CN105637980A - 有机电致发光元件的制造方法及制造装置、以及有机电致发光模块 - Google Patents

Abstract

本发明的课题为提供形状精度高、且可切换发光图案的有机EL元件的制造方法。本发明的有机EL元件的制造方法的特征在于，其为在支承基板上具有含有一个或多个有机功能层的至少二个发光单元和至少1层中间电极层、中间电极层配置于发光单元间的有机EL元件的制造方法，所述制造方法具有：将各个发光单元中的至少1层有机功能层使用掩模来进行构图的第1构图工序、和通过光照射而构图为发光功能被调制了的区域和没有被调制的区域的第2构图工序，每制作发光单元进行第2构图工序。

Description

有机电致发光元件的制造方法及制造装置、以及有机电致发光模块

技术领域

本发明涉及有机电致发光元件的制造方法及制造装置、以及有机电致发光模块。更详细而言，涉及形状精度高、且可切换发光图案的有机电致发光元件的制造方法及制造装置、以及具备通过该制造方法而制造了的有机电致发光元件的有机电致发光模块。

背景技术

近年来，作为平面状的光源体，使用了导光板(膜)的发光二极管(LightEmittingDiode：LED)及有机发光二极管(OrganicLightEmittingDiode：OLED、以下，也称为“有机电致发光元件”或“有机EL元件”。)受到关注。特别是对于使用了导光板的LED(以下，也称为“导光板LED”。)，不仅在一般的照明中、而且在液晶显示装置(LiquidCrystalDisplay：LCD)用的背光等各种场面、用途中被使用(例如参照专利文献1。)。

另外，近年来，智能手机、平板电脑等智能设备迅速地普及。

该智能设备大多具备：在主显示器的外侧用四角形等的标记表示了的“主键”按钮、用箭头标记等表示的“返回”按钮、用放大镜标记等表示的“检索”按钮等的具有固定的功能及形状的按钮(以下，称为“通用功能键按钮”。)。

这样的通用功能键按钮根据显示的标记的图案形状预先在导光板上印刷点形状的偏转图案、在该导光板的侧方、在导光板的侧端面设置照射光的LED光源而构成。另外，在该通用功能键按钮中，从LED光源射出了的光从导光板的侧端面入射、该入射光由偏转图案的偏转反射面而向导光板的正面方向进行全反射。由此，以规定的图案从导光板的正面侧射出光，在从正面看导光板时，可看成以该图案进行发光。

在一般的智能设备中，例如，在将智能设备以顺时针旋转旋转了90°时，主显示器的显示也以顺时针旋转旋转90°等，根据智能设备的朝向，主显示器的显示的朝向发生变化的功能成为标准。

但是，上述的通用功能键按钮不能根据智能设备的朝向在相同场所切换为标记的朝向、任意的标记形状。

另外，就一般的通用功能键按钮而言，如上所述，通常采用导光板LED作为背光灯，但在这样的构成的通用功能键按钮中存在如下所述的问题。

例如，根据智能设备的朝向，为了切换为标记的朝向、任意的标记形状，需要重叠多张导光板LED。

但是，就多个重叠了的导光板LED而言，由于厚度增加，因此存在不能收纳于智能设备的内部这样的问题。

另外，在采用导光板LED的通用功能键按钮中，由于从导光板的侧端面进行导光，因此，存在发光亮度的不均因通用功能键按钮的花纹、形状而变多的问题。

进而，由于通用功能键按钮的标记由印刷于导光板的点形状的偏转构件形成，因此存在该点形状的偏转构件也被看到的、不能鲜明地显示发光图案这样的问题。

但是，如果使用层叠了多个每个发光单元形成(构图)有不同的发光图案的发光单元的有机EL元件来显示通用功能键按钮，则不产生上述问题。即，根据智能设备的朝向来切换使其发光的发光单元，由此可以使有机EL元件的发光图案切换。另外，这样的有机EL元件非常薄，为平面状，因此，可以收纳于智能设备的内部。

作为在发光单元中进行构图的方法，在专利文献2中公开有照射紫外线、使被照射了的部分的发光功能变化的方法。

但是，在专利文献2中，没有公开在多个发光单元中形成不同的图案的构图的方法。

另外，认为：通过使用了掩模的成膜，对每个发光单元形成不同的发光图案的有机功能层。但是，仅通过使用掩模将有机功能层进行成膜而进行构图，存在发光图案的形状精度(分辨率)低这样的问题。

现有技术文献

专利文献

专利文献1:美国专利第8330724号说明书

专利文献2:日本特开2012-028335号公报

发明内容

发明所要解决的课题

本发明是鉴于上述问题·状况而完成的发明，其解决课题在于，提供形状精度高、且可切换发光图案的有机电致发光元件的制造方法及制造装置、以及具备通过该制造方法而制造了的有机电致发光元件的有机电致发光模块。

进而，提供没有发光不均的有机电致发光元件的制造方法及制造装置、以及有机电致发光模块。

用于解决课题的手段

本发明人为了解决上述课题，在对上述问题的原因等进行研究的过程中发现：将各发光单元中的至少1层有机功能层在该有机功能层的形成过程中进行掩模图案化、进而在该有机功能层的形成后通过光照射来进行图案化而划分(构图)为发光功能被调制的区域和没有被调制的区域，由此可以一边维持形状精度、一边切换发光图案，进而，可以提供没有驱动时的发光不均的有机EL元件，直至本发明。

即，本发明涉及的上述课题，通过以下的手段来解决。

1.一种有机电致发光元件的制造方法，其特征在于，其为在支承基板上具有含有一个或多个有机功能层的至少二个发光单元、和至少1层中间电极层、上述中间电极层配置于上述发光单元间的有机电致发光元件的制造方法；所述制造方法具有：

将各个上述发光单元中的至少1层上述有机功能层使用掩模来进行构图的第1构图工序、和

通过光照射而构图为发光功能被调制了的区域和没有被调制的区域的第2构图工序，

每制作上述发光单元时进行上述第2构图工序。

2.如第1项所述的有机电致发光元件的制造方法，其特征在于，在波长为320～420nm的范围内的辐射照度为10～1000mW/cm²的范围内的条件下进行上述第2构图工序中的上述光照射。

3.一种有机电致发光元件的制造方法，其特征在于，其为在支承基板上具有含有一个或多个有机功能层的至少二个发光单元、和具有光透射性的至少1层中间电极层、上述中间电极层配置于上述发光单元间的有机电致发光元件的制造方法；所述制造方法具有：

将各个上述发光单元中的至少1层上述有机功能层使用掩模来进行构图的工序、和

通过光照射而划分为发光功能被调制了的区域和没有被调制的区域的光照射工序，

在将所有的上述发光单元层叠后，进行上述光照射工序，

在上述光照射工序中，在调制发光功能的区域内使照射量变化而进行光照射。

4.如第1项～第3项的任一项所述的有机电致发光元件的制造方法，其特征在于，上述至少1层有机功能层为空穴传输层或空穴注入层。

5.一种有机电致发光元件的制造装置，其特征在于，其为在支承基板上具有含有一个或多个有机功能层的至少二个发光单元、和至少1层中间电极层、上述中间电极层配置于上述发光单元间的有机电致发光元件的制造装置；所述制造装置具有：

将各个上述发光单元中的至少1层上述有机功能层使用掩模来进行构图的第1构图部、和

通过光照射而构图为发光功能被调制了的区域和没有被调制的区域的第2构图部，

就上述第2构图部而言，每制作上述发光单元时实施构图。

6.一种有机电致发光模块，其特征在于，具备通过第1项～第4项中的任一项所述的有机电致发光元件的制造方法而制造了的有机电致发光元件。

7.如第6项所述的有机电致发光模块，其特征在于，在上述支承基板的发光面侧具有偏振构件、半透半反镜构件或黑色滤光器。

发明的效果

通过本发明的上述手段，可以提供形状精度高、且可切换发光图案的有机电致发光元件的制造方法及制造装置、以及具备了通过该制造方法而制造了的有机电致发光元件的有机电致发光模块。

进而，可以提供没有发光不均的有机电致发光元件的制造方法及制造装置、以及有机电致发光模块。

对于本发明的效果的显现机制·作用机制不明确，但如下地推测。

以往，存在使用掩模而被成膜了的有机功能层(空穴注入层)的边缘塌边(ダレ)、发光图案的形状精度(分辨率)降低这样的问题。

但是，仅对该塌边部进行光照射、调制发光功能而使得不发光，由此可以进行发光图案的修调(トリミング)、提高发光图案的形状精度。

另外，也存在因掩模的厚度而掩模的边缘形成影、在该边缘附近没有充分层叠成膜物质的情况。在这样的情况下，预先比发光图案更广泛地将有机功能层进行成膜、通过光照射将不需要的部分不发光地进行修调，由此可以使发光图案的形状精度提高。

附图说明

图1是表示有机EL元件的一例的概略剖面图

图2是表示有机EL元件的制造装置的概略构成图

图3是表示构成有机EL元件的制造装置的成膜室的一例的概略构成图

图4是表示支承基板的一部分的概略图

图5A是表示传输辊及托辊的概略侧面图

图5B是表示传输辊及托辊的概略侧面图

图6A是表示连续掩模的一部分的概略图

图6B是表示连续掩模的一部分的概略图

图7是表示构成有机EL元件的制造装置的成膜室的一例的概略构成图

图8是表示构成有机EL元件的制造装置的成膜室的一例的概略构成图

图9A是表示空穴注入层成膜室中所使用的连续掩模的一部分的概略图

图9B是表示空穴注入层成膜室中所使用的连续掩模的一部分的概略图

图10是表示第2构图部的一例的概略构成图

图11是表示第2构图部具有的连续掩模的一部分的概略图

图12A是表示第2构图部的一例的概略构成图

图12B是表示第2构图部的一例的概略构成图

图13是表示构成有机EL元件的制造装置的层合室的概略构成图

图14是表示背面膜的一部分的概略图

图15是表示有机EL模块的一例的概略剖面图

图16是表示有机EL元件的一例的概略剖面图

图17A是表示发光单元的空穴注入层中的图案形状的平面图

图17B是表示发光单元的空穴注入层中的图案形状的平面图

图18是表示光照射中使用的掩模板的概略构成的示意图。

具体实施方式

本发明的有机EL元件的制造方法的特征在于，将各发光单元中的至少1层有机功能层在该有机功能层的形成过程中进行掩模图案化，进而，在该有机功能层的形成后，通过光照射进行图案化，划分(构图)为发光功能被调制的区域和没有被调制的区域。该特征为权利要求1～7的权利要求的发明中通用的技术的特征。

作为本发明的实施方式，优选在波长为320～420nm的范围内的辐射照度为10～1000mW/cm²的范围内的条件下进行第2构图工序中的上述光照射。根据其，在有机EL元件的制造时，不需要准备特别的照射装置，因此可得到能够容易地制造本发明涉及的有机EL元件的效果，优选。

另外，本发明中，从使掩模精度提高的观点出发，优选通过光照射而被图案化的至少1层有机功能层为空穴传输层或空穴注入层。

本发明的有机EL元件的制造装置的特征在于，具有：将各个发光单元中的至少1层有机功能层使用掩模来进行构图的第1构图部、和通过光照射而构图为发光功能被调制了的区域和没有被调制的区域的第2构图部，就第2构图部而言，每制作发光单元时实施构图。

另外，在有机EL模块中优选地可具备本发明涉及的有机EL元件。

作为本发明的实施方式，从在非发光时成为黑色的方面考虑，优选在支承基板的发光面侧具有偏振构件、半透半反镜构件或黑色滤光器。

以下，对本发明和其构成要素、及用于实施本发明的方式·形态进行详细的说明。予以说明，在本申请中，表示数值范围的“～”以含有在其前后所记载的数值作为下限值及上限值的意思来使用。

[第1实施方式]

《有机EL元件的构成》

以下示出本发明涉及的有机EL元件的层构成的优选的具体例，但本发明并不限定于这些。

(I)阳极/第1发光单元/中间电极层/第2发光单元/阴极

(II)阳极/第1发光单元/第1中间电极层/第2发光单元/第2中间电极层/第3发光单元/阴极

(I-1)阳极/白色发光单元/中间电极层/白色发光单元/阴极

(II-1)阳极/白色发光单元/第1中间电极层/白色发光单元/第2中间电极层/白色发光单元/阴极

作为本发明涉及的有机EL元件的一例，将上述构成(I)的有机EL元件示于图1。

如图1中所示，有机EL元件1在支承基板21上依次层叠阳极23、第1发光单元25a、中间电极层27、第2发光单元25b及阴极26而构成。

在支承基板21侧端部，使其一部分与阳极23相接地形成取出配线24。

中间电极层27优选对于可见光具有光透射性。

本发明中，如果发光单元的层数为2以上，则没有特别限制，鉴于生产效率，优选为2～10的范围内，更优选为2～3的范围内。予以说明，将发光单元的层数设为N(N为2以上的整数)时，中间电极层的层数为(N-1)。

本发明中的发光单元为含有1层或多层有机功能层而构成的层叠体。

作为发光单元中所使用的有机功能层，例如可列举：空穴注入层(阳极缓冲层)、空穴传输层、发光层、电子传输层、电子注入层(阴极缓冲层)、空穴阻挡层及电子阻挡层等公知的层。

以下，示出构成发光单元的有机功能层的优选的具体例及层叠的顺序，但本发明并不限定于这些。

(i)空穴注入传输层/发光层/电子注入传输层

(ii)空穴注入传输层/发光层/空穴阻挡层/电子注入传输层

(iii)空穴注入传输层/电子阻挡层/发光层/空穴阻挡层/电子注入传输层

(iv)空穴注入层/空穴传输层/发光层/电子传输层/电子注入层

(v)空穴注入层/空穴传输层/发光层/空穴阻挡层/电子传输层/电子注入层

(vi)空穴注入层/空穴传输层/电子阻挡层/发光层/空穴阻挡层/电子传输层/电子注入层

本发明中，各发光单元可以组合相互不同的有机功能层而构成，但优选使用相同的有机功能层及材料而构成，另外，发光层的层数也优选相同。由此，可以抑制形成发光单元的材料的物品件数增加，因此抑制成本，且品质管理也容易进行，进而可以使生产效率上升。另外，如果是在蒸镀工艺中进行各有机功能层的形成的方式，则容易将成膜室在各发光单元中通用化等，进而可以使生产效率上升。

作为构成发光单元的各有机功能层的形成方法，例如可以采用真空蒸镀法、旋涂法、流延法、LB法(朗格缪尔-布洛杰特法)、喷墨法、喷涂法、印刷法、狭缝型涂布机法等的公知的薄膜形成法进行制膜而形成。

《有机EL元件的制造方法及制造装置》

以下，对制造有机EL元件1的制造方法及制造装置，参照图2～图14进行说明。

就本发明的有机EL元件的制造方法而言，其特征在于，其为在支承基板上具有含有一个或多个有机功能层的至少二个发光单元和至少1层中间电极层、中间电极层配置于发光单元间的有机EL元件的制造方法，所述制造方法具有：将各个发光单元中的至少1层上述有机功能层使用掩模来进行构图的第1构图工序、和通过光照射而构图为发光功能被调制了的区域和没有被调制的区域的第2构图工序，每制作发光单元时进行第2构图工序，作为其制造装置，并不限定于以下说明的制造装置100。

另外，在本发明的有机EL元件的制造方法中，优选在波长为320～420nm的范围内的辐射照度为10～1000mW/cm²的范围内的条件下进行第2构图工序中的光照射。

图2是表示本发明的有机EL元件的制造装置100的一例的概略图。图2中所示的制造装置100是连续地传输以辊状卷绕了的支承基板21而制造有机EL元件1的装置。予以说明，在本实施方式中，在支承基板21的成膜面预先形成无机绝缘层。作为无机绝缘层，可以从有机EL元件中所使用的公知的无机绝缘层中适当选择而使用。

从置于减压气氛下的卷出部101卷出了的支承基板21通过各导向辊102、103而进入前室R1，进而经由纵切辊104被送入至真空气氛下的表面处理兼累积室(アキューム室)R10，进行表面的干燥清洁及脱水处理。表面处理兼累积室R10内的压力优选设定为1×10^－5～10Pa的范围内。

接着，支承基板21从表面处理兼累积室R10向成膜室R20连续地传输。在表面处理兼累积室R10和成膜室R20之间具备闸阀或压力调整室，调整表面处理兼累积室R10和成膜室R20的差压。

在本发明的制造方法中，首先，通过成膜室R20及后述的第6成膜室R30，对于传输中的支承基板21的成膜面，进行形成有机功能层的任一层的成膜工序。

进而，在该成膜工序中，进行将发光单元的至少1层有机功能层一边使用掩模来进行构图、一边进行形成的第1构图工序和通过光照射而构图为发光功能被调制了的区域及没有被调制的区域的第2构图工序。

在本实施方式中，作为第1构图工序中所使用的掩模，采用后述的连续掩模。予以说明，第1构图工序中所使用的掩模并不限定于该连续掩模，也可以采用板状的掩模等公知的掩模。

予以说明，就第1构图工序而言，对于发光单元的至少1层有机功能层、在中间电极层的形成前在使用掩模来进行构图的第1构图部进行。

在本实施方式中，所谓第1构图部，为后述的成膜室R21～R25中、具备连续掩模的成膜室。在具备该连续掩模的成膜室中，一边将各有机功能层进行构图，一边形成。

予以说明，第1构图工序既可以对多个有机功能层进行，也可以对任一个有机功能层进行，但特别优选对空穴传输层或空穴注入层进行。

成膜室R20由多个成膜室R21～R25及第2构图部RL构成，在各成膜室R21～R25及第2构图部RL之间设置将处理速度进行吸收的累积器机构。成膜室R21～R25及第2构图部RL分别独立地被排气，保持在真空或减压状态，其成膜压力因成膜方法而不同，但优选设定为1×10^－6～10Pa左右。

在第1成膜室R21中，将金属、金属氧化物等的导电性材料作为成膜材料，例如通过真空蒸镀法、溅射法、离子镀敷法等的成膜方法，在支承基板21上进行阳极23的成膜。

在此，参照图3，对第1成膜室R21以下进行说明。图3为第1成膜室R21内的概略构成图。

第1成膜室R21在内部具备以规定的传输路径传输支承基板21的多个传输辊51、52及托辊53、54、与被传输的支承基板21的成膜面对置的原料供给部55、以及与支承基板21的和成膜面相反侧的面抵接而冷却支承基板21的背面冷却辊56而构成。另外，在第1成膜室R21内，可以设置具有规定的图案形状的开口部的环状的连续掩模60、使连续掩模60在其环方向旋转移动的旋转移动部70、及将连续掩模60进行清洁的清洁部80。

在此，本发明中，就支承基板21而言，如图4中所示，在其宽度方向两端部、在传输方向(移动方向)具有以等间隔开口了的多个第1导向孔211。

传输辊51、52在其周面上具有突设于径向的多个突起部。在支承基板21的传输时，通过该突起部插通于支承基板21的第1导向孔211内，支承基板21顺利地被传输。传输辊51、52与后述的旋转移动部70的传输辊71～78同样地构成。

就托辊53而言，通过进行旋转驱动，与传输辊51、52一起将支承基板21传输。另外，就托辊53而言，如图5A及图5B中所示，在表面凹设有多个凹部530。即使对于托辊54，也与托辊53同样地构成。对于这些托辊53、54的详细情况，进行后述。

原料供给部55具有与真空蒸镀法、溅射法、离子镀敷法等的各方法对应的成膜机构、与被传输的支承基板21的成膜面对置而设置。由此，可以对于在第1成膜室R21内被传输的支承基板21的成膜面中的规定区域进行阳极23的成膜。

背面冷却辊56可旋转地被支承，为具备规定的冷却机构的辊部件。背面冷却辊56夹持支承基板21而设置在原料供给部55的相反侧，与支承基板21的成膜面的相反侧的面抵接，由此，将通过支承基板21中的原料供给部55而进行成膜的区域冷却。

连续掩模60为在第1成膜室R21内以环状连续了的图案成膜用掩模。连续掩模60被张架(張架)于构成旋转移动部70的多个传输辊71～78。

对于连续掩模60，参照图6A及图6B，以下进行说明。图6A为无缝地形成了的连续掩模60的概略图，图6B为将多个片形掩模64连接在一起而形成了的连续掩模60的概略图。

连续掩模60具有多个规定的图案形状的开口部61，经由该开口部61在支承基板21上进行成膜，由此可以形成规定的图案形状的阳极23。另外，连续掩模60由于对于传输中的支承基板21而密合，因此，优选与支承基板21相同地具有挠性。

作为连续掩模60的材料，可列举SUS300系、インバー、42Alloy合金、ハステロい(注册商标)、インコネル(注册商标)等的Fe-Ni合金、铝、镁、钛等的金属箔或合金箔、硅、氧化铝、氮化硼等的薄板陶瓷、薄板玻璃、聚酯、聚氨酯等的热塑性树脂、聚酰亚胺、环氧树脂、胶木树脂、聚碳酸酯、丙烯酸类树脂、脲树脂、酚醛树脂等的耐热性高的热固性树脂。

特别是在使用金属作为连续掩模60的材料的情况下，开口构图的加工性容易，不仅可以形成耐热性高且线膨胀系数低的连续掩模60，而且可以提高相对于后述的干燥清洁工序的耐久性。

另外，在使用热固性树脂作为连续掩模60的材料的情况下，从耐热性提高和降低线膨胀系数的观点出发，优选在该树脂中含有玻璃纤维、碳纤维等，由此可以提高掩模尺寸精度。

就连续掩模60的厚度而言，从挠性及耐久性的观点出发，优选为0.1～3mm的范围内。另外，以可以赋予相对于后述的连续掩模60的干燥清洁工序的耐久性和附着物的易剥离性的目的，在连续掩模60的表面实施Ni镀敷处理、耐酸铝处理、氟涂覆处理等。

另外，就连续掩模60而言，如果形成环状，则可以以完全没有接缝的无缝的带状形成(图6A参照。)，也可以连接多个片形掩模而形成(参照图6B。)。在连续掩模60由多个片形掩模构成的情况下，就连续掩模60而言，例如，通过用连接夹具62将多个预先形成了规定图案形状的开口部的片状的片形掩模64进行连接而构成。作为连接夹具62，可以使用铆接、金属链接合、柔性带子、柔性带等。通过这样地被构成，可以以低成本制作连续掩模60，另外，即使在损伤了连续掩模60的一部分的情况下，也可以通过仅将该损伤处的片形掩模进行交换而容易地修理·再使用。

另外，就连续掩模60而言，如图6A及图6B中所示，在其宽度方向两端部、在环方向(移动方向)具有以等间隔开口了的多个第2导向孔63。多个第2导向孔63的大小及间隔与上述的支承基板21的第1导向孔211的大小及间隔相同地形成。

旋转移动部70由多个传输辊71～78构成。这些多个传输辊71～78将连续掩模60拉伸，多个传输辊71～78进行旋转驱动，由此连续掩模60在其环方向旋转移动。就旋转移动部70而言,通过使连续掩模60旋转移动,由此可以使连续掩模60的一部分与传输中的支承基板21重叠。另外，就旋转移动部70而言，通过使连续掩模60进一步旋转移动而能够使与支承基板21重叠了的连续掩模60从该支承基板21离开。

予以说明，利用旋转移动部70的连续掩模60的旋转移动速度以与支承基板21的传输速度相同地被控制。

对于传输辊71，参照图5A及图5B来进行说明。图5A是从轴方向看传输辊71及托辊53的图，图5B是传输辊71及托辊53的侧面图。

就传输辊71而言，如图5A及图5B中所示，具备可旋转驱动的旋转轴711、设置于该旋转轴711的轴方向中央部的辊712、设置于旋转轴711的两端部的辊713、714而构成。辊712相对于旋转轴711而被固定，与旋转轴711的旋转驱动一起旋转。辊713、714相对于旋转轴711的旋转方向而被固定，同时在相对于旋转轴711的轴方向相互离开的方向(图5B中、箭头方向)可移动地设置。另外，辊713、714分别在周面上具有突设于径向的多个突起部715。通过辊713、714的突起部715插通于连续掩模60的第2导向孔63，传输辊71可以使连续掩模60顺利地旋转移动。另外，在突起部715插通于第2导向孔63的状态下使辊713和辊714在相互离开的方向移动，由此可以对于连续掩模60在宽度方向赋予张力。由此，可以使连续掩模60精度更好地对于支承基板21进行重叠。突起部715优选以容易插通于第2导向孔63内地形成为锥形。予以说明，对于传输辊72～78，也与传输辊71同样地构成。

多个传输辊71～78中的传输辊71、74分别以与上述的托辊53、54抵接地设置。另外，传输辊71的突起部715以收容在托辊53的凹部530内的方式构成，因此传输辊71、74相对于托辊53、54以几乎没有间隙的状态抵接。由此，通过传输辊71、74等被旋转移动的连续掩模60通过托辊53、54等而与被传输的支承基板21重叠、密合。

另外，传输辊71、74的突起部715插通于连续掩模60的第2导向孔63，且也插通于支承基板21的第1导向孔211。由于预先第1导向孔211及第2导向孔63在相互对应的位置形成，因此通过在第1导向孔211及第2导向孔63插通突起部715，可以一边将连续掩模60和支承基板21进行位置调节、一边重合。由此，可以在传输支承基板21的状态下直接不使用复杂的位置调节机构地进行高精度的位置调节及图案成膜。

予以说明，通过在将上述的传输辊71、74的辊713和714相互离开的方向移动的机构，可以不仅对连续掩模60、而且对支承基板21也在宽度方向赋予张力。

就清洁部80而言，对于通过旋转移动部70从支承基板21疏远了的连续掩模60进行干燥清洁(不使用液体的清洗溶剂的清洗方法)，除去在成膜时附着于连续掩模60的被膜。清洁部80设置于第1成膜室R21内，可以与使用了连续掩模60的成膜处理并行地对在连续掩模60中没有与支承基板21重合的区域进行清洁。因此，可不将连续掩模60释放于大气中地即使在清洁结束后也可以连续地进行成膜处理。另外，由于清洁部80在第1成膜室R21内与成膜处理并行地进行连续掩模60的清洁，因此为了连续掩模60的交换操作、清洗操作，可以不需要停止支承基板21的传输地使生产率提高。进而，由于不需要在第1成膜室R21外另外设置清洁连续掩模60的清洁机构，因此可以将宽度方向的制造装置100的尺寸小型化。

作为利用清洁部80的连续掩模60的清洁频率，可以设为每进行1次成膜处理来实施清洁，但为了降低生产成本，可以每5～100次的成膜处理来实施清洁。

就清洁部80而言，由于在0.1～200Pa左右的减压气氛下进行干燥清洁，因此几乎不变更第1成膜室R21的压力地进行清洁。因此，不需要在第1成膜室R21内设置累积、闸阀等，可以在使连续掩模60旋转移动的状态下直接进行清洁。另外，由于第1成膜室R21内已经为减压状态，因此，可以容易地进行蚀刻速度的提高、颗粒除去、脱气的除去等。

在图3中所示的例子中，就清洁部80而言，以作为干燥清洁的方法进行等离子体蚀刻处理的方式而构成。即，清洁部80具备冷却部81及等离子体蚀刻部82而构成。冷却部81将通过成膜处理而被加热了的连续掩模60进行冷却。另外，等离子体蚀刻部82对O₂(氧)、NF₃(三氟化氮)、Ar(氩)、N₂(氮)等的清洁气体施加高频电压而使其等离子体化、通过等离子体化了的清洁气体进行连续掩模60的表面蚀刻处理。由此，可以有效地除去连续掩模60的表面的被膜。

予以说明，由于通过进行等离子体蚀刻处理而将连续掩模60进行加热，因此清洁部80可以进一步具备在将连续掩模60再次重合于支承基板21前将该连续掩模60进行冷却的冷却机构(未图示)。

予以说明，作为对于连续掩模60的干燥清洁的方法，如图7中所示，可以以进行使用了干冰微粒的喷砂蚀刻处理的方式构成。

在该情况下，在第1成膜室R21内，设置取代冷却部81及等离子体蚀刻部82而具备加热部83及多个清洁头84所构成了的清洁部80a。加热部83以向连续掩模60喷出的干冰微粒高效率地被升华的方式预先将连续掩模60进行加热。多个清洁头84对于连续掩模60喷出粉末状的干冰微粒，利用该干冰微粒碰撞连续掩模60而升华时的体积膨胀的力来将连续掩模60表面的附着物除去。

另外，作为将连续掩模60进行清洁的方法，并不限于如上所述的等离子体蚀刻处理、使用了干冰微粒的喷砂蚀刻处理。

例如，也可以使用通过用丙烯酸系微粘合剂、柔软性的树脂等被涂覆了的辊部件与连续掩模60接触而除去附着物的方法、使带有刷状的突起的辊部件与连续掩模60接触而除去附着物的方法等使辊状清洗部件与连续掩模60接触来物理地从连续掩模60除去附着物的清洁方法。用这样的方法进行了清洁后，可以进一步设置通过对于连续掩模60从狭缝状喷嘴喷出氮气来使残留的附着物剥离、除去产生了的颗粒的工序。

作为在进行使用了辊状清洗部件的清洁的情况下的清洗频率，可以设为每1次成膜处理来实施清洁，但考虑辊状清洗部件的耐久性，也可以根据需要每5～100次的成膜处理来实施利用辊状清洗部件的清洁。

第1成膜室R21内如上所述构成。

接着，再参照图2，对成膜室R22～R25、R30及第2构图部RL在以下进行说明。予以说明，第2成膜室R22、第4成膜室R24、第5成膜室R25及第6成膜室R30为与上述的第1成膜室R21大致相同的构成，所使用的成膜材料不同。

第2成膜室R22进行取出配线24的成膜。第2成膜室R22将金属、金属氧化物等的导电性材料作为成膜材料，例如通过真空蒸镀法、溅射法、离子镀敷法等的成膜方法在支承基板21上其一部分与阳极23连接地进行取出配线24的成膜。

予以说明，第1成膜室R21和第2成膜室R22分别地设置，但可以设置任一个。该情况下，将阳极23和取出配线24使用相同材料通过一个连续掩模进行成膜，由此可以形成阳极23及取出配线24(也称为取出电极。)，可以降低生产成本。

就第3成膜室R23而言，进行第1发光单元25a及第2发光单元25b的成膜。第3成膜室R23通过真空蒸镀法进行第1发光单元25a及第2发光单元25b的成膜，因此第3成膜室R23内的成膜压力优选设定为1×10^-6～1×10^-4Pa的范围内的高真空区域。

对于第3成膜室R23，参照图8进行说明。图8是第3成膜室R23内的概略构成图。

本实施方式中的第3成膜室R23具有空穴注入层成膜室R231a或R231b和将空穴注入层以外的有机功能层进行成层的有机功能层成膜室R232。图8中所示的第3成膜室R23为具有空穴注入层成膜室R231a和有机功能层成膜室R232的情况的例子。

予以说明，空穴注入层成膜室R231a及R231b以及有机功能层成膜室R232为与上述的第1成膜室R21大致相同的构成。

另外，在作为中间电极层使用铝或银的情况下，有机功能层成膜室R232将电子注入层进行成膜，在第4成膜室R24被成膜的中间电极层和电子注入层邻接。

空穴注入层成膜室R231a及R231b和上述的第1成膜室R21所使用的成膜材料及连续掩模的形状不同。另外，空穴注入层成膜室R231a和空穴注入层成膜室R231b仅相互连续掩模的形状不同，其它构成相同。

图9A及图9B为表示本实施方式的空穴注入层成膜室R231a及R231b中所使用的连续掩模的一部分的概略图。

连续掩模60a在空穴注入层成膜室R231a中使用，例如，如图9A中所示，具有形成为通用功能键按钮的标记等、想在第1发光单元25a中发光的形状的图案(发光图案)的开口部61a。由此，在本实施方式中，第1发光单元25a所具有的空穴注入层以开口部61a的形状进行成层。

连续掩模60b在空穴注入层成膜室R231b中使用，如图9B中所示，具有形成为相对于开口部61a的形状顺时针旋转地旋转了90°的形状的开口部61b。由此，在本实施方式中，第2发光单元25b具有的空穴注入层以开口部61b的形状进行成层。即，第2发光单元25b的发光图案形成为相对于第1发光单元25a的发光图案顺时针旋转地旋转了90°的形状。因此，例如，在使智能设备顺时针旋转地旋转了90°时，通过从第1发光单元25a切换为第2发光单元25b使其发光，例如可以对于用户保持通用功能键按钮的标记的方向。

予以说明，在本实施方式中，第2发光单元25b的发光图案形成为相对于第1发光单元25a的发光图案顺时针旋转地旋转了90°的形状，但并不限定于此，也可以设为形成为任意的形状。该情况下，连续掩模60b具有形成为想形成的形状的开口部61b。由此，在第2发光单元25b中形成任意的形状的发光图案。

有机功能层成膜室R232在内部具备以规定的传输路径将支承基板21进行传输的传输辊511、512及托辊531～533、与所传输的支承基板21的成膜面对置的原料供给部551、552、以及与和支承基板21的成膜面相反侧抵接而将支承基板21进行冷却的背面冷却辊561、562而构成。另外，在有机功能层成膜室R232内设置连续掩模60、第2旋转移动部70a及清洁部80。第2旋转移动部70a由传输辊701～711构成。

这些有机功能层成膜室R232内的各部件分别与上述的第1成膜室R21内的相同名称的部件同样地构成。

即，就有机功能层成膜室R232而言，仅设置各部件的数和配置与第1成膜室R21不同。通过这样构成，可以对于支承基板21和连续掩模60重叠的区域、通过原料供给部551、552连续而进行成膜。

这样，在支承基板21上以相同的图案形状形成多层的情况下，如图8中所示，可以用一个连续掩模60进行多次成膜。

予以说明，在图8中所示的例子中，示出设置原料供给部及背面冷却辊各二个、可连续进行2次的成膜地被构成了的例子，但原料供给部及背面冷却辊优选与构成发光单元的层的层叠数目一样地进行设置。

就第2构图部RL而言，进行通过光照射将有机功能层构图为发光功能被调制的区域和没有被调制的区域的第2构图工序。

在此，通过光照射来使发光功能调制，是指：通过光照射使构成发光单元的空穴注入传输材料等的功能变化、由此使该发光单元的发光功能变化。

在将具有多层发光单元的有机EL元件进行光照射而使发光亮度变化、降低的情况下，对结束了密封的有机EL元件成批地进行光照射时，不能显示在各个发光单元中不同的花样、标记。

就第2构图工序而言，为了避免该情况，为每个具有预先进行了构图的有机功能层的发光单元、通过光照射而使发光功能调制、由此每个发光单元实施发光图案的修调的工序。

在光照射工序中，其光照射方法只要可以通过在每个发光单元(在本实施方式中，第1发光单元25a及第2发光单元25b)的规定的图案区域进行规定的光照射而将该照射部分形成为亮度变化了的发光区域，则可以为任一种方法，并不限定于特定的方法。例如，可以为后述的面曝光、线曝光及点描绘。

在光照射工序中被照射的光可以还含有紫外线、可见光或红外线，但优选含有紫外线。

在此，本发明中，所谓紫外线，是指其波长比X射线长、比可见光的最短波长短的电磁波，具体而言，为波长为1～400nm的范围内的光线。

就紫外线的产生手段及照射手段而言，只要通过以往公知的装置等产生紫外线、且进行照射即可，没有特别限定。作为具体的光源，可列举：紫外线LED、高压水银灯、低压水银灯、氢(重氢)灯、稀有气体(氙、氩、氦、氖等)放电灯、氮激光、受激准分子激光(XeCl、XeF、KrF、KrCl等)、氢激光、卤素激光、各种可见(LD)-红外激光的高频(YAG激光的THG(ThirdHarmonicGeneration)光等)等。

以下，以图10～图12B为参照，将利用第2构图部RL的曝光的方法的例子分为进行面曝光、线曝光及点描绘的情况进行说明。予以说明，第2构图部RL为与上述的第1成膜室R21大致相同的构成。即，在内部具备以规定的传输路径将支承基板21进行传输的多个传输辊51、52及托辊53、54、与被传输的支承基板21的成膜面对置的紫外线照射装置L1、以及与支承基板21的和成膜面相反侧的面抵接而将支承基板21冷却的背面冷却辊56而构成。另外，在第2构图部RL内，设置具有规定的图案形状的开口部的环状的连续掩模60L、使连续掩模60L在其环方向旋转移动的旋转移动部70。旋转移动部70由传输辊71～78构成。予以说明，就第2构图部RL而言，在进行点描绘的情况下，不需要设置连续掩模60L，可以不设置旋转移动部70(参照图12B。)。

予以说明，这些第2构图部RL内的各部件除紫外线照射装置L1及连续掩模60L之外，分别与上述的第1成膜室R21内的相同名称的部件同样地构成。

(1)面曝光

图10是表示进行面曝光的第2构图部RL的一例的概略构成图。图11是表示图10中所示的第2构图部RL所具有的连续掩模60L的一例的概略图。

在图10中所示的第2构图部RL中，设置紫外线照射装置L1及具有通过聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)树脂等对于紫外线具有耐性的透明片材而形成的透明片材部61L的连续掩模60L。

紫外线照射装置L1含有多个紫外线LED光源和列阵透镜而构成，在与环方向正交的方向具有长度w1、在环方向具有长度w2的照射范围。由此，紫外线照射装置L1可以成批照射透明片材部61L。

另外，为了将紫外线LED光源进行冷却，水冷用的配管(不图示)优选与外部的冷机连接。由此，可以进行紫外线LED光源的长寿命化，可得到能够降低紫外线照射装置L1的营运成本的效果。

在连续掩模60L具有的透明片材部61L中，以通用功能键按钮的形状将图案部61S进行印刷。该图案部61S遮蔽紫外线。因此，从紫外线照射装置L1照射了的紫外线对中间电极层成膜前的第1发光单元25a经由连续掩模60L而被照射。由此，在将有机功能层成膜时进行了的构图中产生了的有机功能层(空穴注入层)的边缘的塌边部不发光，可以使没有模糊的清晰的图案发光。

(2)线曝光

图12A是表示进行线曝光的第2构图部RL的一例的概略构成图。

在图12A中所示的第2构图部RL中，设置紫外线照射装置L2及图11中所示的连续掩模60L。

就从紫外线照射装置L2被照射的光而言，在连续掩模60L上，以在与连续掩模60L的环方向正交的方向拉伸的、长度w1以上的直线的形状被聚光。

这样，通过将从紫外线照射装置L2照射了的光聚集在一方向而聚光为直线状，可以提高辐射照度的密度，可以缩短构图所需要的时间。另外，由于将聚光为直线状的光进行照射，因此，可以对于具有与背面冷却辊56相同的曲率的面大致垂直地照射光，可以进一步缩短构图所需要的时间。

(3)点描绘

图12B是表示进行点描绘的第2构图部RL的一例的概略构成图。

在图12B中所示的第2构图部RL中，设置对发光单元照射通过将从光源射出了的光进行聚光而形成的聚光点的聚光点照射装置L3。

该聚光点照射装置L3在内部具备检流镜，可以在与环方向正交的方向使聚光点扫描。

进而第2构图部RL在内部具备照相机及发光控制装置。可以通过该照相机取得进行照射的区域的支承基板21的第1导向孔211的位置信息。另外，发光控制装置以该第1导向孔211的位置信息为基础来控制利用聚光点照射装置L3的照射，进行发光图案的修调。

予以说明，发光控制装置既可以如上所述装入聚光点照射装置L3的内部，也可以设置于第2构图部RL的外部。另外，作为光源，优选指向性高的激光光源。进而，作为激光光源，也可以使用波长为400～420nm的青紫带的光源。

根据该聚光点照射装置L3，例如可以以通用功能键按钮的标记的形状描绘发光图案。该情况下，不需要连续掩模等的掩模，可以降低掩模的费用、设备的保养所花费的成本。

第4成膜室R24进行中间电极层27的成膜。第4成膜室R24将金属、金属氧化物等作为导电性材料、例如通过真空蒸镀法、溅射法、离子镀敷法等的成膜方法进行中间电极层27的成膜。第4成膜室R24内的成膜压力优选设定为1×10^－6～10Pa的范围内。

第5成膜室R25进行阴极26的成膜。第5成膜室R25将金属、金属氧化物等作为导电性材料、例如通过真空蒸镀法、溅射法、离子镀敷法等成膜方法进行阴极26的成膜。第5成膜室R25内的成膜压力优选设定为1×10^－6～10Pa的范围内。

这样，在本实施方式中，在一个面上层叠形成有阳极23、取出配线24、第1发光单元25a、中间电极层27、第2发光单元25b及阴极26的支承基板21，在第1构图部及第2构图部(成膜室R20)中，每制作发光单元时进行了第1构图工序及第2构图工序后，连续地传输至第6成膜室R30。

由此，在中间电极层27不吸收照射光的一部分，进行光照射引起的构图，因此可以缩短构图所需要的时间，可以提高生产效率。

予以说明，在本实施方式中，对通过具有2室第3成膜室R23的构成来形成二个发光单元的方式进行了说明，但本发明并不限定于此，可以形成为具有2室以上的第3成膜室R23的构成、形成为形成三个以上发光单元。予以说明，该情况下，可以设置仅重复的数的第3成膜室R23、在各第3成膜室R23之间设置第2构图部RL、第4成膜室R24。

第6成膜室R30进行对于传输中的支承基板21的成膜面形成密封层28(参照图1。)的成膜工序。

第6成膜室R30例如通过真空蒸镀法、溅射法、离子镀敷法、等离子体CVD法等的成膜方法进行由无机化合物构成的密封层28的成膜。特别是密封层28被覆支承基板21上的各构成层间的台阶高差、凹凸，因此优选用良好的方法形成台阶覆盖性。作为这样的成膜方法，可列举成膜压力比较高、原料气体容易环绕的溅射法、离子镀敷法或CVD法。通过采用这些成膜方法，可以进行台阶覆盖性良好、且致密、气体阻隔性能高的密封。

就第6成膜室R30内的成膜压力而言，考虑台阶覆盖性和膜密度的平衡，设定为0.1～200Pa的范围内的比较低的真空状态。在这样的成膜压力下，台阶覆盖性良好，但另一方面，在进行掩模成膜的情况下，使掩模不与支承基板21充分地密合时，因成膜材料的环绕而容易引起成膜图案精度的降低。在本发明中，对与玻璃基板相比挠性大的支承基板21进行成膜，因此可以防止掩模隆起。予以说明，在通过真空蒸镀法将密封层28进行成膜的情况下，即使掩模隆起一些，成膜材料的环绕也降低，因此在提高图案精度方面是有效的。

接着，支承基板21从第6成膜室R30向累积室R40连续地被传输。在累积室R40调整了压力和传输速度的支承基板21在保持为减压状态下直接向层合室R50内连续地被传输。

在本发明的制造方法中，优选进行：通过层合室R50对传输中的支承基板21的成膜面经由树脂粘接层3(参照图1。)来贴合连续地被传输的带状的背面膜4(参照图1。)的层合工序。

对于层合室R50，参照图13在以下进行说明。图13是层合室R50内的概略构成图。层合室R50内优选设定为真空或减压状态。

层合室R50具备以下而构成：以规定的传输路径将支承基板21进行传输的多个传输辊90～93、将辊状的背面膜4进行支承的第2卷出部94、将背面膜4传输至可以与支承基板21进行贴合的位置的传输辊95、在传输辊91、92之间夹持支承基板21和背面膜4的托辊96、97、及将被密合了的支承基板21和背面膜4进行加热及加压的加热辊98及加压辊99。予以说明，在背面膜4的与支承基板21对置的面预先形成树脂粘接层3。

多个传输辊90～93与上述的传输辊71同样地构成，突起部(未图示)插通于支承基板21的第1导向孔211内，由此可以顺利地传输支承基板21。这些传输辊90～93中，传输辊91、92以与托辊96、97抵接的方式配置。

第2卷出部94支承卷绕为辊状的背面膜4、依次将背面膜4送出。就背面膜4而言，如图14中所示，在与支承基板21对置的面的规定区域预先形成树脂粘接层3。予以说明，在本实施方式的制造装置100中，通过利用加热辊98及加压辊99的加热压接将背面膜4相对于支承基板21的成膜面而贴合，因此，树脂粘接层3由热固性树脂构成。

另外，就背面膜4而言，在其宽度方向两端部在传输方向(移动方向)具有以与支承基板21的第1导向孔211的间隔相同的间隔开口了的多个第3导向孔41。

传输辊95与上述的传输辊71同样地构成，突起部(未图示)插通于背面膜4的第3导向孔41内，由此可以将背面膜4顺利地传输。

托辊96、97与上述的托辊53同样地构成。

由此，传输辊91、92的突起部以收容于托辊96、97的凹部(未图示)内的方式构成，因此传输辊91、92以相对于托辊96、97几乎没有间隙的状态抵接。由此，在支承基板21，背面膜4进行重叠、密合。

另外，传输辊91、92的突起部插通于支承基板21的第1导向孔211，且也插通于背面膜4的第3导向孔41。由于预先第1导向孔211和第3导向孔41在相互对应的位置形成，因此可以一边将支承基板21和背面膜4进行位置调节，一边进行重合。由此，在将支承基板21进行传输的状态下直接不使用复杂的位置调节机构地可以进行背面膜4的高精度的位置调节。通过这样将背面膜4一边进行位置调节一边进行重合，可以防止树脂粘接层3及背面膜4覆盖设于支承基板21上的取出配线24，可以使成品率提高。

就加热辊98及加压辊99而言，在通过传输辊91、托辊96所重叠了的支承基板21和背面膜4从厚度方向两侧密合，进行加热及加压，由此对于支承基板21的成膜面经由树脂粘接层3而贴合背面膜4。

予以说明，在层合室R50内，可以进一步设置对于在与加热辊98及加压辊99相比的传输方向下游侧贴合了背面膜4的支承基板21进行利用光或热的固化处理的机构。

最后，支承基板21从层合室R50连续地被传输至卷绕室R60内，在该卷绕室R60被卷绕。

如上述那样制作了的有机EL元件1成为取出配线24以外的部分由密封层28及背面膜4被覆了的结构。而且，就有机EL元件1而言，虽然没有图示，但取出配线24与由设有电流量调整用IC等的印刷基板、柔性基板构成的电源单元(给电部)连接，进而，形成通过壳体、框架部件、固定用基板等而被增强了的结构，作为照明设备、发光设备被使用。

予以说明，在上述的制造方法及制造装置100中，连续掩模60设置于各成膜室R21～R25、R30的全部，但可以设为设置于各成膜室R21～R25、R30的任一个中。

另外，在上述的制造方法及制造装置100中，对于有机EL元件1主体连续地进行层合工序，但也可以设为层合工序通过其它装置等来进行。

另外，对于在光取出面侧没有层叠中间电极层27的发光单元，即使没有通过第2构图部RL进行光照射，也可以在密封后进行光照射。例如，在光取出面为支承基板21侧的情况下，对于第1发光单元25a，可以不通过第2构图部RL进行光照射地在密封后从支承基板21侧进行光照射。

以下，对通过上述的制造方法及制造装置100制造的有机EL元件1的各层的构成更具体地进行说明。

＜中间电极层＞

本发明涉及的中间电极层(也称为中间金属层。)配置在二个发光单元间。

就中间电极层而言，可以形成在其一部分微细区域几乎不将金属材料进行成膜的状态、所谓的针孔，也可以在面内方向形成为网状。或者，中间电极层形成部分可以形成为岛状(斑状)。

作为本发明的中间电极层，可使用金属。

作为可以在中间电极层中使用的材料，可列举：铝(功函数4.28eV、熔点933.5K)、银(功函数4.26eV、熔点1235.9K)、钙(功函数2.87eV、熔点1112.2K)、锂(功函数2.9eV、熔点453.7K)、钠(功函数2.75eV、熔点371K)、钙(功函数2.3eV、熔点336.9K)、铯(功函数2.14eV、熔点301.6K)、铷(功函数2.16eV、熔点312.1K)、钡(功函数2.7eV、熔点998.2K)、锶(功函数2.59eV、熔点1042.2K)，其中，优选常压下的熔点为400K以上、损害有机EL元件的高温环境下的性能的可能性小的铝、银、锂、钙、钡、锶。

予以说明，在作为中间电极层使用铝、银的情况下，与电子注入层邻接而使用。

中间电极层的层厚优选为0.6～5nm的范围内，更优选为0.8～3nm的范围内，进一步优选为0.8～2nm的范围内。

在中间电极层的层厚小于5nm的情况下，抑制由使用的金属材料的可见光吸收所导致的有机EL元件的效率降低，保存稳定性、驱动稳定性不劣化。

另一方面，在中间导电层的层厚大于0.6nm的情况下，有机EL元件的性能稳定性、特别是元件制作后，比较初期阶段的性能变动小。

予以说明，本发明中的所谓“中间电极层的层厚”，作为中间电极层的每单位面积的成膜质量除以材料的密度除而求出的“平均层厚”而被定义。因此，中间电极层的任意的部分的层厚可以比“平均层厚”厚，或者也可以相反比其薄。

予以说明，中间电极层可以使用与在后述的阳极及阴极中所使用的金属同样的金属而形成。

在本发明中，从不损害中间电极层的电压施加方向的导电性、抑制面内方向的导电性方面考虑，优选与中间电极层的发光单元侧两面具有完全平坦面相比、至少其一个面作为非平坦面来形成。所谓中间电极层具有非平坦面，是指中间电极层的面内方向的形状成为网状或岛状。

另外，优选与中间电极层的阳极侧邻接的层为通过将单一的有机化合物进行成膜而形成了的层。在该情况下，生产工艺变得简便、工序管理变得容易，可以避免因使用多种材料所导致的性能变动危险这样的方面自不必说、而且可得到更优异的长期或者高温保存稳定性、长期驱动稳定性，因此优选。

与中间电极层邻接的层优选具有在位于阴极侧的发光单元和位于阳极侧的发光单元间经由中间电极层可以容易地进行来自各发光单元的电荷的授受、向各发光单元的电荷的注入的功能。

作为具有这样的功能的层，为了提高电荷传输性，例如优选作为掺杂了电荷传输性有机材料和可以氧化或还原该有机材料的、或可与该有机材料形成电荷移动络合物这样的无机材料、有机金属络合物的混合层而形成。

＜发光层＞

在发光层中，优选含有主体化合物及发光掺杂剂。

发光层中所含的发光掺杂剂，相对于发光层的层厚方向，可以以均匀的浓度含有，另外也可以具有浓度分布。

各发光单元中所包含的各个发光层的层厚没有特别限制，从形成的膜的均质性、防止在发光时施加不需要的高电压、且发光色对于驱动电流的稳定性提高的观点出发，优选调整为5～200nm的范围内，进一步优选调整为10～100nm的范围内。

以下，对发光层中所含的主体化合物及磷光发光掺杂剂进行说明。

(1)主体化合物

作为本发明中使用的主体化合物，结构上没有特别限制，代表而言，可列举：具有咔唑衍生物、三芳基胺衍生物、芳香族硼烷衍生物、含氮杂环化合物、噻吩衍生物、呋喃衍生物、低聚亚芳基化合物等的基本骨架的化合物、咔啉衍生物、二氮杂咔唑衍生物(在此，所谓二氮杂咔唑衍生物表示咔啉衍生物的构成咔啉环的烃环的至少一个碳原子被氮原子替换的物质。)等。

主体化合物既可以单独使用，也可以并用多种。

作为本发明涉及的发光层中使用的主体化合物，优选为由下述通式(a)表示的化合物。

[化学式1]

通式(a)

通式(a)中，“X”表示NR′、O、S、CR′R″或SiR′R″。R′及R″分别独立地表示氢原子或取代基。“Ar”表示芳香族环。n表示0～8的整数。

通式(a)中的“X”中，作为由R′和R″表示的取代基，可列举：烷基(例如，甲基、乙基、丙基、异丙基、叔丁基、戊基、己基、辛基、十二烷基、十三烷基、十四烷基、十五烷基等)、环烷基(例如，环戊基、环己基等)、烯基(例如，乙烯基、烯丙基、1-丙烯基、2-丁烯基、1，3-丁二烯基、2-戊烯基、异丙烯基等)、炔基(例如，乙炔基、炔丙基等)、芳香族烃基(也称为芳香族碳环基、芳基等，例如，苯基、对氯苯基、基、甲苯基、二甲苯基、萘基、蒽基、薁基、苊基、芴基、菲基、茚基、芘基、联苯基等)、芳香族杂环基(例如，呋喃基、噻吩基、吡啶基、哒嗪基、嘧啶基、吡嗪基、三嗪基、咪唑基、吡唑基、噻唑基、喹唑啉基、咔唑基、咔啉基、二氮杂咔唑基(表示咔啉基的构成咔啉环的任意的碳原子的一个被氮原子替换了的产物。)、酞嗪基等)、杂环基(例如，吡咯烷基、咪唑烷基、吗啉基、唑烷基等)、烷氧基(例如，甲氧基、乙氧基、丙氧基、戊氧基、己氧基、辛氧基、十二烷氧基等)、环烷氧基(例如，环戊氧基、环己氧基等)、芳氧基(例如，苯氧基、萘氧基等)、烷硫基(例如，甲硫基、乙硫基、丙硫基、戊硫基、己硫基、辛硫基、十二烷硫基等)、环烷硫基(例如，环戊硫基、环己硫基等)、芳硫基(例如，苯硫基、萘硫基等)、烷氧基羰基(例如，甲氧基羰基、乙氧基羰基、丁氧基羰基、辛氧基羰基、十二烷氧基羰基等)、芳氧基羰基(例如，苯氧基羰基、萘氧基羰基等)、氨磺酰基类(例如，氨基磺酰基、甲基氨基磺酰基、二甲基氨基磺酰基、丁基氨基磺酰基、己基氨基磺酰基、环己基氨基磺酰基、辛基氨基磺酰基、十二烷基氨基磺酰基、苯基氨基磺酰基、萘基氨基磺酰基、2-吡啶基氨基磺酰基等)、酰基(例如，乙酰基、乙基羰基、丙基羰基、戊基羰基、环己基羰基、辛基羰基、2-乙基己基羰基、十二烷基羰基、苯基羰基、萘基羰基、吡啶基羰基等)、酰氧基(例如，乙酰氧基、乙基羰氧基、丁基羰氧基、辛基羰氧基、十二烷基羰氧基、苯基羰氧基等)、酰氨基(例如，甲基羰基氨基、乙基羰基氨基、二甲基羰基氨基、丙基羰基氨基、戊基羰基氨基、环己基羰基氨基、2-乙基己基羰基氨基、辛基羰基氨基、十二烷基羰基氨基、苯基羰基氨基、萘基羰基氨基等)、氨基甲酰基类(例如，氨基羰基、甲基氨基羰基、二甲基氨基羰基、丙基氨基羰基、戊基氨基羰基、环己基氨基羰基、辛基氨基羰基、2-乙基己基氨基羰基、十二烷基氨基羰基、苯基氨基羰基、萘基氨基羰基、2-吡啶基氨基羰基等)、脲基(例如，甲基脲基、乙基脲基、戊基脲基、环己基脲基、辛基脲基、十二烷基脲基、苯基脲基萘基脲基、2-吡啶基氨基脲基等)、亚硫酰基(例如，甲基亚硫酰基、乙基亚硫酰基、丁基亚硫酰基、环己基亚硫酰基、2-乙基己基亚硫酰基、十二烷基亚硫酰基、苯基亚硫酰基、萘基亚硫酰基、2-吡啶基亚硫酰基等)、烷基磺酰基(例如，甲基磺酰基、乙基磺酰基、丁基磺酰基、环己基磺酰基、2-乙基己基磺酰基、十二烷基磺酰基等)、芳基磺酰基或杂芳基磺酰基(例如，苯基磺酰基、萘基磺酰基、2-吡啶基磺酰基等)、氨基类(例如，氨基、乙基氨基、二甲基氨基、丁基氨基、环戊基氨基、2-乙基己基氨基、十二烷基氨基、苯胺基、萘基氨基、2-吡啶基氨基等)、卤素原子(例如，氟原子、氯原子、溴原子等)、氟代烃基(例如，氟甲基、三氟甲基、五氟乙基、五氟苯基等)、氰基、硝基、羟基、巯基、甲硅烷基类(例如，三甲基甲硅烷基、三异丙基甲硅烷基、三苯基甲硅烷基、苯基二乙基甲硅烷基等)、膦酰基等。

这些取代基可以被上述的取代基进一步取代。另外，这些取代基可以多个相互键合而形成环。

在通式(a)中，优选的“X”为NR′或O，作为R′，特别优选芳香族烃基、芳香族杂环基。

在通式(a)中，作为由“Ar”表示的芳香族环，可列举芳香族烃环或芳香族杂环。

由“Ar”表示的芳香族环也可以为单环、稠环的任一种，进而，可以为未取代，也可以具有由上述的R′及R″表示的取代基。

通式(a)中，作为由“Ar”表示的芳香族烃环，可列举例如苯环、联苯环、萘环、薁环、蒽环、菲环、芘环、环、丁省环、苯并[9,10]菲环、邻三联苯环、间三联苯环、对三联苯环、苊环、晕苯环、芴环、荧蒽环、丁省环、并五苯环、苝环、戊芬环、苉环、芘环、皮蒽环、蒽嵌蒽环等。

通式(a)中，作为由“Ar”表示的芳香族杂环，可列举例如呋喃环、二苯并呋喃环、噻吩环、唑环、吡咯环、吡啶环、哒嗪环、嘧啶环、吡嗪环、三嗪环、苯并咪唑环、二唑环、三唑环、咪唑环、吡唑环、噻唑环、吲哚环、吲唑环、苯并咪唑环、苯并噻唑环、苯并唑环、喹喔啉环、喹唑啉环、噌啉环、喹啉环、异喹啉环、酞嗪环、萘啶环、咔唑环、咔啉环、二氮杂咔唑环(表示构成咔啉环的烃环的碳原子的一个被氮原子替换了的环。)等。

上述中，在通式(a)中，作为由“Ar”表示的芳香族环而优选使用的是咔唑环、咔啉环、二苯并呋喃环、苯环，更优选使用的是咔唑环、咔啉环、苯环。进而，特别优选具有取代基的苯环，最优选具有咔唑基的苯环。

另外，通式(a)中，作为由“Ar”表示的芳香族环，为下述所示的、各自3环以上的稠环是优选的一方式，作为这样的3环以上稠合了的芳香族烃稠环，具体地，可列举丁省环、蒽环、并四苯环、并五苯环、并六苯环、菲环、芘环、苯并芘环、苯并薁环、环、苯并环、苊环、苊烯环、苯并[9,10]菲环、晕苯环、苯并晕苯环、六苯并晕苯环、芴环、苯并芴环、荧蒽环、苝环、萘并苝环、五苯并苝环、苯并苝环、戊芬环、苉环、皮蒽环、晕苯环、萘并晕苯环、卵苯环、蒽嵌蒽环等。

另外，作为3环以上稠合了的芳香族杂环，具体地，可列举吖啶环、苯并喹啉环、咔唑环、咔啉环、吩嗪环、菲啶环、菲咯啉环、咔啉环、サイクラジン环、10H-吲哚并[3,2-b]喹啉(キンドリン)环、テペニジン环、吲哚并[2,3-b]喹啉(キニンドリン)环、三苯二噻嗪环、三苯二噁嗪环、菲嗪环、蒽吖嗪环、萘嵌间二氮杂苯环、二氮杂咔唑环(表示构成咔啉环的烃环的碳原子的一个被氮原子替换了的环。)、菲咯啉环、二苯并呋喃环、二苯并噻吩环、萘并呋喃环、萘并噻吩环、苯并二呋喃环、苯并二噻吩环、萘并二呋喃环、萘并二噻吩环、蒽并呋喃环、蒽并二呋喃环、蒽并噻吩环、蒽并二噻吩环、噻蒽环、吩嗪环、萘并[2,3-b]噻吩环(萘并噻吩环)等。

另外，通式(a)中，n表示0～8的整数，优选为0～2的整数，特别是在“X”为O或S的情况下，优选为1或2。

以下，示出由通式(a)表示的主体化合物的具体例，但并不限定于这些化合物。

[化学式2]

[化学式3]

[化学式4]

[化学式5]

[化学式6]

[化学式7]

[化学式8]

[化学式9]

另外，在本发明中使用的主体化合物可以为低分子化合物，也可以为具有重复单元的高分子化合物，还可以为具有如乙烯基、环氧基这样的聚合性基团的低分子化合物(蒸镀聚合性发光主体)。

作为主体化合物，优选具有空穴传输能力、电子传输能力、并且防止发光的长波长化、高Tg(玻璃化转变温度)的化合物。在本发明中，优选玻璃化转变温度为90℃以上的化合物，从可得到优异的特性方面考虑，进一步优选130℃以上的化合物。

在此，所谓玻璃化转变温度(Tg)，为使用DSC(DifferentialScanningCalorimetry：差示扫描热量法)、通过根据JISK7121的方法而求出的值。

另外，在本发明中，也可以使用以往公知的主体化合物。

作为以往公知的主体化合物的具体例，可优选使用以下的文献中记载的化合物。例如可列举日本特开2001-257076号公报、日本特开2002-308855号公报、日本特开2001-313179号公报、日本特开2002-319491号公报、日本特开2001-357977号公报、日本特开2002-334786号公报、日本特开2002-8860号公报、日本特开2002-334787号公报、日本特开2002-15871号公报、日本特开2002-334788号公报、日本特开2002-43056号公报、日本特开2002-334789号公报、日本特开2002-75645号公报、日本特开2002-338579号公报、日本特开2002-105445号公报、日本特开2002-343568号公报、日本特开2002-141173号公报、日本特开2002-352957号公报、日本特开2002-203683号公报、日本特开2002-363227号公报、日本特开2002-231453号公报、日本特开2003-3165号公报、日本特开2002-234888号公报、日本特开2003-27048号公报、日本特开2002-255934号公报、日本特开2002-260861号公报、日本特开2002-280183号公报、日本特开2002-299060号公报、日本特开2002-302516号公报、日本特开2002-305083号公报、日本特开2002-305084号公报、日本特开2002-308837号公报等。

在本发明涉及的有机EL元件具有多个发光层的情况下，主体化合物每发光层可以不同，但在生产效率上、工序管理上，优选为相同的化合物。

另外，就主体化合物而言，从可得到更高的发光效率方面考虑，优选其最低激发三重态能量(T₁)大于2.7eV。

所谓本发明中所说的最低激发三重态能量，是指将主体化合物溶解于溶剂、与在液体氮温度下观测的磷光发光光谱的最低振动带间跃迁对应的发光带的峰能量。

(2)磷光发光掺杂剂

可以在本发明中使用的磷光发光掺杂剂可以从公知的磷光发光掺杂剂中选择。例如，可以从在元素的周期表中含有第8族-10族的金属的络合物系化合物、优选铱化合物、锇化合物、或铂化合物、或稀土络合物中选择。其中，最优选的是铱化合物。

在制作呈现白色发光的有机EL元件的情况下，作为至少担负绿、黄、红区域的发光的发光体，优选磷光发光材料。

(由通式(A)～(C)表示的部分结构)

另外，在使用蓝色磷光发光掺杂剂作为磷光发光掺杂剂的情况下，可以从有机EL元件的发光层中所使用的公知的磷光发光掺杂剂中适当选择而使用，优选具有选自下述通式(A)～(C)的至少一个的部分结构。

[化学式10]

通式(A)

通式(A)中，“Ra”表示氢原子、脂肪族基团、芳香族基团或杂环基团。“Rb”及“Rc”分别独立地表示氢原子或取代基。“A1”表示为了形成芳香族环或芳香族杂环所需要的残基。“M”表示Ir或Pt。

[化学式11]

通式(B)

通式(B)中，“Ra”表示氢原子、脂肪族基团、芳香族基团或杂环基团。“Rb”、“Rc”、“Rb₁”及“Rc₁”分别独立地表示氢原子或取代基。“A1”表示为了形成芳香族环或芳香族杂环所需要的残基。“M”表示Ir或Pt。

[化学式12]

通式(C)

通式(C)中，“Ra”表示氢原子、脂肪族基团、芳香族基团或杂环基团。“Rb”及“Rc”分别独立地表示氢原子或取代基。“A1”表示为了形成芳香族环或芳香族杂环所需要的残基。“M”表示Ir或Pt。

通式(A)～(C)中，作为由“Ra”表示的脂肪族基团，可列举：烷基(例如甲基、乙基、丙基、丁基、戊基、异戊基、2-乙基-己基、辛基、十一烷基、十二烷基、十四烷基)、环烷基(例如环戊基、环己基)，作为芳香族基团，例如可列举：苯基、甲苯基、薁基、蒽基、菲基、芘基、基、并四苯基、邻三联苯、间三联苯、对三联苯、苊基、晕苯基、芴基、苝基等，作为杂环基，例如可以列举：吡咯基、吲哚基、呋喃基、噻吩基、咪唑基、吡唑基、吲嗪基、喹啉基、咔唑基、吲哚满基、噻唑基、吡啶基、哒嗪基、噻二嗪基、二唑基、苯并喹啉基、噻二唑基、吡咯并噻唑基、吡咯并哒嗪基、四唑基、唑基、色满基等。

这些基团也可以具有由通式(a)中的R'及R”表示的取代基。

通式(A)～(C)中，作为由“Rb”、“Rc”、“Rb₁”及“Rc₁”表示的取代基，可列举：烷基(例如甲基、乙基、丙基、异丙基、叔丁基、戊基、己基、辛基、十二烷基、十三烷基、十四烷基、十五烷基等)、环烷基(例如环戊基、环己基等)、烯基(例如乙烯基、烯丙基等)、炔基(例如乙炔基、炔丙基等)、芳基(例如苯基、萘基等)、芳香族杂环基(例如呋喃基、噻吩基、吡啶基、哒嗪基、嘧啶基、哌嗪基、三嗪基、咪唑基、吡唑基、噻唑基、喹唑啉基、酞嗪基等)、杂环基(例如吡咯烷基、咪唑烷基、吗啉基、唑烷基等)、烷氧基(例如甲氧基、乙氧基、丙氧基、戊氧基、己氧基、辛氧基、十二烷氧基等)、环烷氧基(例如环戊氧基、环己氧基等)、芳氧基(例如苯氧基、萘氧基等)、烷硫基(例如甲硫基、乙硫基、丙硫基、戊硫基、己硫基、辛硫基、十二烷硫基等)、环烷硫基(例如环戊硫基、环己硫基等)、芳硫基(例如苯硫基、萘硫基等)、烷氧基羰基(例如甲氧基羰基、乙氧基羰基、丁氧基羰基、辛氧基羰基、十二烷氧基羰基等)、芳氧基羰基(例如苯氧基羰基、萘氧基羰基等)、氨磺酰基类(例如氨基磺酰基、甲基氨基磺酰基、二甲基氨基磺酰基、丁基氨基磺酰基、己基氨基磺酰基、环己基氨基磺酰基、辛基氨基磺酰基、十二烷基氨基磺酰基、苯基氨基磺酰基、萘基氨基磺酰基、2-吡啶基氨基磺酰基等)、酰基(例如乙酰基、乙基羰基、丙基羰基、戊基羰基、环己基羰基、辛基羰基、2-乙基己基羰基、十二烷基羰基、苯基羰基、萘基羰基、吡啶基羰基等)、酰氧基(例如乙酰氧基、乙基羰氧基、丁基羰氧基、辛基羰氧基、十二烷基羰氧基、苯基羰氧基等)、酰胺基(例如甲基羰基氨基、乙基羰基氨基、二甲基羰基氨基、丙基羰基氨基、戊基羰基氨基、环己基羰基氨基、2-乙基己基羰基氨基、辛基羰基氨基、十二烷基羰基氨基、苯基羰基氨基、萘基羰基氨基等)、氨基甲酰基类(例如氨基羰基、甲基氨基羰基、二甲基氨基羰基、丙基氨基羰基、戊基氨基羰基、环己基氨基羰基、辛基氨基羰基、2-乙基己基氨基羰基、十二烷基氨基羰基、苯基氨基羰基、萘基氨基羰基、2-吡啶基氨基羰基等)、脲基(例如甲基脲基、乙基脲基、戊基脲基、环己基脲基、辛基脲基、十二烷基脲基、苯基脲基萘基脲基、2-吡啶基氨基脲基等)、亚硫酰基(例如甲基亚硫酰基、乙基亚硫酰基、丁基亚硫酰基、环己基亚硫酰基、2-乙基己基亚硫酰基、十二烷基亚硫酰基、苯基亚硫酰基、萘基亚硫酰基、2-吡啶基亚硫酰基等)、烷基磺酰基(例如甲基磺酰基、乙基磺酰基、丁基磺酰基、环己基磺酰基、2-乙基己基磺酰基、十二烷基磺酰基等)、芳基磺酰基(例如苯基磺酰基、萘基磺酰基、2-吡啶基磺酰基等)、氨基类(例如氨基、乙基氨基、二甲基氨基、丁基氨基、环戊基氨基、2-乙基己基氨基、十二烷基氨基、苯胺基、萘基氨基、2-吡啶基氨基等)、卤素原子(例如氟原子、氯原子、溴原子等)、氟代烃基(例如氟甲基、三氟甲基、五氟乙基、五氟苯基等)、氰基、硝基、羟基、巯基、甲硅烷基类(例如三甲基甲硅烷基、三异丙基甲硅烷基、三苯基甲硅烷基、苯基二乙基甲硅烷基等)等。

这些取代基可以被上述的取代基进一步取代。

通式(A)～(C)中，作为由“A1”表示的芳香族环，可列举：苯环、联苯环、萘环、薁环、蒽环、菲环、芘环、环、丁省环、苯并(9,10)菲环、邻三联苯环、间三联苯环、对三联苯环、苊环、晕苯环、芴环、荧蒽环、丁省环、并五苯环、苝环、戊芬环、苉环、芘环、皮蒽环、蒽嵌蒽环等，作为芳香族杂环，可列举：呋喃环、噻吩环、吡啶环、哒嗪环、嘧啶环、吡嗪环、三嗪环、苯并咪唑环、二唑环、三唑环、咪唑环、吡唑环、噻唑环、吲哚环、苯并咪唑环、苯并噻唑环、苯并唑环、喹喔啉环、喹唑啉环、酞嗪环、咔唑环、咔啉环、二氮杂咔唑环(表示构成咔啉环的烃环的碳原子的一个被氮原子替换了的环。)等。

通式(A)～(C)中，“M”表示Ir或Pt，其中优选Ir。

通式(A)～(C)的结构为部分结构，为了其自身成为完整结构的发光掺杂剂，需要与中心金属的价数对应的配体。作为这样的配体，具体而言，可列举：卤素(例如氟原子、氯原子、溴原子或碘原子等)、芳基(例如苯基、对氯苯基、均三甲苯基、甲苯基、二甲苯基、联苯基、萘基、蒽基、菲基等)、烷基(例如甲基、乙基、异丙基、羟基乙基、甲氧基甲基、三氟甲基、叔丁基等)、烷氧基、芳氧基、烷硫基、芳硫基、芳香族杂环基(例如呋喃基、噻吩基、吡啶基、哒嗪基、嘧啶基、吡嗪基、三嗪基、咪唑基、吡唑基、噻唑基、喹唑啉基、咔唑基、咔啉基、酞嗪基等)、通式(A)～(C)的除去了金属的部分结构等。

作为发光掺杂剂，优选以通式(A)～(C)的3个部分结构形成完整结构的三体(トリス体)。

以下，例示具有上述通式(A)～(C)的部分结构的蓝色磷光发光掺杂剂，但并不限定于这些。

[化学式13]

[化学式14]

[化学式15]

[化学式16]

[化学式17]

[化学式18]

[化学式19]

[化学式20]

[化学式21]

(3)荧光发光掺杂剂

作为荧光发光掺杂剂(也称为荧光性掺杂剂、荧光发光体等。)，可列举:香豆素系色素、吡喃系色素、花青系色素、克酮酸系色素、方酸系色素、氧代苯并蒽系色素、荧光素系色素、若丹明系色素、吡喃鎓系色素、苝系色素、1,2-二苯乙烯系色素、聚噻吩系色素、稀土络合物系荧光体等。

＜注入层：空穴注入层、电子注入层＞

注入层可以根据需要而设置，可以在阳极或中间电极层和发光层或空穴传输层之间、或者阴极或中间电极层和发光层或电子传输层之间存在。

所谓注入层，为了驱动电压降低、发光亮度提高，为设置于电极及中间电极层和有机功能层间的层，例如在“有机EL元件和其工业化最前沿(1998年11月30日NTS社发行)”的第2编第2章“电极材料”(123～166页)中记载有其详细内容，有空穴注入层(阳极缓冲层)和电子注入层(阴极缓冲层)。

作为空穴注入层(阳极缓冲层)，在日本特开平9-45479号公报、同9-260062号公报、同8-288069号公报等中也记载有其详细内容，作为具体例，可列举：以酮酞菁为代表的酞菁缓冲层、以氧化钒为代表的氧化物缓冲层、使用有非晶碳缓冲层、聚苯胺(翠绿亚胺)、聚噻吩等的导电性高分子的高分子缓冲层等。另外，也优选使用日本特表2003-519432号公报中所记载的材料。

空穴注入层可以混合使用多种材料，在本发明中，优选通过将单一的有机化合物进行成膜而形成。作为理由，可列举在混合使用多种材料的情况下，混合比在生产时的变动、例如由成膜基板面内的浓度变动等所引起的性能变动的危险升高。

对于空穴注入层的层厚，没有特别限制，通常为0.1～100nm左右的范围内，优选为1～30nm的范围内。

作为电子注入层中优选的材料，在设置于电子传输层和阴极间的电子注入层中，可列举功函数3eV以下的碱金属、碱土金属及它们的化合物。作为碱金属化合物，具体而言，可列举：氟化钙、氟化锂、氟化钠、氟化铯、氧化锂、锂喹啉络合物、碳酸铯等，氟化锂、氟化铯。

作为与中间电极层的阳极侧邻接的层，优选不设置由碱金属化合物或碱土化合物构成的层。

对于电子注入层的层厚，没有特别限制，通常为0.1～10nm左右的范围内，优选为0.1～2nm的范围内。

＜阻挡层：空穴阻挡层、电子阻挡层＞

阻挡层根据需要而设置。例如，具有日本特开平11-204258号公报、同11-204359号公报、及“有机EL元件和其工业化最前沿(1998年11月30日NTS社发行)”的237页等中所记载的空穴阻挡(holeblocking)层。

所谓空穴阻挡层，广义而言由具有电子传输层的功能、具有传输电子的功能、并且传输空穴的能力显著地小的空穴阻挡材料构成，可以通过传输电子并且阻挡空穴而提高电子和空穴的复合概率。另外，可以根据需要将后述的电子传输层的构成作为空穴阻挡层来使用。

空穴阻挡层优选与发光层邻接而设置。

另一方面，所谓电子阻挡层，广义而言由具有空穴传输层的功能、具有传输空穴的功能、并且传输电子的能力显著地小的材料构成，可以通过传输空穴并且阻挡电子而提高电子和空穴的复合概率。另外，可以根据需要将后述的空穴传输层的构成作为电子阻挡层来使用。

作为本发明涉及的空穴阻挡层及电子阻挡层的层厚，优选为3～100nm的范围内，进一步优选为5～30nm的范围内。

＜空穴传输层＞

所谓空穴传输层，由具有传输空穴的功能的空穴传输材料构成，广义而言，空穴注入层、电子阻挡层也包含在空穴传输层中。

空穴传输层可以设置单层或多层。

作为空穴传输材料，具有空穴的注入或传输、或电子的屏障性的任一种，可以为有机物、无机物的任一种。例如可列举三唑衍生物、噁二唑衍生物、咪唑衍生物、聚芳基烷烃衍生物、吡唑啉衍生物及吡唑啉酮衍生物、亚苯基二胺衍生物、芳基胺衍生物、氨基取代查耳酮衍生物、噁唑衍生物、苯乙烯基蒽衍生物、芴酮衍生物、腙衍生物、1，2-二苯乙烯衍生物、硅氮烷衍生物、苯胺系共聚物、导电性高分子低聚物、特别是噻吩低聚物等。

作为空穴传输材料，可以使用上述的空穴传输材料，但更优选使用卟啉化合物、芳香族叔胺化合物及苯乙烯基胺化合物，特别优选使用芳香族叔胺化合物。

作为芳香族叔胺化合物和苯乙烯基胺化合物的代表例，可列举N，N，N′，N′-四苯基-4，4′-二氨基苯基、N，N′-二苯基-N，N′-双(3-甲基苯基)-[1，1′-联苯]-4，4′-二胺(TPD)、2，2-双(4-二-对-甲苯基氨基苯基)丙烷、1，1-双(4-二-对-甲苯基氨基苯基)环己烷、N，N，N′，N′-四-对-甲苯基-4，4′-二氨基联苯、1，1-双(4-二-对-甲苯基氨基苯基)-4-苯基环己烷、双(4-二甲基氨基-2-甲基苯基)苯基甲烷、双(4-二-对-甲苯基氨基苯基)苯基甲烷、N，N′-二苯基-N，N′-二(4-甲氧基苯基)-4，4′-二氨基联苯、N，N，N′，N′-四苯基-4，4′-二氨基二苯基醚、4，4′-双(二苯基氨基)四联苯、N，N，N-三(对-甲苯基)胺、4-(二-对-甲苯基氨基)-4′-[4-(二-对-甲苯基氨基)苯乙烯基]1,2-二苯乙烯、4-N，N-二苯基氨基-(2-二苯基乙烯基)苯、3-甲氧基-4′-N，N-二苯基氨基苯乙烯基苯、N-苯基咔唑，还可列举美国专利第5061569号说明书中记载的分子内具有2个稠合芳香族环的化合物、例如4，4′-双[N-(1-萘基)-N-苯基氨基]联苯(NPD)、特开平4-308688号公报中记载的三苯基胺单元连结成3个星爆型的4，4′，4″-三[N-(3-甲基苯基)-N-苯基氨基]三苯基胺(MTDATA)等。

进而，也可以使用将这些材料导入了高分子链的、或将这些材料作为高分子的主链的高分子材料。另外，p型-Si、p型-SiC等的无机化合物也可以作为空穴注入材料、空穴传输材料来使用。

另外，也可以使用如日本特开平4-297076号公报、日本特开2000-196140号公报、日本特开2001-102175号公报、J.Appl.Phys.，95,5773(2004)、日本特开平11-251067号公报、J.Huang等著文献(AppliedPhysicsLetters80(2002)，p.139)、日本特表2003-519432号公报中所记载的那样的、认为具有所谓的p型半导体的性质的空穴传输材料。在本发明中，从可得到更高效率的发光元件方面考虑，优选使用这些材料。

空穴传输层可以为由上述材料的1种或2种以上构成的1层结构。

对于空穴传输层的层厚，没有特别限制，通常为5nm～5μm左右的范围内，优选为5～200nm的范围内。

＜电子传输层＞

所谓电子传输层，由具有传输电子的功能的材料构成。

电子传输层可以设置单层或多层。

作为电子传输层中使用的电子传输材料，只要是具有将经由阴极或中间电极层而注入了的电子传递到发光层的功能即可，可以从以往公知的化合物中选择任意的物质而使用。例如可列举：硝基取代芴衍生物、二苯基醌衍生物、硫代吡喃二氧化物衍生物、联吡啶衍生物、亚芴基甲烷衍生物、碳化二亚胺、蒽醌二甲烷及蒽酮衍生物、二唑衍生物等。另外，在上述二唑衍生物中，将二唑环的氧原子替换为硫原子的噻二唑衍生物、具有作为吸电子基团而已知的喹喔啉环的喹喔啉衍生物也可以作为电子传输材料来使用。进而，也可以使用将这些材料导入了高分子链的、或将这些材料作为高分子的主链的高分子材料。

在本发明中，在与中间电极层邻接而设置电子传输层的情况下，优选为将吡啶环包含在其结构中的化合物。

另外，8-羟基喹啉衍生物的金属络合物、例如三(8-羟基喹啉)铝(Alq)、三(5,7-二氯-8-羟基喹啉)铝、三(5,7-二溴-8-羟基喹啉)铝、三(2-甲基-8-羟基喹啉)铝、三(5-甲基-8-羟基喹啉)铝、双(8-羟基喹啉)锌(Znq)等及将这些金属络合物的中心金属替换为In、Mg、Cu、Ca、Sn、Ga或Pb的金属络合物也可以作为电子传输材料来使用。此外，不含金属或金属酞菁、或它们的末端被烷基、磺基等取代的化合物也可以作为电子传输材料来优选使用。另外，作为发光层的材料而使用的二苯乙烯基吡嗪衍生物也可以作为电子传输材料来使用，与空穴注入层、空穴传输层同样地，n型-Si、n型-SiC等的无机半导体也可以作为电子传输材料来使用。

在电子传输层中，可以将多种材料混合使用。也可以进行碱金属、碱土金属、碱金属化合物或碱土金属化合物的掺杂，但本发明涉及的电子传输层优选通过将单一的有机化合物进行成膜而形成。作为理由，可列举：在将多种材料混合使用的情况下，混合比在生产时的变动、例如由成膜基板面内的浓度变动等所引起的性能变动的危险升高。

在本发明中，通过使用低功函数的中间电极层，即使不进行碱金属等的掺杂，也可以不损害来自中间电极层的电子注入性地得到优选的性能。

就电子传输层中所含的有机化合物的玻璃化转变温度而言，从可得到更优异的高温保存性、高温工艺稳定性方面考虑，优选为110℃以上。

对于电子传输层的层厚，没有特别限制，通常为5nm～5μm左右的范围内，优选为5～200nm的范围内。

＜支承基板＞

作为适用于本发明涉及的有机EL元件的支承基板(也称为基体、基板、基材、支承体。)，对玻璃、塑料等的种类没有特别限定，另外，可以为透明，也可以为不透明。在从支承基板侧取出光的情况下，优选支承基板透明。作为优选使用的透明的支承基板，可以列举玻璃、石英、透明树脂膜。特别优选的支承基板为可以对有机EL元件赋予柔性的树脂膜。

作为树脂膜，例如可列举聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)等的聚酯、聚乙烯、聚丙烯、赛璐玢、二乙酸纤维素、三乙酸纤维素(TAC)、乙酸丁酸纤维素、乙酸丙酸纤维素(CAP)、乙酸邻苯二甲酸纤维素、硝酸纤维素等的纤维素酯类或它们的衍生物、聚偏氯乙烯、聚乙烯醇、聚乙烯乙烯醇、间规立构聚苯乙烯、聚碳酸酯、降冰片烯树脂、聚甲基戊烯、聚醚酮、聚酰亚胺、聚醚砜(PES)、聚苯硫醚、聚砜类、聚醚酰亚胺、聚醚酮酰亚胺、聚酰胺、氟树脂、尼龙、聚甲基丙烯酸甲酯、丙烯酸类或聚芳酯类、アートン(商品名、JSR社制造)或アペル(商品名、三井化学社制造)这样的环烯烃系树脂等。

在树脂膜的表面可形成无机物、有机物的被膜或这两者的混合被膜，优选为用根据JISK7129-1992的方法测定的水蒸汽透过度为0.01g/(m²·24h)以下的气体阻隔性膜，更优选为用根据JISK7126-1992的方法测定的氧透过度为1×10^-3ml/(m²·24h·atm)以下和水蒸汽透过度为1×10^-3g/(m²·24h)以下的高气体阻隔性膜，进而，特别优选氧透过度为1×10^-5ml/(m²·24h·atm)以下以及水蒸汽透过度为1×10^-5g/(m²·24h)。

作为形成气体阻隔膜的材料，只要是具有抑制水分、氧等引起元件的劣化的物质的浸入的功能的材料即可，例如可以使用氧化硅、二氧化硅、氮化硅等。进而，为了改进气体阻隔膜的脆弱性，更优选使其具有这些无机层和由有机材料构成的层的层叠结构。对于无机层与由有机材料构成的层的层叠顺序，不受特别限制，优选使两者交替地层叠多次。

对气体阻隔膜的形成方法，不受特别限定，例如可以使用真空蒸镀法、溅射法、反应性溅射法、分子束外延法、团簇离子束法、离子镀敷法、等离子体聚合法、大气压等离子体聚合法、等离子体CVD法、激光CVD法、热CVD法、涂覆法等，但也可优选使用如日本特开2004-68143号公报中记载那样的采用大气压等离子体聚合法的方法。

作为不透明的支承基板，例如可列举铝、不锈钢等的金属板·膜、不透明树脂基板、陶瓷制的基板等。

＜密封＞

作为在本发明涉及的有机EL元件的密封中使用的密封手段，例如可以列举将密封部件和电极、支承基板用粘接剂进行粘接的方法。

作为密封部件，只要以覆盖有机EL元件的显示区域的方式进行配置即可，可以为凹板状，也可以为平板状。

另外，透明性、电绝缘性没有特别限定。

具体地，可列举玻璃板、聚合物板·膜、金属板·膜等。作为玻璃板，特别可以列举钠钙玻璃、含有钡·锶的玻璃、铅玻璃、铝硅酸盐玻璃、硼硅酸盐玻璃、钡硼硅酸盐玻璃、石英等。另外，作为聚合物板，可以列举聚碳酸酯、丙烯酸类、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚醚硫醚、聚砜等。作为金属板，可列举由选自不锈钢、铁、铜、铝、镁、镍、锌、铬、钛、钼、硅、锗和钽中的1种以上的金属或合金构成的金属板。

在本发明中，从可以将有机EL元件薄膜化这样的方面出发，可以优选使用聚合物膜或金属膜。进而，聚合物膜优选为氧透过度为1×10^-3ml/(m²·24h·atm)以下以及水蒸汽透过度为1×10^-3g/(m²·24h)以下的聚合物膜。另外，更优选氧透过度为1×10^-5ml/(m²·24h·atm)以下以及水蒸汽透过度为1×10^-5g/(m²·24h)。

就将密封构件加工成凹状而言，可使用喷砂加工、化学蚀刻加工等。

作为粘接剂，具体地，可以列举丙烯酸系低聚物、甲基丙烯酸系低聚物的具有反应性乙烯基的光固化及热固化型粘接剂、2-氰基丙烯酸酯等的湿气固化型等的粘接剂。另外，可以列举环氧系等的热及化学固化型(二液混合)。另外，可以列举热熔型的聚酰胺、聚酯、聚烯烃。另外，可以列举阳离子固化型的紫外线固化型环氧树脂粘接剂。

应予说明，有时有机EL元件因热处理而劣化，因此优选可以从室温(25℃)到80℃进行粘接固化。另外，也可使干燥剂分散在粘接剂中。就粘接剂在密封部分的涂布而言，可使用市售的分配器，也可如丝网印刷那样进行印刷。

在密封构件与有机EL元件的显示区域的间隙，优选以气相和液相注入氮、氩等的非活性气体、氟化烃、硅油这样的非活性液体。另外，也可以形成为真空。另外，也可以在内部封入吸湿性化合物。

作为吸湿性化合物，例如可列举金属氧化物(例如，氧化钠、氧化钾、氧化钙、氧化钡、氧化镁、氧化铝等)、硫酸盐(例如，硫酸钠、硫酸钙、硫酸镁、硫酸钴等)、金属卤化物(例如，氯化钙、氯化镁、氟化铯、氟化钽、溴化铈、溴化镁、碘化钡、碘化镁等)、高氯酸类(例如，高氯酸钡、高氯酸镁等)等，在硫酸盐、金属卤化物和高氯酸类中，优选使用无水盐。

＜保护膜、保护板＞

为了提高有机EL元件的机械强度，可在上述密封用膜的外侧设置保护膜或保护板。特别是在通过密封膜进行密封的情况下，由于其机械强度未必高，因此优选设置这样的保护膜、保护板。作为可以在其中使用的材料，可以使用与在上述密封中使用的材料同样的玻璃板、聚合物板·膜、金属板·膜等，但从轻量且薄膜化这样的方面出发，优选使用聚合物膜。

＜阳极＞

作为阳极，优选使用将功函数大(4eV以上)的金属、合金、导电性化合物及它们的混合物作为电极物质的阳极。作为这样的电极物质的具体例，可列举：Au、Ag、Al等的金属、CuI、氧化铟锡(ITO)、SnO₂、ZnO等的导电性透明材料。另外，也可以使用IDIXO(In₂O₃-ZnO)等的非晶质且可制作透明导电膜的材料。

就阳极而言，可以将这些电极物质通过蒸镀、溅射等的方法形成薄膜、用光刻法形成所期望的形状的图案，或者也可以在不怎么需要图案精度的情况下(100μm以上左右)、在上述电极物质的蒸镀、溅射时经由所期望的形状的掩模而形成图案。或者，也可以在如有机导电性化合物这样使用可涂布的物质的情况下，使用印刷方式、涂覆方式等湿式成膜法。

在从阳极侧取出发光的情况下，优选使透射率大于10％。

另外，作为阳极的薄层电阻值优选数百Ω/□以下。

膜厚也取决于材料，但通常在5～1000nm的范围内、优选5～200nm的范围内选择。

＜阴极＞

另一方面，作为阴极，可使用将金属、合金、导电性化合物及它们的混合物作为电极物质的阴极。作为这样的电极物质的具体例，可列举：钠、钠-钙合金、镁、锂、镁/铜混合物、镁/银混合物、镁/铝混合物、镁/铟混合物、铝/氧化铝(Al₂O₃)混合物、铟、锂/铝混合物、稀土金属、银、铝等。其中，从电子注入性及对于氧化等的耐久性的方面考虑，优选电子注入性金属和功函数的值比其大且为稳定的金属的第2金属的混合物、例如镁/银混合物、镁/铝混合物、镁/铟混合物、铝/氧化铝(Al₂O₃)混合物、锂/铝混合物、铝、银等。

就阴极而言，可以通过将这些电极物质通过蒸镀、溅射等的方法形成薄膜来制作。

另外，作为阴极的薄层电阻值优选数百Ω/□以下，膜厚通常在5nm～5μm的范围内、优选5～200nm的范围内选择。

予以说明，为了使发出了的光透过，如果有机EL元件的阳极或阴极的任一者为透明或半透明，则发光亮度提高，是适合的。

另外，在阴极以1～20nm的范围内的膜厚制作了上述材料后，在其上制作在阳极的说明中所列举了的导电性透明材料，由此可以制作透明或半透明的阴极，通过应用其，可以制作阳极和阴极的两者具有透射性的元件。

《有机EL元件的用途》

本发明涉及的有机EL元件可以在各种器件中优选使用。

在以下，作为其一例，对于有机EL模块进行说明。

《有机EL模块的构成》

在本发明中，所谓有机EL模块是指：在至少1以上的有机EL元件的阳极及阴极连接导电性材料(部件)、进而连接于配线基板等的、其自身具有独立的功能的安装体。

图15中示出本发明的有机EL模块的一例。

如图15中所示，有机EL模块30主要由有机EL元件1、各向异性导电膜(AnisotropicCondactiveFilm：ACF)32及柔性印刷基板(FlexiblePrintedCircuits：FPC)34构成。

有机EL元件1具有含有支承基板21及电极、各种有机功能层的层叠体14。在没有层叠层叠体14的支承基板21侧端部所形成了的取出配线24和柔性印刷基板34经由各向异性导电膜32而电连接。

柔性印刷基板34在有机EL元件1(层叠体14)上经由粘接剂36而接合。柔性印刷基板34连接于未图示的干燥棒IC、印刷基板。

虽然在图15中没有图示，但对于阴极26(参照图1。)，也使其一部分连接于阴极26地形成取出配线，将该取出配线和柔性印刷基板34进行电连接。

另外，在本发明中，可以在支承基板21的发光面侧设置偏振构件38。也可以取代偏振构件38而使用半透半反镜或黑色滤光器。由此，本发明的有机EL模块30可以在LED中呈现不能通过导光点而呈现的黑色。

＜各向异性导电膜＞

就本发明的各向异性导电膜而言,是将导电性粒子、例如金、镍、银等的金属核本身、在树脂核中进行了金电镀的物质等分散于粘结剂而成的。

作为粘结剂，可使用热塑性树脂、热固性树脂，其中，优选热固性树脂，更优选使用环氧树脂。

也可以优选使用使作为填料的镍纤维(纤维状)取向了的各向异性导电性膜。

另外，在本发明中，可以取代各向异性导电性膜而使用导电性浆料等的流动性材料、例如银糊等。

＜偏振构件＞

作为本发明涉及的偏振构件，可列举市售的偏振片或圆偏振片。

作为偏振片的主要构成要素的偏振膜，为仅通过一定方向的极化面的光的元件，作为代表性的偏振膜，有聚乙烯醇系偏振膜。其主要有对聚乙烯醇系膜染色了碘的偏振膜和染色了2色性染料的偏振膜。偏振膜可使用将聚乙烯醇水溶液进行成膜、使其进行单轴拉伸而染色、或在染色后进行单轴拉伸后、优选用硼化合物进行了耐久性处理的产物。作为偏振膜的膜厚，优选使用为5～30μm的范围内、优选8～15μm的范围内的偏振膜，在本发明中，也可优选地使用这样的偏振膜。

另外，也优选使用市售的偏振片保护膜，具体而言，可列举：KC8UX2MW、KC4UX、KC5UX、KC4UY、KC8UY、KC12UR、KC4UEW、KC8UCR-3、KC8UCR-4、KC8UCR-5、KC4FR-1、KC4FR-2、KC8UE、KC4UE(コニカミノルタ(株)制)等。

为了将偏振构件和支承基板贴合而使用的粘结剂是光学透明的自不必说，优选显示适当的粘弹性、粘合特性的物质。

具体而言，可列举：丙烯酸系共聚物、环氧系树脂、聚氨酯、有机硅系聚合物、聚醚、缩丁醛系树脂、聚酰胺系树脂、聚乙烯醇系树脂、合成橡胶等。其中，就丙烯酸系共聚物而言，从最容易控制粘合物性、且透明性、耐候性、耐久性等优异的方面考虑，可以优选使用。

就这些粘合剂而言，可以在基板上涂设后、通过干燥法、化学固化法、热固化法、热熔融法、光固化法等进行膜形成、使其固化。

《具有发光图案的有机EL模块的制造方法》

就有机EL模块而言，可以通过将作为电流的给电部的阳极的取出配线和作为电流的接受部的阴极的取出配线(图示略)用规定的方法连接而制作。

特别是作为连接方法，在使用了各向异性导电膜的情况下，进行各向异性导电膜的利用临时粘接温度的临时贴合工序和将具有实际上采用各向异性导电膜中的电连接的作用的导电性粒子进行压碎的压接工序，由此将各向异性导电膜和取出电极进行电连接。

在支承基板为膜基材的情况下，为了降低对膜基材的热损伤，选定压接温度为100～150℃的范围内的各向异性导电膜(例如日立化成社MF系列等)。

更具体而言，作为工序，首先，实施各向异性导电膜的临时贴合工序。该工序例如使用ACF贴附装置(大桥制作所制：LD-03)等。临时贴合用的加热工具温度设定为80℃左右，将有机EL元件和各向异性导电膜进行位置调节后，以规定的压力(0.1～0.3MPa)、通过5秒左右的挤压而进行贴合。

接着，实施本贴合工序(压接工序)。该工序例如使用本压接装置(大桥制作所制：BD-02)等。首先，将本贴合用的加热工具温度设定为130～150℃左右。接着，将与有机EL元件连接的柔性印刷基板的接触垫进行位置调节于有机EL元件的电极取出位置而固定。位置调节结束后，将加热工具以规定的压力(1～3MPa)、从柔性印刷基板上挤压10秒左右而结束本贴合工序。贴合后，为了增强各向异性导电膜接合部，可以从贴合部之上封装有机硅树脂等而增强。

此外，根据用途，也可以在支承基板的发光面侧经由粘接剂而设置偏振构件、半透半反镜构件或黑色滤光器。

[第2实施方式]

就第2实施方式而言，对于将各发光单元中的至少1层有机功能层在该有机功能层的形成过程中进行掩模图案化、进而在该有机功能层的形成后通过光照射进行图案化、划分(构图)为发光功能被调制了的区域和没有被调制的区域这样的方面，与第1实施方式通用，但主要在下述的方面与第1实施方式不同。

《有机EL元件的制造方法》

本发明的具有发光图案的有机EL元件的制造方法的特征在于，在至少一对电极间具备一个或多个有机功能层的有机EL元件可以根据状态将发光图案切换2种以上、且可没有不均地进行发光。

予以说明，在此所说的“图案”是指通过有机EL元件所显示的图案(图的花样、花纹)、文字、图像等。

在此，作为一例，对图16中所示的有机EL元件1的制造方法进行说明。

予以说明，有机EL元件1在支承基板21上依次层叠阳极23、第1发光单元25a、中间电极层29、第2发光单元25b及阴极26而构成。在支承基板21侧端部引出阳极23、形成取出电极23a。中间电极层29具有光透射性。

(1)层叠工序

在本发明的有机EL元件1的制造方法中，进行在支承基板21上层叠阳极23、第1发光单元25a、中间电极层29、第2发光单元25b及阴极26而形成的工序(层叠工序)。

首先，准备支承基板21，在该支承基板21上以成为1μm以下、优选10～200nm的范围内的膜厚的方式通过蒸镀、溅射等的方法形成由所期望的电极物质、例如阳极用物质构成的薄膜，制作阳极23。同时，在阳极23端部以蒸镀法等适当的方法形成与外部电源连接的取出电极23a。

接着，在其上依次层叠、形成构成第1发光单元25a的空穴注入层、空穴传输层、发光层、电子传输层。

予以说明，在第1发光单元25a的成膜时，以形成与后述的第2发光单元25b不同的图案的方式适当选择成膜时的荫罩图案。

荫罩图案可以在空穴注入层、空穴传输层、发光层、电子传输层及电子注入层的全部的层中使用相同的荫罩图案，但从成膜精度的观点出发，优选在空穴注入层及空穴传输层中使用，更优选仅在空穴注入层中使用荫罩。

就这些各层的形成而言，有旋涂法、流延法、喷墨法、蒸镀法、印刷法等，从容易得到均质的层、且难以生成针孔等的方面考虑，特别优选真空蒸镀法或旋涂法。进而，每层可以应用不同的形成法。在这些各层的形成中采用蒸镀法时，其蒸镀条件根据使用的化合物的种类等而不同，一般而言，优选在舟皿加热温度50～450℃、真空度1×10^－6～1×10^－2Pa、蒸镀速度0.01～50nm/秒、基板温度-50～300℃、层厚0.1～5μm的范围内适当选择各条件。

形成这些层后，在其上以成为层厚优选0.6～5nm的范围内、更优选0.8～3nm的范围内、进一步优选0.8～2nm的范围内的方式通过蒸镀法形成由中间电极层用物质构成的薄膜，设置中间电极层29。

接着，与第1发光单元25a的成膜同样地形成第2发光单元25b的各层。此时，如上所述，成膜时的荫罩图案使用与第1发光单元25a不同的荫罩图案。

如以上那样形成第2发光单元25b后，在其上部通过蒸镀法、溅射法等的适当的形成法形成阴极26。此时，就阴极26而言，通过发光单元25a及25b对于中间电极层29、阳极23保持绝缘状态的状态下图案形成为从第2发光单元25b的上方在支承基板21的周围引出了端子部分的形状。

(2)密封工序

在层叠工序后，进行密封有机EL元件1的工序(密封工序)。

即，在使阳极23(取出电极23a)及阴极26的端子部分露出了的状态下、在支承基板21上设置至少覆盖发光单元25a及25b的密封材料。

(3)光照射工序

可以通过进行光照射而调制发光单元25a及25b的发光功能来制造具有规定的发光图案的有机EL元件1。

在此，所谓通过光照射而调制发光功能，是指：通过光照射使构成发光单元的空穴传输材料等功能变化、由此使该发光单元的发光功能变化。

在光照射工序中，就其光照射方法而言，只要可以通过对发光单元25a及25b的规定图案区域进行规定的光照射而使该照射部分为亮度变化了的发光区域，则可以为任意的方法，并不限定于特定的方法。

在光照射工序中所照射的光可以还含有紫外线、可见光或红外线，但优选含有紫外线。

在此，本发明中，所谓紫外线，是指其波长比X射线长、比可见光的最短波长短的电磁波，具体而言，为波长为1～400nm的范围内的光线。

就紫外线的产生手段及照射手段而言，只要通过以往公知的装置等产生紫外线、且进行照射即可，没有特别限定。作为具体的光源，可列举：高压水银灯、低压水银灯、氢(重氢)灯、稀有气体(氙、氩、氦、氖等)放电灯、氮激光、受激准分子激光(XeCl、XeF、KrF、KrCl等)、氢激光、卤素激光、各种可见(LD)-红外激光的高频波(YAG激光的THG(ThirdHarmonicGeneration)光等)等。

这样的光照射工序优选在密封工序后进行。

另外，在光照射工序中，通过调整光强度或照射时间等而使光照射量变化，可以根据该光照射量而使光照射部分的发光亮度变化。光照射量越多，发光亮度越衰减，光照射量越少，发光亮度的衰减率越小。因此，在光照射量为0、即光未照射的情况下，发光亮度最大。

通过以上，可以制造具有所期望的发光图案的有机EL元件1。在这样的有机EL元件1的制造中，优选用1次的抽真空而一贯性地从第1发光单元25a制作至阴极26，但也可以在中途从真空气氛中将支承基板21取出来而实施不同的形成法。此时，需要考虑在干燥非活性气体气氛下进行作业等。

另外，在对这样得到了的有机EL元件1施加直流电压的情况下，对配置在使其发光的发光单元25a或25b的两侧的电极(例如将阳极23设为+的极性，将中间电极层29设为－的极性。)施加2～40V左右的电压时，可以观测发光。另外，也可以施加交流电压，施加的交流的波形可以为任意的。

此时，电流仅在发光图案部分流动，因此与将光导光至不需要的部分的LED相比，可以降低消耗电力。

进而，除使用了掩模的图案化以外，通过实施利用光照射的图案化，可以进一步提高形状精度。

＜有机EL元件的发光图案＞

在将具有多层的发光单元的有机EL元件进行光照射而使发光亮度变化、降低的情况下，对结束了密封工序的有机EL元件成批地进行光照射时，不能在各个发光单元中显示不同的花样、标记。

为了避免其，在各发光单元间改变花样、标记时，通过成膜掩模将有机层、特别是空穴传输层、空穴注入层进行掩模构图、以最终的修调的定位来实施光照射引起的发光亮度变化工艺即可。

以下，使用附图，对由图16所示的有机EL元件1更详细地进行说明。

首先，在第1发光单元25a中的空穴注入层7的成膜时，使用具有与图17A对应的开口形状的金属掩模来实施蒸镀工序，形成由图17A所示的空穴注入层7。接着，在第2发光单元25b中的空穴注入层11的成膜时，使用具有与图17B对应的开口形状的金属掩模而同样地实施蒸镀工序，形成由图17B所示的空穴注入层11。

通过本方式，在各个发光单元25a及25b中可以分别确认与图17A及图17B对应的箭头形状的发光。

但是，箭头形状的精度包含蒸镀时的成膜扩展、晃动，成为在箭头形状的周围部也具有若干的亮度的、模糊的物质。

另外，在将第2发光单元25b进行电驱动而使其发光的情况下，在俯视时，在对应于空穴注入层11与空穴注入层7重复的部分的发光、即来自对应于重复部11a的发光层的发光中，被取出到支承基板21的外侧的发光的量(透射光量)在空穴注入层7的重复部7a被吸收等，由此，与和空穴注入层7不重复的空穴注入层11的非重复部11b相比，变少。其结果，重复部11a和非重复部11b的发光亮度不同，成为发光不均的原因。

为了解决这些问题，在成膜、密封工序实施后，进行光照射工序。

具体而言，准备如图18中所示的、以可以控制透射的光量的方式实施了加工的掩模板65。掩模板65由使光全部透射的透射部66、不使光透射的非透射部67和限制所透射的光量的准透射部68构成。

在光照射工序中，首先，将图17A及图17B的发光位置和上述掩模板65定位而固定、定位掩模板65。予以说明，在此，准透射部68在空穴注入层11的非重复部11b的上方被定位。该定位结束后，实施光照射工序。

由此，可以使箭头形状的周围部(边缘部)亮度变化、提高形状精度。

另外，通过对空穴注入层11的非重复部11b进行控制了光照射量的光照射，从重复部11a和非重复部11b向支承基板21侧的透射光量变得相等，可以得到没有发光不均的发光图案。

通过该方式，即使在具有多层的发光单元、且在各个发光单元改变发光形状的情况下，也可以形成花样、标记的精度好、没有发光不均的发光图案。

如果这样制作了的有机EL元件1仅驱动第1发光单元25a，则可观测图17A中所示的形状的发光图案，如果仅驱动第2发光单元25b，则可观测图17B中所示的形状的发光图案。

就发光单元25a及25b的电驱动而言，基于位置传感器等的信息、用驱动器(ドライバー)IC(IntegratedCircuit)进行控制。

予以说明，各发光单元25a及25b的发光色为任意的，可以相同，也可以不同。

＜中间电极层＞

本实施方式涉及的中间电极层配置在二个发光单元间，且具有光透射性。

就中间电极层而言，形成在其一部分微细区域几乎金属材料没有被成膜的状态、所谓的针孔，或可以在面内方向形成为网状。或者，中间电极层形成部分可以形成为岛状(斑状)。

作为本发明的中间电极层，可使用功函数3.0eV以下的金属。

作为中间电极层中所使用的材料，可列举：钙(功函数2.87eV、熔点1112.2K)、锂(功函数2.9eV、熔点453.7K)、钠(功函数2.75eV、熔点371K)、钾(功函数2.3eV、熔点336.9K)、铯(功函数2.14eV、熔点301.6K)、铷(功函数2.16eV、熔点312.1K)、钡(功函数2.7eV、熔点998.2K)、锶(功函数2.59eV、熔点1042.2K)，其中，优选常压下的熔点为400K以上、损害有机EL元件的高温环境下的性能的可能性小的锂、钙、钡、锶。

中间电极层的层厚优选为0.6～5nm的范围内，更优选为0.8～3nm的范围内，进一步优选为0.8～2nm的范围内。

在中间电极层的层厚小于5nm的情况下，抑制使用的金属材料的光吸收导致的有机EL元件的效率降低，保存稳定性、驱动稳定性不劣化。

另一方面，在中间电极层的层厚大于0.6nm的情况下，有机EL元件的性能稳定性、特别是元件制作后，比较初期阶段的性能变动小。

予以说明，本发明中的所谓“中间电极层的层厚”，作为将中间电极层的每单位面积的成膜质量除以材料的密度而求出的“平均层厚”来被定义。因此，中间电极层的任意的部分的层厚可以比“平均层厚”厚，或者相反可以比其薄。

在本发明中，从不损害中间电极层的电压施加方向的导电性、抑制面内方向的导电性方面考虑，与中间电极层的发光单元侧两面具有完全平坦面相比，优选至少其一个面作为非平坦面而形成。所谓中间电极层具有非平坦面，是指中间电极层的面内方向的形状成为网状或岛状。

另外，与中间电极层的阳极侧邻接的层优选为通过将单一的有机化合物进行成膜而形成的层。在该情况下，生产工艺变得简便、工序管理变得容易，可以避免因使用多种材料所导致的性能变动危险这样的方面自不必说、而且可得到更优异的长期或者高温保存稳定性、长期驱动稳定性，因此优选。

就与中间电极层邻接的层而言，优选具有在位于阴极侧的发光单元和位于阳极侧的发光单元间经由中间电极层而可以容易地进行来自各发光单元的电荷的授受、电荷向各发光单元的注入的功能。

作为具有这样的功能的层，为了提高电荷传输性，例如优选作为掺杂了电荷传输性有机材料和可以氧化或还原该有机材料的、或可与该有机材料形成电荷移动络合物这样的无机材料、有机金属络合物的混合层来形成。

实施例

以下，对于第2实施方式，通过实施例具体地说明本发明，但本发明并不限定于这些实施例。予以说明，实施例中使用“％”的表示，只要没有特殊说明，表示“质量％”。

《有机EL元件的制作》

作为阳极，在30mm×60mm、厚度0.7mm的玻璃基板上，在以150nm的厚度将ITO进行了成膜的支承基板进行构图后，用异丙醇将该带有ITO透明电极的透明支承基板进行超声波清洗，用干燥氮气进行干燥，进行5分钟UV臭氧清洗后，将该透明支承基板固定于市售的真空蒸镀装置的基板支架上。

在真空蒸镀装置内的蒸镀用坩埚的各个中以最适的量填充各层的构成材料。蒸镀用坩埚使用用钼制或钨制的电阻加热用材料而制作了的坩埚。

减压至真空度1×10^－4Pa后，使用可以将图17A的花样构图的荫罩，对放入有化合物M-4的蒸镀用坩埚中通电而进行加热，以蒸镀速度0.1nm/秒在透明支承基板进行蒸镀，设置层厚15nm的层。

接着，将化合物M-2同样地蒸镀，设置层厚40nm的层。

接着，将化合物BD-1、化合物GD-1、RD-1、化合物H-1及化合物H-2以化合物BD-1成为5％、化合物GD-1成为17％、RD-1成为0.8％、化合物H-1成为37.2％、化合物H-2成为40％的浓度的方式以蒸镀速度0.1nm/秒进行共蒸镀，形成层厚30nm的第1白色发光层。

接着，将化合物E-1以蒸镀速度0.1nm/秒进行蒸镀，形成层厚30nm的层。

[化学式22]

[化学式23]

[化学式24]

接着，将锂进行蒸镀，设置层厚1.5nm的中间电极层。

接着，使用可以将图17B的花样构图的荫罩，将化合物M-4以蒸镀速度0.1nm/秒进行蒸镀，设置层厚15nm的层。

接着，将化合物M-2以蒸镀速度0.1nm/秒进行蒸镀，设置层厚50nm的层。

接着，将化合物BD-1、化合物GD-1、RD-1、化合物H-1及化合物H-2以化合物BD-1成为5％、化合物GD-1成为17％、RD-1成为0.8％、化合物H-1成为37.2％、化合物H-2成为40％的浓度的方式以蒸镀速度0.1nm/秒进行共蒸镀，形成层厚30nm的第2白色发光层。

接着，将化合物E-1以蒸镀速度0.1nm/秒进行蒸镀，形成层厚30nm的层。

进而，以厚度1.5nm形成LiF后，将铝110nm进行蒸镀而形成阴极。

接着，用玻璃壳覆盖上述元件的非发光面，制作有机EL元件。

接着，用玻璃壳覆盖如上述那样制作了的有机EL元件的蒸镀面侧，使有机EL元件不与大气接触地在氮气氛下的手套箱(纯度99.999％以上的高纯度氮气的气氛下)中进行密封。

接着，在基板的设置有上述各层的侧的相反侧的面上、在配置了图案掩模(参照图18。)及紫外线吸收滤光器(五铃精工硝子株式会社制)的状态下进行减压密合，使用UV试验机(岩崎电气株式会社制、SUV-W151：100mW/cm²)从基板侧照射紫外线3小时，进行构图。

予以说明，紫外线吸收滤光器使用320nm以下的波长成分的光透射率为50％以下的紫外线吸收滤光器(截止波长：320nm)。

将如上述那样制作了的有机EL元件的各发光单元分别地驱动时，可以确认形状精度优异、且没有发光不均的如图17A及图17B中所示的不同的发光图案。

产业上的可利用性

本发明可以特别优选地利用于提供形状精度高、且可切换发光图案的有机EL元件的制造方法及制造装置、以及具备通过该制造方法而制造了的有机EL元件的有机EL模块。

符号的说明

1有机EL元件

3树脂粘接层

4背面膜

7空穴注入层

7a重复部

11空穴注入层

11a重复部

11b非重复部

14层叠体

21支承基板

23阳极

23a取出电极

24取出配线

25a第1发光单元

25b第2发光单元

26阴极

27、29中间电极层

28密封层

30有机EL模块

32各向异性导电膜

34柔性基板

36粘接剂

38偏振构件

41第3导向孔

51、52传输辊

53、54托辊

55原料供给部

56背面冷却辊

60、60a、60b、60L连续掩模

61、61a、61b开口部

61L透明片材部

61S图案部

62连接夹具

63第2导向孔

64片形掩模

65掩模板

66透射部

67非透射部

68准透射部

70旋转移动部

70a第2旋转移动部

71～78传输辊

80、80a清洁部

81冷却部

82等离子体蚀刻部

83加热部

84清洁头

90～93传输辊

94第2卷出部

95传输辊

96、97托辊

98加热辊

99加压辊

100制造装置

101卷出部

102、103导向辊

104纵切辊

211第1导向孔

511、512传输辊

530凹部

531～533托辊

551、552原料供给部

561、562背面冷却辊

711旋转轴

712～714辊

715突起部

R1前室

R10表面处理兼累积室

R20成膜室

R21第1成膜室

R22第2成膜室

R23第3成膜室

R24第4成膜室

R25第5成膜室

R30第6成膜室

R40累积室

R50层合室

R60卷绕室

R231a、R231b空穴注入层成膜室

R232有机功能层成膜室

RL第2构图部

L1、L2紫外线照射装置

L3聚光点照射装置

w1、w2长度

Claims (7)

1.一种有机电致发光元件的制造方法，其特征在于，其为在支承基板上具有含有一个或多个有机功能层的至少二个发光单元、和至少1层中间电极层、所述中间电极层配置于所述发光单元间的有机电致发光元件的制造方法；

所述制造方法具有：

将各个所述发光单元中的至少1层所述有机功能层使用掩模来进行构图的第1构图工序、和

通过光照射而构图为发光功能被调制了的区域和没有被调制的区域的第2构图工序，

每制作所述发光单元时进行所述第2构图工序。

2.根据权利要求1所述的有机电致发光元件的制造方法，其特征在于，以在波长为320～420nm的范围内的辐射照度为10～1000mW/cm²的范围内的条件进行所述第2构图工序中的所述光照射。

3.一种有机电致发光元件的制造方法，其特征在于，其为在支承基板上具有含有一个或多个有机功能层的至少二个发光单元、和具有光透射性的至少1层中间电极层、所述中间电极层配置于所述发光单元间的有机电致发光元件的制造方法；

所述制造方法具有：

将各个所述发光单元中的至少1层所述有机功能层使用掩模来进行构图的工序、和

通过光照射而划分为发光功能被调制了的区域和没有被调制的区域的光照射工序，

在将所有的所述发光单元层叠后，进行所述光照射工序，

在所述光照射工序中，在调制发光功能的区域内使照射量变化而进行光照射。

4.根据权利要求1～3的任一项所述的有机电致发光元件的制造方法，其特征在于，所述至少1层有机功能层为空穴传输层或空穴注入层。

5.一种有机电致发光元件的制造装置，其特征在于，其为在支承基板上具有含有一个或多个有机功能层的至少二个发光单元、和至少1层中间电极层、所述中间电极层配置于所述发光单元间的有机电致发光元件的制造装置，

所述制造装置具有：

将各个所述发光单元中的至少1层所述有机功能层使用掩模来进行构图的第1构图部、和

通过光照射而构图为发光功能被调制了的区域和没有被调制的区域的第2构图部，

就所述第2构图部而言，每制作所述发光单元时实施构图。

6.一种有机电致发光模块，其特征在于，其具备通过权利要求1～4的任一项所述的有机电致发光元件的制造方法而制造了的有机电致发光元件。

7.根据权利要求6所述的有机电致发光模块，其特征在于，在所述支承基板的发光面侧具有偏振构件、半透半反镜构件或黑色滤光器。