JP3703556B2 - ビニル芳香族ポリマー、ポリオレフィン及び2種の線状コポリマーを含む組成物 - Google Patents

ビニル芳香族ポリマー、ポリオレフィン及び2種の線状コポリマーを含む組成物 Download PDF

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Description

【0001】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ビニル芳香族ポリマーを含む調製物;ポリオレフィン;ビニル芳香族モノマーと共役ジエンの線状コポリマーであって、該ビニル芳香族モノマーから生じる50重量%を超える単位を含有するコポリマー;ビニル芳香族モノマーと共役ジエンの線状コポリマーであって、該共役ジエンから生じる50重量%を超える単位を含有するコポリマーを含む組成物に関する。
【0002】
【従来の技術】
ビニル芳香族ポリマーとポリオレフィンとは通常は相溶性ではないので、それらを単に混合するだけでは良好な機械的特性を示す材料は出来ない。これら2種のタイプのポリマーの混合物に相溶化剤を添加することが既に提案されている。
EP0402340は、相溶化剤として、スチレン−ブタジエンジブロック線状コポリマー及びスチレン−ブタジエントリブロックラジアルコポリマーを提案している。EP0447806は、相溶化剤として、スチレン−ブタジエントリブロック線状コポリマーを提案している。EP0545181は、相溶化剤として、式S1 −B−S2 のスチレン−ブタジエン線状トリブロックコポリマーであって、それら2つのスチレンブロックS1 及びS2 が少なくとも50%だけ相違する分子量を有するコポリマーを提案している。
【0003】
【課題を解決するための手段】
本発明は、相溶化剤として、ビニル芳香族モノマーと共役ジエンとの線状コポリマーCであって、該ビニル芳香族モノマーから生じる単位を50重量%以上含有するコポリマー;及びビニル芳香族モノマーと共役ジエンの線状コポリマーであって、該共役ジエンから生じる単位を50重量%以上含有するコポリマーを提案する。
【0004】
本発明による組成物は、ビニル芳香族ポリマーを含む調製物A;ポリオレフィンB;ビニル芳香族モノマーと共役ジエンとの線状コポリマーであって、該ビニル芳香族モノマーから生じる単位を50重量%以上、好ましくは60〜90重量%含有するコポリマーC;及びビニル芳香族モノマーと共役ジエンとの線状コポリマーであって、該共役ジエンから生じる単位を50重量%以上、好ましくは60〜90重量%含有するコポリマーDを含む。
【0005】
調製物Aは、少なくとも1種のビニル芳香族モノマーの重合又は共重合の結果物である。
調製物Aは、ゴムの存在下での少なくとも1種のビニル芳香族モノマーの重合又は共重合の結果物であってもよい。
ゴムは、ビニル芳香族ポリマー又はコポリマーの耐衝撃性を向上させるために通常用いられるものを意味している。これらは、通常は、少なくとも1種の共役ジエンの重合又は共重合から生じる、ポリブタジエン、ポリイソプレン、及びSBR(スチレン−ブタジエンゴム)ゴムとも呼ばれるエラストマータイプのスチレン−ブタジエンコポリマーの如き、ポリマー又はコポリマーである。
【0006】
このゴムは、通常、組成物A中に小塊又は粒子の形で存在する。調製物Aは、塊状重合、溶液重合又は懸濁重合でのラジカル又はアニオン重合法の如きあらゆる重合法により得ることができ、連続式でも非連続式でも行うことができる。調製物Aの製造には、少なくとも1種のビニル芳香族モノマーの任意のコモノマーを、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、アクリル酸、メタクリル酸、アルキル基が1〜4の炭素原子を含有するアルキルエステル、アルキル基が1〜4の炭素原子を含有するN−アルキルマレイミド、及びN−フェニルマレイミドから選ぶことができる。
調製物Aがゴムを含有する場合は、このゴムは、通常はその中に2〜25重量%の割合で存在する。もちろん、調製物Aは、1以上が場合によりゴムを含有する、幾つかのビニル芳香族ポリマー又はコポリマーを含んでもよい。
【0007】
ポリオレフィンBは、少なくとも1種のオレフィンの重合又は共重合の生成物である。従って、それはポリマーであってもコポリマーであってもよい。オレフィンは、2〜20の炭素原子を含有するオレフィンを意味し、そして特にこのグループのα−オレフィンを意味する。挙げることができるオレフィンは、エチレン、プロピレン、1−ブテン、4−メチル−1−ペンテン、1−オクテン、1−ヘキセン、3−メチル−1−ペンテン、3−メチル−1−ブテン、1−デセン、1−テトラデセン又はそれらの混合物である。
少なくとも1種のオレフィンの任意のコモノマーは、酢酸ビニル又はプロピオン酸ビニルの如きビニルエステル;アクリル酸;及びアクリル酸メチル又はメタクリル酸メチルの如きアクリル酸エステル又はアルキルアクリル酸エステルから選ぶことができる。
【0008】
ポリオレフィンBは、非常に低密度のポリエチレンまでの中間体(0.9<密度<0.95)であっても高密度ポリエチレン(密度>0.95)であってもよい。
ポリオレフィンBは、ポリプロピレンであっても、ブロック又はランダムエチレン−プロピレンコポリマーであってもよい。
ポリオレフィンBは、好ましくはポリエチレンである。
コポリマーC及びDは、少なくとも1種のビニル芳香族モノマーと少なくとも1種の共役ジエンとの共重合の結果物である。それらは線状である。これらコポリマーは、その構造が式S1 −B1 −S2 、S1 −(B/S)n 、S1 −(B/S)−S2 、S1 −B1 −(B/S)n 又はS1 −B1 −S2 −B2 〔S1 及びS2 はビニル芳香族モノマーから生じるブロックを表し、B1 及びB2 は共役ジエンから生じるブロックを表し、(B/S)はビニル芳香族モノマーと共役ジエンとから生じるコポリマーのブロックを表し、そしてnはゼロではない整数を表す〕により表すことができるコポリマーから選ぶことができる。
【0009】
コポリマーCは、好ましくは、少なくとも3ブロックを含む。
コポリマーDは、好ましくは、少なくとも3ブロックを含む。
コポリマーCは、ポリスチレン検量線に基づくゲル透過クロマトグラフィーにより測定して、一般に30,000〜300,000、好ましくは80,000〜150,000の範囲の重量平均分子量を有する。
コポリマーDは、ポリスチレン検量線に基づくゲル透過クロマトグラフィーにより測定して、一般に5000〜200,000、好ましくは8000〜80,000の範囲の重量平均分子量を有する。
1以上のランダムヒンジブロック、つまりビニル芳香族モノマーと共役ジエンとのコポリマーを、上記の式におけるポリスチレンブロックとポリブタジエンブロックの間に挿入し得ることは除外されない。更には、アニオン重合法では普通であるように、1以上のこれらブロックは、後で二官能性カップリング剤によりカップリングされる2つのサブブロックから作ってもよい。
【0010】
成分A、C及びDの組成の一部を形成することができるビニル芳香族モノマーは、スチレン;α−メチルスチレン又はα−エチルスチレンの如きビニル基上でアルキルにより置換されたスチレン;o−ビニルトルエン、p−ビニルトルエン、o−エチルスチレン又は2,4−ジメチルスチレンの如き環上でアルキルにより置換されたスチレン;例えば、2,4−ジクロロスチレンの如き環上でハロゲンにより置換されたスチレン;2−クロロ−4−メチルスチレンの如きハロゲン及びアルキル基の両方により置換されたスチレン;及びビニルアントラセンを意味する。スチレンが好ましいビニル芳香族モノマーである。
成分C及びDの組成の一部を形成することができる共役ジエンは、1,3−ブタジエン、イソプレン、2,3−ジメチル−1,3−ブタジエン、ピペリレン及びそれらの混合物の如き、4〜8の炭素原子を含有する共役ジエンを意味する。
【0011】
本発明による組成物は、好ましくは、10〜90重量%の調製物A;5〜50重量%のポリオレフィンB;1〜20重量%のコポリマーC;及び1〜20重量%のコポリマーDを含む。
本発明による組成物は、より好ましくは、50〜80重量%の調製物A;10〜35重量%のポリオレフィンB;4〜15重量%のコポリマーC;及び2〜13重量%のコポリマーDを含む。
【0012】
本発明による組成物は、この種の組成物に慣用的である、鉱油、ステアリン酸ブチル又はフタル酸ジオクチルの如き可塑剤のようなアジュバント、又はアルキル基により置換されたフェノール、例えば、ジ−tert−ブチル−p−クレゾール、若しくは亜リン酸トリノニルフェニルのような亜リン酸エステルの如き酸化防止剤であり得る安定剤のようなアジュバントを含んでもよい。アジュバントは、帯電防止剤、発泡剤又は顔料であってもよい。また、任意に、これらアジュバントの1つを本発明による組成物の1つの成分中に、その組成物を製造する前に組み入れておいてもよい。本発明による組成物が食物分野用に意図されている場合は、毒性の見地から予定している用途と適合性であるアジュバントを用いることが明らかに適切である。
【0013】
本発明による組成物は、その様々な成分の溶融ブレンドにより、この種の組成物を製造するのに通常用いられる技術によって得ることができる。
150〜260℃で作動できるあらゆる種類のミキサー、一軸スクリュー又は二軸スクリューを用いることができる。
本発明による組成物は、押出しても、金型成形しても、射出しても、顆粒に加工してもよく、その顆粒は、射出、押出し、又は熱成形による全ての種類の製品の製造を意図するものである。本発明による組成物は、ポリマー、特にポリスチレンを加工するための通常の装置を用いて、好ましくは150〜260℃の範囲の温度で加工することができる。
【0014】
【実施例】
以下の実施例では、本組成物の特性を次の方法によって測定した。
− 5kg荷重の下での200℃でのメルトインデックス:ISOスタンダード1133、
− 1kgの下でのビカー点:ISOスタンダード306A、
− 曲げ弾性率:ISOスタンダード178、
− 引張り強さ及び伸び:ISOスタンダードR527、
− アイゾッドノッチ付衝撃強さ:ISOスタンダード180/1A。
【0015】
これら実施例において、A、B、C及びDにより表される成分は、以下の通りである。
A:小塊の形のポリブタジエンを9.5重量%含有し、2.5g/10分 (200℃で5kgの下で)のメルトインデックスを示す、商標 Lacqr ene 5240の耐衝撃性ポリスチレン。
B:2.5g/10分(190℃で2.16kgの下で)のメルトインデックスを示す低密度ポリエチレン(相対密度=0.917)。この成分は Elf Atochem により商標 Lacqtene HX 5010 で市販されている。
C:その全体構造を式S1 −B−S2 (S1 及びS2 の各々はポリスチレンブロックを表し、Bはポリブタジエンブロックを表す)により表すことができるスチレン−ブタジエントリブロック線状コポリマー。このコポリマーは、スチレンから生じる単位を73重量%含有し、そしてポリスチレン検量線に基づくゲル透過クロマトグラフィーにより測定したところ、120,000の重量平均分子量を示す。スチレン−ブタジエンランダムコポリマーの小さなヒンジブロックが、一方ではS1 ブロックとBブロックの間に位置しており、他方ではBブロックとS2 ブロックの間に位置している。ブロックBは、二官能性カップリング剤により結合した2つのポリブタジエンサブブロックから生成したものである。この成分は、Finaにより商標 Finaclear 520で市販されている。
D:その全体構造を式S1 −B−S2 (S1 及びS2 の各々はポリスチレンブロックを表し、Bはポリブタジエンブロックを表す)により表すことができるスチレン−ブタジエントリブロック線状コポリマー。このコポリマーは、ブタジエンから生じる単位を70重量%含有し、そしてポリスチレン検量線に基づくゲル透過クロマトグラフィーにより測定したところ、20,000の重量平均分子量を示す。ブロックBは、二官能性カップリング剤により結合した2つのポリブタジエンサブブロックから生成したものである。この成分は、Shell により商標 Kraton TR 1102 で市販されている。
【0016】
実施例1〜4
顆粒状のA、B、C及びDを表1に示した割合で周囲温度で混合し、1000ppmの酸化防止剤を添加した。次いで、この混合物を商標 Samafor E45の一軸スクリュー機から約200℃で押し出してそのダイを通して顆粒化した。次に、これら顆粒から機械的試験を行うための試験片を215℃で射出成形することにより作った。それら得られた材料の特性を表1に纏めた。
【0017】
【表1】
Figure 0003703556
【0018】
【発明の効果】
本発明による組成物は、良好な剛性(高い弾性率)を保持しつつ、優れた衝撃強さと優れた引裂強さを示す。加えて、そのメルトインデックスによって、それは再利用するのが容易であり、加工するのが容易であるので、射出成形及び押出成形/熱成形の両方に適しており、そして脂肪に対して良好な抵抗性を示す。

Claims (12)

  1. ビニル芳香族ポリマーを含む調製物A;ポリオレフィンB;ビニル芳香族モノマーと共役ジエンとの線状コポリマーであって、該ビニル芳香族モノマーから生じる単位を50重量%以上含有するコポリマーC;及びビニル芳香族モノマーと共役ジエンとの線状コポリマーであって、該共役ジエンから生じる単位を50重量%以上含有するコポリマーDを含む組成物。
  2. コポリマーCがビニル芳香族モノマーから生じる単位を60〜90重量%含有することを特徴とする、請求項1記載の組成物。
  3. コポリマーDが共役ジエンから生じる単位60〜90重量%含有することを特徴とする、請求項1又は2記載の組成物。
  4. コポリマーCが少なくとも3ブロックを含有することを特徴とする、請求項1〜3のいずれか1項に記載の組成物。
  5. コポリマーDが少なくとも3ブロックを含有することを特徴とする、請求項1〜4のいずれか1項に記載の組成物。
  6. ポリオレフィンBがポリエチレンであることを特徴とする、請求項1〜5のいずれか1項に記載の組成物。
  7. ビニル芳香族ポリマーを含む調製物Aがゴムをも含むことを特徴とする、請求項1〜6のいずれか1項に記載の組成物。
  8. ゴムがポリブタジエンであることを特徴とする、請求項7記載の組成物。
  9. ゴムが調製物A中に2〜25重量%の割合で存在することを特徴とする、請求項7又は8記載の組成物。
  10. 調製物Aが耐衝撃性ポリスチレンであることを特徴とする、請求項7〜9のいずれか1項に記載の組成物。
  11. 10〜90重量%の調製物A;5〜50重量%のポリオレフィンB;1〜20重量%のコポリマーC;及び1〜20重量%のコポリマーDを含むことを特徴とする、請求項1〜10のいずれか1項に記載の組成物。
  12. 50〜80重量%の調製物A;10〜35重量%のポリオレフィンB;4〜15重量%のコポリマーC;及び2〜13重量%のコポリマーDを含むことを特徴とする、請求項11記載の組成物。
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