CN106518950A - 香树脂醇桂皮酸酯提取物及其制备方法 - Google Patents

香树脂醇桂皮酸酯提取物及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种香树脂醇桂皮酸酯提取物及其制备方法，该提取物来自于匙羹藤果。其制备方法，包括以下具体步骤：（1）浸膏的制备；（2）各个部位浸膏的制备；（3）得到香树脂醇桂皮酸酯提取物：取石油醚部位浸膏，用硅胶柱色谱分离，以石油醚‑乙酸乙酯为洗脱剂进行梯度洗脱，在40：1洗脱部分，得到黄色的油状物，再用石油醚将溶液洗去黄色的油状物后再用丙酮至少反复进行4次重结晶得到白色羽状结晶，即为化合物香树脂醇桂皮酸酯。本发明首次从匙羹藤果中提取出香树脂醇桂皮酸酯成分，且制备方法简单易操作，得到的总体的得膏率高达12.18％‑12.93％。

Description

香树脂醇桂皮酸酯提取物及其制备方法
技术领域
本发明属于中药技术领域，具体涉及一种香树脂醇桂皮酸酯提取物及其制备方法。
背景技术
匙羹藤为萝藦科匙羹藤属植物,又名武靴藤、羊角、金刚藤，广泛分布于我国广东、广西、福建、台湾和云南省，印度、印尼、非洲、越南亦有分布，其性平，味苦，全株可入药，具有清热解毒、生肌消肿、祛风止痛等功效。现代药理研究表明，匙羹藤具有降血糖、降血脂、抗龋齿、抑制甜味反应、抗病毒、抗过敏等作用。已开发成为抗糖尿病药物如匙羹藤复方冲剂、降糖汤等。目前国内外的研究仅局限于对匙羹藤叶的研究，对其茎的研究报道也不多，但是目前为止，还没有有关对其果进行研究的相关报道，尤其是对其果中化学成分的研究尚属空白。
发明内容
针对以上问题，本发明目的是提供一种从匙羹藤果中提取化学成分的方法，具体是从匙羹藤果中提取出一种香树脂醇桂皮酸酯提取物及其制备方法，该方法简单易操作，且香树脂醇桂皮酸酯成分为首次从匙羹藤果中提取出。
为了达到上述目的，本发明是这样实现的：
一种香树脂醇桂皮酸酯提取物，该提取物来自于匙羹藤果。
如上所述的香树脂醇桂皮酸酯提取物的制备方法，包括以下具体步骤：
(1)浸膏的制备：采取新鲜的匙羹藤果先后进行晒干、粉碎后得到匙羹藤果粗粉，再称取匙羹藤果粗粉加入70％乙醇浸泡20-30h后进行回流提取20-30次，每次60-90min，然后收集提取液，得到粗提取物，再进行减压回收乙醇后将粗提取物浓缩、干燥得浸膏；
(2)各个部位浸膏的制备：将上述得到的浸膏用硅胶搅拌后，依次采用石油醚、乙酸乙酯、正丁醇和95％乙醇进行回流提取15-20次，然后回收溶剂再进行浓缩后得到石油醚部位浸膏、乙酸乙酯部位浸膏、正丁醇部位浸膏和95％乙醇部位浸膏；
(3)得到香树脂醇桂皮酸酯提取物：取石油醚部位浸膏，用硅胶柱色谱分离，以石油醚-乙酸乙酯为洗脱剂进行梯度洗脱，在40：1洗脱部分，得到黄色的油状物，再用石油醚将溶液洗去黄色的油状物后再用丙酮至少反复进行4次重结晶得到白色羽状结晶，即为化合物香树脂醇桂皮酸酯。
进一步地，所述匙羹藤果粗粉的使用量与70％乙醇的使用量的质量比为1:10-15。
进一步地，所述晒干至含水率≤5％。
进一步地，所述粉碎的粒度为2-5mm。
进一步地，所述硅胶的粒径为200-300目。
如上所述香树脂醇桂皮酸酯提取物制成的剂型，香树脂醇桂皮酸酯提取物可加入国家和行业标准及法规允许加入的辅料，可制成成片剂、胶囊剂、丸剂、颗粒剂、膏剂、注射剂和喷雾剂。
本发明中涉及的药品均能在市面上采购到。
与现有技术相比，本发明的有益效果为：
1.本发明本提取方法操作简单，不需冷藏或静置，在常规的实验条件下即可完成。
2.本发明制备浸膏所用的溶剂只用了70％浓度的乙醇，溶剂配制简易，同时本申请采用直接回流提取，不需长时间的渗漉和浸泡操作，时间短，操作简单。
3.本申请提取各个部位浸膏所用的溶剂为乙醇、石油醚、乙酸乙酯、正丁醇，使用溶剂品种毒性较小，使得本发明的方法在操作上更加安全。
4.采用本发明的方法得到的总体的得膏率高，经过试验可得石油醚部位浸膏的得膏率为0.98％-1.14％，乙酸乙酯部位浸膏的得膏率为2.06％-2.17％，正丁醇部位浸膏的得膏率为6.36％-6.66％，95％乙醇部位浸膏的得膏率为2.78％-2.96％，总体的得膏率高达12.18％-12.93％。
附图说明
图1是本发明香树脂醇桂皮酸酯红外光谱图；
图2是本发明香树脂醇桂皮酸酯EI-MS图谱；
图3是本发明香树脂醇桂皮酸酯13C-NMR和DEPT谱；
图4是本发明香树脂醇桂皮酸酯1H-NMR谱。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明做进一步说明，但本发明的保护范围不限于实施例。
实施例1：
一种香树脂醇桂皮酸酯提取物，该提取物来自于匙羹藤果。
香树脂醇桂皮酸酯提取物的制备方法，包括以下具体步骤：
(1)浸膏的制备：采取新鲜的匙羹藤果先后进行晒干至含水率为5％、粉碎至粒度为2mm后得到匙羹藤果粗粉，按照匙羹藤果粗粉的使用量与70％乙醇的使用量的质量比为1:10的量再称取匙羹藤果粗粉加入70％乙醇浸泡24h后进行回流提取20次，每次60min，然后收集提取液，得到粗提取物，再进行减压回收乙醇后将粗提取物浓缩、干燥得浸膏；
(2)各个部位浸膏的制备：将上述得到的浸膏用粒径为200目的硅胶搅拌后，依次采用石油醚、乙酸乙酯、正丁醇和95％乙醇进行回流提取15次，然后回收溶剂再进行浓缩后得到石油醚部位浸膏、乙酸乙酯部位浸膏、正丁醇部位浸膏和95％乙醇部位浸膏；
(3)得到香树脂醇桂皮酸酯提取物：取石油醚部位浸膏，用硅胶柱色谱分离，以石油醚-乙酸乙酯为洗脱剂进行梯度洗脱，在40：1洗脱部分，得到黄色的油状物，再用石油醚将溶液洗去黄色的油状物后再用丙酮进行4次重结晶得到白色羽状结晶，即为化合物香树脂醇桂皮酸酯。
利用上述得到的香树脂醇桂皮酸酯提取物可加入国家和行业标准及法规允许加入的辅料，可制成片剂。
实施例2：
一种香树脂醇桂皮酸酯提取物，该提取物来自于匙羹藤果。
香树脂醇桂皮酸酯提取物的制备方法，包括以下具体步骤：
(1)浸膏的制备：采取新鲜的匙羹藤果先后进行晒干至含水率为4％、粉碎至粒度为5mm后得到匙羹藤果粗粉，按照匙羹藤果粗粉的使用量与70％乙醇的使用量的质量比为1:15的量再称取匙羹藤果粗粉加入70％乙醇浸泡30h后进行回流提取30次，每次90min，然后收集提取液，得到粗提取物，再进行减压回收乙醇后将粗提取物浓缩、干燥得浸膏；
(2)各个部位浸膏的制备：将上述得到的浸膏用粒径为300目的硅胶搅拌后，依次采用石油醚、乙酸乙酯、正丁醇和95％乙醇进行回流提取20次，然后回收溶剂再进行浓缩后得到石油醚部位浸膏、乙酸乙酯部位浸膏、正丁醇部位浸膏和95％乙醇部位浸膏；
(3)得到香树脂醇桂皮酸酯提取物：取石油醚部位浸膏，用硅胶柱色谱分离，以石油醚-乙酸乙酯为洗脱剂进行梯度洗脱，在40：1洗脱部分，得到黄色的油状物，再用石油醚将溶液洗去黄色的油状物后再用丙酮进行5次重结晶得到白色羽状结晶，即为化合物香树脂醇桂皮酸酯。
利用上述得到的香树脂醇桂皮酸酯提取物可加入国家和行业标准及法规允许加入的辅料，可制成胶囊剂。
实施例3：
一种香树脂醇桂皮酸酯提取物，该提取物来自于匙羹藤果。
香树脂醇桂皮酸酯提取物的制备方法，包括以下具体步骤：
(1)浸膏的制备：采取新鲜的匙羹藤果先后进行晒干至含水率为3％、粉碎至粒度为3mm后得到匙羹藤果粗粉，按照匙羹藤果粗粉的使用量与70％乙醇的使用量的质量比为1:13的量再称取匙羹藤果粗粉加入70％乙醇浸泡22h后进行回流提取22次，每次65min，然后收集提取液，得到粗提取物，再进行减压回收乙醇后将粗提取物浓缩、干燥得浸膏；
(2)各个部位浸膏的制备：将上述得到的浸膏用粒径为250目的硅胶搅拌后，依次采用石油醚、乙酸乙酯、正丁醇和95％乙醇进行回流提取16次，然后回收溶剂再进行浓缩后得到石油醚部位浸膏、乙酸乙酯部位浸膏、正丁醇部位浸膏和95％乙醇部位浸膏；
(3)得到香树脂醇桂皮酸酯提取物：取石油醚部位浸膏，用硅胶柱色谱分离，以石油醚-乙酸乙酯为洗脱剂进行梯度洗脱，在40：1洗脱部分，得到黄色的油状物，再用石油醚将溶液洗去黄色的油状物后再用丙酮进行6次重结晶得到白色羽状结晶，即为化合物香树脂醇桂皮酸酯。
利用上述得到的香树脂醇桂皮酸酯提取物可加入国家和行业标准及法规允许加入的辅料，可制成丸剂。
实施例4：
一种香树脂醇桂皮酸酯提取物，该提取物来自于匙羹藤果。
香树脂醇桂皮酸酯提取物的制备方法，包括以下具体步骤：
(1)浸膏的制备：采取新鲜的匙羹藤果先后进行晒干至含水率为2％、粉碎至粒度为4mm后得到匙羹藤果粗粉，按照匙羹藤果粗粉的使用量与70％乙醇的使用量的质量比为1:14的量再称取匙羹藤果粗粉加入70％乙醇浸泡15h后进行回流提取30次，每次90min，然后收集提取液，得到粗提取物，再进行减压回收乙醇后将粗提取物浓缩、干燥得浸膏；
(2)各个部位浸膏的制备：将上述得到的浸膏用粒径为220目的硅胶搅拌后，依次采用石油醚、乙酸乙酯、正丁醇和95％乙醇进行回流提取17次，然后回收溶剂再进行浓缩后得到石油醚部位浸膏、乙酸乙酯部位浸膏、正丁醇部位浸膏和95％乙醇部位浸膏；
(3)得到香树脂醇桂皮酸酯提取物：取石油醚部位浸膏，用硅胶柱色谱分离，以石油醚-乙酸乙酯为洗脱剂进行梯度洗脱，在40：1洗脱部分，得到黄色的油状物，再用石油醚将溶液洗去黄色的油状物后再用丙酮进行7次重结晶得到白色羽状结晶，即为化合物香树脂醇桂皮酸酯。
利用上述得到的香树脂醇桂皮酸酯提取物可加入国家和行业标准及法规允许加入的辅料，可制成注射剂。
实施例5：
一种香树脂醇桂皮酸酯提取物，该提取物来自于匙羹藤果。
香树脂醇桂皮酸酯提取物的制备方法，包括以下具体步骤：
(1)浸膏的制备：采取新鲜的匙羹藤果先后进行晒干至含水率为5％、粉碎至粒度为4mm后得到匙羹藤果粗粉，称取8.3kg匙羹藤果粗粉后用质量比为匙羹藤果粗粉10倍的量的70％乙醇(食用级)浸泡24h后回流提取27次，每次75min，然后收集提取液，得到粗提取物，再进行减压回收乙醇后将粗提取物浓缩、干燥得浸膏1801.5g；
(2)各个部位浸膏的制备：将上述得到的浸膏取1000g用粒径为200目的硅胶搅拌后，依次采用石油醚、乙酸乙酯、正丁醇和95％乙醇进行回流提取17次，然后回收溶剂再进行浓缩后得到得石油醚部位浸膏45g、乙酸乙酯部位浸膏95g、正丁醇部位浸膏293g、95％乙醇部位浸膏128g；
(3)得到香树脂醇桂皮酸酯提取物：取石油醚部位浸膏，用硅胶柱色谱分离，以石油醚-乙酸乙酯为洗脱剂进行梯度洗脱，在40：1洗脱部分，得到黄色的油状物，再用石油醚将溶液洗去黄色的油状物后再用丙酮进行6次重结晶得到白色羽状结晶，即为化合物香树脂醇桂皮酸酯。
利用上述得到的香树脂醇桂皮酸酯提取物可加入国家和行业标准及法规允许加入的辅料，可制成颗粒剂。
实施例6：
一种香树脂醇桂皮酸酯提取物，该提取物来自于匙羹藤果。
香树脂醇桂皮酸酯提取物的制备方法，包括以下具体步骤：
(1)浸膏的制备：采取新鲜的匙羹藤果先后进行晒干至含水率为5％、粉碎至粒度为4mm后得到匙羹藤果粗粉，称取8.3kg匙羹藤果粗粉后用质量比为匙羹藤果粗粉10倍的量的70％乙醇(食用级)浸泡24h后回流提取29次，每次70min，然后收集提取液，得到粗提取物，再进行减压回收乙醇后将粗提取物浓缩、干燥得浸膏1819g；
(2)各个部位浸膏的制备：将上述得到的浸膏取1000g用粒径为200目的硅胶搅拌后，依次采用石油醚、乙酸乙酯、正丁醇和95％乙醇进行回流提取16次，然后回收溶剂再进行浓缩后得到得石油醚部位浸膏52g、乙酸乙酯部位浸膏99g、正丁醇部位浸膏304g、95％乙醇部位浸膏135g；
(3)得到香树脂醇桂皮酸酯提取物：取石油醚部位浸膏，用硅胶柱色谱分离，以石油醚-乙酸乙酯为洗脱剂进行梯度洗脱，在40：1洗脱部分，得到黄色的油状物，再用石油醚将溶液洗去黄色的油状物后再用丙酮进行4次重结晶得到白色羽状结晶，即为化合物香树脂醇桂皮酸酯。
利用上述得到的香树脂醇桂皮酸酯提取物可加入国家和行业标准及法规允许加入的辅料，可制成膏剂。
实施例7：
一种香树脂醇桂皮酸酯提取物，该提取物来自于匙羹藤果。
香树脂醇桂皮酸酯提取物的制备方法，包括以下具体步骤：
(1)浸膏的制备：采取新鲜的匙羹藤果先后进行晒干至含水率为5％、粉碎至粒度为4mm后得到匙羹藤果粗粉，称取8.3kg匙羹藤果粗粉后用质量比为匙羹藤果粗粉10倍的量的70％乙醇(食用级)浸泡24h后回流提取27次，每次68min，然后收集提取液，得到粗提取物，再进行减压回收乙醇后将粗提取物浓缩、干燥得浸膏1804.6g；
(2)各个部位浸膏的制备：将上述得到的浸膏取1000g用粒径为300目的硅胶搅拌后，依次采用石油醚、乙酸乙酯、正丁醇和95％乙醇进行回流提取15次，然后回收溶剂再进行浓缩后得到得石油醚部位浸膏47g、乙酸乙酯部位浸膏98g、正丁醇部位浸膏298g、95％乙醇部位浸膏128g；
(3)得到香树脂醇桂皮酸酯提取物：取石油醚部位浸膏，用硅胶柱色谱分离，以石油醚-乙酸乙酯为洗脱剂进行梯度洗脱，在40：1洗脱部分，得到黄色的油状物，再用石油醚将溶液洗去黄色的油状物后再用丙酮进行4次重结晶得到白色羽状结晶，即为化合物香树脂醇桂皮酸酯。
利用上述得到的香树脂醇桂皮酸酯提取物可加入国家和行业标准及法规允许加入的辅料，可制成喷雾剂。
对上述实施例1-7中的香树脂醇桂皮酸酯(β-Amyrin cinnamate)的鉴定：
1、物理性质：白色羽状结晶，mp 229～230℃，溶于石油醚、丙酮；不溶于水。
2、IR(KBr压片)：1767cm-1吸收峰显示有羰基存在。
3、EI-MS(m/z)：556，结合其核磁数据确定分子式为C39H56O2。1H-NMR(500MHz,CDCl3)谱，7.68(1H，d，J＝16.0)和6.44(1H，d，J＝16.0)为反式烯氢，7.52(2H，m)和7.38(3H，m)为5个芳氢，说明为一个苯环单取代。13C-NMR(500MHz,CDCl3)谱中给出了一个肉桂酰信号：δC166.8、119.0、144.2、134.7、128.0、128.8、130.1，故推断有一个肉桂酰结构片段。碳谱中剩下还有30个碳信号，结合DEPT谱图，可知结构中含有8个甲基、10个亚甲基、5个次甲基和6个季碳，推测为三萜类结构。δC145.2和δC121.7为齐墩果烷的特征烯键碳信号，判断为齐墩果烷型的三萜。可见该化合物的结构为肉桂酰结构和齐墩果烷结构连在一起。核磁数据与文献报道[57]的香树脂醇桂皮酸酯(β-Amyrin cinnamate)数据基本一致，推断该化合物为香树脂醇桂皮酸酯(β-Amyrin cinnamate)，结构式为：
表1香树脂醇桂皮酸酯的碳谱数据(500MHz,CDCl3)
为考察本发明香树脂醇桂皮酸酯提取物的有效性和安全性，发明人分别以上述部分实施例所述的提取物为试验药物，进行了药效学试验和毒理学试验考察，试验方法和结果分别如下：
1试药
醋酸地塞米松片(浙江仙琚制药股份有限公司，100781)；二甲苯(国药集团化学试剂有限公司，20100613)；吐温80；冰乙酸(广州新建精细化工厂，200901147)；灭菌注射用水(回音必集团(江西)东亚制药有限公司，2011022461)；氯化钠注射液(广西南宁百会药业集团有限公司，1003024)；0.5％伊文思兰溶液(上海化学试剂采购供应站)；
2仪器
BP211D电子分析天平(德国赛多利斯)；Agilent8453紫外―可见分光光度计(美国安捷伦公司)；秒表，8mm打孔器，10ml注射器。
3实验方法
3.1小鼠二甲苯致耳廓肿胀实验
3.1.1分组与给药
取雄性小鼠，随机分为8组，每组8只，即空白对照组；地塞米松组；香树脂醇桂皮酸酯高、中、低剂量组(依次为：12g生药/kg，6g生药/kg，3g生药/kg)，灌胃给药，地塞米松组灌胃地塞米松6mg/kg，空白对照组给予等体积的蒸馏水，连续给药10d。末次给药45min后,于小鼠右耳正反面均匀涂抹二甲苯20μL/只,左耳作对照，15min后脱颈椎处死小鼠，用8mm打孔器在左右耳相同的部位打下耳圆片，精确称重[55]。
3.1.2实验数据处理与计算
肿胀度(mg)＝右耳耳片重(mg)-左耳耳片重(mg)，
抑制率(％)＝(空白对照组平均肿胀度-给药组平均肿胀度)/空白对照组平均肿胀度×100％。
3.2.1小鼠腹腔毛细血管通透性实验
3.2.2分组与给药
取雄性小鼠，随机分为8组,每组8只，即空白对照组；地塞米松组；香树脂醇桂皮酸酯高、中、低剂量组(依次为：12g生药/kg，6g生药/kg，3g生药/kg)，灌胃给药，地塞米松组灌胃地塞米松6mg/kg，空白对照组给予等体积的蒸馏水，连续给药10d。末次给药45min后，尾静脉注射0.5％伊文思兰溶液0.1ml/10g，立即腹腔注射0.6％冰醋酸0.2ml/只，15min后脱颈椎处死小鼠，剪开腹部皮肤，用6ml生理盐水腹腔注射冲洗腹腔，收集腹腔液，加生理盐水至10ml，3000转/分离心，取上清液，用分光光度计在波长590nm下测定吸光度(OD)值[55]。
3.3.3角叉菜胶致小鼠足趾肿胀实验
3.3.4动物分组和给药方法
雄性小鼠，随机分为8组，每组8只，即空白对照组；地塞米松组；香树脂醇桂皮酸酯高、中、低剂量组(依次为：12g生药/kg，6g生药/kg，3g生药/kg)，地塞米松组灌胃地塞米松6mg/kg,空白对照组给予等体积的蒸馏水，每天给药1次，连续7d。末次给药1h后，每只小鼠右侧足趾皮下注射1％角叉菜胶0.05mL，4h后沿踝关节切下正常足和致炎足,称重,计算肿胀度和抑制率。
4实验结果
所有数据以均数加减标准差表示，各组间均数差异以SPSS统计软件进行t检验，结果见表1-表3。
4.1香树脂醇桂皮酸酯致小鼠耳廓肿胀的影响
表1香树脂醇桂皮酸酯致小鼠耳廓肿胀的影响
注：1、与空白对照组比较：＊P＜0.05，＊＊P＜0.01；
结果表明：香树脂醇桂皮酸酯高、中、低剂量可明显抑制二甲苯所致的小鼠耳廓炎症肿胀。
4.2香树脂醇桂皮酸酯对小鼠腹腔血管通透性的影响
表2香树脂醇桂皮酸酯对小鼠腹腔血管通透性的影响
注：1、与空白对照组比较：＊P＜0.05，＊＊P＜0.01；
结果表明：香树脂醇桂皮酸酯高、中、低剂量可明显抑制醋酸诱发小鼠腹腔血管通透性的增高。
4.3香树脂醇桂皮酸酯对角叉菜胶致小鼠足趾肿胀的影响
表3香树脂醇桂皮酸酯对角叉菜胶致小鼠足趾肿胀的影响
结果表明：香树脂醇桂皮酸酯高、中、低剂量均能抑制角叉菜胶致小鼠足趾肿胀。
药理实验表明：香树脂醇桂皮酸酯具有良好的抗炎作用。

Claims (7)

1.一种香树脂醇桂皮酸酯提取物，其特征在于，该提取物来自于匙羹藤果。
2.根据权利要求1所述的香树脂醇桂皮酸酯提取物的制备方法，其特征在于，包括以下具体步骤：
（1）浸膏的制备：采取新鲜的匙羹藤果先后进行晒干、粉碎后得到匙羹藤果粗粉，再称取匙羹藤果粗粉加入70%乙醇浸泡20-30h后进行回流提取20-30次，每次60-90 min，然后收集提取液，得到粗提取物，再进行减压回收乙醇后将粗提取物浓缩、干燥得浸膏；
（2）各个部位浸膏的制备：将上述得到的浸膏用硅胶搅拌后，依次采用石油醚、乙酸乙酯、正丁醇和95％乙醇进行回流提取15-20次，然后回收溶剂再进行浓缩后得到石油醚部位浸膏、乙酸乙酯部位浸膏、正丁醇部位浸膏和95％乙醇部位浸膏；
（3）得到香树脂醇桂皮酸酯提取物：取石油醚部位浸膏，用硅胶柱色谱分离，以石油醚-乙酸乙酯为洗脱剂进行梯度洗脱，在40：1洗脱部分，得到黄色的油状物，用石油醚将溶液洗去黄色的油状物后再用丙酮至少反复进行4次重结晶得到白色羽状结晶，即为化合物香树脂醇桂皮酸酯。
3.根据权利要求2所述的香树脂醇桂皮酸酯提取物的制备方法，其特征在于，所述匙羹藤果粗粉的使用量与70%乙醇的使用量的质量比为1:10-15。
4.根据权利要求2所述的香树脂醇桂皮酸酯提取物的制备方法，其特征在于，所述晒干至含水率≤5%。
5.根据权利要求2所述的香树脂醇桂皮酸酯提取物的制备方法，其特征在于，所述粉碎的粒度为2-5 mm。
6.根据权利要求2所述的香树脂醇桂皮酸酯提取物的制备方法，其特征在于，所述硅胶的粒径为200-300目。
7.如权利要求1-6中任意一项所述香树脂醇桂皮酸酯提取物制成的剂型，其特征在于：香树脂醇桂皮酸酯提取物可加入国家和行业标准及法规允许加入的辅料，用于制成片剂、胶囊剂、丸剂、颗粒剂、膏剂、注射剂和喷雾剂。
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