CN105705227A - 液体燃料催化部分氧化重整器和燃料电池系统、以及产生电力的方法 - Google Patents

液体燃料催化部分氧化重整器和燃料电池系统、以及产生电力的方法 Download PDF

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Abstract

集成的液体燃料催化部分氧化(CPOX)重整器(401)和燃料电池系统(467)可包括多个隔开的CPOX反应器单元(408)、或者隔开的CPOX反应器单元(408)的阵列，各反应器单元(408)包括具有拥有内表面和外表面的透气性壁的伸长管，所述壁围封开放的气流通道并且所述壁的至少一部分将CPOX催化剂设置于其中和/或包括它的结构体。所述包含催化剂的壁结构和由其围封的开放的气流通道限定气相CPOX反应区(409)，所述包含催化剂的壁段是透气性的以容许气态CPOX反应混合物在其中扩散和富含氢气的产物重整物从其扩散。所述液体燃料CPOX重整器还可包括气化器(415)、一个或多个点火器(435)、和液体可重整燃料的来源。所述富含氢气的重整物可在与所述液体燃料CPOX反应器单元集成的燃料电池单元内转化为电力。

Description

液体燃料催化部分氧化重整器和燃料电池系统、以及产生电力的方法
相关申请的交叉应用
本申请要求2013年11月6日提交的美国临时专利申请No.61/900,529的申请日的优先权和权益，将其全部公开内容引入本文作为参考。
技术领域
本教导涉及集成的液体燃料催化部分氧化重整器和燃料电池系统、以及液体可重整燃料的催化部分氧化重整以制造可在燃料电池单元内转化为电力的富含氢气的重整物的方法。
背景技术
气态或液体可重整燃料向富含氢气的包含一氧化碳的气体混合物(通常被称为“合成气体”或“合成气”的产物)的转化可根据任意这样的公知燃料重整操作例如蒸汽重整、干重整、自热重整、和催化部分氧化(CPOX)重整进行。这些燃料重整操作各自具有其与众不同的化学和要求并且各自的特点是其相对于其它而言的优点和缺点。
改进的燃料重整器、燃料重整器部件、和重整工艺的发展由于燃料电池(即，用于将可电化学氧化的燃料例如氢气、氢气与一氧化碳的混合物等电化学转化为电力的装置)的潜力而依旧是相当多的研究的焦点，对于包括主动力设备(MPU)和辅助动力设备(APU)在内的通常应用依旧起到极大扩展的作用。燃料电池也可用于专业化应用例如作为用于电动车的机载发电装置，用于住宅用装置的备用电源，用于在离网场所中的休闲用途、户外和其它耗电装置的主电源，和用于便携式电池组(包装)的更轻质、更高功率密度、不依赖环境温度的替代品.
由于氢气的大规模的经济的生产、其分销所需要的基础设施、以及用于其存储(尤其是作为运输燃料)的实用手段普遍被认为还有长的路要走，因此很多当前的研究和开发目的在于改进作为可电化学氧化的燃料(特别是氢气与一氧化碳的混合物)的来源的燃料重整器和作为这样的燃料到电力的转化器的燃料电池组件(通常被称为燃料电池“堆”)两者，以及将燃料重整器和燃料电池集成到用于产生电能的更紧凑、可靠和有效率的装置中。
和燃料重整器的情况一样，已知且常规的燃料电池有多种类型和构型，包括磷酸燃料电池(PAFC)、碱性燃料电池(AFC)、聚合物电解质膜(或者质子交换膜)燃料电池(PEMFC)、和固体氧化物燃料电池(SOFC)。进一步地，在这些类型的燃料电池的每一种内存在许多变型。例如，SOFC可被分为属于三种主要的子类型之一：管式、平面型、和整体式(单块的，monolithic)，其中各子类型的许多代表是本领域中已知的。类似于燃料重整器，各不同类型和子类型的燃料电池相对于其它具有其优点和缺点。
CPOX重整(或者简称为CPOX)作为将富含氢气的重整物供应至燃料电池堆(例如具有从100瓦到100千瓦的任何地方的标称额定功率、以及在之间的所有额定功率的那些)的方式已经引起了特别的关注方式。CPOX重整的优点有，反应是放热的，这与蒸汽重整和干重整形成对照，蒸汽重整和干重整是需要外部热源的吸热反应。
此外，CPOX反应通常比其它重整反应快，这容许构造能够快速启动并且对担载的变化快速响应的相对小的重整器。与需要水和蒸汽的处理的重整器(例如，蒸汽重整器和自热重整器，其需要用于水的存储单元、用于产生蒸汽的加热单元、用于供应热以驱动吸热的重整反应的燃烧器或燃烧单元等、以及它们的相关流体发送(routing)和操作-监测和控制装置)相比，CPOX重整器还往往在设计方面更简单。
然而，并且如先前所认识到的(参见例如美国专利No.6,790,431和7,578,861)，在CPOX反应期间产生典型地高水平的热可具有不期望的后果，包括对重整器和/或其部件例如CPOX催化剂、催化剂担载体、和其它结构部件的损害。这是许多目前的CPOX重整器设计的主要缺点并且是需要有效解决方案的主要缺点。
一种已知类型的CPOX重整器包括催化剂担载体部件(通常被称为“催化剂单块”、“单块催化剂担载体”、“单块基底”或者简单地称为“单块”)，其具有沉积在其上的CPOX催化剂或催化剂体系。
单块可基于两种通常的构型分类：特征在于呈现出穿过其的基本上线性的气体流路的蜂窝状、有沟道的、金属丝网或螺旋-蜿蜒的波纹板结构的金属或陶瓷主体的第一种构型，和特征在于呈现出穿过其的曲折的气体流路的网状的、或开放的孔结构的金属或陶瓷泡沫体主体的第二种构型。在例如如下中公开了一种或另一种通常类型的代表性单块：美国专利No.5,527,631；6,402,989；6,458,334；6,692,707；6,770,106；6,887,456；6,984,371；7,090,826；7,118,717；7,232,352；7,909,826；7,976,787；8,323,365；和美国专利申请公布No.2013/0028815。
如图1A中所示，以纵截面观察的作为普通的现有技术类型的单块100包括：由浸渍(灌注)或洗涂有CPOX催化剂的许多沟道102构成的蜂窝状陶瓷主体101，用于接纳气态CPOX反应混合物即气态氧化剂(典型地，空气)和可重整燃料(例如，气态燃料例如甲烷、天然气、丙烷或丁烷，或者气化的液体燃料例如汽油、煤油、喷气发动机燃料(jetfuel)或柴油)的混合物的入口端103，用于排出富含氢气的包含一氧化碳的重整物产物(合成气)的出口端104，和基本上与整个单块共同延伸的CPOX反应区(zone)105。
CPOX反应区105可被认为具有被外部或外围区域(region)107包围的内部或者中央区域106，通过内部或者中央区域106，气态CPOX反应混合物物流的相应的内部或中央部分固有地在相对高的速度V1范围内流动，通过外部或外围区域107，气态CPOX反应混合物物流的相应的外部或外围部分固有地在相对低的速度V2范围内流动。
单块典型地经历相当高的CPOX反应温度，例如，大约600℃-1,100℃。在蜂窝状单块100的情况下，与分别在CPOX反应区105的内部和外部区域106和107内流动的CPOX反应混合物物流的流动速度V1和V2的固有差异耦合(结合)的这些高温往往导致导致单块100以及其中涉及CPOX重整的其它基本上线性的流路单块的所观察到的操作缺点。
在600℃-1,100℃的CPOX反应温度下，单块100在其入口端103处辐射大量的热。即使在小心地监测和控制CPOX反应条件的情况下，防止或抑制“闪燃”(即，辐射热区108内的CPOX气态反应混合物物流在该物流接近入口端103时的过早燃烧)的现象也可为困难的。在接近于入口端103的初始CPOX反应区109内发生的CPOX反应的放热热(热量)从其向外辐射到辐射热区108中。该辐射热可具有足够的强度来使前进的CPOX反应混合物物流(通过箭头表示)的温度升高至其闪点。CPOX反应混合物在辐射热区108内的闪燃导致不期望的热事件，使温度升高至其中可使催化剂气化或减活和/或可损害重整器结构或者使其无效的点。这些热事件还可导致在该区内燃料裂解并且因此，增加的焦炭(碳颗粒)形成，导致CPOX催化剂性能的恶化。在所述富含氢气的重整物流出物用作燃料电池堆的燃料时，其中包含的焦炭和未重整的较高的烃片段也将沉积在燃料电池的阳极表面上，导致产物重整物向电力的降低的转化。
如图1A中进一步显示的，在CPOX反应区105分别的内部和外部区域106和107内的CPOX反应混合物物流的流动速度V1和V2的前述差异还对在这些区域中的CPOX反应温度范围T1和T2的差异负主要责任。因此，内部区域106内的CPOX反应混合物物流的较高的速度V1导致其中的CPOX反应的较高的速率以及伴随而来的较高的反应温度T1并且相反地，外部区域107内的CPOX反应混合物物流的较低的速度V2导致其中的CPOX反应的较低的速率以及伴随而来的较低的反应温度T2。跨越内部和外部区域106和107的温度廓线(分布图)可由温度曲线110表示。CPOX反应温度T1的急剧上升，如果足够高的话，可导致对单块100的损害和甚至完全破坏。
如图1B中所示，以纵截面观察的现有技术类型泡沫体单块150包括：陶瓷泡沫体主体151，其特征在于互连孔的网状的或者开放的网络；和孔沟道152，其担载通过常规或者其它已知程序例如浸渍或洗涂而沉积在其上的CPOX催化剂或催化剂体系。
所有类型的泡沫体单块的一个缺点是与线性流动单块例如图1A的蜂窝状单块100相比由于它们更高的对流动的阻力而引起的它们的更高的压力降。更高的压力降需要更高的操作压力，并且因此更高的能量消耗，以满足目标流量。泡沫体单块的另一固有缺点在于其中的气态反应物和反应产物的流路(如由箭头所示)的性质。这些流路的特性随机性导致单块内非常不均匀的温度廓线(例如，如由温度曲线153所示)，使由于热点引起的热冲击和/或由于冷点引起的降低的CPOX转化速率的风险增加。
所有类型的泡沫体单块还非常像以上讨论的线性流路单块的情况中一样易于闪燃。另外，泡沫体单块有作为它们的种类所特有的其它缺点的趋向。取决于制造已知的和常规的泡沫体单块的方式，它们可具有相对脆弱的孔网络，尤其是在它们的中央区域内，或者它们可到处具有较结实的孔结构。两种类型的泡沫体单块均易发生其它缺点。
在具有相对脆弱的核心区域的泡沫体单块的情况下，由CPOX重整器的快速热循环(是将富含氢气的重整物供应至燃料电池组件的CPOX重整器的典型(特征))导致的热冲击可随着时间流逝而使它们的结构退化至如下程度：其中就算有CPOX反应，其也以非常低效的方式进行。
在具有较坚固的孔结构的泡沫体单块的情况下，这样的结构往往放大穿过其的气体流路的随机性。虽然由于热点而对孔结构的损害可为可忽略不计的或者不存在的，但是消极地影响CPOX反应的生产率的散布且飞逝的冷点的问题仍然是该类型的泡沫体单块的缺点。
还将注意，即使通过严格定义的、严密控制的工艺制造时，泡沫体单块也将在它们的孔结构方面且因此在它们的气体流动性质方面与通过相同工艺制造的其它泡沫体单块不同。作为在它们的微观结构方面的不可避免的差异的结果，通过相同的制造工艺产生的各个泡沫体单块往往呈现出可仅以经验方式确定的特异性的操作特性。实际上，将赋予引入相同制造的泡沫体单块的重整器以较宽范围的性能和可靠性参数或规格以虑及在它们的性能方面的无法预料的变化。
另外，CPOX重整器与燃料电池的集成应当是对于提供适合于需要电力的特定应用的集成的重整器-燃料电池系统而言有效率的和有效的。
因此，工业期望可解决现有技术的缺点中的某些的集成的CPOX重整器和燃料电池系统的新设计以及与用于产生电力的燃料电池系统集成的CPOX重整的新方法。
发明内容
鉴于以上，本教导提供集成的液体燃料CPOX重整器和燃料电池系统(在本文中也称作“重整器-燃料电池系统”和相关变换)、以及将液体可重整燃料CPOX重整以制造富含氢气的重整物和将所述富含氢气的重整物电化学转化为电力的方法，该系统和方法可解决现有技术的不足和/或缺点的一个或多个。例如，本教导的集成的重整器-燃料电池系统和方法可提供：在所述液体燃料CPOX重整器段(section)中或者在CPOX重整操作中很少或者没有发生闪燃或“失控”热事件的机会或趋向、在所述液体燃料CPOX反应器或者CPOX重整中没有过高的CPOX反应温度、和/或遍及所述液体燃料CPOX重整器段和/或作为整体的集成的重整器-燃料电池系统的全部的气态物流路线和气体流动部件和通道的所有的低的背压。
另外，本教导的液体燃料CPOX重整器和燃料电池段的设计可允许有效率的和有效的耦接(结合)到集成的重整器-燃料电池系统中。例如，CPOX反应器单元的出口的横截面可匹配燃料电池单元的入口的横截面，从而允许所述单元的直接耦接。对于包括紧凑的占用空间(footprint)和/或设计的多种应用和条件，可灵活地改变和/或修改这样的系统。
在一个方面中，本教导涉及集成的液体燃料CPOX重整器和燃料电池系统，其中所述集成的重整器-燃料电池系统包括液体燃料CPOX重整器段和燃料电池段。
所述液体燃料CPOX重整器段可包括如下的液体燃料CPOX重整器：其具有如本文中所描述的隔开的CPOX反应器单元的阵列；与所述CPOX反应器单元的入口流体连通的气化器；以及与所述液体燃料CPOX重整器的至少一个CPOX反应器单元的CPOX催化剂例如至少一个CPOX反应器单元的包含CPOX催化剂的壁段热连通的点火器。
集成的重整器-燃料电池系统的CPOX反应器单元典型地包括具有拥有内表面和外表面的壁的伸长管(elongatetube)。因此，“液体燃料CPOX重整器”可被认为是“液体燃料多管式CPOX重整器”，其中这样的表述以及其变换在本文中可互换地使用，除非由上下文以其它方式理解。所述CPOX反应器单元的壁围封开放的气流通道(气体流动通道)并且限定在一个末端处的用于接收流体流的入口和在反向末端处的用于排放流体流的出口。CPOX反应器单元可与在所述阵列中的至少的相邻CPOX反应器单元(一个或多个)热连通。所述CPOX反应器单元可让其壁(包括内表面)的至少一段包括CPOX催化剂。所述包含CPOX催化剂的壁段典型地是透气性的以容许气态CPOX反应混合物在其中扩散和富含氢气的产物重整物从其扩散，同时在CPOX反应条件下保持结构稳定。
所述集成的重整器-燃料电池系统的液体燃料CPOX重整器可包括与至少所述包含CPOX催化剂的壁段的外表面结合(例如附着或者粘附至其)的氢气阻挡物。所述氢气阻挡物也可与CPOX反应器单元的壁的大部分、基本上全部或者整个外表面结合。另外，所述氢气阻挡物可与CPOX反应器单元的壁的整个的暴露的外表面结合。例如，加压流体例如加压气体可为(例如，与所述包含CPOX催化剂的壁段的至少外表面结合的)氢气阻挡物。
关于所述隔开的CPOX反应器单元的阵列和它们的热连通，所述CPOX反应器单元通常以近到足以使来自一个CPOX反应器单元中的CPOX反应的热引发一个或多个相邻CPOX反应器单元中的CPOX反应的距离隔开。然而，所述CPOX反应器单元通常以远到足以允许控制所述CPOX反应器单元的、特别是在所述CPOX反应器单元的出口处的温度的距离隔开。即，所述CPOX反应器单元隔开使得可从CPOX反应器单元发生热损失以防止对所述CPOX反应器单元和/或对可与所述CPOX反应器单元(一个或多个)的出口(一个或多个)流体和热连通的燃料电池堆的损害。使用这样的布置，隔开的CPOX反应器单元的阵列可提供所述阵列之中的合适热平衡并且可促进遍及或者跨越所述阵列的热均匀性。
例如，相邻CPOX反应器单元之间的最大距离可为那样的距离：超过该距离，则无法通过来自一个CPOX反应器单元中的CPOX反应的热在相邻CPOX反应器单元中引发CPOX反应。换而言之，在阵列的一个(或者单个)CPOX反应器单元中引发CPOX反应可产生对于在所述CPOX反应器单元的阵列的CPOX反应器单元的每一个中引发CPOX反应而言的必需的热。所述最大距离可为那样的距离：超过该距离，则在操作的稳态模式期间，CPOX反应器单元的阵列的温度下降至低于预定的最低阵列温度例如约600℃或约650℃。
相邻CPOX反应器单元之间的最小距离可为那样的距离：低于该距离，则CPOX反应器单元的出口处的温度大于预定的最高温度。所述预定的最高温度可为与CPOX反应器单元的出口热和流体连通的燃料电池堆的入口能忍受的温度例如约875℃或900℃。
所述集成的重整器-燃料电池系统的液体燃料CPOX重整器还可包括与所述气化器流体连通的液体可重整燃料的来源。集成系统的所述液体燃料CPOX重整器可包括单个点火器或者可包括超过一个点火器，例如两个点火器、三个点火器、或更多，其中另外的点火器可安置成与其它CPOX反应器单元的包含CPOX催化剂的壁段热连通。
CPOX反应器单元的包含CPOX催化剂的壁段可包括陶瓷或者可为陶瓷。所述包含CPOX催化剂的壁段可为多孔基底，例如，包括陶瓷或多孔陶瓷的多孔基底。至少所述包括CPOX催化剂的壁段可为或可包括钙钛矿。例如，这样的壁段的大于约20重量％或大于约50重量％可为钙钛矿。CPOX催化剂可设置在所述壁内和/或设置在所述壁的内表面上。例如，可将CPOX催化剂或CPOX催化剂体系例如通过浸渍、洗涂、或者等效程序沉积在壁和/或壁的表面例如内表面上。CPOX催化剂还部分地或完全地可形成所述壁，即，所述壁的结构。在某些实施方式中，在CPOX反应器单元的包含催化剂的壁段内的CPOX催化剂的量可沿着所述壁段的长度例如在从所述CPOX反应器单元的入口端到出口端的方向上增加，和/或可从所述壁的内表面到外表面降低。CPOX催化剂的这样的梯度可存在于CPOX反应器单元的CPOX反应区中。
本教导的另一特征包括如下的包括分支导管的包含氧气的气体(含氧气体，oxygen-containinggas)导管：其可将来自包含氧气的气体的来源的包含氧气的气体分流或分割，使得包含氧气的气体的主要流体物流可与气化的液体可重整燃料在所述气化器中、在所述气化器的下游或者与所述气化器重合地(例如，当所述气化器为燃料撒布器例如喷射器或者虹吸油芯时)混合，和包含氧气的气体的次要流体物流可与所得气态CPOX反应混合物在所述气化器的下游或者与所述气化器重合地混合。以这样的方式，可在所述气化器的上游和/或贯穿所述气化器将氧(O)对碳(C)的比(“O:C比”)保持为较低以减轻或者防止反应混合物的点燃以及回火。即，可将所述包含氧气的气体的次要物流在所述气化器的下游和在所述CPOX反应器单元的入口的上游添加至所述CPOX反应混合物以提供用于在所述CPOX反应器单元中的CPOX反应的具有较高O:C比的CPOX反应混合物。
可分流或分割包含氧气的气体的流的具有分支导管的如上所述的导管的使用可辅助所述CPOX重整器和其相关部件的热管理。通过所述气化器的流体的降低的体积流量(例如少约50％)可需要更少的热被供应至所述气化器来使其达到其操作温度，因为存在更少的包含氧气的气体要加热。在操作的启动和关停模式期间，可酌情调节所述主要流体和次要流体物流的体积。
因此，液体燃料CPOX重整器可包括包含氧气的气体的来源，其中所述包含氧气的气体的来源与所述气化器流体连通并且与在所述气化器的下游的混合区流体连通。所述液体燃料CPOX重整器可包括包括分支导管的包含氧气的气体导管，其中所述包含氧气的气体导管可提供包含氧气的气体的来源和所述气化器之间的流体连通并且所述分支导管可提供所述包含氧气的气体的来源和在所述气化器的下游的混合区之间的流体连通。所述具有分支导管的包含氧气的气体导管可将来自所述包含氧气的气体的来源的包含氧气的气体的输送分割为去往所述气化器和在所述气化器的下游的混合区。在这样的情况下，在所述气化器中或者与所述气化器重合地和/或在所述气化器的下游(例如，当所述气化器位于所述导管中并且可为燃料撒布器时)形成的CPOX反应混合物可具有比被输送至所述CPOX反应器单元的入口的CPOX反应混合物小的O:C比。
在基于该基础主题的变型中，不是让包括分支导管的导管来对包含氧气的气体的流进行分流，而是所述液体燃料CPOX重整器可包括与所述气化器流体连通的包含氧气的气体的第一来源以及与在所述气化器的下游的混合区流体连通的包含氧气的气体的第二来源。在该构型中，可使用两个单独的导管，每个包含氧气的气体的来源一个，其中所述独立的导管可于在所述气化器的下游的混合区中合并。两个不同的包含氧气的气体的来源的使用可实现与以上或者在本文中其它地方描述的相同的在O:C比方面的变化。
本教导的另一特征包括包含如下的导管：包含氧气的气体入口、和位于气化器的出口的下游的气态CPOX反应混合物出口。所述导管可提供所述包含氧气的气体入口和所述气态CPOX反应混合物出口之间的流体连通。所述导管可提供所述包含氧气的气体入口、所述气化器的出口、和所述气态CPOX反应混合物出口之间的流体连通。所述气态CPOX反应混合物出口可与所述CPOX反应器单元的入口流体连通。可在所述导管中于在所述包含氧气的气体入口的下游且在所述气化器的出口的上游的位置处设置可包括加热器例如电加热器的第一热源。可包括来自所述液体燃料CPOX重整器和/或(例如，与所述液体燃料CPOX重整器集成的)燃料电池单元的第二热源可与所述导管热连通并且位于在所述第一热源的下游且在所述气化器的出口的上游或者与所述气化器的出口重合的位置处。所述气化器的出口可与所述导管流体连通。例如，所述气化器的出口可与所述导管经由另外的导管流体连通或者可与所述导管中的端口直接相邻。所述气化器可设置在所述导管中。所述气化器可为或包括燃料撒布器例如喷射器或虹吸油芯。
在多种实施方式中，可在所述导管中于在所述第一热源的下游且在所述气化器的出口的上游的位置处设置可包括加热器例如电加热器的第三热源。在一些实施方式中，液体燃料CPOX重整器可包括热调节组件，所述热调节组件包括加热器和冷却器。所述热调节组件可设置在所述导管中于在所述第一热源的下游且在所述气化器的出口的上游的位置处和/或可与所述导管于在所述第一热源的下游且在所述气化器的出口的上游的位置处热连通。
本教导的又一特征为用于将气态CPOX反应混合物分布至所述CPOX反应器单元的入口的歧管，即，所述歧管(或歧管室)可与所述CPOX反应器单元的入口流体连通。所述歧管包括歧管壳(housing)，其中所述歧管壳限定歧管室。所述歧管可包括设置在所述歧管室内并且延伸达所述歧管室的至少大部分长度的气态CPOX反应混合物分布器。所述气态CPOX反应混合物分布器可与输出气态CPOX反应混合物的导管流体连通。所述气态CPOX反应混合物分布器可包括与所述CPOX反应器单元的入口反向定位的一个或多个出口。所述歧管可包括与所述歧管室热连通的加热器和/或被动加热元件。所述歧管可包括空穴，其中所述歧管壳限定所述空穴。可在所述空穴内或者邻近于所述空穴设置密封(密封物)。所述歧管壳典型地包括多个空穴，其中所述空穴的数量和布置(排列)与所述CPOX反应器单元的入口的数量和布置一致。所述密封可接合所述CPOX反应器单元的入口，从而在所述歧管壳和所述入口之间提供气密密封。
集成的重整器-燃料电池系统的燃料电池段可包括具有阳极、阴极、和设置在其间的电解质的燃料电池(或燃料电池单元)。燃料电池的阳极可与CPOX反应器单元的出口流体连通。燃料电池单元的阴极可与包含氧气的气体(的来源)流体连通。燃料电池段可包括与燃料电池单元的阳极和阴极电耦接的集流体。
集成的重整器-燃料电池系统的燃料电池单元可为固体氧化物燃料电池或聚合物电解质膜或质子交换膜燃料电池。集成的重整器-燃料电池系统的燃料电池单元可包括管式固体氧化物燃料电池例如多管式固体氧化物燃料电池。
集成的重整器-燃料电池系统的燃料电池单元的阳极可与CPOX反应器单元的出口经由导管例如使富含氢气的重整物穿过其的导管流体连通。集成的重整器-燃料电池系统的燃料电池单元的阴极可与包含氧气的气体(的来源)经由另外的导管例如空气导管流体连通。在某些实施方式中，CPOX反应器单元的出口可直接连接至燃料电池单元的入口，其中所述燃料电池单元的所述入口与所述燃料电池单元的阳极流体连通。
集成系统的燃料电池段还可包括与燃料电池单元的出口流体连通的后燃烧器。
在另一方面中，本教导提供液体燃料CPOX重整和将富含氢气的产物重整物电化学转化为电力的方法。本教导的方法总体上包括将包括气化的液体可重整燃料的气态CPOX反应混合物引入到本教导的液体燃料CPOX重整器的CPOX反应器单元的入口中；引发所述气态CPOX反应混合物的催化部分氧化以开始富含氢气的重整物的制造；维持气态CPOX反应混合物的催化部分氧化；和在燃料电池单元内将所述富含氢气的重整物转化为电力。
在多种实施方式中，引入气态CPOX反应混合物包括将包括气化的液体可重整燃料的气态CPOX反应混合物引入到CPOX反应器单元的入口中，其中所述CPOX反应器单元形成隔开的CPOX反应器单元的阵列，各CPOX反应器单元包括具有拥有内表面和外表面的壁的伸长管，所述壁围封开放的气流通道并且限定所述CPOX反应器单元的入口和出口。所述CPOX反应器单元可与在所述阵列中的至少的相邻CPOX反应器单元(一个或多个)热连通。所述壁的至少一段可包括CPOX催化剂。所述包含CPOX催化剂的壁段可为透气性的以容许气态CPOX反应混合物在其中扩散和产物(富含氢气的)重整物从其扩散。所述包含CPOX催化剂的壁段在CPOX反应条件下可保持结构稳定。所述阵列中的相邻CPOX反应器单元之间的距离可如本文中所描述。
引发催化部分氧化可包括引发单个点火器以在CPOX反应器单元内开始CPOX反应，这进而可引发所述液体燃料CPOX重整器的其它CPOX反应器单元中的CPOX反应。例如，引发催化部分氧化可包括在一个CPOX反应器单元中引发CPOX反应；将来自所述CPOX反应的热传递至相邻CPOX反应器单元以在其中引发CPOX反应；和使热的传递重复以在所述阵列的CPOX反应器的每一个中引发CPOX反应。
引发催化部分氧化还可包括引发超过单个点火器例如两个、三个、四个、五个或更多个点火器，以在所述液体燃料CPOX重整器的CPOX反应器单元内开始CPOX反应。
在多种实施方式中，维持气态CPOX反应混合物的催化部分氧化包括在所述阵列内的CPOX反应器单元之间传递热，从而使用比否则对于富含氢气的重整物的相同输出所需要的少的外部加热。所述CPOX反应器单元的阵列之间的热传递可维持预定的最低阵列温度例如约600℃或650℃。所述预定的最低阵列温度可为跨越所述CPOX反应器单元的阵列基本上均匀的。
在某些实施方式中，液体燃料CPOX重整和在燃料电池单元内将富含氢气的重整物转化为电力的方法可包括使用进行着的CPOX反应的放热热和/或来自一些其它来源的热来加热所述包含氧气的气体组分和/或加热和/或气化将要进行CPOX重整的气态CPOX反应混合物的液体可重整燃料。在具体实施方式中，这样的方法可包括使用，例如，传递，燃料电池单元的放热热。
在一些实施方式中，液体燃料CPOX重整的方法可包括将液体可重整燃料例如在环境温度或者升高的温度下例如在与经加热的包含氧气的气体接触时气化。所述方法可包括将包含氧气的气体和气化的液体可重整燃料混合以提供气态CPOX反应混合物。将包含氧气的气体和气化的液体可重整燃料混合可提供具有氧(O):碳(C)比的气态CPOX反应混合物。所述方法可包括将另外的包含氧气的气体与初始形成的气态CPOX反应混合物混合，以在所述CPOX反应器单元的入口的上游提高所述气态CPOX反应混合物的O:C比，或者提高所述气态CPOX反应混合物的O:C比，之后将具有提高的O:C比的气态CPOX反应混合物引入到所述CPOX反应器单元的入口中。
当包含氧气的气体的流体物流在气化器的上游或者之前被分流、或者在通过所述气化器的体积方面减少时(例如，当使用两个包含氧气的气体的来源，例如将其通过两个独立的导管使用时)，所述方法可包括将包含氧气的气体和气化的液体可重整燃料在气化器的上游、与气化器重合地、在气化器中或者贯穿(通过)气化器混合，其中将所述气化器加热至其操作温度所需要的热的量小于在不存在将另外的包含氧气的气体与所述气态CPOX反应混合物混合的步骤的情况下所需要的热的量，其中所述方法将具有提高的O:C比的气态CPOX反应混合物提供至所述CPOX反应器单元的入口。
在某些实施方式中，液体燃料CPOX重整的方法可包括基本上均匀组成的、基本上均匀速率的、和/或基本上均匀温度的包括气化的液体可重整燃料的气态CPOX反应混合物分布至若干个CPOX反应器单元的一个或多个的入口。
在本教导的多种实施方式中，将气态CPOX反应混合物引入到CPOX反应器单元的入口中可包括将包含氧气的气体引入到用于朝着CPOX重整器单元的入口发送流体的导管中；将所述包含氧气的气体的物流用设置在所述导管中的包括电加热器的第一热源加热以提供经加热的包含氧气的气体的物流；在气化器中、贯穿(通过)气化器、与气化器重合地、或者晚于气化器将液体可重整燃料引入到所述经加热的包含氧气的气体的物流中以提供所述气态CPOX反应混合物。
所述方法可包括将所述包含氧气的气体的物流和/或所述经加热的包含氧气的气体的物流用第二热源加热，所述第二热源与所述导管热连通并且包括来自所述CPOX反应器单元和/或在所述CPOX反应器单元外部、例如与所述CPOX重整器集成的燃料电池的放热热。所述方法可包括在所述气化器的上游对所述包含氧气的气体的物流和/或经加热的包含氧气的气体的物流进行加热和冷却，例如，以调节所述包含氧气的气体的物流和/或所述经加热的包含氧气的气体的物流的温度。对经加热的包含氧气的气体的物流进行加热可用在所述导管中在所述第一热源的下游设置的包括电加热器的第三热源进行。
所述方法可包括停止用所述第一热源对所述包含氧气的气体的物流进行加热；和减少或停止用所述第三热源对所述包含氧气的气体的物流和/或所述经加热的包含氧气的气体的物流进行加热。
在多种实施方式中，在燃料电池单元内将所述富含氢气的重整物转化为电力的方法可包括使富含氢气的重整物与燃料电池单元的阳极接触；和使包含氧气的气体例如空气与燃料电池单元的阴极接触。
进一步地，根据本教导，提供在启动模式中的和在稳态模式中的液体可重整燃料的CPOX重整以制造富含氢气的重整物在启动模式中的和在稳态模式中的液体可重整燃料的CPOX重整以制造富含氢气的重整物和将所述重整物在燃料电池内电化学转化为电力的方法，其中所述方法总体上可包括：
a)在启动模式中：
(i)将包括包含氧气的气体和气化的液体可重整燃料的经加热的气态CPOX反应混合物引入到多个隔开的CPOX反应器单元各自的入口中，各反应器单元包括具有用于气态CPOX反应混合物的入口、用于富含氢气的重整物的出口、拥有内表面和外表面的壁的伸长管，所述壁围封开放的气流通道并且所述壁的至少一段将CPOX催化剂设置于其中(具有设置于其中的CPOX催化剂)和/或包括它的结构体，这样的包含催化剂的壁段和由其围封的开放的气流通道限定气相CPOX反应区，所述包含催化剂的壁段是透气性的以容许气态CPOX反应混合物在其中扩散和产物富含氢气的重整物从其扩散，同时在CPOX反应条件下保持稳定，
(ii)在所述CPOX反应器单元的CPOX反应区内引发所述经加热的气态CPOX反应混合物的CPOX重整，从而开始富含氢气的重整物的制造；
(iii)将步骤(ii)中制造的富含氢气的重整物传送至包括至少一个燃料电池单元的燃料电池，使得重整物接触所述燃料电池单元的阳极部件，同时将包含氧气的气体传送至所述燃料电池，使得所述气体接触所述燃料电池单元的阴极部件，所述重整物在所述燃料电池单元进行转化以产生电力；和
b)在稳态模式中：
(iv)将经加热的气态CPOX反应混合物引入到所述CPOX反应器单元的入口中，
(v)在维持所述CPOX反应器单元的CPOX反应区内的CPOX反应，从而继续富含氢气的重整物的制造的同时，在步骤(iv)之前、期间或之后停止止CPOX引发步骤(ii)，和
(vi)将步骤(v)中制造的富含氢气的重整物传送至所述至少一个燃料电池单元的阳极部件，同时将包含氧气的气体传送至所述至少一个燃料电池单元的阴极部件，所述重整物继续在所述燃料电池单元内进行转化以产生电力。
在一些实施方式中，本教导的方法可包括，例如，在上述步骤(i)中，将所述气态CPOX反应混合物的氧对碳的摩尔比调节为与贫燃料的CPOX反应混合物的对应。在某些实施方式中，本教导的方法可包括，例如，在上述步骤(iv)中，将所述气态CPOX反应混合物的氧对碳的摩尔比调节为与富燃料的CPOX反应混合物的对应。
在具体实施方式中，所述方法可包括使用鼓风机或鼓风机系统例如一系列鼓风机单元使流体例如气体流动。所述系列中的各鼓风机单元可包括具有轴向入口和径向出口的外壳(casing)，设置在所述外壳内用于将处于第一压力的包含氧气的气体吸入所述入口中和通过所述出口排出处于更高压力的包含氧气的气体的叶轮，用于驱动所述叶轮的马达，和将所述系列中的至少一个鼓风机单元的出口包含在所述系列中的至少一个其它鼓风机单元的入口中的管道。在某些实施方式中，所述鼓风机单元系列中的至少一个鼓风机单元可提供所述鼓风机系统的目标气体流量的60％-90％。在这样的实施方式中，所述鼓风机单元系列中的至少一个其它鼓风机单元可提供所述鼓风机系统的目标气体流量的余额。
在一些实施方式中，所述方法可包括，例如，在上述步骤(iii)和(vi)中，使所述至少一个管式SOFC燃料电池单元的阳极部件的至少一部分与重整催化剂、用于水煤气变换反应的催化剂、和对于重整和水煤气变换反应两者均是催化活性的催化剂的至少一种接触。因此，所述重整物中存在的未重整的气化的液体燃料、裂化的燃料、和/或一氧化碳可在这样的催化剂的存在下进行重整和/或水煤气变换反应并且可产生额外的氢气用于电化学转化为电力。
在本教导的方法的多种实施方式中，将液体可重整燃料CPOX重整以制造富含氢气的重整物和将所述富含氢气的重整物在燃料电池内电化学转化为电力的方法包括在如本文中所述的液体燃料多管式CPOX重整器内进行CPOX反应和在如本文中所描述的和/或本领域中已知的燃料电池(段)中进行电化学转化。换而言之，本教导的方法可使用如本文中所描述的集成的液体燃料(多管式)CPOX重整器和燃料电池系统；然而，其它合适地设计和构造的重整器和燃料电池段是本教导内所思虑的。
由以下附图、描述、详述的示例性实施方式、和权利要求，将更充分地理解本教导的前述以及其它特征和优点。
附图说明
应理解以下描述的附图仅用于说明目的。附图未必是按比例的，重点通常放在说明本教导的原理上。附图绝不意图限制本教导的范围。相同的附图标记通常是指相同的部分。
图1A和1B是两现有技术类型的催化剂单块(具体地说，分别为蜂窝状催化剂单块和泡沫体催化剂单块)的纵截面图。
图2A和2B为根据本教导的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统的两实施方式的示意性方框图。
图3A为用于管理图2A和2B的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统的操作的示例性控制系统的示意性方框图。
图3B为通过控制器例如图3A中所示的控制系统执行的示例性控制程序的流程图。
图4A为根据本教导的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统的一种实施方式的纵截面图，其中燃料电池段包括管式固体氧化物燃料电池堆。
图4B为图4A中所示的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统的液体燃料CPOX重整器段的横向(垂直于纵轴的)截面图。
图4C为图4A中所示的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统的液体燃料CPOX重整器段的一部分的俯视截面图。
图4D为图4A中所示的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统的液体燃料CPOX重整器段的液体燃料气化器系统的放大的纵截面图。
图4E和4F分别为图4A和4D中所示的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统的液体燃料CPOX重整器段的液体燃料气化器系统的燃料撒布器部件的一种实施方式的放大的透视图和纵截面图。
图4G为根据本教导的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统的重整器段的液体燃料气化器系统的另一实施方式的放大的纵截面图。
图4H为图4A-4C中所示的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统的重整器段的点火器部件的放大的透视图。
图4I为图4A-4C中所示的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统的重整器段的一部分歧管和相关的管式CPOX反应器单元的放大的纵截面图。
图4J和4K分别为图4I中所示的管式CPOX反应器单元之一的放大的纵截面图和横截面图。
图4L和4M为本教导的液体燃料CPOX重整器的管式CPOX反应器单元的两个其它实施方式的横截面图。
图4N为总体上圆柱形的固体氧化物燃料电池单元的等轴视图，其中部分被局部地切掉以更好地说明其阳极、电解质、和阴极部件。
图4O为管式SOFC单元的一种实施方式的横截面图，该截面对应于图4L中所示的管式CPOX反应器单元的横截面。
图4P和4Q分别说明图4A、5A-D和6A中所示的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统的鼓风机系统部件的透视图和俯视图。
图4R为类似于图4A的根据本教导的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统的一种实施方式的纵截面图。
图5A为根据本教导的集成的重整器-燃料电池系统的另一实施方式的纵截面图，其中燃料电池段包括平面型燃料电池。
图5B为根据本教导的集成的重整器-燃料电池系统的另一实施方式的纵截面图，其中重整器段和管式SOFC段以特别紧凑的构型布置。
图5C为根据本教导的集成的重整器-燃料电池系统的另一实施方式的纵截面图，其中燃料电池段包括整体式燃料电池。
图5D为根据本教导的集成的重整器-燃料电池系统的另一实施方式的纵截面图，其中燃料电池段包括聚合物电解质膜燃料电池。
图6A和6B说明用于控制本教导的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统的另外的实施方式的重整器段的CPOX反应器单元的CPOX反应区内的温度的热交换器结构的实施方式。
图7A呈现显示在本教导的液体燃料CPOX重整器内当所述重整器以稳态模式操作时在最大燃料(柴油)转化本领的变化的百分数下在CPOX反应混合物的氧对碳的摩尔比对CPOX反应温度之间的关系的图形数据。
图7B呈现显示根据本教导的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统的去往液体燃料CPOX重整器段的燃料(柴油)流速和燃料电池段的电流输出之间关系的图像数据。
具体实施方式
现已发现，液体燃料CPOX反应器段可有效率地且有效地与燃料电池段集成以提供集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统。具体地，所述重整器段的设计的特征是多管式CPOX反应器单元的阵列，其中所述管式CPOX反应器单元可具有可与多管式燃料电池段的入口的横截面匹配的横截面。因此，所述重整器单元的出口可安置成与多管式燃料电池的入口直接流体连通或者直接耦接以便有效率且有效联合以提供集成的重整器-燃料电池系统。此外，这样的重整器和燃料电池的设计的兼容性可允许针对不同应用而言重整器和燃料电池的互换性，例如，对于不同的液体可重整燃料为集成的重整器-燃料电池系统供以动力而言不同的催化剂负载量。
另外，重整器段可包括隔开的CPOX反应器单元的阵列，其可利用放热的CPOX反应以提供更有效率的重整工艺。不同于采用易于闪燃，形成局部热点和冷点、快速焦炭累积、和/或过高尖峰的(spiking)CPOX反应温度的催化剂单块的已知且常规的CPOX重整器，本教导的隔开的CPOX反应器单元的阵列可减轻或消除这些缺点的一个或多个。
例如，关于所述CPOX重整器段，总的CPOX重整或CPOX转化负荷在隔开的CPOX反应器单元的阵列之间的分布可简化和促进有效热平衡的维持和整个CPOX重整的控制。对于给定的能量输入，这样的设计可通过降低操作温度而允许对于给定的CPOX催化剂负载量处理更多的气化的液体可重整燃料。
如本文中所述的液体燃料CPOX重整器的改善的热管理还可对在所述CPOX反应器单元的每一个内发生的CPOX反应的稳定化有贡献。因此，这样的改善的热管理可维持在集成的重整器-燃料电池系统的液体燃料CPOX重整器的CPOX反应器单元之间合适地均匀的CPOX转化性能。
另外，本教导的CPOX重整器的设计可利用放热的CPOX反应并且可允许用最少数量的点火器例如单个点火器对隔开的CPOX反应器单元的阵列进行点火，由此在所述CPOX反应器单元之一中的CPOX反应的引发可可为相邻CPOX反应器单元(一个或多个)提供足够的热以在其中并且最终在所述液体燃料CPOX重整器的CPOX反应器单元的每一个中开始CPOX重整。虽然在液体燃料CPOX重整器中单个点火器可为有利的，但是本教导思虑在所述液体燃料CPOX重整器中使用超过单个或一个点火器，因为所述阵列和CPOX反应器单元的具体尺寸、所述CPOX反应器单元和点火器的安排、以及其它因素可对CPOX重整的总体有效率的引发或启动过程有贡献。不过，与可比较的燃料转化本领的单个CPOX反应器单元形成对比，在将总的CPOX转化负荷在多个CPOX反应器单元之间分布的优点是与对于单个、更大的重整器而言是典型的相比更短的启动时间。集成的重整器-燃料电池系统的重整器段的更短的启动时间转化为预期耦接的燃料电池段的更段的启动时间。
此外，所述多个CPOX反应器单元的隔开的布置可简化液体燃料CPOX重整器的相关系列或管线(line)的设计和制造，其中各个液体燃料CPOX重整器可在它们的燃料重整本领方面不同。例如，可通过向现有设计添加标准化规格的另外的液体燃料CPOX反应器单元而在如果有也很少其它显著改动的情况下构造期望容易地提高燃料重整本领的新的、液体燃料CPOX重整器设计。当与简单地设计的多管式燃料电池单元集成时，这样的液体燃料CPOX重整器和燃料电池单元可允许在集成的重整器-燃料电池系统的构造和改动方面的灵活性。
而且，在根据本教导的液体燃料CPOX重整器和/或集成的重整器-燃料电池系统的多种构型中和操作中，不超过约3英寸的水(0.0075巴)例如不超过约2英寸的水或者不超过约1英寸的水的背压是可容易实现的。
将理解，本文中的本教导不限于所描述的具体程序、材料、和改动并且因此可变化。还将理解，所使用的术语仅用于描述具体实施方式的目的并且不意图限制本教导的范围，本教导的范围将仅由所附权利要求限制。
在整个本申请中，当组合物被描述为具有、包含、或包括特定组分时，或者当工艺被描述为具有、包含、或包括特定工艺步骤时，所思虑的是，本教导的组合物还基本上由所列举的组分构成或者由所列举的组分构成，和本教导的工艺还基本上由所列举的工艺步骤构成、或者由所列举的工艺步骤构成。
在本申请中，当一个元件或部件被称为包括在所列举的元件或部件的列表中或者选自所列举的元件或部件的列表时，应理解，所述元件或部件可为所列举的元件或部件的任一个，或者所述元件或部件可选自所列举的元件或部件的两个或更多个。进一步地，应理解，在不背离本教导的焦点和范围的情况下，本文中描述的组合物、设备、或方法的要素和/或特征可以多种方式组合，无论在本文中是明示的还是暗示的。例如，当提及具体结构时，该具体结构可在本教导的设备的各种实施方式中和/或在本教导的方法中使用。
术语“包含”、“具有”、或“含有”(包括其语法上的等同物)的使用应通常被理解为开放式和非限制性的，例如，不排除另外的未列举的要素或步骤，除非从上下文另有具体叙述或者理解。
本文中单数例如“一个(种)(a，an)”和“该(所述)”的使用包括复数(并且反过来也成立)，除非另有具体叙述。
当在数量值之前使用术语“约”时，本教导也包括所述具体数量值本身，除非另有具体叙述。如本文中使用的，术语“约”指的是离标称值±10％的变化，除非另有指示或暗示。
应理解，步骤的顺序或者用于进行某些动作的顺序是不重要的，只要本教导仍然是可操作的。例如，此处描述的方法可以任何合适的顺序进行，除非本文中另有指示或者明显与上下文矛盾。而且，两个或更多个步骤或动作可同时进行。
在本说明书的多个位置处，值是以集合或以范围公开的。具体意图是，该描述包括这样的集合和范围的成员的每个单独的子组合以及这样的集合或范围的各个端点的任意组合。例如，在0-40范围内的整数具体地意图单独地公开0、1、2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12、13、14、15、16、17、18、19、20、21、22、23、24、25、26、27、28、29、30、31、32、33、34、35、36、37、38、39、和40，和在1-20范围内的整数具体地意图单独公开1、2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12、13、14、15、16、17、18、19、和20。
本文中提供的任意和全部实例、或示例性语言例如“例如”的使用仅意图更好地阐明本教导并且不对本发明的范围加以限制，除非有声明。本说明书中没有语言应被解释为将任何未声明的要素指示为对于本教导的实践是必要的。
指示空间方位或高度的术语和表述例如“上部”、“下部”、“顶部”、“底部”、“水平(的)”、“竖直(的)”等除非它们的上下文用法另有指示，否则在本文中将被理解为不具有结构、功能或操作意义并且仅反映附图的某些中所说明的本教导的液体燃料CPOX重整器的多种视图的任意选择的方位。
术语“陶瓷”除了其本领域公认的含义之外在本文中还应被理解为包括玻璃、玻璃-陶瓷、和陶瓷金属(即，陶瓷-金属复合物)。
表述“透气性的”在其在本文中应用于CPOX反应器单元的壁时应被理解为意味着能透过气态CPOX反应混合物和气态产物重整物(包括如下而没有限制：气态CPOX反应混合物的气化的液体可重整燃料组分和产物重整物的氢气组分)的壁结构。
表述“液体可重整燃料”应被理解为包括在经历重整时进行向富含氢气的重整物的转化的在标准温度和压力(STP)条件下为液体的可重整的包含碳和氢的燃料，例如，甲醇、乙醇、石脑油、馏出物、汽油、煤油、喷气发动机燃料、柴油、生物柴油等。表述“液体可重整燃料”应进一步理解为包括这样的燃料，无论它们处于液态还是气态即蒸气。
表述“气态可重整燃料”应被理解为包括在经历重整时进行向富含氢气的重整物的转化的在STP条件下为气体的可重整的包含碳和氢的燃料，例如，甲烷、乙烷、丙烷、丁烷、异丁烷、乙烯、丙烯、丁烯、异丁烯、二甲基醚、它们的混合物，例如天然气和液化天然气(LNG)(其主要为甲烷)、以及石油气和液化石油气(LPG)(其主要为丙烷或丁烷，但是包括主要由丙烷和丁烷组成的所有混合物)等。气态可重整燃料还包括氨，其像其它气态可重整燃料一样可作为液体存储。
表述“CPOX反应”应被理解为包括在可重整燃料向富含氢气的重整物的催化部分氧化重整或转化期间发生的反应(一种或多种)。
表述“气态CPOX反应混合物”指的是包括如下的混合物：气态的液体可重整燃料(例如，气化的液体可重整燃料)、气态可重整燃料、或其组合；和包含氧气的气体，例如，空气。如本文中使用的，气态CPOX反应混合物包括气化的液体可重整燃料(或气态的液体可重整燃料)。气态可重整燃料还包括氨，其像其它气态可重整燃料一样可作为液体存储。
表述“开放的气流通道”指的是用于使气体通过其的导管或沟道，其中跨越所述导管或沟道的整个截面平面不存在固体(包括多孔固体或材料)，即，没有固体(包括多孔固体)的导管或沟道。例如，在CPOX反应器单元的情况下，不能跨越与管式CPOX反应器单元的纵轴垂直的整个内部截面平面存在CPOX催化剂，包括多孔催化剂例如单块。这样的结构区别于如之前讨论的用多孔催化剂例如单块堆积的通道。在可定义为限定中空钻孔的管、或者限定沿着其纵轴穿过其的中空钻孔的圆柱形基底的CPOX反应器单元中也可存在开放的气流通道。在这些示例性描述中，所述中空钻孔可被认为是开放的气流通道。虽然开放的气流通道通常可沿着CPOX反应器单元的纵轴延伸，但是曲折的导管或沟道也是本教导所思虑的并且可能够具有开放的气流通道，条件是，所述曲折的导管或沟道没有跨越所述CPOX反应器单元的截面平面的固体。还应理解，开放的气流通道的截面尺度可沿着其纵轴或者沿着所述曲折的导管或沟道变化。
本教导的液体燃料CPOX重整器的重要特征是所述隔开的CPOX反应器单元的阵列。CPOX反应器单元的阵列可指一个CPOX反应器单元相对于其它CPOX反应器单元(一个或多个)的有序布置或者规则安排。换而言之，所述CPOX反应器单元典型地不是无规安置或者安排的。虽然通常使用直线、正方形、和矩形构型，但是其它构型例如六边形和八边形是本教导所思虑的。
所述CPOX反应器单元的布置或安排，例如，相对于相邻CPOX反应器单元的距离和位置，可由多种因素决定，所述因素尤其包括，所述多个CPOX反应器单元的安置和构型，所述CPOX反应器单元的构造(例如其壁和CPOX催化剂)的材料，所述液体可重整燃料，所述CPOX反应器单元的操作温度，和产物富含氢气的重整物的期望用途和输出，例如，所述CPOX重整器将与其集成(例如它所连接或耦接至)的燃料电池单元或系统的构造的材料。如果(相邻)CPOX反应器单元之间的距离太大，则所述CPOX反应器单元例如对于引发相邻CPOX反应器单元中的CPOX反应而言和/或对于维持大致涵盖所述多个CPOX反应器单元的热传递区而言将不是热连接的或者具有不足的热连通。相反，如果(相邻)CPOX反应器单元之间的距离太小，则所述CPOX反应器单元可经历过热和退化，这可导致所述液体燃料CPOX重整器的故障、和/或对所述集成的燃料电池单元或系统的损害。
更特别地，相邻CPOX反应器单元之间的最大距离可为那样的距离：超过该距离，无法通过由在第一个被点火的CPOX反应器单元中的初始CPOX反应(例如，通过点火器引发的初始CPOX反应)或者由操作(运行)着的CPOX反应器单元的CPOX反应产生的热在相邻CPOX反应器单元内引发CPOX反应。所述最大距离可为那样的距离：超过过该距离，在操作的稳态模式期间，所述隔开的CPOX反应器单元的阵列的温度下降至低于预定的最低阵列温度。取决于多种因素(包括本文中讨论的那些)，隔开的CPOX反应器单元的阵列在操作的稳态模式期间的所述预定的最低阵列温度可为约550℃、约575℃、约600℃、约625℃、约650℃、约675℃、约700℃、约725℃、约750℃、约775℃、约800℃、约825℃、或约850℃。
相邻CPOX反应器单元之间的最小距离可为那样的距离：低于该距离，则CPOX反应器单元的出口处的温度大于预定的最高温度。所述预定的最高温度可为与CPOX反应器单元的出口热和流体连通的燃料电池堆的入口能忍受的温度，例如，所述燃料电池堆的入口的密封不退化并且保持起作用的温度。取决于多种因素(包括本文中讨论的那些)，CPOX反应器单元的预定的最高温度可为约775℃、约800℃、约825℃、约850℃、约875℃、约900℃、约925℃、约950℃、约975℃、或约1000℃。
本教导的CPOX重整器的另一特征是用于在(例如,CPOX反应器单元的阵列的)CPOX反应器单元内引发CPOX反应的点火器。在多种实施方式中，可使用单个点火器以在液体燃料CPOX重整器的CPOX反应器单元的每一个内引发CPOX反应。在另外的实施方式中，可使用超过单个或者一个点火器，例如，两个点火器、三个点火器、或者超过三个点火器以在所述CPOX反应器单元内引发或开始CPOX反应。点火器的数量和安排可由多种参数决定，所述参数包括，例如，所述CPOX反应器单元的设计、结构和安排，以及液体燃料CPOX重整器的期望的效率和启动的快速性。
点火器可包括安置成接近于CPOX反应器单元的内表面、但是与CPOX反应器单元的内表面物理隔离的辐射热产生元件，其也可设置在室内。例如，点火器可将辐射热传输至与其接近的至少一个CPOX反应器单元的暴露的内表面和/或CPOX催化剂以在其中引发CPOX反应。随后，由发生在所述至少一个CPOX反应器单元的CPOX反应区内的CPOX反应产生的辐射热进而可在至少一个其它CPOX反应器单元内引发CPOX反应(典型地也在所述室内)，直到以这样的方式，已经在所述液体燃料CPOX重整器的所有CPOX反应器单元中引发了CPOX反应。
在本教导的液体燃料CPOX重整器的多种实施方式中，(例如用于使液体可重整燃料气化的)气化器可与所述CPOX反应器单元的入口流体连通。应操作所述气化器以避免将所述液体可重整燃料加热至处于或高于其闪点的温度以及避免导致所述可重整燃料的热化学退化(降解)例如热解。在某些实施方式中，气化器可为燃料撒布器例如喷射器或虹吸油芯。气化器可位于与所述CPOX反应器单元的入口流体连通的导管例如主导管中。气化器可位于这样的导管(例如，主导管)外部，例如与所述(主)导管相邻和/或与所述(主)导管经由所述主导管中的端口或者其它入口和/或经由在所述气化器和所述主导管之间提供流体连通的另一导管流体连通。
在一些实施方式中，氢气阻挡物可与管式CPOX反应器单元的至少的包含催化剂的壁段的外表面结合例如附着至管式CPOX反应器单元的至少的包含催化剂的壁段的外表面，该包含催化剂的壁段典型地限定CPOX反应区。所述氢气阻挡物可附着至CPOX反应器单元的壁的整个外表面。所述氢气阻挡物可防止或抑制从所述CPOX反应器单元损失氢气。在不存在这样的阻挡物的情况下，氢气可扩散通过和超出所述CPOX反应器单元的包含催化剂的壁段，而不是通过其出口离开所述CPOX反应器单元。
在具体实施方式中，液体燃料CPOX重整器可包括液体可重整燃料的来源。所述液体可重整燃料的来源可包括用于液体可重整燃料的存储和/或向所述液体燃料CPOX重整器例如向用于将所述液体可重整燃料转化为气化的的或气态的液体可重整燃料的气化器输送的鼓、桶、罐或其它容器。
因此，在多种实施方式中，所述集成的重整器-燃料电池系统的液体燃料CPOX重整器可包括如本文中描述的隔开的CPOX反应器单元的阵列；与至少一个CPOX反应器单元的CPOX催化剂热连通的点火器；与所述CPOX反应器单元的入口流体连通的气化器；与所述气化器流体连通的液体可重整燃料的来源；如本文中描述的燃料电池单元，其中所述燃料电池单元的阳极与所述CPOX反应器单元的出口流体连通；和电耦接至所述燃料电池单元的阳极和阴极的集流体。所述CPOX反应器单元可包括具有拥有内表面和外表面的透气性陶瓷壁的伸长管例如限定中空钻孔的圆柱体，其中所述透气性陶瓷壁的至少一段包括CPOX催化剂。所述透气性陶瓷壁可围封开放的气流通道并且限定所述CPOX反应器单元的入口和出口。当以阵列形式时，CPOX反应器单元通常与所述阵列中的至少的相邻CPOX反应器单元(一个或多个)热连通。
在某些实施方式中，集成的液体燃料多管式CPOX重整器和燃料电池系统具有包括多个隔开的CPOX反应器单元的液体燃料CPOX重整器段，各反应器单元包括具有用于气态CPOX反应混合物的入口、和用于富含氢气的重整物的出口、拥有内表面和外表面的壁的伸长管，所述壁围封开放的气流通道，其中所述壁的至少一部分将CPOX催化剂设置于其中、包括它的结构体或其组合，这样的包含催化剂的壁段和由其围封的开放的气流通道限定气相CPOX反应区，所述包含催化剂的壁段是透气性的以容许气态CPOX反应混合物在其中扩散和产物富含氢气的重整物从其扩散，同时在CPOX反应条件下保持稳定。
在一些实施方式中，集成的液体燃料多管式CPOX重整器和燃料电池系统可包括可耦接至管式、平面型、或者整体式固体氧化物燃料电池段的液体燃料CPOX重整器段。
在某些实施方式中，集成的液体燃料多管式CPOX重整器和燃料电池系统可包括可通过如下的一氧化碳减少用装置或段耦接至聚合物电解质膜燃料电池段的液体燃料CPOX重整器段：其中在将所述液体燃料CPOX重整器段中制造的富含氢气的重整物引入到所述聚合物电解质膜燃料电池段中之前可减少所述富含氢气的重整物的一氧化碳组分的水平。对于其它类型的燃料电池例如固体氧化物燃料电池(段)，也可存在这样的一氧化碳减少用装置。
在具体实施方式中，集成的液体燃料多管式CPOX重整器和燃料电池系统可让所述液体燃料CPOX重整器段的各管式CPOX反应器单元的出口直接连接至对应的管式固体氧化物燃料电池单元的入口。在多种实施方式中，集成的液体燃料多管式CPOX反应器和管式固体氧化物燃料电池可包括管式CPOX反应器单元的这样的至少一部分：其设置在对应的管式固体氧化物燃料电池单元的轴向燃料流动通道内。在一些实施方式中，所述CPOX反应器单元的出口与如下的歧管或类似部件流体连通：其可组合来自多个CPOX反应器单元出口的流出物物流并且将这样的组合的流出物分布至去往燃料电池段(例如燃料电池单元的阳极)的相等、更大或更少数量的入口。
在一些实施方式中，集成的液体燃料多管式CPOX重整器和燃料电池系统可包括固体氧化物燃料电池单元的阳极部件的这样的至少一部分：其与重整催化剂、用于水煤气变换反应的催化剂、和对于重整和水煤气变换反应两者均是催化活性的催化剂的至少一种接触。
在多种实施方式中，集成的液体燃料多管式CPOX反应器和管式固体氧化物燃料电池可包括管式CPOX反应器单元的这样的至少一部分：其设置在对应的管式固体氧化物燃料电池单元的轴向燃料流动通道内。
在具体实施方式中，集成的液体燃料多管式CPOX重整器和燃料电池系统可让其管式CPOX反应器单元的壁包括至少两个区域，即，基本上没有CPOX催化剂并且围封相对低的操作温度的基本上没有CPOX反应的区的第一或上游区域和包含CPOX催化剂并且围封相对高的操作温度的CPOX反应区的第二或下游区域。
在一些实施方式中，集成的液体燃料多管式CPOX重整器和燃料电池系统可包括用于朝着所述CPOX反应器单元的入口发送气体的一个或多个导管。例如，可存在一个或多个导管并且其可包括用于包含氧气的气体的入口、用于液体可重整燃料或气化的液体可重整燃料的入口、其中包含氧气的气体和气化的液体可重整燃料可组合以提供气态CPOX反应混合物的混合区、和用于气态CPOX反应混合物的出口。所述导管可通常为U形的。
所述系统可包括可在所述CPOX重整器段的操作的启动模式期间操作以将引入到所述导管中的包含氧气的气体加热至初始的升高的温度的第一加热器单元、和可在所述CPOX重整器段的操作的启动模式和稳态模式期间操作以将之前被加热至初始的升高的温度的包含氧气的气体加热至进一步升高的温度的第二加热器单元。
在一些实施方式中，在气态CPOX反应混合物的形成之前，可使用从发生在所述液体燃料CPOX重整器段内的CPOX反应的放热回收的热和/或从所述燃料电池段回收的热加热包含氧气的气体、加热液体可重整燃料、和/或使液体可重整燃料气化。
在本教导的某些实施方式中，可存在导管并且其包括包含氧气的气体入口和位于气化器的出口的下游的气态CPOX反应混合物出口。所述导管可提供所述包含氧气的气体入口和所述气态CPOX反应混合物出口之间的流体连通。所述导管可提供所述包含氧气的气体入口、所述气化器的出口、和所述气态CPOX反应混合物出口之间的流体连通。所述气态CPOX反应混合物出口可与所述CPOX反应器单元的入口流体连通。可在所述导管中于在所述包含氧气的气体入口的下游且在所述气化器的出口的上游的位置处设置可包括加热器例如电加热器的第一热源。可包括来自所述液体燃料CPOX重整器和/或在所述液体燃料CPOX重整器外部、例如与所述液体燃料CPOX重整器集成的燃料电池单元或系统的放热热的第二热源可与所述导管热连通并且位于在所述第一热源的下游且在所述气化器的出口的上游或者与所述气化器的出口重合的位置处。所述气化器的出口可与所述导管流体连通。例如，所述气化器的出口可与所述导管经由另外的导管流体连通或者可与所述导管中的端口直接相邻。所述气化器可设置在所述导管中。所述气化器可为或包括燃料撒布器例如喷射器或虹吸油芯。
在多种实施方式中，可在所述导管中于在所述第一热源的下游且在所述气化器的出口的上游的位置处设置可包括加热器例如电加热器的第三热源。在一些实施方式中，液体燃料CPOX重整器可包括热调节组件，其中所述热调节组件包括加热器和冷却器。所述加热器和/或所述冷却器可独立地于在所述第一热源的下游且在所述气化器的出口的上游的位置处设置在所述导管中和/或与所述导管热连通。在某些实施方式中，所述热调节组件可代替所述第三热源。
在具体实施方式中，控制器与如下可操作的连通：位于所述导管中在所述气化器的出口处或下游的热电偶、位于所述导管中在所述气化器的上游的热电偶、位于所述导管中在所述气化器的上游的包含氧气的气体流量计、位于所述气化器处或上游并且与液体可重整燃料的来源流体连通的液体可重整燃料流量计、包含氧气的气体的来源、液体可重整燃料的来源、所述第一热源、所述第二热源(当存在时)、和所述第三热源和/或所述热调节组件(当存在时)。
在操作中，导管中的一个或多个加热器例如电加热器可对(例如，引入到可朝着所述CPOX反应器单元的入口引导流体的导管中的)包含氧气的气体的物流进行加热。经加热的包含氧气的气体在混合以形成气态CPOX反应混合物时可辅助加热液体可重整燃料和/或维持气化的液体可重整燃料的气态(或者至少不使所述液体可重整燃料和/或气化的液体可重整燃料冷却)。随着所述CPOX反应器单元启动和开始产生热，可使用CPOX反应的放热热来加热所述包含氧气的气体。因此，可停止所述一个或多个电加热器的使用。
在某些情况下，热调节组件的加热器和冷却器可独立地存在于所述导管中和/或与所述导管热连通。所述包括加热器和冷却器的热调节组件可安置于在所述第一热源的下游且在所述液体可重整燃料入口的上游、通常所述气化器的足够上游的位置，以便能够在(经加热的)包含氧气的气体的物流并且特别是通过CPOX反应的放热而被加热的(经加热的)包含氧气的气体的物流到达所述气化器之前对其温度进行调节以防止热失控情形。
例如，所述加热器可为位于所述导管中的电加热器例如电阻加热器。所述加热器可位于所述导管外部但是与其热连通。所述冷却器可为与所述导管例如所述导管的外表面热连通的流体(例如液体)热交换器，使得处于合适温度的冷却用流体可循环通过所述流体热交换器以降低所述经加热的包含氧气的气体的物流(或者在其中在所述导管中的上游与气态可重整燃料进行CPOX反应的一些情况下，CPOX反应混合物的物流)的温度。即，所述热调节组件可控制和调节(经加热的)包含氧气的气体(或CPOX反应混合物)的物流的温度以针对操作系统酌情提高或降低其温度。
为了辅助所述包含氧气的气体的热监测和调节，可使用控制器例如微处理器，其中所述控制器监测所述液体可重整燃料和/或所述包含氧气的气体的流速以及所述气化器和通向所述气化器的导管的预热段(例如，当存在时，第一、第二和所述第三热源和/或热调节组件可位于其中)的温度。以这样的方式，可例如经由包括所述控制器以及酌情可操作的连通的合适的传感器和阀组件的闭合回路系统控制所述液体可重整燃料的气化和/或气态CPOX反应混合物的产生。
所述电加热器可为电阻加热器。所述气化器可包括液体燃料管线，其中所述液体燃料管线提供所述气化器和液体燃料的来源之间的流体连通。所述液体燃料管线的位于所述导管中的末端段可为燃料撒布器例如喷射器或虹吸油芯。所述液体燃料管线可包括热传递段。所述液体燃料管线的热传递段可与所述第一热源、所述第二热源、和所述第三热源或热调节组件(当存在时)的至少一个热连通并且与其接近。
在多种实施方式中，集成的重整器-燃料电池系统的液体燃料CPOX重整器还能够交替地或者并发地将气态可重整燃料处理(加工)为富含氢气的重整物。例如，可首先使用气态可重整燃料来引发CPOX反应和加热所述系统的其它组分(部件)。所述CPOX反应可在所述CPOX反应器单元中。然而，所述CPOX反应可在用于包含氧气的气体的来源的入口和用于气态可重整燃料的来源的入口的下游的(主)导管中。例如，所述导管可包括用于气态可重整燃料的入口、和在所述气态可重整燃料入口和所述包含氧气的气体入口的下游且在所述气化器的出口的上游的包含CPOX催化剂的段。在这样的设计和操作中，所述重整器系统中早期的CPOX反应可促进所述重整器以及其各种部件的快速且有效率的热启动。
在任一种并且可能两种情况下，在所述重整器已经引发所述CPOX反应器单元中的CPOX反应之后，来自所述导管和/或CPOX反应器单元中的CPOX反应的放热热可用于加热液体可重整燃料和辅助气化所述液体可重整燃料，使得当在稳态操作中时，可仅使用液体可重整燃料(即，可停止或者减少气态可重整燃料的使用)。最初为启动所述CPOX重整器而使用气态可重整燃料以及之后除了它本身自身还使用液体可重整燃料或者单独地使用其可提供所述CPOX重整器的有效率且快速的启动与仅用液体可重整燃料的启动相比，其由于加热和气化所述液体可重整燃料的需要而需要更多的热输入以使所述系统实现其操作温度。
在某些实施方式中，集成的重整器-燃料电池系统的液体燃料CPOX重整器可具有用于引导所述气态CPOX反应混合物的所述包含氧气的气体组分的流的分流路线系统，其中所述包含氧气的气体的一部分可与所述可重整燃料组合以提供可抵抗闪燃的相对富燃料的物流并且所述包含氧气的气体的另一部分可在下游与所述富燃料的物流组合以提供可在对于期望的CPOX重整反应的预设的氧对碳的摩尔比内的气态CPOX反应混合物。例如，所述分流路线系统可包括包括分支导管的包含氧气的气体导管，其中所述包含氧气的气体导管可提供包含氧气的气体的来源和所述气化器之间的流体连通并且所述分支导管可提供所述包含氧气的气体的来源和在所述气化器的下游的混合区之间的流体连通。所述包含氧气的气体导管和所述分支导管可将从所述包含氧气的气体的来源的包含氧气的气体的输送分流或分割为去往所述气化器和在所述气化器的下游的混合区。
在具体实施方式中，液体燃料CPOX重整器段可包括用于使液体可重整燃料气化的气化器，其中所述气化器与所述CPOX反应器单元的入口流体连通。可操作所述气化器以消除或者减少将所述燃料加热至处于或高于其闪点的温度和/或导致燃料的可感知的热解的风险。
在一些实施方式中，本教导的集成系统可将液体可重整燃料在环境温度或升高的温度下例如在与经加热的包含氧气的气体接触时气化。
在多种实施方式中，集成的重整器-燃料电池系统的液体燃料CPOX重整器段可包括歧管或增压室(送气室，plenum)，其与CPOX反应器单元的入口流体连通。歧管可配置成提供去往CPOX反应器单元的入口的气态CPOX反应混合物的更均匀分布(例如以基本上均匀的组成、以基本上均匀的温度、和/或基本上均匀的速率)。
在某些实施方式中，歧管可具有限定歧管室的壳或围壳。歧管或歧管室可包括气体分布器例如在所述歧管室内的气体分布器。在具体实施方式中，所述气体分布器可被认为是气态燃料CPOX反应混合物分布器。所述壳或围壳可由相对低成本、可容易模塑的热塑性或热固性树脂制造。在具体实施方式中，所述歧管可在其出口和所述CPOX反应器单元的入口之间包括“冷密封”连接。
更特别地，歧管可与至少一个CPOX反应器单元的入口流体连通，其中所述歧管包括歧管壳。所述歧管壳可限定歧管室。所述歧管可包括一个或多个另外的部件例如气态CPOX反应混合物分布器、加热器、和包含密封的空穴。
所述气态CPOX反应混合物分布器可设置在所述歧管室内并且延伸达所述歧管室的长度的至少大部分，在此处与气态反应物导管流体连通，并且所述气态CPOX反应混合物分布器包括与所述CPOX反应器单元的入口反向定位的一个或多个出口。即，气态CPOX反应混合物分布器可包括限定室的壳，例如封闭末端的中空管或其它结构体，其典型地长度大于其宽度和深度。所述壳可限定提供所述壳或室的内部和所述壳的外部之间的流体连通的一个或多个出口。所述一个或多个出口可沿着所述气态CPOX反应混合物分布器的一侧或者沿着其纵轴形成线或纵向阵列(例如，在管式气态CPOX反应混合物分布器的情况下)。当安置在所述歧管室中时，所述气态CPOX反应混合物分布器的所述一个或多个出口通常是与所述CPOX反应器单元的入口反向定位的。在这样的设计中，所述CPOX反应混合物初始以远离所述CPOX反应器单元(例如向下朝着所述歧管室的底部)的方向上引入到所述歧管室中，然后将朝着所述CPOX反应器单元的入口流动，例如向上流动至所述入口。
加热器可与所述歧管室热连通。所述加热器可为电阻加热器。所述加热器可设置在所述歧管室内。另外，所述加热器可包括被动加热元件例如与所述歧管和CPOX反应器单元的CPOX反应区热连通的至少一个热传导元件，从而将来自所述CPOX反应区和/或CPOX反应器单元的放热热传递至所述歧管。
所述歧管壳可限定一个或多个空穴。可在所述空穴内或者邻近于所述空穴设置密封，其中所述密封可接合所述CPOX反应器单元的入口并且可提供所述歧管壳和所述入口之间的气密密封。当存在超过一个CPOX反应器单元时，所述歧管壳可包括与CPOX反应器单元相同数量的空穴，使得各CPOX反应器单元可与所述歧管室流体连通并且各空穴可包括紧闭相应的CPOX反应器单元的密封。歧管壳的空穴可以与所述CPOX反应器单元的入口相同的构型定尺寸和布置以提供各空穴对入口的匹配。所述密封可为垫圈。所述歧管壳可由如下材料制造或者包括如下材料：其在所述CPOX反应器单元的操作温度下保持热和机械稳定。
在多种实施方式中，用于在管式CPOX反应器单元的阵列内例如在液体燃料CPOX重整器的操作的启动模式期间引发CPOX反应的点火器与CPOX催化剂(例如，在CPOX反应区中)热连通。所述点火器可在接近于其的至少一个CPOX反应器单元中引发CPOX反应，并且所述至少一个CPOX反应器单元内的放热热进而在所述阵列内的一个或多个其它CPOX反应器单元内引发CPOX反应。
在多种实施方式中，本教导的集成的重整器-燃料电池系统可包括鼓风机系统，其可包括互连的一系列单独的离心式鼓风机单元。用于所述液体燃料CPOX重整器段的鼓风机系统可将包含氧气的气体的流引入到所述CPOX重整器中。用于所述燃料电池段的鼓风机系统可将包含氧气的气体引入到所述燃料电池段中，例如引入至所述燃料电池单元的阴极。所述集成的重整器-燃料电池系统的鼓风机系统还可驱动所述CPOX重整器和/或所述燃料电池段内的空气流动，例如用于热传递，其可包括结构(一个或多个)和热区(一个或多个)的加热和/或冷却。
在一些实施方式中，所述集成的重整器-燃料电池系统可包括可适合于在所述集成的重整器-燃料电池系统的启动、稳态、和/或关停模式中控制所述成的重整器-燃料电池系统即液体燃料CPOX重整器和燃料电池段的操作的控制系统。
本教导的液体燃料CPOX重整器可包括用于朝着所述CPOX反应器单元的入口发送气体的导管。所述导管可包括用于包含氧气的气体的入口,用于液体可重整燃料、气化的液体可重整燃料、气态可重整燃料及其组合的入口，其中包含氧气的气体和气化的液体可重整燃料组合以提供气态CPOX反应混合物的混合区、和用于气态CPOX反应混合物的出口。
本教导的液体燃料CPOX重整器可包括至少一个热源。例如，液体燃料CPOX重整器可包括能在所述液体燃料CPOX重整器的操作的启动模式期间操作以将引入到导管中的包含氧气的气体加热至初始的升高的温度的第一加热器单元。液体燃料CPOX重整器还可包括能在所述液体燃料CPOX重整器的启动模式和稳态模式期间操作以将之前被加热至初始的升高的温度的包含氧气的气体加热至进一步升高的温度的第二加热器单元。
本教导的液体燃料CPOX重整器可包括能在所述液体燃料CPOX重整器的操作的稳态模式期间操作以在将包含氧气的气体引入到导管中之前将所述包含氧气的气体加热至初始的升高的温度的热关联的热传递区。
例如，在一些实施方式中，第一热源以及与其热关联的第一热传递区(或第一加热区)能在所述重整器的操作的稳态模式期间操作以在将包含氧气的气体引入到所述导管中之后将所述包含氧气的气体加热至初始的升高的温度，所述第一热源以及与其关联的第一热传递区包括与设置在接近于所述第一加热器单元和相关的第一加热区或者与所述第一加热器单元和相关的第一加热区重合且在所述第二加热器和相关的第二加热区的上游的导管内的CPOX热传递区热连通的CPOX反应器单元的CPOX反应区，来自发生在所述CPOX反应区内的CPOX反应的放热热被传递至穿过所述CPOX热传递区的包含氧气的气体。
另外，某些实施方式可包括能在所述重整器的操作的稳态模式期间操作以在将包含氧气的气体引入到所述导管中之前将所述包含氧气的气体加热至初始的升高的温度的第二热源以及与其热关联的第二热传递区(或第二加热区)，所述第二热源以及与其热关联的第二热传递区包括不同于所述重整器的热产生来源以及与其热连通的热传递区，这样的热产生来源和热传递区设置在所述导管外部，在包含氧气的气体引入到所述导管中之前，从所述热产生来源回收的热被传递至穿过所述热传递区的所述包含氧气的气体。
本教导的液体燃料CPOX重整器可包括混合器，例如，以混合包含氧气的气体和气化的液体可重整燃料。所述混合器可为静态混合器或动态混合器，例如，描述于例如如下中的流体混合装置：题为“MixingReformableFuelsandanOxygen-ContainingGasand/orSteam”的共同待审的共有美国专利申请No.14/335,463，将其(包括适用于本教导的与流体混合装置以及操作其以提供CPOX反应混合物的方法有关的其教导)引入本文作为参考用于所有目的。
本教导的液体燃料CPOX重整器可包括CPOX重整物处理单元或装置(例如，用于减少产物重整物的一氧化碳含量)。CPOX重整物处理单元或装置可包括水煤气变换转化器、优先氧化反应器、和/或用于将重整物分离成氢气物流和包含一氧化碳的物流的氢气选择性膜。
本教导的液体燃料CPOX重整器可包括用于减少来自所述重整器的管式CPOX反应器单元和其它热辐射部件的热损失的热绝缘体。
本教导的液体燃料CPOX重整器可包括用于驱动在所述重整器内和通过所述重整器的气体流动的气态物流驱动器。气态物流驱动器可为鼓风机或鼓风机系统。本教导的液体燃料CPOX重整器可包括燃料泵。泵例如燃料泵的实例包括计量泵、旋转泵、叶轮泵、隔膜泵、蠕动泵、正位移泵、齿轮泵、压电泵、电动泵、电渗泵、和毛细泵。
本教导的液体燃料CPOX重整器可包括用于监测和控制一个或多个重整器操作的一个或多个传感器组件。传感器组件的实例包括流量计、热电偶、温度计、和电阻式温度探测器。本教导的液体燃料CPOX重整器还可包括用于使所述重整器的在其启动、稳态、和/或关停模式中的操作自动化的控制系统。所述控制系统可包括与控制器连通的多个传感器组件。
本教导的液体燃料CPOX重整器可包括与所述CPOX反应器单元热连通的热传递手段(工具)。所述热传递手段可传递来自所述液体燃料CPOX重整器的操作的稳态模式期间所述CPOX反应器单元的热，例如，以将所述CPOX反应器单元的所述CPOX反应区内的温度维持在预设范围内。热传递手段可包括鼓风机，例如，以将冷却剂物流引导向所述CPOX反应器单元的暴露的外表面和/或引导向与CPOX反应器单元的暴露表面热连通的热传导组件的热辐射构件。本教导的液体燃料CPOX重整器还可包括用于其它目的的鼓风机。例如，鼓风机可将包含氧气的气体引入到导管中和/或驱动CPOX反应器单元内的气体流动。
鼓风机可包括一系列鼓风机单元。鼓风机或者呈系列的鼓风机单元可包括具有轴向入口和径向出口的外壳，设置在所述外壳内用于将气体例如包含氧气的气体例如空气吸入所述轴向入口中和将所述气体通过所述径向出口排出的叶轮；和于驱动所述叶轮的马达。在某些实施方式中，所述鼓风机可吸入处于第一压力的气体并且排出处于第二(例如更高)压力的气体。鼓风机还可包括将所述系列中的至少一个鼓风机单元的出口用在所述系列中的至少一个其它鼓风机单元的入口包含的管道。例如，鼓风机系列可包括如描述于如下中的鼓风机系统：题为“CentrifugalBlowerSystemandFuelCellIncorporatingSame”的共有美国专利申请公布No.2012/0328969，将其(包括适用于本教导的与鼓风机系统和其操作方法有关的其教导)引入本文作为参考用于所有目的。
本教导的液体燃料CPOX重整器可包括用于向所述液体燃料CPOX重整器段和/或所述燃料电池段的消耗电能的部件(例如辅助CPOX重整器部件)供以动力(例如，在集成系统的操作的启动模式期间)的电流来源。所述电流来源可包括可再充电的电池和电池充电器。
此处描述的重整器段的这些和其它实施方式有利地可耦接至管式SOFC堆。在集成的重整器-燃料电池系统的一些实施方式中，可将重整催化剂、水煤气变换(WGS)反应催化剂和对于两种目的均为活性的催化剂的至少一种设置在管式SOFC单元的与富含氢气的重整物接触的段内和/或与管式SOFC单元的与富含氢气的重整物接触的段结合(例如浸渍在管式SOFC单元的与富含氢气的重整物接触的段中)。这样的催化剂的存在可催化存在于重整物中的未被消耗的可重整燃料的重整和/或可催化水煤气变换反应，由此存在于重整物中的一氧化碳被转化为额外的氢气来用于电化学转化为电力。一种这样的管式SOFC单元示于图4N和4O中。
除了至少一个燃料电池单元和集流体之外，本教导的集成的重整器-燃料电池系统的燃料电池段还可包括以下任选组分(部件)的某些：重整催化剂、用于水煤气变换反应的催化剂、和对于重整和水煤气变换反应两者均是催化活性的催化剂的至少一种，其中这样的催化剂或其组合可与燃料电池单元的阳极部件的至少一部分接触；用于减少来自所述燃料电池段的热损失的热绝缘体；用于将包含氧气的气体引入至燃料电池使得所述气体接触至少一个燃料电池单元的阴极部件的气态物流驱动器；用于尾气的可燃性组分的燃烧的后燃烧器；用于从所述燃料电池段和/或其后燃烧器部件回收热并且利用所回收的热将包含氧气的气体和/或液体可重整燃料在所述气体/燃料引入到所述重整器段中之前或之后加热和/或将液体可重整燃料在将该燃料引入到所述重整器段中之前或之后在环境或者升高的温度下气化的热交换组件；用于监测和控制一个或多个燃料电池操作的一个或多个传感器组件；和用于使所述燃料电池段载气启动、稳态和管他那个模式重的操作自动化的控制系统。
本发明的集成的重整器-燃料电池系统的燃料电池段可选自任何已知且常规的燃料电池，例如先前提及的那些燃料电池类型。优选类型的燃料电池段为管式固体氧化物燃料电池(SOFC)，在非专利和专利文献中描述了其许多变型。该类型的燃料电池的优点包括高的效率、长期稳定性、燃料灵活性、和低的排放，其为与根据本教导的重整器段的前述优点极好吻合的优点。
多管式SOFC堆的该构型可容易地耦接至此处描述的集成的重整器-燃料电池系统的经适当配置的多管式CPOX重整器段。因此，例如，所述重整器段的管式CPOX反应器单元的出口可与对应的管式SOFC单元的入口对齐并且与其直接连接，使得富含氢气的重整物可从该前者直接输送到后者中，从而遍及所述集成的重整器-燃料电池系统维持低的背压。而且，在这样的实施方式中，如下可为既实用又经济的：将管式CPOX反应器单元和对应的管式SOFC单元制造为单个无缝集成的连续结构(例如采用描述于由Finnerty等在共同待审的、共同转让的美国专利申请公布No.2013/0056911或者Finnerty等在共同待审的、共同转让的美国专利申请公布No.2013/0059223中描述的工艺，将所述专利申请公布的全部内容引入本文作为参考用于所有目的)。
因此，在多种实施方式中，提供可包括如下的集成的液体燃料CPOX重整器和燃料电池系统：
a)利用液体可重整燃料制造富含氢气的重整物的液体燃料CPOX重整器段，所述重整器段包括：
多个隔开的CPOX反应器单元，各反应器单元包括具有用于气态CPOX反应混合物的入口、用于富含氢气的重整物的出口、拥有内表面和外表面的壁的伸长管，所述壁围封开放的气流通道并且所述壁的至少一段将CPOX催化剂设置于其中和/或包括它的结构体，这样的包含催化剂的壁段和由其围封的开放的气流通道限定气相CPOX反应区，所述包含催化剂的壁段是透气性的以容许气态CPOX反应混合物在其中扩散和产物富含氢气的重整物从其扩散，同时在CPOX反应条件下保持稳定，和
用于使液体可重整燃料气化的气化器；和
b)用于将在重整器段(a)中制造的富含氢气的重整物电化学转化为电力的燃料电池段，所述燃料电池段包括：
至少一个燃料电池单元，所述燃料电池单元包括阳极部件、阴极部件和设置在其间的电解质部件、用于在重整器段(a)中制造的富含氢气的重整物的配置成将所述重整物传送至所述燃料电池单元的阳极部件的入口和通道、用于包含氧气的气体的配置成将这样的气体传送至所述燃料电池单元的阴极部件的入口和通道、和用于尾气的出口，和
与所述至少一个燃料电池单元的阳极和阴极部件电耦接的至少一个集流体。
在另一方面中，提供产生电力的方法。本教导提供液体燃料CPOX重整和将富含氢气的产物重整物电化学转化为电力的方法。本教导的方法总体上包括将包括气化的液体可重整燃料的气态CPOX反应混合物引入到本教导的液体燃料CPOX重整器的CPOX反应器单元的入口中；引发所述气态CPOX反应混合物的催化部分氧化以开始富含氢气的重整物的制造；维持气态CPOX反应混合物的催化部分氧化；和在燃料电池单元内将所述富含氢气的重整物转化为电力。
在一些实施方式中，将液体可重整燃料CPOX重整以制造富含氢气的重整物和将所述重整物在燃料电池内电化学转化为电力的方法包括将氢气阻挡物附着至管式反应器单元的包含催化剂的壁段的外表面。与在不存在所述氢气阻挡物的情况下将由氢气扩散通过和超出所述包含催化剂的壁段导致的相比，所述氢气阻挡物可防止或抑制氢气从所述反应器单元损失。
在某些实施方式中，将液体可重整燃料CPOX重整以制造富含氢气的重整物和将所述重整物在燃料电池内电化学转化为电力的方法包括在其操作期间使用从CPOX的放热回收的热和/或从一个或多个外部热源例如所述燃料电池(段)回收的热以在气态CPOX反应混合物的形成之前加热包含氧气的气体、加热液体可重整燃料、和/或使液体可重整燃料气化。
在多种实施方式中，将液体可重整燃料CPOX重整以制造富含氢气的重整物和将所述重整物在燃料电池内电化学转化为电力的方法包括使液体可重整燃料例如在环境温度或者升高的温度下例如在与经加热的包含氧气的气体接触时气化，从而形成气态CPOX反应混合物。
在一些实施方式中，将液体可重整燃料CPOX重整以制造富含氢气的重整物和将所述重整物在燃料电池内电化学转化以产生电力的方法包括将基本上均匀组成、以基本上均匀速率和/或以基本上均匀的温度的气态CPOX反应混合物分布至若干个管式CPOX反应器单元的每一个。
在具体实施方式中，将液体可重整燃料CPOX重整以制造富含氢气的重整物和将所述重整物在燃料电池内电化学转化为电力的方法包括(例如，使用在所述CPOX反应器单元外部设置的辐射热源)在管式CPOX反应器单元内引发CPOX，所述辐射热通过所述反应器单元的壁传导以在其CPOX反应区内引发CPOX。
在某些实施方式中，将液体可重整燃料CPOX重整以提供富含氢气的重整物和将所述重整物在管式SOFC单元内电化学转化为电力的方法包括使所述重整物中存在的未重整的气化的液体可重整燃料、裂化的燃料、和/或一氧化碳在SOFC单元的至少一部分内经历重整和/或水煤气变换反应，从而产生额外的氢气用于在其中电化学转化为电力。
在本教导的多种实施方式中，所述将液体可重整燃料CPOX重整以制造富含氢气的重整物和将所述重整物在燃料电池内电化学转化为电力的方法总体上可包括：
a)在启动模式中：
(i)将包含氧气的气体引入到用于向多个CPOX反应器单元各自的入口发送气体的导管中，所述导管包括用于包含氧气的气体的入口、用于液体可重整燃料的入口以及与所述CPOX反应器单元的入口气流连通的用于经加热的气态CPOX反应混合物的出口，各CPOX反应器单元包括具有用于气态CPOX反应混合物的入口、用于富含氢气的重整物的出口、拥有内表面和外表面的壁的伸长管，所述壁围封开放的气流通道并且所述壁的至少一段将CPOX催化剂设置于其中和/或包括它的结构体，这样的包含催化剂的壁段和由其围封的开放的气流通道限定气相CPOX反应区，所述包含催化剂的壁段是透气性的以容许气态CPOX反应混合物在其中扩散和产物富含氢气的重整物从其扩散，同时在CPOX反应条件下保持结构稳定，
(ii)加热所述包含氧气的气体，
(iii)将液体可重整燃料引入到所述导管中，
(iv)使引入到所述导管中的液体可重整燃料气化，气化的燃料与来自步骤(ii)的经加热的包含氧气的气体组合以提供经加热的气态CPOX反应混合物，
(v)将来自步骤(iv)的经加热的气态CPOX反应混合物引入到所述CPOX反应器单元的入口中，和
(vi)在所述CPOX反应器单元的CPOX反应区内引发所述气态CPOX反应混合物的CPOX，从而开始富含氢气的重整物的制造，和
(vii)将步骤(vi)中制造的富含氢气的重整物传送至包括至少一个燃料电池单元的燃料电池，使得重整物接触所述燃料电池单元的阳极部件，同时将包含氧气的气体传送至所述燃料电池，使得所述气体接触所述燃料电池单元的阴极部件，所述重整物在所述燃料电池单元进行转化以产生电力；和
b)在稳态模式中：
(viii)将包含氧气的气体引入到所述导管中，所述包含氧气的气体已经在其移入到所述导管中之前或之后被加热，
(ix)将液体可重整燃料引入到所述导管中，
(x)使所述液体可重整燃料气化，所述气化的燃料与来自步骤(viii)的经加热的包含氧气的气体组合以提供经加热的气态CPOX反应混合物，
(xi)将来自步骤(x)的经加热的气态CPOX反应混合物引入到所述CPOX反应器单元的入口中，
(xii)在维持所述CPOX反应器单元的CPOX反应区内的CPOX反应，从而继续富含氢气的重整物的制造的同时，在步骤(xi)之前、期间、或之后停止引发步骤(iv)，和
(xiii)将在步骤(xii)中制造的富含氢气的重整物传送至所述至少一个燃料电池单元的阳极部件并且同时将包含氧气的气体传送至所述至少一个燃料电池单元的阴极部件，所述重整物继续在所述燃料电池单元内进行转化以产生电力。
在一些实施方式中，所述方法可包括，例如，在步骤(viii)中，将包含氧气的气体在其引入到导管中之前使用来自外部热产生来源的热加热至环境温度。在具体实施方式中，所述方法可包括(例如，使用从发生在所述CPOX反应器单元的CPOX反应区内的CPOX回收的放热热)将所述包含氧气的气体从第一升高的温度进一步加热至第二升高的温度。在某些实施方式中，所述方法可包括，例如，在上述步骤(iv)和(x)之一或两者中，使用(例如，分别来自来自步骤(ii)和(viii)之一或两者的)经加热的包含氧气的气体的热使液体可重整燃料气化。在具体实施方式中，所述方法可包括将液体可重整燃料在其引入到导管中之前加热。
在多种实施方式中，所述方法可包括使(例如，来自步骤(iv)和(ix)之一或两者的)经加热的气态CPOX混合物在其(例如，分别地，在步骤(v)和(x)之一或两者中)引入到所述CPOX反应器单元的入口中之前在组成方面更均匀。在某些实施方式中，所述方法可包括(例如，分别地，在步骤(v)和(x)之一或两者中)将更均匀组成的所述经加热的气态CPOX反应混合物分布至所述CPOX反应器单元的入口和/或将所述经加热的气态CPOX反应混合物以更均匀的温度分布至所述CPOX反应器单元的入口。
在具体实施方式中，所述方法可包括将经加热的气态CPOX反应混合物分布至所述CPOX反应器单元的入口，使得任意两个CPOX反应器单元内的CPOX反应混合物的流速的差异不大于约20％和/或进入任意两个CPOX反应器单元的入口的CPOX反应混合物的温度的差异不大于约10％。
在一些实施方式中，所述方法可包括，例如，在步骤(vi)中，通过点火器的操作在所述CPOX反应器单元的CPOX反应区内引发气态CPOX反应混合物的CPOX，其中从所述点火器输出的辐射热被传输至与其接近的至少一个CPOX反应器单元的暴露段以在其中引发CPOX反应。由发生在所述至少一个CPOX反应器单元的CPOX反应区内的CPOX反应产生的辐射热进而可在所述室内的至少一个其它CPOX反应器单元内引发CPOX反应，直到以这样的方式，已经在所述室内的所有CPOX反应器单元中引发CPOX反应。
在多种实施方式中，所述方法可包括，例如，在步骤(v)中，将所述气态CPOX反应混合物的氧对碳的摩尔比调节为与贫燃料的CPOX反应混合物的对应。在具体实施方式中，所述方法可包括，例如，在步骤(xi)中，将所述气态CPOX反应混合物的氧对碳的摩尔比调节为与富燃料的CPOX反应混合物的对应。
在某些实施方式中，所述方法可包括将引入到所述导管中的包含氧气的气体的一部分发送或者转向以绕过气化段(例如，在气化步骤(iv)和(x)之一或两者中)，并且与来自这些步骤的经加热的气态CPOX反应混合物合并。在一些实施方式中，所述方法可包括，在所述包含氧气的气体与所述气态CPOX反应混合物合并之前使所述气态CPOX反应混合物在组成上更均匀或者将所述气态CPOX反应混合物调节为在组成上更均匀。在具体实施方式中，在所述包含氧气的气体与所述气态CPOX反应混合物的合并之后，所述方法可包括使所述合并的气体在组成上更均匀或者将所述合并的气体调节为在组成上更均匀。
在一些实施方式中，所述方法可包括使包括包含氧气的气体和气态燃料的气态CPOX反应混合物在导管内进行CPOX以制造富含氢气的重整物。
在多种实施方式中，所述方法可包括，在关停模式中，(例如在步骤(xi)中)降低燃料流速，同时维持基本上恒定的氧对碳的摩尔比。在某些实施方式中，所述方法可包括当CPOX反应器单元的CPOX反应区内的温度接近或者下降至低于会导致焦炭形成的水平时提高氧对碳的摩尔比。所述摩尔比的这样的提高可防止或抑制当CPOX催化剂减活时的焦炭形成。
在本教导的多种方法中，将气态CPOX反应混合物引入到CPOX反应器单元的入口中可包括将包含氧气的气体引入到用于朝着CPOX重整器单元的入口发送流体的导管中；将所述包含氧气的气体的物流用设置在所述导管中的包括电加热器的第一热源加热以提供经加热的包含氧气的气体的物流；和在气化器中、贯穿(通过)气化器、在气化器处、或者晚于气化器，将液体可重整燃料引入到所述经加热的包含氧气的气体的物流中以提供所述气态CPOX反应混合物。所述方法可包括将所述包含氧气的气体的物流和/或所述经加热的包含氧气的气体的物流用第二热源加热，其中所述第二热源与所述导管热连通并且包括来自所述CPOX反应器单元和/或在所述CPOX反应器单元外部、例如与所述液体燃料CPOX重整器集成的燃料电池单元或系统的放热热。所述电加热器可为电阻加热器。
在一些实施方式中，所述方法可包括在所述气化器的上游加热和/或冷却所述包含氧气的气体的物流和/或所述经加热的包含氧气的气体的物流。在多种实施方式中，例如，当使用热调节组件时，可对通过所述第二热源(例如，CPOX反应的或者在所述CPOX重整器外部但是与其集成的燃料电池单元或系统的放热)加热的所述包含氧气的气体的物流和/或所述经加热的包含氧气的气体的物流的温度用热方式进行控制和如果必要冷却或者降低温度，以防止其中放热热变得对于操作系统而言太热的失控热情形。
在具体实施方式中，所述方法包括用包括电加热器的第三热源对经加热的包含氧气的气体的物流进行加热，其中所述第三热源设置于所述导管中在所述第一热源的下游。在某些实施方式中，所述方法可包括停止用所述第一热源对所述包含氧气的气体的物流进行加热。所述方法可包括减少或停止用所述第三热源对所述包含氧气的气体的物流和/或所述经加热的包含氧气的气体的物流进行加热。
在具体实施方式中，所述方法包括监测所述经加热的包含氧气的气体的物流的流速、液体可重整燃料的流速、所述气化器的温度、所述经加热的包含氧气的气体的物流的温度和所述液体可重整燃料的温度的至少一种；和响应于所述监测的结果控制所述液体可重整燃料的气化。
所述方法可包括调节由所述第一热源、第二热源、第三热源的一个或多个供应的热，以及调节由所述热调节组件供应的热和/或冷。所述方法可包括在将所述液体可重整燃料引入到所述气化器中之前使用所述第二热源和/或所述第三热源(当存在时)加热所述液体可重整燃料。在具体实施方式中，引入到所述经加热的包含氧气的气体的物流中的所述液体可重整燃料在与所述经加热的包含氧气的气体接触时气化。所述方法可包括监测所述经加热的包含氧气的气体的物流的流速、液体可重整燃料的流速、所述气化器的温度、所述经加热的包含氧气的气体的物流的温度和所述液体可重整燃料的温度的一种或多种。基于来自所述监测的反馈，所述方法可包括作为响应，控制所述液体可重整燃料的气化。例如，控制所述气化可包括调节由所述第二热源和/或所述第三热源供应的热和/或由所述热调节组件供应的热和/或冷。
以上和在本文中的其它地方总体上描述了根据本教导的液体燃料CPOX重整器、燃料电池、和集成的重整器-燃料电池系统、以及CPOX重整和产生电力的方法。参照附图的以下描述对本教导的液体燃料CPOX重整器、燃料电池和集成的重整器-燃料电池系统、以及CPOX重整和电力产生工艺的这些特征和其它中的某些进行修饰并且应被理解为讨论多种和具体实施方式而不限制本发明的本质并且其可适用于以上讨论。
现在参照附图，图2A说明根据本教导的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统的一种实施方式，其中CPOX反应混合物的包含氧气的气体组分在所述集成系统的液体燃料CPOX重整器段的操作的稳态模式期间通过由CPOX重整得到的放热热被加热。
如图2A中所示，集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统200包括耦接至燃料电池段228的液体燃料CPOX重整器段201。重整器段201包括用于将包含氧气的气体(在此处以及在本教导的其它实施方式中通过空气来示例)引入到导管203中，并且用于驱动这个和其它气态物流(包括气化的燃料-空气混合物和富含氢气的重整物)通过所述重整器段和燃料电池段的多种通道(包括开放的气流通道)的离心式鼓风机202。导管203可包括流量计204和热电偶205。这些和类似装置可安排在液体燃料CPOX重整器段和燃料电池段内的各种位置处以如结合图3A中所示的控制系统更充分地解释的那样测量、监测和控制集成的重整器-燃料电池系统的操作。
在示例性的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统200的操作的启动模式中，通过鼓风机202引入到导管203中的处于环境温度的空气穿过第一加热区206，其中在给定流速下，所述空气初始被(例如，电阻型的)第一加热器207加热至在预设的、或者目标的第一范围的升高的温度内。所述经初始加热的空气然后穿过热传递区208，热传递区208在集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统200的操作的稳态模式中被从发生在管式CPOX反应器单元209的CPOX反应区210内的CPOX反应回收的放热热所加热。一旦实现了集成的重整器-燃料电池系统200的这样的稳态操作，即，在CPOX反应器单元209内的CPOX反应变成自持时，可减少第一加热器207的热输出或者停止其操作，因为进来的空气已经通过穿过热传递区208而被加热至在其第一范围的升高的温度内、或者接近其第一范围的升高的温度。
在导管203内继续进一步地向下游，已经通过在操作的启动模式期间穿过第一加热区206或者通过在操作的稳态模式期间穿过热传递区208而经初始加热的空气穿过第二加热区211，其中其进一步被第二加热器212(其也可为电阻型)加热至在第二范围的升高的温度内。加热器可操作以完成(top-off)先前被加热的空气的温度，从而满足液体燃料CPOX重整器的若干操作要求，即，辅助在快速响应和按需的基础上对所述重整器的热需求进行调节和微调，提供足够的热用于在进一步地下游被引入到导管203中的液体可重整燃料的随后气化和提供经加热的气态CPOX反应混合物。
将液体可重整燃料(在此处以及在本教导的其它实施方式中通过柴油来示例)经由泵213通过装备有任选的流量计215和任选的流量控制阀216的燃料管线214连续地引入并且进入到导管203中，在导管203中，所述燃料通过利用来自从第二加热区211流出的经加热的空气的热的气化器系统217而被气化。经气化的即气态燃料与经加热的空气的物流在导管203的混合区218中组合。在导管203的混合区218内设置混合器例如静态混合器例如在线混合器219、和/或形成于导管203的内表面内的涡流产生用螺旋形凹槽、或者以外部方式供以动力的混合器(未示出)以提供与否则的情况相比更均匀的燃料-空气气态CPOX反应混合物。
经加热的气化的燃料-空气混合物(经加热的气态CPOX反应混合物)进入歧管或增压室220，其起到将所述反应混合物更均一地和例如以更均匀的温度分布到管式CPOX反应器单元209中的作用。虽然所述导管和所述歧管通常被热绝缘体(例如，图4A中所示的集成的重整器-燃料电池系统400的绝缘体410)包围，但是所述CPOX反应混合物可由于通过所述歧管(其与可相比长度的所述导管的相比，典型地具有更大的体积并且因此更大的壁表面积)的壁的热损失而仍然经历温度下降。可导致歧管内的CPOX反应混合物的温度下降的另一因素是所述混合物在其离开所述导管以及进入到更大空间的所述歧管时经历的在压力和速度方面的降低。
由于这些因素的任一个引起的在CPOX反应混合物的温度方面的降低，特别是发生在与所述歧管的壁、拐角和/或其它凹处接近或者接触的反应混合物区域中的那些，可引起气化的燃料的局部冷凝。为了使这样的冷凝的可能性最小化，歧管可设置有用于将所述气态CPOX反应混合物的温度维持为高于其气化的燃料组分的冷凝阈值的手段。例如，如图2A中所示，在歧管220内设置电阻型加热器221和用于温度控制目的的热电偶或热敏电阻探针222以实现该目标。作为加热器的替代物或者除其之外，重整器段可设置有用于将从发生在管式CPOX反应器单元的CPOX反应区内的CPOX反应回收的放热热传递至歧管内的其中燃料蒸气的冷凝的潜能可为最大的这样的位置(例如，在燃料-空气出口附近的壁表面和/或所述歧管的可导致气化的燃料的局部冷凝的其它部位例如拐角和其它凹处)的热传导结构(例如，图4A中所示的CPOX重整器段的热传导元件434)。
从歧管220，将经加热的CPOX反应混合物引入到管式CPOX反应器单元209中，在此处结合图4I中所示的歧管部分450的管式CPOX反应器单元408呈现其一个实施方式的详细描述。在CPOX重整器段201的操作的启动模式中，点火器223引发管式CPOX反应器单元209的CPOX反应区210内的气态CPOX反应混合物的CPOX反应，从而开始富含氢气的重整物的制造。一旦已经实现稳态CPOX反应温度(例如，250℃-1,100℃)，反应变成自持的并且可停止所述点火器的操作。提供热电偶224和225以分别监测发生在导管203内的气化操作和发生在CPOX反应器单元209内的CPOX反应的温度，温度测量结果作为所监测的参数被转发给重整器控制系统226。
重整器段201还可包括电流来源例如可再充电的锂离子电池系统227，以例如在集成的重整器-燃料电池系统200的操作的启动模式期间为其电驱动部件例如鼓风机202、流量计204和215、加热器207、212和221,液体燃料泵213、流量控制阀216、点火器223、和热电偶205、222、224和225提供动力并且如果需要，存储例如在稳态操作期间由燃料电池段228产生的过剩的电力用于后续使用。
如果需要，可将来自液体CPOX重整器段的产物流出物或富含氢气的重整物引入到一个或多个常规或者以其它方式知晓的一氧化碳除去装置中以降低其一氧化碳(CO)含量，例如，当要将所述产物流出物作为燃料引入至使用特别易被CO中毒的催化剂的燃料电池段或燃料电池堆，例如，图5D中所示的集成的重整器-燃料电池系统560的PEM燃料电池段561时。因此，例如，可将所述产物流出物引入到水煤气变换(WGS)转化器中，在其中CO被转化为二氧化碳(CO2)，并且同时产生额外的氢气，或者可将所述产物流出物引入到其中使CO经历向CO2的优先氧化(PROX)的反应器中。也可采用这些工艺的组合(例如WGS，之后为PROX，以及反过来)进行CO减少。
通过使所述产物重整物穿过装备有提供将所述产物重整物分离为氢气物流和包含CO的副产物物流的氢气选择性膜的已知的或常规的清除单元或装置而降低所述产物重整物中的CO的水平也在本教导的范围内。该种类的单元/装置也可与一种或多种其它CO减少用单元例如前述WGS转化器和/或PROX反应器组合。
如图2A中进一步显示的，通过鼓风机202驱动的富含氢气的重整物从重整器段201的CPOX反应器单元209输送到燃料电池段228的燃料电池堆229中，在那里通过鼓风机230引入到歧管231中并且因此进入到燃料电池堆229中的氢气和包含氧气的气体经历电化学转化为电力。可使由这样的电化学转化得到的废气中包含的可燃性气体(一种或多种)例如烃(一种或多种)、未消耗的氢气等在后燃烧器232中进行燃烧。由发生在后燃烧器中的燃烧得到的热可被回收(如果需要的话)并且用于重整段的操作，例如，以在(例如，在图4A和5A-5C中所示的实施方式中的)集成的重整器-燃料电池系统的操作的稳态模式期间将包含氧气的气体和/或燃料预热。
与其中在操作的稳态模式期间空气在导管203的热传递区208内通过从CPOX反应器单元209回收的放热热而被加热的图2A的液体燃料CPOX重整器段200形成对照，在图2B中所示的示例性的集成的重整器-燃料电池系统250的液体燃料CPOX重整器段251中，经由离心式鼓风机252引入到导管253中的空气通过穿过被供应有从燃料电池堆229的后燃烧器232回收的废热(热的燃烧气体废气)的热交换器254而被加热。在所有其它方面中，集成的重整器-燃料电池系统250的部件和它们的功能基本上与图2A的集成的重整器-燃料电池系统200的那些相同。
图3A中所示的控制系统300可控制根据本教导的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统的操作。如图3A中所示，控制系统300包括用于对液体燃料CPOX重整器302在其操作的启动、稳态、和关停模式中进行管理的控制器301。所述控制器可为在处理器上运行的软件。然而，采用如下控制器在本教导的范围内：其用一个或多个数字或模拟电路、或其组合实施。
控制系统300进一步包括与控制器301连通并且适合于监测重整器段302和燃料电池段315的所选择的操作参数的多个传感器组件，例如燃料压力计304、空气压力计309、混合区热电偶313和CPOX反应区热电偶314、阴极空气压力计318、燃料电池堆热电偶319、后燃烧器热电偶320等。
响应于来自所述传感器组件的输入信号、来自用户输入装置的用户指令和/或程序化的子程序和指令序列，控制器可管理液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统的操作。更特别地，如所显示的，控制器301通过如下而与集成的重整器-燃料电池系统316的期望段或部件的控制信号接收部分连通：向其发送指示具体动作的指令信号。因此，例如，响应于来自压力计304、309和318的流速输入信号和来自热电偶313、314、319和320的温度输入信号，控制器301可发送控制信号至燃料泵303和/或燃料流量控制阀305，例如，以控制通过燃料管线306去往导管307的燃料的流量，至离心式鼓风机308以控制进入到导管307中的空气的流量和驱动经加热的气态CPOX反应混合物在重整器段302和燃料电池段315内以及通过重整器段302和燃料电池段315的流动，至加热器310以控制其热输出，至重整器点火器311、和/或至后燃烧器点火器321以控制它们的开光状态，至阴极空气鼓风机322以控制去往燃料电池堆317的阴极空气的流量，和至电池/电池充电器系统312以管理其作用。
此处的传感器组件、控制信号接收装置和通信通路可为任何合适的构造和本领域中知晓的那些。所述传感器组件可包括对于被监测的操作参数而言任何合适的传感器装置。例如，燃料流速可用于任何合适的流量计监测，压力可用任何合适的压力传感或者压力调节装置监测，等等。所述传感器组件还可，但是不一定，包括与所述控制器连通的变换器(换能器，transducer)。所述通信通路通常是有线的电信号，但是也可采用任何其它合适形式的通信通路。
在图3A中，通信通路示意性地示为单或双向箭头。在控制器301处终止的箭头示意性地表示输入信号例如测量的流速或测量的温度的值。从控制器301延伸的箭头示意性地表示为了指示来自该箭头所终止处的部件的响应动作而发送的控制信号。双向通路示意性地表示，控制器301不仅发送指令信号至集成的重整器-燃料电池系统316的相应部件以提供所确定的相应动作，而且接收来自重整器段302、燃料电池段315、和机械单元例如燃料泵303、燃料控制阀305、鼓风机308和322的操作输入以及来自传感器组件例如压力计304。309和318、以及热电偶313、314、319和320的测量输入。
图3B呈现可由控制系统的控制器执行以使液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统例如集成的重整器-燃料电池系统316的操作自动化的示例性控制程序的流程图。所述流程图可由控制器以固定的间隔例如每10毫秒左右执行。图3B中所示的控制逻辑执行若干功能，包括在操作的启动和稳态模式中的气体流量、加热、燃料气化和CPOX反应温度的管理和用于重整器操作的关停模式的程序的管理。
如代表本教导的进一步实施方式的图4A-4Q中所示的示例性的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统400和其部件的多种视图中所示，将用于提供所述气态CPOX反应混合物的氧气组分的作为包含氧气的气体的空气在环境温度下并且经由离心式鼓风机系统402(图4P和4Q中更详细地显示)以预设的质量流速通过主导管404(其包括有利于紧凑设计的通常U形的导管段)的入口403引入到液体燃料CPOX重整器段401中。所述环境温度空气初始在集成的重整器-燃料电池系统400的启动模式操作中通过穿过被供应有来自第一加热器单元406的热的第一加热区405而被加热至在预设范围的升高的温度内。第一加热器单元406和在其下游的第二加热器单元413可为额定为例如10-80瓦、或者甚至更大(取决于所述重整器的燃料处理本领的设计范围)的常规或者以其它方式知晓的电阻型。这样的加热器能够将引入到导管中的环境空气的温度升高至对于相对宽范围的CPOX重整器构型和操作本领而言期望的水平。在集成的重整器-燃料电池系统400并且特别是其重整器段401的操作的稳态模式期间，可关掉第一加热器单元406，引入到导管404中的空气于是初始在热传递区407内通过从(其结构和组成细节更详细地描述于图4I-4M中的)伸长管式透气性CPOX反应器单元408的CPOX反应区409回收的放热热而被加热。以此方式，引入到导管中的空气的温度可从环境升高至在某一预设的升高范围的温度内并且如本领域技术人员将容易认识到的，具体温度受多种设计即结构和操作因素影响。
热绝缘体410(例如，微孔的或者基于氧化铝的难熔类型的)包围大部分的主导管404以及CPOX反应器单元408的与它们的CPOX反应区409对应的那些部分以减少来自这些部件的热损失。这样的绝缘体也可包围燃料电池段467的很多或基本上全部的热辐射表面以减少来自其燃料电池堆468和后燃烧器470部件的热损失。
随着经加热的空气物流在主导管404(其在所描绘的构型中在本文中也可被称为包含氧气的气体导管)内向下游流动，其可被分流或者分割为两个物流，其中一个物流(例如，主要(流体)物流)继续通过主导管404运行并且另一物流(例如，次要(流体)物流)转向到分支导管411中，其从分支导管411离开以在合并区421处重新进入主导管404并且与从第一混合区420(其中设置有第一静态混合器和/或螺旋形凹槽化的内壁表面)混合通过的气化的燃料-空气合并。合并的气体然后进入在所述气化器的下游的第二混合区422(同样地，其中设置有第二静态混合器和/或螺旋形凹槽化的内壁表面)以提供相当均匀组成的气态CPOX反应混合物用于通过出口425引入到(其结构和操作在本文中更充分地描述的)歧管426的气体分布器427中。
在一些实施方式中，可使用两个单独的或独立的导管而不是包括分支的单个导管来实现相同目的，其中各导管具有与相应导管流体连通的包含氧气的气体的来源。即，来自包含氧气的气体的第一来源的主要流体物流可穿过第一(主)导管并且去往所述气化器，通常在降低的体积流速下以一直到所述气化器并且贯穿所述气化器保持较高的燃料:空气比。来自包含氧气的气体的第二来源的次要流体物流可穿过第二导管并且与所述第一导管中的所述主要流体物流与气化的液体可重整燃料混合物在所述气化器的下游但是在所述CPOX反应器单元的入口和/或歧管的上游合并，从而将期望O:C比的气态CPOX反应混合物输送至所述CPOX反应器单元。
图4R为根据本教导的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统的这样的实施方式的纵截面图，其除了如下之外与图4A类似：其中存在两个包含氧气的气体的来源402’、445，各自经由导管404’和导管411’与合并区421’流体连通。在图4A和4R中相似的附图标记通常是指相似的部分并且在此将不对其进行重复。
在任一情况下，通过将用于期望的CPOX反应的总量的空气分流为两个物流，在刚气化的燃料和经加热的空气开始合并时开始形成的燃料-空气混合物中包含的气化的液体燃料组分的量可在与所述空气组分的比例方面保持为高，从而消除或者降低该不均匀的初始燃料-空气混合物的一些区域将包含高到足以支持点火和因之而来的焦炭形成的浓度的空气的可能性。一旦所述初始燃料-空气混合物穿过设置在第一混合区内的第一静态混合器，从而达到使得相对高空气浓度的引起点火的区域的存在为很少有可能的程度的组成均匀性，则某种程度上更均匀的燃料-空气混合物然后可与离开分支导管的第二经加热的空气物流(或次要(流体)物流)在合并区处合并，从而满足期望CPOX反应混合物的预设的O对C摩尔比。该燃料-空气混合物然后可流经设置在混合区内的第二静态混合器以刚好在如下之前提供组成更均匀的气态CPOX反应混合物：所述混合物进入歧管的气体分布器。
为了提高已经初始通过穿过第一加热区405和/或热传递区407而被加热空气的温度，在该经初始加热的空气继续在主导管404中向下游流动时，使该经初始加热的空气途经被供应有来自第二加热器单元413的热的第二加热区412。由于所述第二加热器单元仅需要将所述经初始加热的空气的温度提高相对小的程度，因此其可起到能够进行有益于所述重整器的精确和快速的热管理(关于本文中描述的其燃料气化系统和其管式CPOX反应器单元的运行两者)的在空气温度方面的典型地小的调节的增量加热器的作用。
将液体可重整燃料(例如以上提及的任意那些以及在本教导的该和其它实施方式中示例为柴油燃料的)经由在主导管404内终止的燃料管线414引入液体燃料撒布器装置415(例如，图4D、4E和4F中所示的虹吸油芯416，或者图4G中所示的喷射装置417)中。所述液体燃料撒布器(装置)例如喷射器或虹吸油芯可为(例如，位于所述主导管中、或者位于所述主导管外部但是与其流体连通的)气化器。
可使用用于使流体穿过集成的重整器-燃料电池系统的通道和导管例如将液体燃料通过燃料管线414引入到主导管404中的任何常规或者以其它方式知晓的泵装置418。例如，计量泵、旋转泵、叶轮泵、隔膜泵、蠕动泵、正位移泵例如内齿轮油泵、齿轮泵、压电泵、电动泵、电渗泵、毛细泵等可用于此目的。如上所示，可将经加压的液体燃料通过任何像燃料注射器、加压喷嘴、雾化器(包括超声类型的那些)、喷雾器等这样的常规或者以其它方式知晓的喷射装置作为细的喷雾或者以液滴形式、或者通过虹吸油芯在导管内撒布。第二加热器单元和燃料撒布器装置可协调运行以使引入到所述导管中的液体燃料气化并且一起构成重整器段的燃料气化器系统的主要部件。在一些实施方式中，泵或等效装置可基于间歇或者脉冲流动输送燃料。在某些实施方式中，泵或等效装置可将燃料作为基本上连续的流输送。在具体实施方式中，泵或等效装置可响应于变化的CPOX重整器操作要求而在燃料流速方面进行快速调节。
虽然重整器段可使用任何热源来自驱动在操作的启动模式期间液体燃料的气化(例如，电阻型的加热器(如在加热器406和413的情况中)，尤其是当使燃料的气化在主导管404外发生时)，但是图4A、4D和4G中所示的液体CPOX重整器的实施方式采用加热器413以不仅渐增地提高所述经初始加热的环境温度空气的温度，而且在液体燃料引入到主导管404中之前对其进行加热并且提供足够的热用于一旦燃料进入所述导管就将其气化。该任选的在液体燃料引入到导管中之前对其进行加热的措施可使如下成为可能：与对在其进入所述导管时处于环境温度的可重整燃料进行操作的相同的气化器系统相比，更快地将给定量的液体可重整燃料或者在给定时期内将更大量的液体燃料气化。
为了保证液体燃料在其进入主导管404之前的加热并且如图4A、4D和4G中所示的气化器系统或组件中所示，燃料管线414来回穿行(横穿，traverse)主导管404的壁(其中燃料管线的段419在长度上延伸以延长在其中流动的燃料在所述燃料管线穿过之处的停留时间)，或者接近于主导管404的第二加热区412。为此目的，延伸的燃料管线段可呈现各种各样的构型，例如，设置在导管的与第二加热区对应的外表面上或者与导管的与第二加热区对应的外表面接近的线圈状或者螺旋的绕组(如所示的)或者一系列的纵向折叠体或者设置在所述导管的内部在所述第二加热区处或附近的任何类似的这样的构型。不管其精确的构型和/或布置为何，延伸的燃料管线段419必须是接近于第二加热区412有效热传递的以接收足以将其中的燃料的温度升高至在某一预设范围的温度内的量的热。因此，在主导管404的第二加热区412内的加热器413的热输出的一部分，除了进一步加热在该区内流动的空气之外，还将传递至在燃料管线414的远侧段419内流动的燃料例如柴油燃料(燃料管线414的该远侧段可如附图标记419所示那样延长或延伸)，从而将其温度升高至在预设的范围内。对于所述燃料管线内的燃料无论选择哪个范围的温度，如果要避免集成的CPOX重整器-燃料电池系统的气阻和因之而来的关停，则其均不应超过所述燃料的沸点(在柴油的情况下150℃-350℃)。
液体燃料撒布器415设置在主导管404内在第二加热区412和相关的加热器413的下游并且在第一混合区420的上游。在主导管404内在所述气化器的下游设置热电偶423以监测其中开始形成的气化的燃料-空气混合物(例如，CPOX反应混合物)的温度和为控制系统例如图3A的控制系统300提供控制输入。如图4D、4E和4F中所示，在本文中描述的气化器系统的一种实施方式中，燃料管线414的在主导管404内的末端段在穿孔的或多缝的液体燃料出口424中结束，液体燃料出口424可大致与所述导管的截面的中心对准，使得来自第二加热区412的经加热的空气物流趋向于均一地接触在虹吸油芯416的表面上撒布出来的液体燃料。可套在液体燃料出口上的虹吸油芯的主体可由任何合适的耐热材料制造。这样的耐热材料的实例包括金属、陶瓷、高温聚合物等、及其组合，例如螺旋卷绕的交织的金属或碳纤维(用于赋予结构强度)与陶瓷纤维(用于芯吸作用)的片材。芯吸或毛细管作用可将通过所述燃料出口排出的经加热的柴油燃料汲取上来。被汲取上来至所述虹吸油芯的表面和到所述虹吸油芯的表面上的经加热的柴油随即可在与从第二加热区向下游流动的经加热的空气接触时气化并且开始与所述经加热的空气组合以初始地形成不均匀的气态燃料-空气混合物，即，不均匀的气态CPOX反应混合物。穿过在第一混合区420内的第一静态混合器之后的该初始燃料-空气混合物然后与从分支导管411流入到合并区421中的经加热的空气的剩余补足物合并并且合并的物流从那儿流入到在第二混合区422内的第二静态混合器中，组成更均匀的气态CPOX反应混合物从那儿离开。
如图4G中所示，在本文中的液体燃料气化器系统的另一实施方式中，燃料管线414在液体燃料喷射装置417中终止，液体燃料喷射装置417将经加热的柴油燃料的细的喷雾以与经加热的空气物流相同的流动方向喷排到主导管404中。如在图4D、4E和4F中所示的气化器系统的燃料-芯吸部件416的情况下那样，从喷射装置417排入到主导管404中的经加热的柴油的喷射液滴在与从第二加热区412向下游流动的经加热的空气物流接触时气化。在本文中描述的两种气化器系统实施方式中，该气化的柴油开始与所述经加热的空气混合以提供经加热的燃料-空气物流用于最终引入到CPOX反应器单元中。
在本文中所述的液体燃料气化器系统中，所述柴油没有机会或者很少有机会与经加热的表面例如电阻加热器元件的经加热的表面进行直接接触，所述直接接触会造成如下风险：将所述柴油燃料的温度升高至等于或高于其闪点，以造成所述燃料的飞溅而不是其气化和/或造成所述燃料的热解，从而导致焦炭形成。因此，在图4D、4E、4F和4G中所示的气化器系统中，所述柴油燃料的温度可容易地和可靠地维持在低于其闪点的水平并且没有飞溅或结焦的显著发生。
参照图4A，在其穿过设置在第二混合区422内的第二静态混合器之后，气态CPOX反应混合物通过出口425离开主导管404并且进入配置成提供去往管式CPOX反应器单元408的和在管式CPOX反应器单元408内的反应混合物的更均匀分布的歧管426的气体分布器427。这样的布置或者本教导内的其它布置可提供气态CPOX反应混合物的如下分布：其中任意两个CPOX反应器单元内的气态CPOX反应混合物的流速的差异不大于约20％，例如不大于约10％或者不大于约5％。
回到图4A，歧管426(其一部分的放大的纵截面图与相关的管式CPOX反应器单元408一起示于图4I中)包括限定歧管室429的歧管壳或围壳428，在歧管室429内的经加热的气态CPOX反应混合物(气体)分布器427连接至主导管404的出口425。通过出口425离开主导管404的经加热的气态CPOX反应混合物进入气体分布器427，之后向外穿过位于所述气体分布器的底部或下部部分处的孔洞(aperature)(例如，孔(hole)或缝)430，所述气体然后围绕所述分布器的外表面流动至其顶部或上部部分并且从那里进入管式CPOX反应器单元408的入口431中。所述气态CPOX反应混合物在其穿过孔口430和进入入口431中时的路径示于图4B中。
为了消除或者减少歧管室429的一些区域和/或表面内的温度下降至等于或低于其中存在的气态CPOX反应混合物的气化的液体可重整燃料的冷凝温度的可能性，可将电阻加热器432和热电偶433设置在歧管室429内，例如，在其内表面的一个或多个上或者嵌入其壁的一个或多个内，以提供用于维持所述室内的温度高于燃料冷凝温度的主动加热器系统。除了主动加热器系统(例如，如以上描述的)之外，或者作为其替代物，可在重整器段401内布置包括热传导元件434(例如由热的良导体例如铜制造)、将管式CPOX反应器单元408的CPOX反应区409与歧管室429热关联的被动热传递系统以将来自CPOX反应区409的放热热传送至歧管室429内的区域和/或表面以便将其中的气化的燃料的温度维持为高于其冷凝温度。
除了它们防止或者最少化燃料冷凝的发生的功能之外，这样的主动和/或被动加热系统还可在气态CPOX反应混合物被引入到CPOX反应器单元的入口中时用于使所述气态CPOX反应混合物的温度更均匀，并且因此对于重整器操作和控制两者均有益。因此，例如，可操作一个或全部两个歧管加热系统以提供遍及歧管室具有一致地均匀的温度的气态CPOX反应混合物，使得在进入任意两个管式CPOX反应器单元的气态CPOX反应混合物的温度方面，将存在不超过约10％差异、例如不超过约5％差异。
可瞄准歧管的设计的优化以实现其促进去往CPOX反应器单元的气态CPOX反应混合物的更均匀分布的功能的一些具体因素包括其壳的构型、其室的容积、和所述气体分布器的尺度(包括其孔口的数量、设计和安排)。这样的因素进而取决于如导管内气态CPOX反应混合物的目标流速、CPOX反应器单元的数量和布置、CPOX反应器单元的入口的形状和尺度、和类似考虑因素这样的重整器设计和操作因素。用于根据本教导的具体的液体燃料CPOX重整器的最优燃料-空气分布性能的歧管可由本领域技术人员采用惯常的试验方法而容易地构造。
当CPOX反应器单元的CPOX反应区基本上与所述反应器单元的长度共同延伸时，歧管壳可由在是CPOX重整的典型的高温下保持热和机械稳定的材料制造。在这些实施方式中，多种种类的难熔的材料，包括难熔的复合材料例如碳纤维-和/或玻璃纤维-增强的陶瓷适合用于制造所述歧管壳。合适的构造材料包括致密的陶瓷例如多种已知类型的氧化铝、重结晶氧化铝、铝硅酸盐、氮化硼、玻璃-陶瓷、氧化镁、磷酸锆等，金属例如基于镍-铬的超合金、哈斯特洛伊超合金等。然而，这些和其它难熔的材料往往成本相对高并且对于加工而言也可为挑战性的，尤其是在制造具有相对复杂构型的制品的情况下。
如示于图4J中的CPOX反应器单元408的放大的、示例性的纵截面图中所示，CPOX反应器单元408的透气性壁451可沿着其长度划分为：在其燃料-空气混合物入口431处开始的第一或上游区域452，其基本上没有CPOX催化剂；和在第一区域452的末端处开始并且在所述反应器单元的产物重整物流出物出口454处或者附近结束的第二或下游区域453，其包含催化有效量的CPOX催化剂464。在图4A的集成的重整器-燃料电池系统400的稳态操作期间，CPOX反应器单元的该实施方式很大程度上将热的CPOX反应区局限于它们的第二区域453，让其基本上没有CPOX催化剂的第一区域452保持在(例如，在从环境到最高达约350℃的区域中的)明显较低的温度下，特别是在CPOX反应器单元408的燃料-空气混合物入口431和歧管壳428的接合点处。
没有CPOX催化剂的壁段区的较低的温度(该温度低于许多热塑性树脂的熔融温度并且低于许多热固性树脂的热降解温度)使得使用若干家族的热塑性和热固性树脂的任意者来制造歧管壳成为实际的和有利的。可用于制造歧管壳的热塑性和热固性树脂的具体类型包括聚醚酰亚胺(PEI)、聚芳基醚酮(PAEK)例如聚醚醚酮(PEEK)、酚醛树脂等。这些和其它热稳定树脂除了它们相对低的材料成本之外还具有如下的附加优点：能采用低成本制造程序例如挤出模塑、真空模塑、注射模塑、反应注射模塑、旋转模塑等容易地成型为复杂形状并且因此很好地适合于制造具有相对复杂的几何结构的歧管壳。
回到图4A，经加热的气态CPOX反应混合物从歧管426进入CPOX反应器单元408的入口431并且进入到CPOX反应区409中，在CPOX反应区409中所述反应混合物经历气相CPOX反应以产生富含氢气的、包含一氧化碳的重整物。在启动模式中，一个或多个点火器435引发CPOX。在CPOX变成自持的之后，例如，当所述反应区的温度达到约250℃-约1100℃时，可将所述点火器关掉，意味不再需要外部点火来维持现在自持的CPOX反应。
图4A-4C和4H说明本教导的其中在重整器401的操作的启动模式期间使用两个点火器435(每个阵列一个)在室中的CPOX反应器单元408的CPOX反应区409内引发CPOX反应的一种实施方式。如所显示的，CPOX反应器单元408布置成两个分开的2x7阵列，并且各阵列设置在从侧翼包围主导管404的室436内。阵列的周界标明室436的开放空间438和热绝缘体410之间的边界。CPOX反应器单元408的与它们的CPOX反应区409的至少一部分对应的壁的外表面437暴露在开放空间438内。如果存在氢气阻挡物，则所述氢气阻挡物可为CPOX反应器单元的暴露的外表面。在室436的反向末端处设置电阻型的点火器435(例如，额定为10-80瓦或更大)，其中将辐射热产生元件439安置成接近于CPOX反应器单元408的外表面437，但是与其物理隔离。在室436的与点火器435反向的末端处设置热电偶440以如结合图3A中所示的控制系统描述的那样监测CPOX反应区409的温度和提供重整器控制输入。所述点火器的操作导致辐射热被传递至和通过一个或多个附近的CPOX反应器单元的壁，由此在这样的反应器单元(一个或多个)的CPOX反应区内引发CPOX。从这些附近的CPOX反应器单元的CPOX反应区(一个或多个)发射的热辐射然后可如图4C中的波浪箭头所示那样在所述阵列内的剩余CPOX反应器单元的反应区内引发CPOX。
提供避免与CPOX反应器单元直接接触的单个、或两个、或者至多几个点火器相对于其中各CPOX反应器单元具有其自己的物理地附着或集成的点火器的CPOX点火器系统提供若干优点。虽然使用后一点火系统是本教导所思虑到的，但是无效的点火器的辨认可为成问题的并且它的在没有对它为其一部分的CPOX反应器单元的损害和/或对所述阵列中的其它反应器单元的干扰的情况下的除去和更换可为困难的。因此，在CPOX反应器单元的阵列或者多个CPOX反应器单元内适当地安置的单个(或几个)点火器可允许可允许从CPOX重整器段容易且简单地辨认和抽出有故障或有缺陷的点火器并且将其更换为有效的点火器。
如图4C和4H中所示，当使用两个点火器(每个点火器对CPOX反应器单元的2x7阵列进行点火)时，使在室436的一侧的点火器435和热电偶440的位置相对于在所述室的另一侧的点火器435和热电偶440的位置反向可为有利的，特别是当在所述两个室之间存在显著的热连通时。已经观察到这样的布置导致在CPOX反应器单元的各分开的阵列的CPOX反应区内的CPOX的更快速的引发。然而，应理解，在室内的适当地定尺度和安置的CPOX反应器单元的情况下，可使用单个点火器来在所述室内的CPOX反应器单元的CPOX反应区内引发CPOX。
除了处理液体可重整燃料之外，图4A中所示的液体燃料重整器401包括如下部件：所述部件使得它能够共处理(共加工，co-process)和/或交替地/顺序地处理气态可重整燃料，这是当两种类型的可重整燃料可用(例如，但不一定同时)时优化燃料管理的能力。而且，该双重燃料处理能力由于如下而是进一步地有利的：其通过利用由CPOX反应得到的放热热来引发热传递区407内的气态燃料的CPOX而充分利用在所述重整器的稳态操作期间在主导管404内的热廓线。
如图4A中所示，重整器段401在其中的在离心式鼓风机系统402和入口403的下游且在第一加热区405和热传递区407的上游的位置处包括：气态可重整燃料管线441和气态燃料入口442，气态燃料例如甲烷或天然气通过其被引入到主导管404中。所述气态燃料与先前引入的环境温度空气组合，并且所得气态燃料-空气混合物然后穿过第一加热区405，并且之后穿过热传递区407。
如所显示的，透气性的包含CPOX催化剂的担载体443，例如，作为多孔的难熔的金属和/或陶瓷材料提供的紧密配合的套筒、插入物、衬里、或涂层，设置在主导管404的热传递区407内并且延伸达热传递区407的长度的至少部分、或者全部长度。在操作的启动模式期间在第一加热区405内被加热至足以引发CPOX的温度、或者在操作的稳态模式期间在热传递区407内被加热至引发CPOX的温度的燃料-空气混合物在与包含CPOX催化剂的担载体443接触时经历CPOX以提供富含氢气的重整物。
如果需要，液体燃料CPOX重整器可完全或者间断地用气态可重整燃料、或者并发地用气化的液体燃料和气态可重整燃料两者来操作。在两种类型的燃料的并发转化的情况下，所述气态燃料首先经历CPOX，这通过设置在热传递区内的包含CPOX催化剂的担载体实现。来自该气态燃料CPOX反应的富含氢气的重整物然后在下游与气化的液体燃料-空气混合物组合，后者之后如本文中描述的在管式CPOX反应器单元的CPOX反应区内经历CPOX以产生另外量的富含氢气的重整物。
在导管的热传递区内提供包含CPOX催化剂的担载体允许在其中在与液体可重整燃料例如柴油的较低效率的CPOX转化的较高温度制度(例如，约650℃-1,100℃)形成对照的是气态燃料的较高效率的CPOX转化的典型的较温和的温度条件(例如，约600℃-约850℃)下进行气态燃料的CPOX重整。在包含CPOX催化剂的担载体内在前述较低温度下进行气态燃料CPOX重整具有如下的显著优点：减少燃料裂化和因此在所述(主)导管和CPOX反应器单元的表面上的焦炭形成的风险。当随着将气化的燃料-空气混合物引入CPOX反应器单元中或者在将气化的燃料-空气混合物引入CPOX反应器单元中之后将所述气态燃料直接添加至CPOX反应器单元时，这样的事件较有可能发生并且导致CPOX重整器故障。因此，在具有双重燃料转化本领的集成的CPOX重整器和燃料电池系统的某些实施方式中，可容易和顺利地实现从仅处理气态燃料的切换以及在一段时期的液体可重整燃料CPOX转化和/或共处理气化的液体可重整燃料与气态可重整燃料的混合物之后的再次切换回来而没有对所述CPOX重整器的完整性、其恰当运行以及整个集成系统的恰当运行的风险。
回到图4I，图4A和4B中所示的重整器段401的歧管426的放大的歧管部分450包括上部壳结构455、下部壳结构456、歧管室429、气态CPOX反应混合物(气体)分布器427以及与管式CPOX反应器单元408的入口431流体连通例如气流连通的气体分布器出口430。管式CPOX反应器单元408的入口端457牢固地座落于形成于上部壳结构455内的空穴458内并且通过O-环垫圈459与其以气密关系接合。经加热的气态CPOX反应混合物流动通过气体分布器427的出口430，通过管式CPOX反应器单元408的入口431并且进入到CPOX反应区409中，在CPOX反应区409中所述气态CPOX反应混合物经历向富含氢气的、包含一氧化碳的流出物重整物的气相CPOX转化，所述重整物在所述反应器单元的出口端460处通过相关的出口454离开所述反应器单元并且之后，例如，进入构成如本文中更充分地描述的燃料电池段的燃料电池堆的管式SOFC单元。如所显示的，CPOX反应器单元408座落于热传导元件434上方，热传导元件434可为包括从所述气体分布器通向所述CPOX反应器单元的入口的孔口的孔(orifice)板。所述孔板可为与所述歧管壳在物理上相同的结构或者可为如所显示那样附着至或者密封至所述歧管壳的单独的结构。在后一构型中，所述孔板可充当所述热传导元件、或“热传播器”，以防止气化的液体燃料在其离开所述歧管室之前冷凝。
如图4J和4K中进一步显示的，各管式CPOX反应器单元408的透气性壁451包括内表面461；外表面462；由透气性壁451围封的开放的气流通道463，其一部分构成CPOX反应区409；和催化有效量的CPOX催化剂464，其担载于如下的结构体内和/或包括如下的结构体：透气性壁451的至少的与第二区域453和CPOX反应区409对应的段。如所示的，为了防止或抑制产物氢气通过透气性壁451而损失，氢气阻挡物465附着至透气性壁451的外表面462。
开放的气流通道可允许气态CPOX反应混合物和包含氢气的重整物在其中基本上不受阻碍地流动，这是本教导的CPOX反应器单元的对低的背压(其为本教导的液体燃料CPOX重整器的操作的特性)有贡献的结构特征。在根据本教导的液体燃料CPOX重整器和/或集成的重整器-燃料电池系统的操作中，不超过约3英寸的水(0.0075巴)、例如不超过约2英寸的水、或者不超过约1英寸的水的背压是可容易实现的。
如本文中之前提及的，为了防止或抑制氢气经由扩散通过和超出形成CPOX反应器单元的透气性壁而损失，在CPOX反应器单元的一些实施方式中，至少对于所述CPOX反应器单元的长度的与其CPOX反应区对应的那部分，将氢气阻挡物与所述透气性壁的外部或外表面结合(例如附着至或者粘附至所述透气性壁的外部或外表面)。能够充当有效的氢气阻挡物的材料应当是在是CPOX反应的典型的高温下热稳定的并且应当足够致密以防止或者阻止重整物气体特别是氢气渗透或者扩散通过其。
已知满足这些要求的多种陶瓷材料(包括玻璃和玻璃-陶瓷)和金属并且因此其适合于提供氢气阻挡物。用于氢气阻挡物的具体材料包括，例如，铝、镍、钼、锡、铬、氧化铝、重结晶氧化铝、铝化物、铝硅酸盐、二氧化钛、碳化钛、氮化钛、氮化硼、氧化镁、氧化铬、磷酸锆、二氧化铈、氧化锆、莫来石等、其混合物以及其层状组合。
当构成氢气阻挡物的材料的性质允许时，所述氢气阻挡物可作为预先形成的层、箔、薄膜或膜施加至CPOX反应器单元壁的外表面的至少的与CPOX反应区对应的那部分。所述氢气阻挡物可用耐高温粘结剂粘合至所述壁。替代地，可通过采用任何合适的沉积方法，例如，常规或者以其它方式知晓的陶瓷-涂覆和金属-涂覆技术(例如喷涂、粉末涂覆、刷涂、浸渍、流延、共挤出、金属化等)的任意者，以及它们的许多变型的任意者在外表面上形成氢气阻挡物。氢气阻挡物的厚度的合适范围将主要取决于所选择的阻挡物材料的氢气渗透性特性以及围封CPOX反应区的壁的气体渗透性特性，这样的厚度由本领域技术人员确定。对于许多阻挡物材料和反应器壁结构，氢气阻挡物的厚度可从约2微米到约15微米，例如，在约5微米和12微米之间变化。
另外，氢气阻挡物可为与CPOX反应器单元的透气性壁(例如至少所述包含CPOX催化剂的壁段)的外表面结合的加压流体例如加压气体。在足够压力的情况下，在CPOX反应器单元外部的加压流体可产生防止氢气通过形成CPOX反应器单元的透气性壁而损失的阻挡物。加压流体典型地为加压气体例如惰性气体(例如，氮气)和/或空气。使用加压空气作为氢气阻挡物具有如下的另外的优点：氧气从CPOX反应器单元的外部扩散至内部，该扩散的氧气可调节将要和/或正被重整的气态CPOX反应混合物的O:C比；特别是当在CPOX反应区周围使用和存在这样的氢气阻挡物时。
在某些实施方式中，所述CPOX反应器单元除了其入口和出口之外都可位于气密室中，从而允许在CPOX反应器单元外部的环境中的流体例如气体的加压，该加压气体可产生与CPOX反应器单元的外表面结合的氢气阻挡物。在具体实施方式中，由于直到CPOX反应区才在CPOX反应器单元中产生氢气，因此仅有所述CPOX反应器单元的CPOX反应区被围封在被流体例如空气加压的气密室中。在其中CPOX反应区未延伸至CPOX反应器单元的出口的实施方式中，可将CPOX反应区的开头部分到出口围封在气密室中以允许使用加压气体作为氢气阻挡物。在一些设计中，如本文中描述的室可涵盖CPOX反应区的一部分，同时可存在涵盖CPOX反应区的剩余部分的另一形式的氢气阻挡物。
在其中使用室例如气密室的实施方式中，可使用与所述室的内部流体连通的导管以用流体对所述室进行加压。例如，加压流体或气体导管可提供所述(气密)室的内部和加压或压缩流体的来源(例如压缩气体例如压缩空气的容器)之间的可操作的流体连通。
如本领域技术人员将认识和领会的，CPOX反应器单元的截面构型、数量和尺度，以及从它们的几何中心或者质心测量的它们彼此隔开的距离将取决于具体的液体燃料CPOX反应器的操作和机械性能规格而产生。在基本上均匀的环形截面的CPOX反应器单元例如图4C、4J和4K中所示的CPOX反应器单元408的情况下，这样的CPOX反应器单元的数量、它们的长度、它们的内径和外径(限定它们的透气性壁的厚度)以及附着至所述透气性壁的外表面的氢气阻挡物的位置、长度和厚度将由尤其是如下决定：CPOX重整器的氢气产生本领，其本身又是包括如下的若干因素的函数：类型、量(透气性壁内的CPOX催化剂的负载量和分布)、壁的多孔结构的特性、影响所述壁的气体渗透性(并且因此影响CPOX反应)的特性例如孔体积(孔径的函数)、孔的主要类型(主要是开放的即网状的还是主要是封闭的即非网状的)、和孔形状(球形的或不规则的)、CPOX反应混合物的体积流速、CPOX温度、背压等。
具体的液体燃料CPOX重整器的期望的机械性能特性将在相当大程度上取决于如如下的这样的因素：用于构造所述CPOX反应器单元的材料的热和机械性质、所述CPOX反应器单元的壁的透气性结构的孔的体积和形态、所述反应器单元的尺度特别是壁厚、和相关因素。
为了使液体燃料CPOX重整器合适地运行，管式CPOX反应器单元的围封气相CPOX反应区的催化活性的壁结构的气体渗透性性质必须例如容许所述气化的液体可重整燃料和在柴油的情况下，其较长链组分例如C12-C14烃自由地进入和扩散通过这样的壁结构，从而不仅与表面CPOX催化剂，而且也与内部的CPOX催化剂(如果存在的话)进行有效接触。应注意，对于气化的可重整燃料具有有限的气体渗透性的CPOX反应器单元壁结构可为传质受限的，从而显著地阻碍所述气化的液体可重整燃料向富含氢气的重整物的CPOX转化。相形之下，合适气体渗透性的催化活性的反应器壁结构促进所述气化的液体可重整燃料的CPOX的转化以及对于期望组成的富含氢气的重整物的选择性。
通过本教导来指引和采用已知的和常规的试验程序，本领域技术人员可容易地构造具有对于所要处理的具体的液体可重整燃料呈现出最优的气体渗透性性质的催化活性的壁结构的CPOX反应器单元。
管式CPOX反应器单元的CPOX反应区的催化活性的壁结构可由其制造的材料为使得这样的壁结构能够在作为CPOX反应的特征的高温和氧化性环境下保持稳定的那些。可使用常规的和其它方式知晓的难熔的金属、难熔的陶瓷、及其组合来构造CPOX反应区的催化活性的壁结构。这些材料的一些例如钙钛矿还可具有对于部分氧化的催化活性并且因此不仅对于CPOX反应区的催化活性的壁结构的制造而言可为有用的，而且可为这样的结构供应CPOX催化剂的部分或者甚至全部。
在一些实施方式中，CPOX反应器单元的至少的CPOX反应区的或者包括CPOX催化剂的壁段可由钙钛矿制成或者可包括钙钛矿。例如，这样的壁段的大于约20％、大于约30％、大于约40％、大于约50％、大于约60％、大于约70％、大于约80％、或大于约90％重量可为钙钛矿。这样的壁段可完全由钙钛矿制成，或者CPOX反应器单元的整个壁可由钙钛矿制成或者可包括此处描述的百分数的钙钛矿。所述壁的至少与CPOX反应区对应的段的材料的余下部分可包括选自如下的至少一种组分：不同于钙钛矿的CPOX催化剂、耐高温粘合剂、陶瓷和金属。
所述钙钛矿可为选自如下的至少一种成员：LaNiO3、LaCoO3、LaCrO3、LaFeO3和LaMnO3。钙钛矿可包括锰酸锶镧、铁酸锶镧、铁酸钴锶镧、锰酸钙镧、铬酸锶镧、镓锰酸锶镧、及其组合。当作为催化剂存在时，所述钙钛矿可为：La1-xCexFe2O3、LaCr1-yRuyO3,La1-xSrxAl1-yRuyO3和La1-xSrxFe2O，包括其组合，其中x和y为范围0.01-0.5的数。另外，在本教导的实践中可使用其它适当地经过渡金属掺杂的钙钛矿。
有用的难熔的金属中有钛、钒、铬、锆、钼、铑、钨、镍、铁等、它们与彼此的和/或与其它金属和/或金属合金等的组合。难熔的陶瓷由于如下而是用于所述催化活性的壁结构的构造的一类材料：与对于该目的也是有用的许多难熔的金属和金属合金相比，它们相对低的成本。可采用已知的和常规的孔形成程序将这样的陶瓷形成为完全可再现的孔类型的管式透气性的结构的比较容易性以及陶瓷的通常高度令人满意的结构/机械性质(包括热膨胀系数和热冲击性能)以及耐化学退化性使得它们是有吸引力的材料。用于构造CPOX反应区(其如前所述，可包括CPOX反应器单元的整个壁结构)的合适的难熔的陶瓷包括，例如，钙钛矿，尖晶石，氧化镁，二氧化铈，稳定化的二氧化铈，二氧化硅，二氧化钛，氧化锆，稳定化的氧化锆例如氧化铝-稳定化的氧化锆、氧化钙-稳定化的氧化锆、二氧化铈-稳定化的氧化锆、氧化镁-稳定化的氧化锆、氧化镧-稳定化的氧化锆和氧化钇-稳定化的氧化锆，氧化锆稳定化的氧化铝，烧绿石，钙铁石，磷酸锆，碳化硅，钇铝石榴石，氧化铝，α-氧化铝，γ-氧化铝，β-氧化铝，硅酸铝，堇青石，MgAl2O4等，其每一种公开于美国专利No.6,402,989和7,070,752(其全部内容引入本文作为参考)中；以及，稀土铝酸盐和稀土镓酸盐，其每一种公开于美国专利No.7,001,867和7,888,278(其全部内容引入本文作为参考)中。
通常，给定设计的CPOX重整器的全部或总的燃料转化本领将是其各个CPOX反应器单元的燃料转化能力之和。相邻CPOX反应器单元之间的最小距离将使得，在所述重整器的操作的稳态模式中，所述反应器单元的温度不超过预定的、或预设的最大值，并且相邻CPOX反应器单元之间的最大距离为那样的距离：超过该距离，在所述液体燃料CPOX重整器的操作的启动模式期间在一个或多个反应器单元内无法引发CPOX反应，或者一个或多个CPOX反应器单元内的温度下降至低于用于所述重整器的操作的稳态模式的预定的、或预设的最小值。相邻CPOX反应器单元之间的最小和最大距离可采用惯常的试验方法针对给定的重整器段设计而容易地确定。
本教导思虑使用任何迄今已知的和常规的CPOX催化剂(包括催化剂体系)、将催化剂引入到多孔基底或担载体特别是CPOX反应器单元的透气性壁内的方法、以及催化剂分布的样式(包括，但不限于，被局限于壁的特定段的催化剂、沿着反应器单元的长度增加和/或从壁的内表面到其外表面降低的催化剂负载量、沿着反应器单元的长度而在组成方面变化的CPOX催化剂、以及类似变型)。因此，例如，使CPOX反应器单元的壁内的催化剂负载量从CPOX反应区的起点到其终点或者终点附近增加就在该区内维持恒定的CPOX反应温度而言可为有帮助的。
可在本文中使用的许多已知的和常规的CPOX催化剂中有被公开例如于如下中的金属、金属合金、金属氧化物、混合金属氧化物、钙钛矿、烧绿石、它们的混合物和组合(包括其中的多个种类)：美国专利No.5,149,156；5,447,705；6,379,586；6,402,989；6,458,334；6,488,907；6,702,960；6,726,853；6,878,667；7,070,752；7,090,826；7,328,691；7,585,810；7,888,278；8,062,800；和8,241,600，其全部内容引入本文作为参考。
虽然许多高度活性的包含贵金属的CPOX催化剂是已知的并且因此在本文中可为有用的，但是由于如下，它们通常比其它已知类型的CPOX催化剂用得少：它们高的成本、它们在高温下烧结并且因此经历催化活性降低的趋向、以及它们被硫中毒的倾向。
钙钛矿催化剂是在本教导中有用的一类CPOX催化剂，因为它们还适合于构造CPOX反应器单元的催化活性的壁结构。钙钛矿催化剂特征在于结构ABX3，其中“A”和“B”为具有非常不同尺寸的阳离子，且“X”为与两种阳离子都结合的阴离子(通常为氧)。合适的钙钛矿CPOX催化剂的实例包括LaNiO3、LaCoO3、LaCrO3、LaFeO3和LaMnO3.
钙钛矿的A部位改性通常影响它们的热稳定性，而B部位改性通常影响它们的催化活性。钙钛矿可针对具体的CPOX反应条件通过在它们的A和/或B部处掺杂而定制改性(tailor-modified)。掺杂导致活性掺杂剂在钙钛矿晶格内的原子水平分散，从而抑制它们的催化性能的退化。钙钛矿还可呈现出在作为CPOX重整的特征的高温下对硫的优异的容忍性。作为CPOX催化剂有用的掺杂的钙钛矿的实例包括La1-xCexFeO3、LaCr1-yRuyO3、La1-xSrxAl1-yRuyO3和La1-xSrxFeO3，其中取决于掺杂剂的溶解度极限和成本，x和y为0.05-0.5例如0.05-0.2的数。
如之前结合图4J讨论的，CPOX反应器单元可包括第一上游区域，所述第一上游区域基本上没有CPOX催化剂并且可从其入口端延伸至包含CPOX催化剂的第二下游区域。所述第二下游区域典型地从所述第一区域的末端延伸至其重整物流出物出口，虽然在所述出口附近的催化剂的量可下降。相对于CPOX反应器单元的整个长度，这些区域的长度可显著变化。因此，例如，第一区域可延伸达CPOX反应器单元的长度的约20％-约60％、例如约30％-约40％或约50％，并且所述第二区域延伸达所述CPOX反应器单元的长度的剩余部分。如结合图4A的CPOX重整器401的描述所解释的，在CPOX重整器401的稳态操作期间，第一区域452保持在与第二区域453(对应于CPOX反应区409)相比明显更低的温度下，从而允许图4A的歧管426的歧管壳428由许多种低成本、可容易模塑的热塑性或热塑性树脂的任意者制造。
CPOX反应器单元408除了图4K中所示的环形截面之外还可采取其它截面构型例如示于图4L和4M中的那些。图4L说明具有交替的凹面-凸面或双叶截面的CPOX反应器单元。具有这样的截面构型的CPOX反应器单元可为尤其有利的，其中它们的出口段将如由Finnerty等在共同待审的、共同转让的美国专利申请公布No.2013/0230787(其全部内容引入本文作为参考用于所有目的)中所公开的SOFC燃料电池组件的和燃料电池装置中那样与类似地配置的管式固体氧化物燃料电池(SOFC)单元接合或者配对。
作为CPOX反应器单元与管式燃料电池单元的直接连接的替代或者与CPOX反应器单元与管式燃料电池单元的直接连接组合，多管式CPOX重整器的两个或更多个CPOX反应器单元的出口可与彼此(以及与CPOX反应器单元的另外的出口)流体连通并且来自所述出口的富含氢气的重整物可在引入到燃料电池中之前组合。例如，来自两个或更多个CPOX反应器单元的富含氢气的重整物流出物可在歧管或类似装置和/或一个或多个导管中组合，然后引入到燃料电池(其可为多管式燃料电池或者单个燃料电池单元)中。因此，本教导的CPOX重整器取决于其最终用途可适合于多种应用，例如向单个或多管式燃料电池单元提供富含氢气的重整物。
图4A的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统400包括以由单独的管式SOFC单元469(分别在图4N和4O中以放大的细节示出了其两实施方式470和471)构成的SOFC堆468为特征的燃料电池段467。如果需要，可将所述管式SOFC单元制成在数量和/或截面构型方面与(如所示的)它们可直接结合的重整器段401的CPOX重整器单元408对应。所描绘的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统还包括用于离开SOFC堆468的废气或尾气的燃烧的催化剂后燃烧器472；用于驱动空气经由歧管474和通道475流动至SOFC单元469的阴极侧以及流动至后燃烧器472以支持在其中的燃烧的离心式鼓风机系统473(与重整器段401的离心式鼓风机系统402如果不是在尺寸和/或容量方面的话也在构造方面相同或类似)；用于分别监测SOFC堆468和后燃烧器472的温度的热电偶476和477；后燃烧器气体点火器478；以及与管式SOFC单元469的阴极和阳极部件电接触的集流体479。
燃料电池段467进一步包括：热传递区480，在集成的重整器-燃料电池系统400的稳态操作期间在热传递区480中热从离开后燃烧器472的热的燃烧气体传递至穿过重整器段401的主导管404的CPOX空气；和燃烧废气端口481。
如图4N中所示，管式SOFC单元470具有总体上伸长的圆柱形构型。SOFC单元470的切掉部分揭示其壁结构由如下构成：产生电子的内部阳极层482、消耗电子的外部阴极层483、和传导离子但是防止电子通过的中间电解质层484。
在操作中，从重整器段401进入SOFC堆468的重整物的氢气以及任何其它可电化学氧化的组分(一种或多种)在管式SOFC单元470的阳极层482内与氧阴离子组合以产生水和/或二氧化碳和电子。在所述阳极层内产生的电迁移通过外部负载并且回到阴极层，在所述阴极层处氧与所述电子组合以提供氧阴离子，所述氧阴离子选择性地穿过电解质层和阳极层。在SOFC燃料电池堆的管式SOFC单元发生的电化学过程在根本上与发生在其它类型/构型的燃料电池、特别是图5A-5D中所示的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统的实施方式的燃料电池段内的那些相同。
如所显示的，管式SOFC单元470的阳极层482的至少一部分可包括或者否则与如下的一种或多种催化剂485接触：其对于重整(例如，CPOX重整、蒸汽重整、和/或自热重整)、对于水煤气变换反应、或者对于催化重整和水煤气变换反应两者是催化活性的。催化剂的提供容许可存在于来自重整器段的重整物中的未消耗的气化的液体燃料、裂化的燃料和/或一氧化碳的利用，从而提供额外的氢气来用于在管式SOFC单元内转化为电力。合适的催化剂包括以上列出的CPOX催化剂。这些催化剂的许多对于蒸汽重整、自热重整和水煤气变换反应也是催化活性的。这样的催化剂遍及在CPOX期间遇到的反应温度(例如，250℃-900℃)的整个范围并且因此在是与管式SOFC单元的阳极部件接触的液体燃料CPOX重整物的典型的高温下的热稳定性使得它们良好地适合用于充当催化剂。由于水(蒸汽)存在于进入所述管式SOFC单元的重整物中并且还作为发生在所述SOFC单元内的电化学反应的副产物产生，因此，采用对于重整反应和水煤气变换反应两者有活性的催化剂是特别有利的。
所选择的催化剂可采用任何合适的常规或者以其它方式知晓的技术例如浸渍、涂覆、成层等而引入所述管式SOFC单元的阳极部件的表面内(例如浸渍在所述管式SOFC单元的阳极部件的表面上)和/或在所述管式SOFC单元的阳极部件的表面上。所述阳极部件的长度的最高达约80％可包含或包括一种或多种催化剂，其中基于所述阳极部件的重量的1-10重量％的金属负载量是通常优选的。
将CPOX反应器单元408和管式SOFC单元469作为如下的单个连续的管式主体提供在教导的范围内：其中根据需要布置所述主体的组成、结构和尺度性质以提供其有区别的重整器和燃料电池段。制造这样的管式重整器-燃料电池主体的特别有利的工艺公开于Finnerty等的共同待审的、共同转让的美国专利申请公布No.2013/0056911以及Finnerty等的共同待审的、共同转让的美国专利申请公布No.2013/0059223中，其全部内容引入本文作为参考用于所有目的。
提供例如根据Finnerty等的共同待审的、共同转让的美国专利申请公布No.2013/0230787(其全部内容引入本文作为参考用于所有目的)的教导的用于管式SOFC堆的集流体部件也在本教导的范围内。如其中所描述的，所述集流体部件以及它们所电连接至的管式SOFC堆是以抵抗在所述堆的操作期间所述集流体部件最终从它们的相关电极脱离或者分离(其出现随着时间流逝往往导致显著的欧姆损耗)的趋向这样的方式设计和布置的。
美国专利申请公布No.2013/0230787中描述的集流体/燃料电池堆组件中采用的管式SOFC单元的一种实施方式具有，对于其至少一部分，如对于图4O的SOFC单元471所显示的总体上双叶截面。当设计本教导的燃料电池段时，采用具有图4O中所示截面的管式SOFC单元和相应地配置的CPOX反应器单元可为有利的。可简化这两种单元的耦接并且可最小化或者减少从管式CPOX反应器单元到和通过所述SOFC单元的气体流动的样式的任何瓦解。
图4P和4Q中更详细地显示的、CPOX液体燃料重整器401的离心式鼓风机系统402和燃料电池段467的离心式鼓风机系统473公开于DeWald等的共同待审的、共同转让的美国专利申请公布No.2012/0328969(其全部内容引入本文作为参考用于所有目的)中。其优点之一是，这些离心式鼓风机系统可在不诉诸于相对高功耗的鼓风机的情况下如其中所解释的具有可比较的空气流量的单级离心式鼓风机(多个)不能提供的、响应于对产物富含氢气的重整物的需求的变化而在引入到导管中的空气的体积方面和/或在它们分别的重整器方面和燃料电池段内被驱动的气体的流速进行快速调节的能力。
单级离心式鼓风机(多个)例如用于为已知的和常规的重整器的操作提供气体流动的那些需要马达每分钟转数(rpm)的整个范围的合适控制以满足波动的气体流量需求。取决于对集成的重整器-燃料电池系统的操作的具体模式的目标气体流量，用于满足重整器段和燃料电池段的要求的鼓风机的最优性能可涉及采用具有以相对高的rpm(例如约20,000rpm和更高)驱动的相对小尺寸的叶轮的鼓风机、或者具有以相对低的rpm(例如，低于约20,000rpm和更通常地，低于约10,000rpm)驱动的相对大尺寸的叶轮的鼓风机。第一种布置，即，具有以相对高的rpm驱动的相对小的叶轮的单级鼓风机需要更强劲和专业化的马达，这必然为了其操作而引起相应更大量的电功率。第二种布置，即，具有以相对低的rpm驱动的相对大的叶轮的单级鼓风机可由于大的叶轮更大的惯性而使得鼓风机输出的控制和微调更困难。
为了防止重整器段和燃料电池段的目标压力和气体流量要求超限(overshoot)，具有相对高惯性叶轮的单级鼓风机在调节所述鼓风机以达到其期望范围的气体压力和流量时必然受到过阻尼。该过阻尼抵消所述叶轮的相对高的惯性的作用将导致所述鼓风机在响应于变化的并且经常是快速变化的气体流量要求方面是缓慢的。具有相对高惯性叶轮的单级离心式鼓风机的该特征性地缓慢的响应可需要更复杂的控制系统以令人满意地响应于在气体流量需求方面的波动。
利用离心式鼓风机系统402和473驱动集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统内的汽提流动可使得所述系统能够受益于如下两者来快速满足目标气体流量和压力要求：低惯性叶轮(由于控制)以及低驱动马达rpm和功率消耗。将互连的一系列鼓风机例如离心式鼓风机系统402和473中的一个或多个鼓风机单元控制成提供目标气体压力和气体流量的主要部分例如目标气体压力和气体流量的约60％-约90％可使得目标气体压力和气体流量的剩余部分能够由所述系统中的一个或多个其它鼓风机单元来提供。将向集成的CPOX重整器-燃料电池系统中提供目标气体流量和压力的任务在至少两个如在两级离心式鼓风机系统402和473中那样的集成的即互连的离心式鼓风机之间分流(分摊)的结果导致与用单级离心式鼓风机单元所可能的相比，以更少的时间和以更高的精度达到这样的流量和压力。另外，功率消耗和噪声水平在离心式鼓风机系统中可为低的，因为鼓风机叶轮无需高的rpm来用于它们的操作。
如图4P和4Q中所示，离心式鼓风机系统402(其描述适用于离心式鼓风机系统473)包括：第一级离心式鼓风机单元486，其通过管道488连接至第二级离心式鼓风机487。第一级鼓风机单元486包括具有轴向入口490和径向出口491的外壳489、设置在外壳489内用于将处于第一压力的环境空气吸入轴向入口490中并且将处于较高的第二压力的空气通过径向出口491排出的叶轮492、和用于驱动叶轮492的电动马达493。第二级鼓风机单元487包括外壳494以及如图4P中的管道488的剖面所示，设置在外壳494内并且通过电动马达496驱动的叶轮495，以及用于接收从第一级鼓风机单元486的出口491排出的气体的轴向入口497。第二级鼓风机单元进一步包括径向出口498和出口气体物流壳499，其排出端如由虚线所示可连接至导管(例如，图4A的液体燃料CPOX重整器段401的主导管404)的一端。
图4P和4Q中的箭头表示通过构成离心式鼓风机系统402的系列鼓风机的各鼓风机单元的径向出口的环境空气的大体方向。如所显示的，例如，在图4P中，通过第一级鼓风机单元486的出口491排出的环境空气物流的轨迹和通过第二级鼓风机单元487的出口498排出的环境空气物流的轨迹不是与它们各自的出口平行，而是与其成相同的角度。通过将管道488的几何结构布置成将通过出口491排出的环境空气物流以所述物流保持近似地平行于所述管道的内壁这样的方式接收，防止或减少否则在所述物流撞击这些壁时将发生的湍流可为可能的。湍流可有利地被最少化或者避免以将作为离心式鼓风机系统中的背压来源的它减少或消除。出于该相同的原因，将气体物流壳499的角度布置成使得其内壁近似地平行于通过第二级鼓风机单元487的出口498排出的环境空气的轨迹可为有利的。相对于其气体物流的轨迹以及气体物流壳的偏斜角度而言管道的内壁的最优几何结构可采用惯常的实验针对给定的离心式鼓风机系统容易地确定。在离心式鼓风机系统402中，管道488的内部或者导向表面以及气体物流壳499的内部或者导向表面可相对于出口491和498以约12°-约20°例如约14°-约18°的角度α倾斜。
作为本教导另外的实施方式，图5A的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统500、图5B的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统520、图5C的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统540和图5D的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统560包括图4A-4H的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统400的大部分元件和特征并且以与图4A-4H的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统400基本上相同的方式操作并且因此将仅在它们与后者的差异的某些的方面进行描述。
在图5A中所示的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统500中，平面型燃料电池段501包括离心式鼓风机系统502，其将空气既引入至所述燃料电池的阴极侧又引入至后燃烧器503以支持废气在其中的燃烧。离心式鼓风机系统504将空气引入到液体燃料CPOX重整器段506的导管505中，所述空气在下游与气化的柴油组合以提供气态CPOX反应混合物。所述气态CPOX反应混合物然后可在CPOX反应器单元507内进行向富含氢气的重整物的转化，所述富含氢气的重整物随后流动至所述燃料电池的阳极(流体)侧。在集成的重整器-燃料电池系统500的操作的稳态模式期间，来自后燃烧器503的热的燃烧废气内包含的热被传递至穿过导管505的空气。在其结构的以及其操作模式中的其它方面中，集成的重整器-燃料电池系统500很像图4A的集成的重整器-燃料电池系统400的。
图5B中所示的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统520由于将各管式CPOX反应器单元523的长度的一部分设置在对应的封闭末端的管式SOFC单元524内而具有其重整器段521和燃料电池段522的尤其紧凑的构型，这样的布置呈现出在所述CPOX反应器单元的外表面和所述SOFC单元的内部或阳极表面之间的气流通道525。从所述CPOX反应器单元流出的富含氢气的重整物进入通道525，在通道525中其接触所述管式SOFC单元的阳极表面。在其它方面中，集成的重整器-燃料电池系统520的结构和操作与图5A的系统500的类似。
图5C中所示的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统540包括耦接至重整器段542的整体式燃料电池段541，其与图4A的系统400的类似。集成的重整器-燃料电池系统540的操作与图5A的系统500的类似，但是没有后者的后燃烧器热回收功能。
图5D中所示的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统560包括PEM型燃料电池段561和重整器段562，其中将在重整器段中制造的富含氢气的重整物的一氧化碳含量通过一氧化碳减少用或类似装置563减少至有益于所述燃料电池的可靠操作的水平例如减少至低到足以避免PEM催化剂的任何可感知的中毒的水平。在其它方面中，集成的重整器-燃料电池系统560的操作与图4A的系统400的类似。
相比于气态可重整燃料例如甲烷、丙烷、丁烷、天然气、石油气等，液体燃料例如柴油、喷气发动机燃料和其它流出物是CPOX的产物重整物的较低效率的来源，其通常以更大的放热性经历CPOX。用于冷却本教导的液体燃料CPOX重整器的CPOX反应器单元的手段虽然是任选的，但是在提供所述液体燃料CPOX重整器的进一步热管理和控制方面可为有用的。为了提供这样的进一步程度的重整器控制，CPOX重整器600和650(分别地，图6A和6B的)包括用于将它们的CPOX反应器单元冷却至在预设范围的温度例如约750℃-约950℃内的热交换器。
如图6A中所示，CPOX重整器600包括用于将冷却剂物流例如处于环境温度的空气引导向CPOX反应器单元603的下部段602的暴露的外表面的离心式鼓风机601。可使用用于提供冷却剂物流的任何其它合适的装置例如风扇、叶轮等代替离心式鼓风机。
在图6B的CPOX重整器650中，热传导组件包括不同地配置和布置的热传导构件651。热传导构件可例如作为由具有合适地高的热导率的材料(例如金属(特别是铜和铜合金)、碳、陶瓷和复合材料等)的材料制造的棒、板、管等提供。热传导构件可将辐射热(例如，从室653内的CPOX反应器单元652的暴露的外表面辐射的热)传导至同样由呈现高的热导率的材料例如铜制造、在热辐射构件655(例如所显示的散热片系列)中终止的热传导构件654。离心式鼓风机单元656将冷却剂物流例如处于环境温度的空气引导向带有多个散热片的热辐射构件655以耗散其热。
图6A和6B中所示的室653可包含可作为如本文中讨论的氢气阻挡物的加压流体例如加压气体。室653可为气密室。如所描绘的，室653通常设置成：在所述室内包括CPOX反应器单元652各自的CPOX反应区(例如，透气性壁的包括CPOX催化剂的段)；以及包括主导管、点火器和热电偶(未标记)。如所显示的，虽然所述室包括CPOX反应区的大部分，但是所述室的一个或多个壁可充当氢气阻挡物，其中所述CPOX反应器单元(例如，如所示的那样在所述室的内部的上方和下方)横穿或者延伸通过所述壁。加压流体导管例如加压气体导管(未示出)可提供所述室的内部和加压或压缩流体例如压缩空气的来源之间的可操作的流体连通。可使用合适的阀和压力传感器组件控制所述室的加压以提供充足的流体压力用于足够的氢气阻挡物。
图7A呈现了展现气化的柴油燃料-空气CPOX反应混合物的氧(O)对碳(C)摩尔比和CPOX反应温度之间的关系的图形数据。如该数据显示，当CPOX反应混合物的O对C摩尔比逐渐降低时，即，当将反应混合物从相对贫碳的反应混合物调节为相对富碳的反应混合物时，CPOX反应温度下降。这些数据对于根据本教导的液体燃料CPOX重整器的最优化操作有着若干暗示。
为了促进CPOX催化剂的快速加热以及因此，气相CPOX反应的开始，在重整器的操作的启动模式期间可使用具有较高的O对C摩尔比的气态CPOX反应混合物(即，贫燃料的反应混合物)。与贫燃料的CPOX反应混合物相关的较高的操作温度可促进CPOX催化剂温度的较快速的升高以及减少的到稳态操作的时间。另外，贫燃料比率倾向于帮助在CPOX催化剂已经达到其最优温度并且变成充分活化之前抑制焦炭形成。一旦CPOX催化剂已经达到约650℃和更高的温度，就可随着增加燃料流量而降低O对C摩尔比。O对C摩尔比降低使催化剂温度下降并且可使得能够处理更多的燃料，而不失去CPOX反应器单元的并且进而，燃料气化器单元的热控制。对于关停操作可采取相反的动作，即，在维持的O对C摩尔比下降低燃料流量。随着CPOX反应器单元的CPOX反应区的温度开始接近或者下降至低于导致焦炭形成的温度例如低于约650℃，可提高O对C摩尔比以防止或者最少化随着CPOX催化剂减活而结焦。典型地，当CPOX反应混合物的温度下降至低于约500℃时，可将CPOX重整器关停。在燃料流已经停止之后，可使包含氧气的气体的流继续最高达约15-20秒左右。这样的关停程序可容许可包含于导管或者在燃料控制阀和将燃料引入到导管中的场所之间的燃料管线段内的燃料的气化和从重整器除去。该控制特性可被多种重整器部件(包括在具体重整器设计中使用的特定的气化器系统和控制器单元部件)所影响。
在理解改变O对C摩尔比可导致重整物的品质和/或组成的变化的情况下，可在操作期间控制燃料-空气CPOX反应混合物的O对C摩尔比以定制其输出热条件。当CPOX温度增加至高于约650℃时，存在从贫燃料偏移到富燃料的O对C摩尔比范围。不同的CPOX催化剂可影响操作窗口和CPOX温度。另外，不同的燃料(气态或液态)可改变CPOX温度，这取决于重整反应的效率。
图7B呈现显示去往根据本教导的集成的CPOX重整器-燃料电池系统的去往重整器段的柴油燃料流量(mL/分钟)和来自所述集成系统的燃料电池段的电流输出(安培)的关系的图形数据。
本领域技术人员在考虑本文中所述的集成的液体燃料CPOX重整器-燃料电池系统的多种实施方式以及其操作原理的情况下通过采用惯常的实验程序可根据本教导容易地优化期望的液体可重整燃料转化和电功率输出本领、结构特性、和机械性质的具体的集成的CPOX重整器-燃料电池系统的设计。
本教导涵盖以其它具体形式的实施方式而不背离其精神或本质特性。因此，前述实施方式在所有方面均应被认为是说明性的而不是对本文中描述的教导进行限制。本发明的范围因此由所附权利要求而不是前述描述所指示，并且进入到权利要求的等同的含义和范围内的所有变化都意图被包含在其中。
权利要求书(按照条约第19条的修改)
1.液体燃料CPOX重整器，其包括：
隔开的CPOX反应器单元的阵列，各CPOX反应器单元包括具有拥有内表面和外表面的透气性壁的伸长管，所述透气性壁围封开放的气流通道并且限定所述CPOX反应器单元的入口和出口，
其中CPOX反应器单元至少与所述阵列中的相邻CPOX反应器单元热连通，和
所述透气性壁的至少一段包括CPOX催化剂；
与所述CPOX反应器单元的入口流体连通的气化器；
与至少一个CPOX反应器单元的透气性壁的包括CPOX催化剂的至少一段热连通的点火器；
包括阳极、阴极、和设置在其间的电解质的燃料电池单元，其中所述阳极与所述CPOX反应器单元的出口流体连通并且所述阴极与包含氧气的气体流体连通；和
与所述燃料电池单元的阳极和阴极电耦接的集流体。
2.权利要求1的液体燃料CPOX重整器，其中氢气阻挡物与CPOX反应器单元的至少所述包含CPOX催化剂的壁段的外表面结合。
3.权利要求1或2的液体燃料CPOX重整器，其中相邻CPOX反应器单元之间的最大距离为那样的距离：超过该距离，无法通过来自运行着的CPOX反应器单元中的CPOX反应的热在相邻CPOX反应器单元中引发CPOX反应和/或在操作的稳态模式期间，所述隔开的CPOX反应器单元的阵列的温度下降至低于预定的最低阵列温度；并且相邻CPOX反应器单元之间的最小距离为那样的距离：低于该距离，CPOX反应器单元的出口处的温度大于预定的最高温度。
4.权利要求1-3任一项的液体燃料CPOX重整器，其中所述CPOX催化剂设置在所述CPOX反应器单元的壁内；设置在所述CPOX反应器单元的壁的内表面上；部分地或者完全地形成所述CPOX反应器单元的壁的结构；或其组合。
5.权利要求1-4任一项的液体燃料CPOX重整器，其包括与所述气化器流体连通的包含氧气的气体的第一来源以及与在所述气化器的下游的混合区流体连通的包含氧气的气体的第二来源。
6.权利要求1-5任一项的液体燃料CPOX重整器，其包括具有分支导管的包含氧气的气体导管，所述包含氧气的气体导管提供包含氧气的气体的来源和所述气化器之间的流体连通并且所述分支导管提供所述包含氧气的气体的来源和在所述气化器的下游的混合区之间的流体连通，其中所述包含氧气的气体导管和所述分支导管将来自所述包含氧气的气体的来源的包含氧气的气体的输送分割为去往所述气化器和在所述气化器的下游的所述混合区。
7.权利要求1-6任一项的液体燃料CPOX重整器，其包括：
包括包含氧气的气体入口和位于所述气化器的出口的下游的气态CPOX反应混合物出口的导管，其中所述导管提供所述包含氧气的气体入口和所述气态CPOX反应混合物出口之间的流体连通，并且所述气态CPOX反应混合物出口与所述CPOX反应器单元的入口流体连通；
与所述导管的所述包含氧气的气体入口流体连通的用于气态可重整燃料的入口；和
在所述气态可重整燃料入口和所述包含氧气的气体入口的下游且在所述气化器的出口的上游的包含CPOX催化剂的段。
8.权利要求1-7任一项的液体燃料CPOX重整器，其中所述气化器包括或者为燃料撒布器。
9.采用权利要求1的液体燃料CPOX重整器将液体可重整燃料CPOX重整为富含氢气的重整物的方法，所述方法包括：
将包括气化的液体可重整燃料的气态CPOX反应混合物引入到CPOX反应器单元的入口中；
在至少一个CPOX反应器单元中引发所述气态CPOX反应混合物的催化部分氧化以开始富含氢气的重整物的制造；和
维持所述至少一个CPOX反应器单元中的气态CPOX反应混合物的催化部分氧化，其中所述至少一个CPOX反应器单元的透气性的包含CPOX催化剂的壁段容许气态CPOX反应混合物在其中扩散和产物富含氢气的重整物从其扩散。
10.权利要求9的方法，其中氢气阻挡物与CPOX反应器单元的至少所述包含CPOX催化剂的壁段的外表面结合。
11.权利要求9或10的方法，其中引发催化部分氧化包括：
在一个CPOX反应器单元中引发CPOX反应；和
将来自所述CPOX反应的热传递至相邻CPOX反应器单元以在其中引发CPOX反应。
12.权利要求9-11任一项的方法，其中在所述气化器的下游且在CPOX反应器单元的入口的上游，将包含氧气的气体引入到所述气态CPOX反应混合物中。
13.权利要求9-12任一项的方法，其中引发CPOX包括引发超过单个点火器以在所述CPOX反应器单元的每一个中引发气态CPOX反应混合物的CPOX，
其中点火器的数量小于CPOX反应器单元的数量。
14.权利要求9-13任一项的方法，其包括：
在所述气化器的出口的上游将所述包含氧气的气体的物流和/或所述经加热的包含氧气的气体的物流用设置在所述导管中和/或与所述导管热连通的热调节组件加热和/或冷却。
15.采用权利要求7的液体燃料CPOX重整器将气态可重整燃料CPOX重整为富含氢气的重整物的方法，所述方法包括：
将包括气态可重整燃料的气态CPOX反应混合物在所述包含CPOX催化剂的段的上游引入到所述导管中；
在至少一个CPOX反应器单元中引发所述包括气态可重整燃料的气态CPOX反应混合物的催化部分氧化以开始富含氢气的重整物的制造；和
维持所述包括气态可重整燃料的气态CPOX反应混合物的催化部分氧化。
16.权利要求15的方法，其是在相同CPOX重整器中的液体可重整燃料的CPOX重整之前、与其并发地、或者之后进行的。
17.权利要求9-16任一项的方法，其中在燃料电池单元内将所述富含氢气的重整物转化为电力包括：
使所述富含氢气的重整物与固体氧化物燃料电池的阳极接触；和
使包含氧气的气体与所述燃料电池的阴极接触。

Claims (36)

1.集成的液体燃料CPOX重整器和燃料电池系统，所述集成系统包括：
隔开的CPOX反应器单元的阵列，各CPOX反应器单元包括具有拥有内表面和外表面的透气性壁的伸长管，所述透气性壁围封开放的气流通道并且限定所述CPOX反应器单元的入口和出口，
其中CPOX反应器单元至少与所述阵列中的相邻CPOX反应器单元热连通，
所述透气性壁的至少一段包括CPOX催化剂，和
与所述CPOX反应器单元的至少所述包含CPOX催化剂的壁段的外表面结合的氢气阻挡物；
与所述CPOX反应器单元的入口流体连通的气化器；
与至少一个CPOX反应器单元的透气性壁的包括CPOX催化剂的至少一段热连通的点火器；
包括阳极、阴极、和设置在其间的电解质的燃料电池单元，其中所述阳极与所述CPOX反应器单元的出口流体连通并且所述阴极与包含氧气的气体流体连通；和
与所述燃料电池单元的阳极和阴极电耦接的集流体。
2.权利要求1的集成系统，其中相邻CPOX反应器单元之间的最大距离为那样的距离：超过该距离，无法通过来自运行着的CPOX反应器单元中的CPOX反应的热在相邻CPOX反应器单元中引发CPOX反应和/或在操作的稳态模式期间，所述隔开的CPOX反应器单元的阵列的温度下降至低于预定的最低阵列温度；并且相邻CPOX反应器单元之间的最小距离为那样的距离：低于该距离，CPOX反应器单元的出口处的温度大于预定的最高温度。
3.权利要求2的集成系统，其中所述预定的最高温度为与CPOX反应器单元的出口热和流体连通的燃料电池堆的入口能忍受的温度。
4.权利要求2或3的集成系统，其中所述预定的最高温度为约900℃。
5.权利要求2-4任一项的集成系统，其中所述预定的最低阵列温度为约600℃。
6.权利要求1-5任一项的集成系统，其包括与所述气化器流体连通的液体可重整燃料的来源。
7.权利要求1-6任一项的集成系统，包括超过一个点火器，其中各点火器安置成与至少一个CPOX反应器单元的透气性壁的包括CPOX催化剂的至少一段热连通。
8.权利要求1-7任一项的集成系统，其中所述CPOX催化剂设置在所述CPOX反应器单元的透气性壁内；设置在所述CPOX反应器单元的透气性壁的内表面上；部分地或者完全地形成所述CPOX反应器单元的透气性壁的结构；及其组合。
9.权利要求1-8任一项的集成系统，其中所述氢气阻挡物包括加压气体。
10.权利要求1-9任一项的集成系统，其包括包含氧气的气体的来源，其中所述包含氧气的气体的来源与所述气化器流体连通并且与在所述气化器的下游的混合区流体连通。
11.权利要求10的集成系统，其包括与所述气化器流体连通的包含氧气的气体的第一来源以及与在所述气化器的下游的混合区流体连通的包含氧气的气体的第二来源。
12.权利要求1-11任一项的集成系统，其包括具有分支导管的包含氧气的气体导管，所述包含氧气的气体导管提供包含氧气的气体的来源和所述气化器之间的流体连通并且所述分支导管提供所述包含氧气的气体的来源和在所述气化器的下游的混合区之间的流体连通，其中所述包含氧气的气体导管和所述分支导管将来自所述包含氧气的气体的来源的包含氧气的气体的输送分割为去往所述气化器和在所述气化器的下游的所述混合区。
13.权利要求1-12任一项的集成系统，其包括：
包括包含氧气的气体入口和位于所述气化器的出口的下游的气态CPOX反应混合物出口的导管，其中所述导管提供所述包含氧气的气体入口和所述气态CPOX反应混合物出口之间的流体连通，并且所述气态CPOX反应混合物出口与所述CPOX反应器单元的入口流体连通；
包括电加热器的第一热源，所述第一热源设置在所述导管中的在所述包含氧气的气体入口的下游且在所述气化器的出口的上游的位置处；和
包括来自所述液体燃料CPOX重整器和/或所述燃料电池单元的放热热的第二热源，所述第二热源与所述导管热连通并且处于在所述第一热源的下游且在所述气化器的出口的上游或者与所述气化器的出口重合的位置处；
其中所述气化器的出口与所述导管流体连通。
14.权利要求13的集成系统，其中所述气化器设置在所述导管中。
15.权利要求13或14的集成系统，其包括第三热源，所述第三热源包括电加热器并且设置在所述导管中的在所述第一热源的下游且在所述气化器的出口的上游的位置处。
16.权利要求13或14的集成系统，其包括热调节组件，所述热调节组件包括加热器和冷却器，所述加热器和/或所述冷却器设置在所述导管中和/或与所述导管于在所述第一热源的下游且在所述气化器的出口的上游的位置处热连通。
17.权利要求13-16任一项的集成系统，其中所述导管包括用于气态可重整燃料的入口、以及在所述气态可重整燃料入口和所述包含氧气的气体入口的下游且在所述气化器的出口的上游的包含CPOX催化剂的段。
18.权利要求13-17任一项的集成系统，其中所述气化器包括液体可重整燃料入口，并且所述液体燃料CPOX重整器包括控制器，所述控制器与如下可操作地连通：位于所述导管中在所述气化器的出口处或下游的热电偶、位于所述导管中在所述气化器的出口的上游的热电偶、位于所述导管中在所述气化器的上游的包含氧气的气体流量计、位于所述气化器处或上游并且与液体可重整燃料的来源流体连通的液体可重整燃料流量计、包含氧气的气体的来源、液体可重整燃料的来源、所述第一热源、所述第二热源和当存在时的第三热源和/或热调节组件。
19.权利要求1-18任一项的集成系统，其中所述气化器包括或者为燃料撒布器。
20.权利要求1-19任一项的集成系统，其中所述燃料电池单元为多管式固体氧化物燃料电池。
21.权利要求1-20任一项的集成系统，其中燃料电池单元的阳极与CPOX反应器单元的出口经由导管流体连通并且燃料电池单元的阴极与包含氧气的气体经由另外的导管流体连通。
22.权利要求1-21任一项的集成系统，其中CPOX反应器单元的出口直接连接至所述燃料电池单元的入口，其中所述燃料电池单元的入口与所述燃料电池单元的阳极流体连通。
23.将液体可重整燃料CPOX重整为富含氢气的重整物并且将富含氢气的重整物电化学转化为电力的方法，所述方法包括：
将包括气化的液体可重整燃料的气态CPOX反应混合物引入到CPOX反应器单元的入口中，其中所述CPOX反应器单元形成隔开的CPOX反应器单元的阵列，各CPOX反应器单元包括具有拥有内表面和外表面的壁的伸长管，所述壁围封开放的气流通道并且限定所述CPOX反应器单元的入口和出口，
其中CPOX反应器单元至少与所述阵列中的相邻CPOX反应器单元热连通，
所述壁的至少一段包括CPOX催化剂，
所述包含CPOX催化剂的壁段是透气性的以容许气态CPOX反应混合物在其中扩散和产物富含氢气的重整物从其扩散，和
与CPOX反应器单元的至少所述包含CPOX催化剂的壁段的外表面结合的氢气阻挡物；
在至少一个CPOX反应器单元中引发所述气态CPOX反应混合物的催化部分氧化以开始富含氢气的重整物的制造；
维持所述阵列的所述CPOX反应器单元中的气态CPOX反应混合物的催化部分氧化以制造富含氢气的重整物；和
在燃料电池单元内将所述富含氢气的重整物转化为电力。
24.权利要求23的方法，其中相邻CPOX反应器单元之间的最大距离为那样的距离：超过该距离，无法通过来自运行着的CPOX反应器单元中的CPOX反应的热在相邻CPOX反应器单元中引发CPOX反应和/或在操作的稳态模式期间，CPOX反应器单元的温度下降至低于预定的最低阵列温度；并且相邻CPOX反应器单元之间的最小距离为那样的距离：低于该距离，CPOX反应器单元的出口处的温度大于预定的最高温度。
25.权利要求23或24的方法，其中引发催化部分氧化包括：
在一个CPOX反应器单元中引发CPOX反应；
将来自所述CPOX反应的热传递至相邻CPOX反应器单元以在其中引发CPOX反应；和
使热的传递重复以在所述阵列的CPOX反应器的每一个中引发CPOX反应。
26.权利要求23-25任一项的方法，其中引发催化部分氧化包括引发超过单个点火器以在所述CPOX反应器单元的每一个中引发气态CPOX反应混合物的催化部分氧化。
27.权利要求23-26任一项的方法，其中维持气态CPOX反应混合物的催化部分氧化包括在所述CPOX反应器单元之间传递热以维持预定的最低阵列温度。
28.权利要求27的方法，其中所述预定的最低阵列温度是跨越所述CPOX反应器单元的阵列基本上均匀的。
29.权利要求23-28任一项的方法，其包括：
将包含氧气的气体和气化的液体可重整燃料混合以提供具有氧(O):碳(C)比的气态CPOX反应混合物；和
将另外的包含氧气的气体与所述气态CPOX反应混合物混合以提高所述气态CPOX反应混合物的O:C比，之后将所述具有提高的O:C比的气态CPOX反应混合物引入到所述CPOX反应器单元的入口中。
30.权利要求29的方法，其中将包含氧气的气体和气化的液体可重整燃料混合在气化器中、与气化器重合地或者在气化器的下游发生，并且将所述气化器加热至其操作温度所需要的热的量小于在没有将另外的包含氧气的气体与气态CPOX反应混合物混合的步骤的情况下所需要的热的量，并且所述方法将具有提高的O:C比的气态CPOX反应混合物提供至所述CPOX反应器单元的入口。
31.权利要求23-30任一项的方法，其中引入气态CPOX反应混合物包括：
将包含氧气的气体引入到用于朝着CPOX重整器单元的入口发送流体的导管中；
将所述包含氧气的气体的物流用设置在所述导管中的包括电加热器的第一热源加热以提供经加热的包含氧气的气体的物流；和
在气化器中、贯穿气化器、在气化器处、或者晚于气化器，将液体可重整燃料引入到所述经加热的包含氧气的气体的物流中以提供所述气态CPOX反应混合物。
32.权利要求31的方法，其包括：
将所述包含氧气的气体的物流和/或所述经加热的包含氧气的气体的物流用第二热源加热，所述第二热源与所述导管热连通并且包括来自所述CPOX反应器单元和/或所述燃料电池单元的放热热。
33.权利要求31或32的方法，其包括：
在所述气化器的出口的上游将所述包含氧气的气体的物流和/或所述经加热的包含氧气的气体的物流用设置在所述导管中或者与所述导管热连通的热调节组件加热和/或冷却。
34.权利要求33的方法，其包括：
停止用所述第一热源对所述包含氧气的气体的物流进行加热；和
减少或停止用所述热调节组件对所述包含氧气的气体的物流和/或所述经加热的包含氧气的气体的物流进行加热。
35.权利要求31-34任一项的方法，其包括：
监测所述经加热的包含氧气的气体的物流的流速、液体可重整燃料的流速、所述气化器的温度、经加热的包含氧气的气体的物流的温度和所述液体可重整燃料的温度；和
响应于来自所述监测的反馈而控制所述液体可重整燃料的气化。
36.权利要求23-35任一项的方法，其中在燃料电池单元内将所述富含氢气的重整物转化为电力包括：
使所述富含氢气的重整物与所述燃料电池单元的阳极接触；和
使包含氧气的气体与所述燃料电池单元的阴极接触。
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