CN105709594B - 一种电厂烟气中co2资源化利用的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种电厂烟气中CO2资源化利用的方法，属于能源环境催化技术领域。首先用浸渍法制备NiO/γ‑Al2O3催化剂，然后将NiO/γ‑Al2O3催化剂进行预处理；采用溶胶‑凝胶法制备具有K2NiF4结构的透氧膜材料，然后将K2NiF4结构的透氧膜材料按工艺制成管状膜材料；将制备得到管状膜材料外侧面均匀涂覆NiO/γ‑Al2O3催化剂得到膜管，最后安装到管状膜反应器内；得到膜管外侧通入CH4或者焦炉煤气，膜管内部通入含CO280wt%以上的电厂烟气，升温反应后实现对电厂烟气中CO2资源化利用。本发明提出了利用管状膜反应器对电厂烟气中的CO2资源化利用，这一过程不仅实现CO2的综合回收利用与CO2的减排，同时还实现了甲烷的催化氧化。

Description

一种电厂烟气中CO2资源化利用的方法
技术领域
本发明涉及一种电厂烟气中CO2资源化利用的方法，属于能源环境催化技术领域。
背景技术
自工业革命以来，随着经济的高速发展石油、天然气等化石能源消耗急剧的增加，人类向大气中排入的二氧化碳等吸热性强的温室气体逐年递增，大气的温室效应也随之增强，其引发了一系列问题，如“全球变暖”、“海平面上升”等气候问题，这些问题已引起了全世界各国的关注。
温室气体的主要成分有二氧化碳（CO2）、甲烷（CH4）、一氧化二氮（N2O）、氯氟碳化合物（CFCs）和臭氧（O3），其中CO2占温室气体总量的75%。因此，通过减少CO2排放，从而降低“温室效应”给全球气候环境造成的影响，这无疑是一条很好的途径。然而，迄今为止，对于“温室效应”，我们无法提出有效的解决措施，但以下途径可以有效的减少CO2的排放：（1）保护森林，严禁乱砍滥伐；（2）提高化石能源的利用效率；（3）开发替代新能源。
各国的科学家在许多研究项目中都在试图转化或者固定CO2，但是把CO2作为能源生产技术还面临一系列的难题。现阶段天然气资源优化利用技术主要有甲烷水蒸气重整技术（SRM）、甲烷部分催化氧化技术（POM）和甲烷二氧化碳重整技术（CRM）。其中的CRM技术与SRM技术类似。当前，CRM技术可以和膜反应器耦合采用透氧膜材料将电厂烟气中的CO2高温直接分解为CO和O2：
2CO2→2CO+O2，△H298 =552kJ/mol
此法分解产生的CO可用于合成一些重要的工业原料，同时也是回收利用CO2的有效途径之一，其工作机理如图1所示。
因电厂特别是火电和热电厂燃烧化石能源而释放大量烟气，烟气中含有大量的CO2，这加剧了“温室效应”等全球气候问题。
发明内容
针对上述现有技术存在的问题及不足，本发明提供一种电厂烟气中CO2资源化利用的方法。本发明提出了利用管状膜反应器对电厂烟气中的CO2资源化利用，这一过程不仅实现CO2的综合回收利用与CO2的减排，同时还实现了甲烷的催化氧化，本发明通过以下技术方案实现。
一种电厂烟气中CO2资源化利用的方法，其具体步骤如下：
（1）首先用浸渍法制备Ni含量为10wt%NiO/γ-Al2O3催化剂，然后将NiO/γ-Al2O3催化剂进行预处理；
（2）采用溶胶-凝胶法制备具有K2NiF4结构的透氧膜材料，然后将K2NiF4结构的透氧膜材料按工艺制成管状膜材料；
（3）将步骤（1）制备得到管状膜材料外侧面均匀涂覆步骤（1）得到的NiO/γ-Al2O3催化剂得到膜管，最后安装到管状膜反应器内；
（4）步骤（3）得到膜管外侧通入CH4或者焦炉煤气，膜管内部通入含CO280wt%以上的电厂烟气，以升温速率为5～10℃/min升温至850～1050℃，反应完成后实现对电厂烟气中CO2资源化利用。
所述步骤（1）中浸渍法制备过程如下：将γ-Al2O3按照液固比为0.5～1：0.9～1.8ml/g加入到Ni（NO3）2·6H2O溶液中浸渍5～24h，浸渍完成后进行干燥，在800℃下煅烧5h获得Ni含量为10wt%NiO/γ-Al2O3催化剂。
所述步骤（2）溶胶-凝胶法制备过程如下：将镍、镧的硝酸盐或醋酸盐按照质量比为0.3～1：1～3.3混合，然后加入柠檬酸和乙二醇，柠檬酸和乙二醇的加入量与总金属离子的比均为1.5:1，加入去离子水搅拌溶解，在温度为60℃下水浴搅拌，待水分蒸干并伴有绿色半透明凝胶生成，后放入烘箱100℃干燥24h，得到前驱体，前驱体经研磨、煅烧后得到粉体。
所述步骤（2）工艺制成管状膜材料：粉体加入有机溶剂、分散剂、黏合剂与增塑剂混合均匀，制成的生料通过挤压机挤压成管状，将挤压好的管在1100～1300℃烧结，制备得到内径为5～8mm、外径为7～10mm、长度为20～50cm管状膜材料。
所述步骤（3）NiO/γ-Al2O3催化剂涂覆量为0.1～1g。
所述步骤（3）膜管两端用高温陶瓷胶密封，膜管通过石英管安装在管状膜反应器内进行固定和密封。
所述步骤（4）CH4或者焦炉煤气通入流量为10～50ml/min，电厂烟气通入流量为10～20ml/min。
本发明的有益效果是：本发明不仅将电厂烟气中CO2高温分解成CO和O2，让烟气中CO2气体得到了综合利用，同时也大大减少了CO2的排放，而且产生的O2经透氧膜材料可以对甲烷进行催化氧化。
附图说明
图1是本发明工艺合成示意图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施方式，对本发明作进一步说明。
实施例1
如图1所示，该电厂烟气中CO2资源化利用的方法，其具体步骤如下：
（1）首先用浸渍法制备1gNi含量为10wt%NiO/γ-Al2O3催化剂，然后将NiO/γ-Al2O3催化剂进行预处理（预处理的过程是：取1g催化剂在700℃时通入体积比为1:1的H2和N2的混合气体还原3h）；浸渍法制备过程如下：将γ-Al2O3按照液固比为1：1.8ml/g加入到Ni（NO3）2·6H2O溶液（Ni（NO3）2·6H2O溶液的浓度为0.29mol/L）中浸渍24h，浸渍完成后进行干燥，在800℃下煅烧5h获得Ni含量为10wt%NiO/γ-Al2O3催化剂；
（2）采用溶胶-凝胶法制备具有K2NiF4结构的透氧膜材料，然后将K2NiF4结构的透氧膜材料按工艺制成管状膜材料；溶胶-凝胶法制备过程如下：将镍、镧的硝酸盐按照质量比为1:3.3混合，然后加入柠檬酸和乙二醇，柠檬酸和乙二醇的加入量与总金属离子的比均为1.5:1，加入去离子水（200ml去离子水）搅拌溶解，在温度为60℃下水浴搅拌，待水分蒸干并伴有绿色半透明凝胶生成，后放入烘箱100℃干燥24h，得到前驱体，前驱体经研磨、煅烧后得到粉体；工艺制成管状膜材料：粉体加入有机溶剂（20ml去离子水和10ml酒精混合物）、分散剂（5ml聚乙二醇）、黏合剂（5ml7%wtPVA）与增塑剂（5ml丙三醇）混合均匀，制成的生料通过挤压机挤压成管状，将挤压好的管在1100℃烧结10h，制备得到内径为8mm、外径为9mm、长度为30cm管状膜材料；
（3）将步骤（1）制备得到管状膜材料外侧面均匀涂覆步骤（1）得到的NiO/γ-Al2O3催化剂得到膜管，最后安装到管状膜反应器内；步骤（3）NiO/γ-Al2O3催化剂涂覆量为1g；步骤（3）膜管两端用高温陶瓷胶密封，膜管通过石英管安装在管状膜反应器内进行固定和密封；
（4）步骤（3）得到膜管外侧通入CH4（通入流量为10ml/min），膜管内部通入含CO280wt%以上的电厂烟气（通入流量为10ml/min），以升温速率为10℃/min升温至1050℃，反应完成后实现对电厂烟气中CO2资源化利用。
实施例2
如图1所示，该电厂烟气中CO2资源化利用的方法，其具体步骤如下：
（1）首先用浸渍法制备0.1gNi含量为10wt%NiO/γ-Al2O3催化剂，然后将NiO/γ-Al2O3催化剂进行预处理（预处理的过程是：取0.1g催化剂在700℃时通入体积比为1:1的H2和N2的混合气体还原3h）；浸渍法制备过程如下：将γ-Al2O3按照液固比为0.5：0.9ml/g加入到Ni（NO3）2·6H2O溶液（Ni（NO3）2·6H2O溶液的浓度为0.58mol/L）中浸渍5h，浸渍完成后进行干燥，在800℃下煅烧5h获得Ni含量为10wt%NiO/γ-Al2O3催化剂；
（2）采用溶胶-凝胶法制备具有K2NiF4结构的透氧膜材料，然后将K2NiF4结构的透氧膜材料按工艺制成管状膜材料；溶胶-凝胶法制备过程如下：将镍、镧的醋酸盐按照质量比为0.3:1混合，然后加入柠檬酸和乙二醇，柠檬酸和乙二醇的加入量与总金属离子的比均为1.5:1，加入去离子水（200ml去离子水）搅拌溶解，在温度为60℃下水浴搅拌，待水分蒸干并伴有绿色半透明凝胶生成，后放入烘箱100℃干燥24h，得到前驱体，前驱体经研磨、煅烧后得到粉体；工艺制成管状膜材料：粉体加入有机溶剂（10ml去离子水和5ml酒精混合物）、分散剂（2ml聚乙二醇）、黏合剂（3ml7%wtPVA）与增塑剂（2ml丙三醇）混合均匀，制成的生料通过挤压机挤压成管状，将挤压好的管在1300℃烧结6h，制备得到内径为5mm、外径为10mm、长度为50cm管状膜材料；
（3）将步骤（1）制备得到管状膜材料外侧面均匀涂覆步骤（1）得到的NiO/γ-Al2O3催化剂得到膜管，最后安装到管状膜反应器内；步骤（3）NiO/γ-Al2O3催化剂涂覆量为0.1g；步骤（3）膜管两端用高温陶瓷胶密封，膜管通过石英管安装在管状膜反应器内进行固定和密封；
（4）步骤（3）得到膜管外侧通入CH4（通入流量为50ml/min），膜管内部通入含CO280wt%以上的电厂烟气（通入流量为20ml/min），以升温速率为5℃/min升温至850℃，反应完成后实现对电厂烟气中CO2资源化利用。
实施例3
如图1所示，该电厂烟气中CO2资源化利用的方法，其具体步骤如下：
（1）首先用浸渍法制备0.5gNi含量为10wt%NiO/γ-Al2O3催化剂，然后将NiO/γ-Al2O3催化剂进行预处理（预处理的过程是：取0.5g催化剂在700℃时通入体积比为1:1升温H2和N2的混合气体还原3h）；浸渍法制备过程如下：将γ-Al2O3按照液固比为0.8：1.5ml/g加入到Ni（NO3）2·6H2O溶液（Ni（NO3）2·6H2O溶液的浓度为0.36mol/L）中浸渍10h，浸渍完成后进行干燥，在800℃下煅烧5h获得Ni含量为10wt%NiO/γ-Al2O3催化剂；
（2）采用溶胶-凝胶法制备具有K2NiF4结构的透氧膜材料，然后将K2NiF4结构的透氧膜材料按工艺制成管状膜材料；溶胶-凝胶法制备过程如下：将镍、镧的硝酸盐按照质量比为0.5:1.6混合，然后加入柠檬酸和乙二醇，柠檬酸和乙二醇的加入量与总金属离子的比均为1.5:1，加入去离子水（200ml去离子水）搅拌溶解，在温度为60℃下水浴搅拌，待水分蒸干并伴有绿色半透明凝胶生成，后放入烘箱100℃干燥24h，得到前驱体，前驱体经研磨、煅烧后得到粉体；工艺制成管状膜材料：粉体加入有机溶剂（15ml去离子水和8ml酒精混合物）、分散剂（4ml聚乙二醇）、黏合剂（4ml7%wtPVA）与增塑剂（4ml丙三醇）混合均匀，制成的生料通过挤压机挤压成管状，将挤压好的管在1200℃烧结8h，制备得到内径为6mm、外径为7mm、长度为20cm管状膜材料；
（3）将步骤（1）制备得到管状膜材料外侧面均匀涂覆步骤（1）得到的NiO/γ-Al2O3催化剂得到膜管，最后安装到管状膜反应器内；步骤（3）NiO/γ-Al2O3催化剂涂覆量为0.5g；步骤（3）膜管两端用高温陶瓷胶密封，膜管通过石英管安装在管状膜反应器内进行固定和密封；
（4）步骤（3）得到膜管外侧通入CH4（通入流量为40ml/min），膜管内部通入含CO280wt%以上的电厂烟气（通入流量为15ml/min），以升温速率为8℃/min升温至1000℃，反应完成后实现对电厂烟气中CO2资源化利用。
以上结合附图对本发明的具体实施方式作了详细说明，但是本发明并不限于上述实施方式，在本领域普通技术人员所具备的知识范围内，还可以在不脱离本发明宗旨的前提下作出各种变化。

Claims (7)

1.一种电厂烟气中CO2资源化利用的方法，其特征在于具体步骤如下：
（1）首先用浸渍法制备Ni含量为10wt%NiO/γ-Al2O3催化剂，然后将NiO/γ-Al2O3催化剂进行预处理；
（2）采用溶胶-凝胶法制备具有K2NiF4结构的透氧膜材料，然后将K2NiF4结构的透氧膜材料按工艺制成管状膜材料；
（3）将步骤（1）制备得到管状膜材料外侧面均匀涂覆步骤（1）得到的NiO/γ-Al2O3催化剂得到膜管，最后安装到管状膜反应器内；
（4）步骤（3）得到膜管外侧通入CH4或者焦炉煤气，膜管内部通入含CO280wt%以上的电厂烟气，以升温速率为5～10℃/min升温至850～1050℃，反应完成后实现对电厂烟气中CO2资源化利用。
2.根据权利要求1所述的电厂烟气中CO2资源化利用的方法，其特征在于：所述步骤（1）中浸渍法制备过程如下：将γ-Al2O3按照液固比为0.5～1：0.9～1.8mL /g加入到Ni（NO3）2·6H2O溶液中浸渍5～24h，浸渍完成后进行干燥，在800℃下煅烧5h获得Ni含量为10wt%NiO/γ-Al2O3催化剂。
3.根据权利要求1所述的电厂烟气中CO2资源化利用的方法，其特征在于：所述步骤（2）溶胶-凝胶法制备过程如下：将镍、镧的硝酸盐或醋酸盐按照质量比为0.3～1:1～3.3混合，然后加入柠檬酸和乙二醇，柠檬酸和乙二醇的加入量与总金属离子的比均为1.5:1，加入去离子水搅拌溶解，在温度为60℃下水浴搅拌，待水分蒸干并伴有绿色半透明凝胶生成，后放入烘箱100℃干燥24h，得到前驱体，前驱体经研磨、煅烧后得到粉体。
4.根据权利要求3所述的电厂烟气中CO2资源化利用的方法，其特征在于：所述步骤（2）工艺制成管状膜材料：粉体加入有机溶剂、分散剂、黏合剂与增塑剂混合均匀，制成的生料通过挤压机挤压成管状，将挤压好的管在1100～1300℃烧结，制备得到内径为5～8mm、外径为7～10mm、长度为20～50cm管状膜材料。
5.根据权利要求1至4任意一项所述的电厂烟气中CO2资源化利用的方法，其特征在于：所述步骤（3）NiO/γ-Al2O3催化剂涂覆量为0.1～1g。
6.根据权利要求5所述的电厂烟气中CO2资源化利用的方法，其特征在于：所述步骤（3）膜管两端用高温陶瓷胶密封，膜管通过石英管安装在管状膜反应器内进行固定和密封。
7.根据权利要求6所述的电厂烟气中CO2资源化利用的方法，其特征在于：所述步骤（4）CH4或者焦炉煤气通入流量为10～50mL /min，电厂烟气通入流量为10～20mL /min。
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