CN101023024A - 液态烃质燃料的催化部分氧化方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种液态烃质燃料的催化部分氧化方法，其包括如下步骤：(a)使烃质燃料与第一量的分子氧混合，以形成包含燃料和分子氧的第一混合物；(b)通过点燃第一混合物而使所述燃料蒸发；(c)将蒸发后的燃料与第二量的分子氧混合，以形成包含燃料和分子氧的第二混合物；和(d)使第二混合物与部分氧化催化剂接触，以转化成至少包含氢气的产品气体，该方法中总的氧－碳比为0.3－0.8，并且第一混合物中的氧－碳比为0.01－0.4。

Description

液态烃质燃料的催化部分氧化方法
技术领域
本发明提供一种液态烃质燃料、特别是柴油燃料的催化部分氧化方法。
背景技术
烃质燃料的催化部分氧化在本领域中是公知的，并且为由下式表示的放热反应：
CnH2n+2+n/2O2→nCO+(n+1)H2    (1)
有大量关于烃的催化部分氧化的催化剂和工艺条件的文献。例如，可以参考WO 01/046069、US 6,702,960、EP 1341602和US 6,572,787。
例如，应用这些方法产生燃料气体，通常为氢气或富氢混合物，用于燃料电池如固体氧化物燃料电池(SOFC)或质子交换膜(PEM)燃料电池。
另外，对柴油发动机来说，在线操作的汽车燃料如柴油燃料的催化部分氧化被认为是成功实施NOx减排技术的一个选择。如在Kaspar，J.、Fornasiero，P.、Hickey，N.的″Automotive catalyticconverter：current status and some perspectives″，CatalysisToday 77，2003，419-449中所讨论的，所谓的NOx贮存/还原(NSR)或NOx吸附器技术的连续操作需要合适的还原剂。实验研究已经证明，原则上即使部分转化的废气和燃料的混合物也可以实施还原。但当应用氢，例如通过催化部分氧化而产生的氢时，预期整个系统的效率是相当高的。
为了开始和建立催化部分氧化并获得最完全的燃料转化，在与部分氧化催化剂接触前必须将燃料蒸发，并且必须预热燃料/氧气的混合物。这意味着特别是对具有较高沸点的烃如柴油燃料来说，在催化区的入口原料的优选预热是最高400℃。在这些条件下，并且特别是在如加热器的热表面处，沸点较高的烃倾向于形成碳质残渣，从而造成结垢。
具体地，在NOx减排应用的情况下，在正常的发动机操作过程中，含分子氧的气体的主要供应温度可以低至100℃，或者当发动机刚启动时在系统加热的过程中其甚至为环境温度。通过电加热器来实现原料的所需预热需要相当大的加热器能力，从而造成系统的重量和体积较大，总的电能消耗增加。
对所谓的冷焰的实验研究已经证明通过在实际的部分氧化反应区上游的混合器内进行原料的放热预转化，可以在不用任何电加热器的情况下实施原料的预热和燃料的蒸发，参见Hartman，L.等的″Designand Test of a Partial Oxidation(POX)Process for Fuel CellApplications using Liquid Fuels″，Second European Conferenceon small Burner and Heating Technology (ECSBT 2)，Volume II，411-418，Stuttgart，March 16-17，2000。但为了引发冷焰，氧化气体(通常为空气)的温度通常需要用电预热增加至最高达350℃。一旦冷焰已经被引发，就可以减少空气的预热，其中即时混合温度升至通常高达480℃时表明冷焰已经被引发。
在US 2003/0233789中公开了一种快速启动的催化重整器。在启动时，为了预热催化剂(燃烧模式)，使贫燃料/空气(即接近化学计量比)的混合物点火而产生热。当催化剂被充分预热时，调节空气与燃料的比，以提供被重整(重整模式)的富燃料/空气混合物。在按重整模式操作的过程中，通过在混合室内将燃料喷雾在反应器的热外表面上而使燃料蒸发。替代地，在与燃料混合前，通过在混合室内使空气与反应器的热外表面接触而使其预热。热空气造成燃料蒸发。US2003/0233789的方法的缺点在于这种双重模式操作需要在燃烧和重整模式间进行切换。
在US 2004/0144030中公开了一种操作部分氧化燃料重整器的方法。在US 2004/0144030的方法中，使具有第一空气-燃料比的第一空气/燃料混合物点火，以产生火焰。使具有第二空气-燃料比的第二空气/燃料混合物进一步与火焰接触，以产生重整气体。
US 2004/0144030的方法的缺点在于需要形成并向重整器中加入两种独立的空气/燃料混合物。
发明内容
本发明的目的是提供一种改进的液态烃质燃料的催化部分氧化方法。为此目的，在催化转化燃料前，使烃质燃料与第一量的分子氧反应，以产生足够的热来蒸发燃料。
因此，本发明提供一种液态烃质燃料的催化部分氧化方法，其包括如下步骤：a)使烃质燃料与第一量的分子氧混合，以形成包含燃料和分子氧的第一混合物；b)通过点燃第一混合物而使所述燃料蒸发；c)将蒸发后的燃料与第二量的分子氧混合，以形成包含燃料和分子氧的第二混合物；和d)使第二混合物与部分氧化催化剂接触，以转化成至少包含氢气的产品气体，其中所述方法中总的氧-碳比为0.3-0.8，并且第一混合物中的氧-碳比为0.01-0.4。
本发明方法的一个优点是在与部分氧化催化剂接触前，将燃料蒸发并预热至300-500℃的温度，从而燃料本身就可以产生所需的热。因而即使入口气体具有相对较低的温度如200℃或甚至为环境温度(通常为20℃)时，也不需要独立的大体积加热器装置。即使当燃料和分子氧的供应温度低至环境温度、分子氧的供应发生波动如应用柴油废气作分子氧源、以及燃料的供应发生波动时，也可以引发并持续保持燃料与第一量的分子氧的反应。
进一步的优点是促进相对好确定且能量有效的操作，并且可以减少碳质燃料残渣的形成。
另外一个优点是不需要在操作模式间进行切换。
还有一个优点是所有燃料均与第一混合物一起加入。不再需要多个燃料供应设施。
附图说明
图1示意性给出了适合于本发明方法的燃料处理器。
具体实施方式
本发明方法是液态烃质燃料的催化部分氧化方法。液体燃料与第一量的分子氧(O2)混合，以形成包含燃料和分子氧的第一混合物(步骤(a))。然后点燃第一混合物，导致燃料与分子氧的放热反应(步骤(b))。放热反应产生的热使混合物中的燃料蒸发。
蒸发后的燃料与第二量的分子氧混合，从而形成包含燃料和分子氧的第二混合物(步骤(c))。该第二混合物与部分氧化催化剂接触，以转化成至少包含氢气的产品气体(步骤(d))。
优选在步骤(b)中仅产生蒸发燃料所需要的热。因此，在第一混合物中，氧-碳比为0.01-0.4，优选为0.01-0.15，更优选为0.02-0.10。在这里所指的氧-碳比是与燃料混合的氧分子与燃料中碳原子的比。
总氧-碳比的范围为0.3-0.8，优选为0.40-0.75，更优选为0.45-0.65。在这里所指的总氧-碳比是指在步骤(a)和(c)中与燃料混合的氧分子与燃料中碳原子的比。
很清楚，在第一混合物中氧-碳比不能超过总氧-碳比。优选地，第一混合物中的氧-碳比不能超过总氧-碳比的50％。因此，优选第一混合物中包含不超过在步骤(a)和(c)中与燃料混合的分子氧总量的一半。
烃质燃料为液体燃料。在这里所指的液体燃料是在20℃和常压下为液体的燃料。优选地，所述液体燃料的终沸点高达400℃，更优选为250-400℃。适用于本发明方法的合适燃料的例子有汽油、石脑油、生物柴油或柴油燃料，优选为柴油燃料。柴油燃料通常包含至少90％(v/v)的烃，其碳数范围为C10-C28，优选为C12-C24，更优选为C12-C15。
分子氧可以包括在本领域中已知的任何合适的含氧分子的气体中。优选地，在步骤(a)和(b)中与燃料混合的分子氧独立地包括在空气、柴油废气或其混合物中。在这里所指的柴油废气是指以柴油燃料运行的内燃机所产生的废气。
含分子氧的气体可以包含水。将会理解，根据温度，水以液态或者气态存在。总的水-碳比优选为高于0.0至3.0，更优选为高于0.0至1.5，甚至更优选为高于0.0至1.0。在这里所指的总水-碳比指与燃料混合的水分子与燃料中的碳原子的比。通常含分子氧的气体如柴油废气已经包含有水。
本发明的方法特别适合于使步骤(c)中的燃料与温度高达400℃的分子氧混合。在这种情况下，分子氧中所包含的热不足以使燃料蒸发。优选在步骤(c)中与燃料混合的所述分子氧量具有从环境温度至400℃的温度，更优选为200-400℃。
优选在本发明方法的步骤(a)中，燃料与分子氧在喷嘴中混合，从而形成第一混合物的喷雾形式。这种喷雾是有利的，这是由于在喷雾中包含的燃料液滴高的表面积加速了燃料的蒸发。例如，合适的喷嘴为空气辅助喷嘴。空气辅助喷嘴优选包含配有脉宽调制燃料喷射器和脉宽调制空气喷射器的燃料轨道组件。喷嘴的分子氧供应压力优选为约5或6bar，和/或喷嘴的燃料轨道组件的燃料供应压力为9-15bar。
第一混合物在步骤(b)中可以应用本领域中已知的任何合适的点火器进行点火。第一混合物优选应用放置在混合物流路中的火花塞进行点火。合适的火花塞通常在电压为9-13伏下操作，所述电压足以使喷雾点火，并使部分燃料与氧反应。
本发明方法的步骤(d)中应用的部分氧化催化剂可以是适合于进行催化部分氧化的任何催化剂。这种催化剂在本领域中是已知的，并且通常包括一种或多种选自元素周期表的第VIII族的金属作为催化剂载体上的催化活性物质。
合适的催化剂载体材料在本领域中是公知的，并且包括难熔氧化物如二氧化硅、氧化铝、二氧化钛、氧化锆及其混合物和金属。优选的难熔氧化物为氧化锆基的物质，更优选包含至少70wt％的氧化锆，例如选自已知形式的(部分)稳定的氧化锆或基本上为纯态的氧化锆。最优选的氧化锆基物质包括被Mg、Ca、Al、Y、La或Ce的一种或多种氧化物稳定或部分稳定的氧化锆。优选的金属为合金，更优选的合金包含铁、铬和铝，例如铁铬合金(fecralloy)类材料。
催化活性材料优选包括一种或多种第VIII族贵金属，更优选为铑、铱、钯和/或铂，甚至更优选为铑和/或铱。以催化剂的总重量为基准，催化剂通常包含浓度为0.02-10wt％的催化活性金属，优选为0.1-5wt％。催化剂可以进一步包括选自Al、Mg、Zr、Ti、La、Hf、Si、Ba和Ce的性能增强的无机金属阳离子，其以密切相连的形式载带在催化活性金属上或与其一起存在，其优选为锆阳离子。
第二混合物优选以20,000-10,000,000 N1/1/h(每升催化剂每小时气体进料混合物的标准升数)的气体小时空速为与催化剂接触，优选为50,000-2,000,000 N1/1/h。这里所指的标准升是指标准温度和压力条件即0℃和1atm下的升数。
第二混合物优选在压力高达100bar(绝压)下与催化剂接触，优选为1-50bar(绝压)，更优选为1-10bar(绝压)。
本发明并不局限于上述实施方案，并且可以在权利要求的范围内以多种方式进行改变。例如，本发明得到的产品气体可以进料至用于硫化氢的吸收器中，或者进行一个或多个水-气变换转化反应，例如低温或高温水气变换，然后进行优先氧化，以减少燃料气体中的一氧化碳，从而产生适用于燃料电池的产品气体。
附图详细说明
图1示意性给出了适用于本发明方法的燃料处理器。所述燃料处理器1包括由三个通过各自的法兰栓接在一起的部分3、4、5组成的罩2。最上游部分3基本上是一个混合器，其包括空气辅助燃料喷嘴6和沿径向延伸的入口7。混合器3还包括两个同轴圆筒8和9，其通过螺栓12和档板13确定了安装在混合器3内的主流道10(最内侧的圆筒内)以及环形通道11(圆筒8和9之间)。在圆筒8和档板13内分别提供开孔14和15。火花塞16安装在混合器3的壁内，并位于喷嘴6和内圆筒8的开孔14之间。罩2的下游部分4、5配有用于产品气体的出口开孔17，并含有圆筒18，该圆筒18与上述内圆筒8成直线，因此延伸主流道10。圆筒18反过来含有用于转化燃料的催化区19。
在本发明的方法中，柴油燃料和压缩空气进料至喷嘴6中，在混合器3内形成包含喷雾的第一混合物。
第一混合物由火花塞16点火。柴油废气进料至入口7，并且通过第二档板13中的开孔15、通过环形通道11(其用于使入口气体的流型均匀化)和内圆筒8中的开孔14，以径向方向进入到蒸发的燃料中。第二混合物通过圆筒18进料到催化区19中。在将燃料转化后，通过出口开孔17从过程中脱除产品气体。

Claims (9)

1.一种用于催化部分氧化液态烃质燃料的方法，其包括如下步骤：
a)使烃质燃料与第一量的分子氧混合，以形成包含燃料和分子氧的第一混合物；
b)通过点燃第一混合物而使所述燃料蒸发；
c)将蒸发后的燃料与第二量的分子氧混合，以形成包含燃料和分子氧的第二混合物；和
d)使第二混合物与部分氧化催化剂接触，以转化成至少包含氢气的产品气体，
该方法中总氧-碳比为0.3-0.8，并且第一混合物中的氧-碳比为0.01-0.4。
2.权利要求1的方法，其中第一混合物中的氧-碳比为0.01-0.15，优选为0.02-0.10。
3.权利要求1或2的方法，其中所述总氧-碳比为0.40-0.75，优选为0.45-0.65。
4.前述权利要求任一项的方法，其中所述烃质燃料的终沸点高达400℃，优选为250-400℃。
5.前述权利要求任一项的方法，其中所述烃质燃料为柴油燃料。
6.前述权利要求任一项的方法，其中在步骤(a)中，所述燃料与氧在喷嘴中混合形成第一混合物的喷雾。
7.前述权利要求任一项的方法，其中在步骤(a)和(c)中与燃料混合的氧独立地包含在空气、柴油废气或其混合物中。
8.前述权利要求任一项的方法，其中在步骤(c)中与燃料混合的氧的温度为环境温度至400℃，优选为200-400℃。
9.前述权利要求任一项的方法，其中第一混合物用火花塞点燃。
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