CN105977522A - 一种改善锂离子电池高温性能的复合涂料、复合负极片及其制备方法、锂离子电池 - Google Patents

一种改善锂离子电池高温性能的复合涂料、复合负极片及其制备方法、锂离子电池 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种改善锂离子电池高温性能的复合涂料、复合负极片及其制备方法、锂离子电池，该复合涂料主要由以下质量份数的组分组成：离子液体0.5～2份、锂盐0.5～2份、改性石墨烯1～5份、粘结剂10～20份；所述离子液体为溴化N‑甲基‑N‑丙基哌啶。本发明的改善锂离子电池高温性能的复合涂料，在负极片表面制成复合涂层，用作锂离子电池的负极，在高温条件下离子液体可以提高SEI膜及其电解液的结构稳定性，提高其高温条件下的分解温度，同时锂盐又为极片补充SEI形成过程中消耗的锂离子，并依靠石墨烯高的电导率和散热性能，提高极片的散热性，并最终提高锂离子电池在高温条件下的循环及其储存性能。

Description

一种改善锂离子电池高温性能的复合涂料、复合负极片及其制备方法、锂离子电池
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域，具体涉及一种改善锂离子电池高温性能的复合涂料，同时还涉及一种采用上述复合涂料的复合负极片及其制备方法，以及采用该复合负极片的锂离子电池。
背景技术
锂离子电池是近几年发展起来的一种新型储能电池，并以具有循环寿命好、能量密度高、环境友好等优点而受到人们的青睐；评价锂离子电池优劣的因素很多，主要有能量密度、低温性能、循环性能、高温搁置性能、高温循环性能。在使用过程中，由于夏季温度较高，需要锂离子电池在高温环境下安全可靠运行，并且高温环境对锂离子电池的使用寿命影响不大，因此就要求锂离子电池具有较高的高温搁置、循环性能。而影响锂离子电池高温性能的主要因素为，锂离子电池在高温条件下，其电解液或材料的结构稳定性变差造成循环性能下降。
目前，提高锂离子电池高温循环性能的方法主要有采用高温电解液、采用耐高温的正负极材料等方法。现有技术中，CN103765659A公开了一种锂离子电池，外壳中设置有在阳极和阴极之间提供离子导电通路的非水电解质组合物，所述非水电解质组合物包含至少一种电解质盐和至少一种氟化无环羧酸酯和/或至少一种氟化无环碳酸酯。该锂离子电池采用包含氟化无环羧酸酯和/或氟化无环碳酸酯非水电解质溶剂提高锂离子电池的高温循环性能，但是材料的散热性能及其倍率性能未得到明显改善；同时，采用此方法对材料的选择苛刻，不具有普遍性，难以推广及产业化应用。
现有技术中，CN103258987A公开了一种锂离子电池，包括正/负极片，所述正/负极片包括集流体、覆盖于所述集流体表面的活性物质涂层和覆盖于所述活性物质涂层表面的有机高分子聚合物涂层。所述有机高分子聚合物为聚偏氟乙烯、聚四氟乙烯或聚氯乙烯。该锂离子电池利用电解液中有机溶剂的亲油性作用，可较好的润湿有机高分子聚合物涂层，从而提高电解质与极片的接触效果，提高锂离子电池的循环性能及耐高温性能；但是，有机高分子聚合物本身的散热效果不佳，对锂离子电池的耐高温性能提高有限，还会影响极片材料的散热性能。
因此，寻找一种方法简单、一致性好及其在提高锂离子电池高温性能的同时，电池的倍率型能及其散热性能影响不大的方法显得非常必要。
发明内容
本发明的目的是提供一种改善锂离子电池高温性能的复合涂料，用于在负极片表面形成复合涂层，提高锂离子电池的高温循环性能，并且对散热性能影响不大。
本发明的第二目的是提供一种采用上述复合涂料的复合负极片。
本发明的第三个目的是提供一种上述复合负极片的制备方法。
本发明的第四个目的是提供一种采用上述复合负极片的锂离子电池。
为了实现以上目的，本发明所采用的技术方案是：
一种改善锂离子电池高温性能的复合涂料，主要由以下质量份数的组分组成：离子液体0.5～2份、锂盐0.5～2份、改性石墨烯1～5份、粘结剂10～20份；所述离子液体为溴化N-甲基-N-丙基哌啶。
所述锂盐为Li5La3Ta2O12、Li5La3Nb2O12、Li6BaLa2Ta2O12、Li6MgLa2Ta2O12中的任意一种。
所述改性石墨烯为羧基化石墨烯、羟基化石墨烯、氨基化石墨烯中的任意一种。由于改性石墨烯表面具有与电解液相容的羧基基团、羟基基团、氨基基团，可以提高与电解液的相容性。
所述粘结剂由以下质量百分比的组分组成：聚丙烯酸10％～40％、聚丙烯腈30％～50％、聚乙烯醇5％～40％、碳酸乙烯酯1～10％。
所述的改善锂离子电池高温性能的复合涂料还包含溶剂；所述溶剂的用量为：离子液体与溶剂的质量比为(0.5～2):100。
所述溶剂为N-甲基吡咯烷酮(NMP)。
优选的，所述复合涂料中，离子液体、锂盐、改性石墨烯、粘结剂与溶剂的质量比为(0.5～2):(0.5～2):(1～5):(10～20):100。
本发明的复合涂料中，离子液体溴化N-甲基-N-丙基哌啶分解温度高(分解温度300℃以上)、电化学窗口较宽(>5V)，可以提高SEI膜及其电解液的结构稳定性，提高其高温条件下的分解温度；锂盐能提高锂离子传输速率，并能补充在高温过程中消耗的锂离子；在复合涂料中添加改性石墨烯，一方面提高极片的电导率和散热性能，另一方面，改性石墨烯表面基团与电解液具有较好的相容性，提高极片在电解液的浸润性能，并因此提高材料的循环性能。
本发明的复合涂料的制备方法，是将离子液体、锂盐、改性石墨烯、粘结剂混合制得，或者将离子液体、锂盐、改性石墨烯、粘结剂加入溶剂中混合均匀即得。
一种复合负极片，包括负极片，所述负极片的负极活性物质层表面附着有复合涂层；所述复合涂层主要由以下质量份数的组分组成：离子液体0.5～2份、锂盐0.5～2份、改性石墨烯1～5份、粘结剂10～20份；所述离子液体为溴化N-甲基-N-丙基哌啶。
所述复合涂层的厚度为1～5μm。
一种上述的复合负极片的制备方法，包括下列步骤：
1)取离子液体、锂盐、改性石墨烯、粘结剂加入溶剂中，混合均匀得复合涂料；
2)在湿度≤4％、温度为12～22℃条件下，将复合涂料涂覆在负极片的负极活性物质层表面，干燥形成复合涂层，即得。
步骤1)中，离子液体、锂盐、改性石墨烯、粘结剂与溶剂的质量比为(0.5～2):(0.5～2):(1～5):(10～20):100。
步骤2)中，所述干燥的温度为80～100℃，时间为1～12h。
本发明的复合负极片，是在负极片表面涂覆所述的复合涂料形成复合涂层，用作锂离子电池的负极，在改善锂离子电池高温性能的同时，对锂离子电池的散热性能影响不大；复合涂层中的锂盐补充了高温循环过程中消耗的锂离子，提高了材料的高温循环性能和能量密度。
一种采用上述的复合负极片的锂离子电池。
本发明的改善锂离子电池高温性能的复合涂料，主要由离子液体溴化N-甲基-N-丙基哌啶、锂盐、改性石墨烯和粘结剂组成；该用该复合涂料在负极片表面制成复合涂层，用作锂离子电池的负极，在高温条件下离子液体可以提高SEI膜及其电解液的结构稳定性，提高其高温条件下的分解温度，同时锂盐又为极片补充SEI形成过程中消耗的锂离子，并依靠石墨烯高的电导率和散热性能，提高极片的散热性能，并最终提高锂离子电池在高温条件下的循环及其储存性能。
附图说明
图1为实施例与对比例的高温循环性能测试结果示意图。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明作进一步的说明。
实施例1
本实施例的改善锂离子电池高温性能的复合涂料，由以下质量份数的组分组成：离子液体溴化N-甲基-N-丙基哌啶1份、锂盐Li5La3Ta2O12 1份、羧基化石墨烯3份、粘结剂15份、溶剂N-甲基吡咯烷酮(NMP)100份。
其中，所述粘结剂由以下质量百分比的组分组成：聚丙烯酸40％、聚丙烯腈40％、聚乙烯醇10％、碳酸乙烯酯10％。
本实施例的复合负极片，包括负极片，所述负极片的负极活性物质层表面附着有复合涂层；所述复合涂层是由上述的复合涂料形成的，主要由以下质量份数的组分组成：离子液体溴化N-甲基-N-丙基哌啶1份、锂盐Li5La3Ta2O12 1份、羧基化石墨烯3份、粘结剂15份。
本实施例的复合负极片的制备方法，包括下列步骤：
1)取1g离子液体溴化N-甲基-N-丙基哌啶、1g锂盐Li5La3Ta2O12、3g羧基化石墨烯、15g粘结剂加入到100g的NMP溶剂中，通过高速分散剂搅拌均匀，得复合涂料；
2)在湿度为2％、温度为20℃条件下，将复合涂料涂覆在负极片的负极活性物质层表面，在90℃条件下干燥6h形成复合涂层，即得。
实施例2
本实施例的改善锂离子电池高温性能的复合涂料，由以下质量份数的组分组成：离子液体溴化N-甲基-N-丙基哌啶0.5份、锂盐Li5La3Nb2O12 0.5份、羟基化石墨烯5份、粘结剂10份、溶剂N-甲基吡咯烷酮(NMP)100份。
其中，所述粘结剂由以下质量百分比的组分组成：聚丙烯酸40％、聚丙烯腈50％、聚乙烯醇5％、碳酸乙烯酯5％。
本实施例的复合负极片，包括负极片，所述负极片的负极活性物质层表面附着有复合涂层；所述复合涂层是由上述的复合涂料形成的，主要由以下质量份数的组分组成：离子液体溴化N-甲基-N-丙基哌啶0.5份、锂盐Li5La3Nb2O12 0.5份、羟基化石墨烯5份、粘结剂10份。
本实施例的复合负极片的制备方法，包括下列步骤：
1)取0.5g离子液体溴化N-甲基-N-丙基哌啶、0.5g锂盐Li5La3Nb2O12、5g羟基化石墨烯、10g粘结剂加入到100g的NMP溶剂中，通过高速分散剂搅拌均匀，得复合涂料；
2)在湿度为1％、温度为15℃条件下，将复合涂料涂覆在负极片的负极活性物质层表面，在80℃条件下干燥12h形成复合涂层，即得。
实施例3
本实施例的改善锂离子电池高温性能的复合涂料，由以下质量份数的组分组成：离子液体溴化N-甲基-N-丙基哌啶2份、锂盐Li6BaLa2Ta2O12 2份、羟基化石墨烯1份、粘结剂20份、溶剂N-甲基吡咯烷酮(NMP)100份。
其中，所述粘结剂由以下质量百分比的组分组成：聚丙烯酸40％、聚丙烯腈39％、聚乙烯醇10％、碳酸乙烯酯1％。
本实施例的复合负极片，包括负极片，所述负极片的负极活性物质层表面附着有复合涂层；所述复合涂层是由上述的复合涂料形成的，主要由以下质量份数的组分组成：离子液体溴化N-甲基-N-丙基哌啶2份、锂盐Li6BaLa2Ta2O12 2份、羟基化石墨烯1份、粘结剂20份。
本实施例的复合负极片的制备方法，包括下列步骤：
1)取2g离子液体溴化N-甲基-N-丙基哌啶、2g锂盐Li6BaLa2Ta2O12、1g羟基化石墨烯、20g粘结剂加入到100g的NMP溶剂中，通过高速分散剂搅拌均匀，得复合涂料；
2)在湿度为1％、温度为15℃条件下，将复合涂料涂覆在负极片的负极活性物质层表面，在100℃条件下干燥1h形成复合涂层，即得。
实施例4
本实施例的改善锂离子电池高温性能的复合涂料，由以下质量份数的组分组成：离子液体溴化N-甲基-N-丙基哌啶1.5份、锂盐Li6MgLa2Ta2O12 1.5份、羧基化石墨烯2份、粘结剂13份、溶剂N-甲基吡咯烷酮(NMP)100份。
其中，所述粘结剂由以下质量百分比的组分组成：聚丙烯酸10％、聚丙烯腈40％、聚乙烯醇40％、碳酸乙烯酯10％。
本实施例的复合负极片，包括负极片，所述负极片的负极活性物质层表面附着有复合涂层；所述复合涂层是由上述的复合涂料形成的，主要由以下质量份数的组分组成：离子液体溴化N-甲基-N-丙基哌啶1.5份、锂盐Li6MgLa2Ta2O12 1.5份、羧基化石墨烯2份、粘结剂13份。
本实施例的复合负极片的制备方法，包括下列步骤：
1)取1.5g离子液体溴化N-甲基-N-丙基哌啶、1.5g锂盐Li6MgLa2Ta2O12、2g羧基化石墨烯、13g粘结剂加入到100g的NMP溶剂中，通过高速分散剂搅拌均匀，得复合涂料；
2)在湿度为3％、温度为12℃条件下，将复合涂料涂覆在负极片的负极活性物质层表面，在85℃条件下干燥10h形成复合涂层，即得。
实施例5
本实施例的改善锂离子电池高温性能的复合涂料，由以下质量份数的组分组成：离子液体溴化N-甲基-N-丙基哌啶1份、锂盐Li5La3Ta2O12 2份、氨基化石墨烯4份、粘结剂17份、溶剂N-甲基吡咯烷酮(NMP)100份。
其中，所述粘结剂由以下质量百分比的组分组成：聚丙烯酸30％、聚丙烯腈30％、聚乙烯醇30％、碳酸乙烯酯10％。
本实施例的复合负极片，包括负极片，所述负极片的负极活性物质层表面附着有复合涂层；所述复合涂层是由上述的复合涂料形成的，主要由以下质量份数的组分组成：离子液体溴化N-甲基-N-丙基哌啶1份、锂盐Li5La3Ta2O12 2份、氨基化石墨烯4份、粘结剂17份。
本实施例的复合负极片的制备方法，包括下列步骤：
1)取1g离子液体溴化N-甲基-N-丙基哌啶、2g锂盐Li5La3Ta2O12、4g氨基化石墨烯、17g粘结剂加入到100g的NMP溶剂中，通过高速分散剂搅拌均匀，得复合涂料；
2)在湿度为4％、温度为22℃条件下，将复合涂料涂覆在负极片的负极活性物质层表面，在95℃条件下干燥3h形成复合涂层，即得。
分别以实施例1-5所得复合负极片为负极，以磷酸铁锂为正极材料，采用LiPF6/EC+DEC(EC、DEC体积比1∶1，1.3mol/L)为电解液，Celgard 2400膜为隔膜，制备出5AH软包电池A1、A2、A3、A4、A5。
实验例
本实验例对上述所得软包电池A1-A5的循环性能进行检测。
其中，对比例是采用表面无复合涂层的负极片作为负极、以磷酸铁锂为正极材料，采用LiPF6/EC+DEC(EC、DEC体积比1∶1，1.3mol/L)为电解液，Celgard 2400膜为隔膜，制备出5AH软包电池B。
在温度为55℃、倍率为1.0C/1.0C的条件下测试软包电池A1-A5和软包电池B的循环性能。结果如表1和图1所示。
表1循环性能测试结果
从表1和图1可以看出，采用实施例1-5的复合负极片的锂离子电池的循环性能明显优于对比例(未涂覆复合涂料)。其原因为：负极片表面涂覆本发明的复合涂料形成一层复合涂层，该复合涂层中含有能提高锂离子传输速率的锂盐，该锂盐能补充在高温过程中消耗的锂离子；同时，复合涂层中含有改性石墨烯，一方面提高负极片的电导率和散热性能，另一方面，改性石墨烯表面基团与电解液具有较好的相容性，提高了极片在电解液中的浸润性能，并因此提高了锂离子的高温循环性能。

Claims (10)

1.一种改善锂离子电池高温性能的复合涂料，其特征在于：主要由以下质量份数的组分组成：离子液体0.5～2份、锂盐0.5～2份、改性石墨烯1～5份、粘结剂10～20份；所述离子液体为溴化N-甲基-N-丙基哌啶。
2.根据权利要求1所述的改善锂离子电池高温性能的复合涂料，其特征在于：所述锂盐为Li5La3Ta2O12、Li5La3Nb2O12、Li6BaLa2Ta2O12、Li6MgLa2Ta2O12中的任意一种。
3.根据权利要求1所述的改善锂离子电池高温性能的复合涂料，其特征在于：所述改性石墨烯为羧基化石墨烯、羟基化石墨烯、氨基化石墨烯中的任意一种。
4.根据权利要求1所述的改善锂离子电池高温性能的复合涂料，其特征在于：所述粘结剂由以下质量百分比的组分组成：聚丙烯酸10％～40％、聚丙烯腈30％～50％、聚乙烯醇5％～40％、碳酸乙烯酯1～10％。
5.根据权利要求1-4中任一项所述的改善锂离子电池高温性能的复合涂料，其特征在于：还包含溶剂；所述溶剂的用量为：离子液体与溶剂的质量比为(0.5～2):100。
6.根据权利要求5所述的改善锂离子电池高温性能的复合涂料，其特征在于：所述溶剂为N-甲基吡咯烷酮。
7.一种复合负极片，其特征在于：包括负极片，所述负极片的负极活性物质层表面附着有复合涂层；所述复合涂层主要由以下质量份数的组分组成：离子液体0.5～2份、锂盐0.5～2份、改性石墨烯1～5份、粘结剂10～20份；所述离子液体为溴化N-甲基-N-丙基哌啶。
8.一种如权利要求7所述的复合负极片的制备方法，其特征在于：包括下列步骤：
1)取离子液体、锂盐、改性石墨烯、粘结剂加入溶剂中，混合均匀得复合涂料；
2)在湿度≤4％、温度为12～22℃条件下，将复合涂料涂覆在负极片的负极活性物质层表面，干燥形成复合涂层，即得。
9.根据权利要求8所述的复合负极片的制备方法，其特征在于：步骤1)中，离子液体、锂盐、改性石墨烯、粘结剂与溶剂的质量比为(0.5～2):(0.5～2):(1～5):(10～20):100。
10.一种采用如权利要求7所述的复合负极片的锂离子电池。
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