聚物含大于50％(重量)的得自共轭二烯的单元。
乙烯基芳族聚合物和聚烯烃通常是不相容的，而且，仅仅将它们混合不能生成显示良好机械性能的材料。已经建议往这两类聚合物的混合物中加入相容剂。文献EP 0402340建议，苯乙烯-丁二烯二嵌段线型共聚物和苯乙烯-丁二烯三嵌段径向共聚物作为相容剂。文献EP 0447806建议，苯乙烯-丁二烯三嵌段线型共聚物作为相容剂。文献EP 0545181建议通式S1-B-S2的苯乙烯-丁二烯线型三嵌段共聚物作为相容剂，式中，S1和S2这两个苯乙烯嵌段的分子量至少相差50％。
本发明建议，作为相容剂的是：
-一种乙烯基芳族单体与共轭二烯的线型共聚物，此共聚物含有大于50％(重量)的得自乙烯基芳族单体的单元，及
-一种乙烯基芳族单体与共轭二烯的线型共聚物，此共聚物含有大于50％(重量)得自共轭二烯的单元。
根据本发明的组合物显示优异的冲击强度和优异的撕裂强度，而同时保持良好的刚性(高弹性模量)。此外，它容易再循环，因为它的熔融指数故它容易加工(此熔融指数适于注塑和适于挤出／热成型)，而且显示良好的抗油脂性。
根据本发明的组合物包含：
-一种包含乙烯基芳族聚合物的制剂A，
-一种聚烯烃B，
-一种乙烯基芳族单体与共轭二烯的线型共聚物C，此共聚物含有大于50％(重量)，优选为60-90％(重量)的得自乙烯基芳族单体的单元。
-一种乙烯基芳族单体与共轭二烯的线型共聚物D，此共聚物含多于50％重量、优选为60和90％之间重量的得自共轭二烯的单元。
该制剂A是至少一种乙烯基芳族单体的聚合或共聚合产物。
制剂A可以是在橡胶存在下至少一种乙烯基芳族单体的聚合或共聚合产物。
此橡胶是指通常用于改进乙烯基芳族聚合物或共聚物冲击性能的那些橡胶。它们通常是得自至少一种共轭二烯例如聚丁二烯、聚异戊二烯的聚合反应或共聚合反应的聚合物或共聚物，和苯乙烯-丁二烯弹性体类共聚物，也称作SBR(苯乙烯-丁二烯橡胶)。
此橡胶通常以球状或粒状存在于组合物A中。制剂A可以以任何聚合方法制得，例如游离基的或阴离子的本体、溶液或悬浮聚合法，而且可以连续操作或不连续操作。为了制备制剂A，至少一种乙烯基芳族单体的任选共聚单体可选自丙烯腈，甲基丙烯腈，丙烯酸，甲基丙烯酸，烷基含1-4个碳原子的烷基酯，烷基含1-4个碳原子的N-烷基马来酰亚胺，以及N-苯基马来酰亚胺。
当制剂A含橡胶时，后者通常以2-25％(重量)的比例存在。自然地，制剂A可包括多种乙烯基芳族的聚合物或共聚物，它们之中的一种或多种可任选地含有橡胶。
聚烯烯B是至少一种烯烃的聚合反应或共聚反应的产物，因此它可以是一种聚合物或共聚物。此烯烃是指含2至20个碳原子的那些烯烃，特别是该组的α-烯烃。可以提及的烯烃是乙烯、丙烯、1-丁烯、4-甲基-1-戊烯、1-辛烯、1-己烯、3-甲基-1-戊烯、3-甲基-1-丁烯、1-癸烯、1-十四烯、或它们的混合物。
至少一种烯烃的可选择的共聚单体可选自乙烯基酯类例如醋酸乙烯酯或丙酸乙烯酯，丙烯酸和丙烯酸酯类或烷基丙烯酸脂类例如丙烯酸甲酯或甲基丙烯酸甲酯。
聚烯烃B可以是非常低密度的聚乙烯(0．9≤密度≤0．95)或高密度聚乙烯(密度＞0．95)的中间物。
聚烯烃B可以是聚丙烯或乙烯-丙烯的嵌段共聚物或无规共聚物。
聚烯烃B优选为聚乙烯。
共聚物C和D是至少一种乙烯基芳族单体和至少一种共轭二烯的共聚反应产物。它们是线型的。这些共聚物可选自其结构可用通式S1-B1-S2或S1-(B／S)n，或者S1-(B／S)-S2或S1-B1-(B／S)n或S1-B1-S2-B2表示的那些共聚物，式中，S1和S2表示由乙烯基芳族单体所得的嵌段，B1和B2表示由共轭二烯所得的嵌段，(B／S)表示由乙烯基芳族单体和共轭二烯所得的共聚物的嵌段，而n表示非零的整数。
共聚物C优选包含至少三个嵌段。
共取物D优选包含至少三个嵌段。
共聚物C的重均分子量范围通常为30，000至300，000，优选为80，000至150，000，此重均分子量用凝胶渗透色谱法测得，以聚苯乙烯校正。
共聚物D的重均分子量范围通常为5，000至200，000，优选为8，000至80，000，此重均分子量用凝胶渗透色谱法测得，以聚苯乙烯校正。
上述通式中的聚苯乙烯和聚丁二烯嵌段之间，不排除可插入一个或多个无规绞链嵌段，即乙烯基芳族单体与共轭二烯的共聚物。此外，这些嵌段中的一个或多个可由两个亚嵌段(subblock)生成，而这些亚嵌段已被双官能偶合剂按顺序偶合，这在阴离子聚合法中是普遍的。
可以形成组合物组分A，C和D的组成一部分的乙烯基芳族单体是指苯乙烯，在乙烯基上被烷基取代的苯乙烯，例如α-甲基苯乙烯，α-乙基苯乙烯，在苯环上被烷基取代的苯乙烯，例如邻-乙烯基甲苯，对-乙烯基甲苯，邻-乙基苯乙烯或2，4-二甲基苯乙烯，在苯环上被卤素取代的苯乙烯例如2，4-二氯苯乙烯，被卤素和烷基同时取代的苯乙烯例如2-氯-4-甲基苯乙烯，以及乙烯基蒽，苯乙烯是优选的乙烯基芳族单体。
可以形成组合物的组分C和D的组成一部分的共轭二烯是指含4至8个碳原子的共轭二烯，例如1，3-丁二烯，异戊二烯，2，3-二甲基-1，3-丁二烯，戊间二烯，以及它们的混合物。
根据本发明的组合物优选包含：
-10-90％(重量)的制剂A
-5-50％(重量)的聚烯烃B
-1-20％(重量)的共聚物C
-1-20％(重量)的共聚物D
根据本发明的组合物更优选包含：
-50-80％(重量)的制剂A
-10-35％(重量)的聚烯烃B
-4-15％(重量)的共聚物C
-2-13％(重量)的共聚物D
根据本发明的组合物还可包含这类组合物中常用的那些辅助剂，例如增塑剂如矿物油或硬脂酸丁酯或邻苯二甲酸二辛酯，或例如可以是抗氧剂的稳定剂，如被烷基取代的酚例如二-叔丁基-对-甲酚，或亚磷酸酯如亚磷酸三壬基苯基酯。辅助剂可以是抗静电剂，发泡剂或颜料。在制备该组合物之前，任选地，辅助剂中的一种可被加至按照本发明的组合物的一种组分中。在根据本发明的组合物是营养成分的情况下，使用从毒性观点来看，与所面对的应用相适应辅助剂是明显合适的。
通过采用制造这类组合物时常用的技术把它的各种组分进行熔融掺混(melt-blending)，可获得根据本发明的组合物。
任何类型的混合机，单螺杆或双螺杆的，可在150和260℃之间使用的混合机均可使用。
根据本发明的组合物可挤出、模塑、注塑、转化成为粒状物，后者接着被注塑、挤出或热成型以生成各类物品。使用将聚合物特别是聚苯乙烯进行转化的一般设备，优选在150-260℃的温度范围，可将根据本发明的组合物进行转化。
在下面的实施例中，该组合物的性能已用下述技术进行测定：
-于200℃在5kg载荷下的熔融指数：按ISO标准1133；
-1kg下的维卡点：按ISO标准306A，
-挠曲模量：按ISO标准178，
-抗张强度及伸长：按ISO标准R527，
-艾佐德(Izod)切口冲击强度：按ISO标准180／1A，
在实施例中，以A，B，C和D表示的组分是：
A：抗冲击聚苯乙烯，商标为Lacqrene 5240，呈球状含9．5％重量的聚丁二烯，熔融指数为2．5g／10分钟(在5kg，200℃下)。
B：低密度聚乙烯(相对密度=0．917)，表现出的熔融指数为2．5g／10分钟(在2．16kg，190℃下)，此组分由Elf Atochem以商标Lacqtene HX5010出售。
C：苯乙烯-丁二烯三嵌段线型共聚物，其总体结构以通式S1-B-S2表示，式中，每个S1和S2表示聚苯乙烯嵌段，而B表示聚丁二烯嵌段。此共聚物含73％重量的得自苯乙烯的单元，所显示的重均分子量为120，000，此重均分子量用凝胶渗透色谱法测出，用聚苯乙烯来校正。苯乙烯-丁二烯无规共聚物的小的绞接嵌段一方面位于S1和B嵌段之间，另一方面位于B和S2嵌段之间。嵌段B由两个聚丁二烯亚嵌段生成，而这两个亚嵌段被双官能偶合剂连到一起。该组分由Fina以商标Finaclear出售。
D：苯乙烯-丁二烯三嵌段线型共聚物，其总体结构可以以通式S1-B-S2表示，式中，S1和S2表示聚苯乙烯嵌段，而B表示聚丁二烯嵌段。此共聚物含70％重量的得自丁二烯的单元，其显示的重均分子量为20，000，此重均分子量用凝胶渗透色谱测得，以聚苯乙烯来校正。嵌段B由两个聚丁二烯亚嵌段生成，而这两个亚嵌段被双官能偶合剂连到一起。该组分由Shell以商标Kraton TR 1102出售。
实施例1至4
将粒状的A，B，C和D在室温下混合，其比例示于表1中，加入1000ppm的抗氧剂。然后将此混合物在约200℃通过商标为SamaforE45的单螺杆机进行挤出，并在离开模子时造粒。接着通过在215℃进行注模由颗粒制得用于进行机械检测的检测片。所得材料的性能列于表1中。
表1
    实施例序号
单位    1  2    3  4
组合物     A 重量％    68  68    68  68
    B 重量％    15  15    15  15
    C 重量％     5  17    0  12
    D 重量％    12  0    17   5
性能 熔融指数 g/10 min     4  3.6  5.2  3.8
维卡点 ℃     99.5  101.5  97.5  100
挠曲模量 MPa     1200  1420  1070  1350
抗张强度 MPa     21  22    19   22
表1(续)
    实施例序号
单位     1     2     3  4
    拉伸时的断裂伸长 ％     100     90     85 100
    23℃时的艾佐德切口冲击强度 KJ/M2     43     31     27  42
    -30℃时的艾佐德切口冲击强度 KJ/M2     26     9    21.5  22

Claims (32)

1、一种包含下列组分的组合物：
-10-90％重量包含乙烯基芳族聚合物的制剂A，
-5-50％重量由至少一种含有2-20个碳原子的烯烃聚合或共聚而得的聚烯烃B，
-1-20％重量乙烯基芳族单体与共轭二烯的线型共聚物C，它含有大于50％重量的得自乙烯基芳族单体的单元，
-1-20％重量乙烯基芳族单体与共轭二烯的线型共聚物D，它含有大于50％重量的得自共轭二烯的单元。
2、根据权利要求1所述的组合物，其特征在于共聚物C含有60～90％重量的得自乙烯基芳族单体的单元。
3、根据权利要求1所述的组合物，其特征在于共聚物D含有60～90％重量的得自共轭二烯的单元。
4、根据权利要求1至3之一所述的组合物，其特征在于共聚物C至少含三个嵌段。
5、根据权利要求1至3之一所述的组合物，其特征在于共聚物D至少含三个嵌段。
6、根据权利要求1至3之一所述的组合物，其特征在于聚烯烃B是聚乙烯。
7、根据权利要求1至3之一所述的组合物，其特征在于包含乙烯基芳族聚合物的制剂A也包含橡胶。
8、根据权利要求7所述的组合物，其特征在于此橡胶是聚丁二烯。
9、根据权利要求7所述的组合物，其特征在于在制剂A中橡胶的存在量为2-25％重量。
10、根据权利要求9所述的组合物，其特征在于制剂A是抗冲击聚苯乙烯。
11、根据权利要求1-3中任一项所述的组合物，其特征在于它包含：
-50-80％重量的制剂A；
-10-35％重量的聚烯烃B；
-4-15％重量的共聚物C；
-2-13％重量的共聚物D；
12、根据权利要求8所述的组合物，其特征在于它包含：
-50-80％重量的制剂A；
-10-35％重量的聚烯烃B；
-4-15％重量的共聚物C；
-2-13％重量的共聚物D；
13、根据权利要求9所述的组合物，其特征在于它包含：
-50-80％重量的制剂A；
-10-35％重量的聚烯烃B；
-4-15％重量的共聚物C；
-2-13％重量的共聚物D；
14、根据权利要求10所述的组合物，其特征在于它包含：
-50-80％重量的制剂A；
-10-35％重量的聚烯烃B；
-4-15％重量的共聚物C；
-2-13％重量的共聚物D；
15、根据权利要求11所述的组合物，其特征在于聚烯烃B为聚乙烯，共聚物C含有60-90％重量的得自乙烯基芳族单体的单元，共聚物D含有60-90％重量的得自共轭二烯的单元。
16、根据权利要求12所述的组合物，其特征在于聚烯烃B为聚乙烯，共聚物C含有60-90％重量的得自乙烯基芳族单体的单元，共聚物D含有60-90％重量的得自共轭二烯的单元。
17、根据权利要求13所述的组合物，其特征在于聚烯烃B为聚乙烯，共聚物C含有60-90％重量的得自乙烯基芳族单体的单元，共聚物D含有60-90％重量的得自共轭二烯的单元。
18、根据权利要求14所述的组合物，其特征在于聚烯烃B为聚乙烯，共聚物C含有60-90％重量的得自乙烯基芳族单体的单元，共聚物D含有60-90％重量的得自共轭二烯的单元。
19、根据权利要求11所述的组合物，其特征在于含有乙烯基芳族聚合物的制剂A还包括橡胶，制剂A中橡胶的存在量为2-25％重量。
20、根据权利要求12所述的组合物，其特征在于含有乙烯基芳族聚合物的制剂A还包括橡胶，制剂A中橡胶的存在量为2-25％重量。
21、根据权利要求13所述的组合物，其特征在于含有乙烯基芳族聚合物的制剂A还包括橡胶，制剂A中橡胶的存在量为2-25％重量。
22、根据权利要求14所述的组合物，其特征在于含有乙烯基芳族聚合物的制剂A还包括橡胶，制剂A中橡胶的存在量为2-25％重量。
23、由下列组合物注塑制备的制品，该组合物包括：
-50-80％重量包含乙烯基芳族聚合物的制剂A，
-10-35％重量由至少一种含有2-20个碳原子的烯烃聚合或共聚而得的聚烯烃B，
-4-15％重量乙烯基芳族单体与共轭二烯的线型共聚物C，它含有大于50％重量的得自乙烯基芳族单体的单元，
-2-13％重量乙烯基芳族单体与共轭二烯的线型共聚物D，它含有大于50％重量的得自共轭二烯的单元。
24、根据权利要求23的制品，其特征在于聚烯烃B为聚乙烯，共聚物C含有60-90％重量的得自乙烯基芳族单体的单元，共聚物D含有60-90％重量的得自共轭二烯的单元。
25、根据权利要求24的制品，其特征在于含有乙烯基芳族聚合物的制剂A还包括橡胶，制剂A中橡胶的存在量为2-25％重量。
26、由下列组合物热成型制备的制品，该组合物包括：
-50-80％重量包含乙烯基芳族聚合物的制剂A，
-10-35％重量由至少一种含有2-20个碳原子的烯烃聚合或共聚而得的聚烯烃B，
-4-15％重量乙烯基芳族单体与共轭二烯的线型共聚物C，它含有大于50％重量的得自乙烯基芳族单体的单元，
-2-13％重量乙烯基芳族单体与共轭二烯的线型共聚物D，它含有大于50％重量的得自共轭二烯的单元。
27、根据权利要求26的制品，其特征在于聚烯烃B为聚乙烯，共聚物C含有60-90％重量的得自乙烯基芳族单体的单元，共聚物D含有60-90％重量的得自共轭二烯的单元。
28、根据权利要求27的制品，其特征在于含有乙烯基芳族聚合物的制剂A还包括橡胶，制剂A中橡胶的存在量为2-25％重量。
29、将权利要求1-19中任一项的组合物注塑来制备制品的应用。
30、将权利要求1-19中任一项的组合物模塑来制备制品的应用。
31、将权利要求1-19中任一项的组合物热成型来制备制品的应用。
32、将权利要求1-19中任一项的组合物挤出制备来制品的应用。
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